軟エックス線領域での非線形光学効果としての軟エックス線領域での非線形光学効果としてのHeHe++ の２光子電離の２光子電離

理研レーザー物理工学研究室理研レーザー物理工学研究室石川顕一、緑川克美石川顕一、緑川克美

ishiken@postman.riken.go.jpishiken@postman.riken.go.jp

20022002年年 33 月月 2424日　日本物理学会第日　日本物理学会第 5757回年次大会回年次大会

Phys. Rev. A65, 043405(2002)Phys. Rev. A65, 043405(2002)

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 2　

非線形光学効果非線形光学効果

高次高調波発生高次高調波発生

光電場に対する物質の応答が、場の強さに非線形に依存する。光電場に対する物質の応答が、場の強さに非線形に依存する。

理論理論 19311931年年 GGöppert-Mayeröppert-Mayerラジオ波ラジオ波 19591959年年 WinterWinter可視光可視光 19611961年年 Franken et al. Franken et al. （２次高調波）（２次高調波）

Kaiser and GarrettKaiser and Garrett（２光子励起）（２光子励起）VUVVUV 19981998年年 Kobayashi et al.Kobayashi et al.XUVXUV 20012001年年 Descamps et al.Descamps et al.

軟Ｘ線軟Ｘ線 ？？ ？？

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 3　

高次高調波発生高次高調波発生

アルゴンガスからのチタンサファイアレーザーの高次高調波アルゴンガスからのチタンサファイアレーザーの高次高調波アルゴンガスからのチタンサファイアレーザーの高次高調波アルゴンガスからのチタンサファイアレーザーの高次高調波

高橋英治、鍋川康夫、大塚竜也、小原實、緑川高橋英治、鍋川康夫、大塚竜也、小原實、緑川克美、応物克美、応物 20012001年秋年秋 11a-ZL-111a-ZL-12727次高調波次高調波 ((30nm, 41.85eV)30nm, 41.85eV) → → 〜〜 300nJ, < 30fs300nJ, < 30fs2727次高調波次高調波 ((30nm, 41.85eV)30nm, 41.85eV) → → 〜〜 300nJ, < 30fs300nJ, < 30fs

5×105×101313W/cmW/cm225×105×101313W/cmW/cm22

動機動機：この高輝度パルスを用いて、軟エックス：この高輝度パルスを用いて、軟エックス線領域での非線形光学効果を実験的に観測する線領域での非線形光学効果を実験的に観測するための系を提案したい。ための系を提案したい。

動機動機：この高輝度パルスを用いて、軟エックス：この高輝度パルスを用いて、軟エックス線領域での非線形光学効果を実験的に観測する線領域での非線形光学効果を実験的に観測するための系を提案したい。ための系を提案したい。

軟エックス線ミラーで軟エックス線ミラーで 1010mm22 に集光に集光

HeHe++ の２光子電離の２光子電離HeHe++ の２光子電離の２光子電離 40.8 eV40.8 eV40.8 eV40.8 eV

11ss11ss

22pp22pp

HeHe++HeHe++

2727次高調波次高調波((30nm, 41.85eV)30nm, 41.85eV)

HeHe22++HeHe22++

電離電離電離電離

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 4　

HeHe++ の２光子電離確率が満たすべき３つの条件の２光子電離確率が満たすべき３つの条件

高確率高確率軟エックス線の強度の２乗に比例軟エックス線の強度の２乗に比例パルス幅に比例パルス幅に比例

これらは高強度・超短パルスでは自明でない。これらは高強度・超短パルスでは自明でない。

数値計算によってチェック数値計算によってチェック

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 5　

数値計算モデル数値計算モデル

数値解法数値解法– Alternating direction implicit (Peaceman-Rachford) methodAlternating direction implicit (Peaceman-Rachford) method

HeHe2+2+の収量の収量– r r 方向の外側境界に設けたマスク関数によって吸収された電子数として方向の外側境界に設けたマスク関数によって吸収された電子数として評価評価

時間依存シュレーディンガー方程式時間依存シュレーディンガー方程式

€

i∂Φ r,t( )

∂t= −

12∇2 −

2r

− zEX t( ) ⎡ ⎣ ⎢

⎤ ⎦ ⎥Φ r,t( )

軟エックス線パルスの電場

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 6　

２光子電離確率２光子電離確率 ( He( He2+2+の収量の収量 ))

2727 高調波を用いた場合の２光子高調波を用いた場合の２光子電離確率は十分高い。電離確率は十分高い。

– 5.6×105.6×10-5-5 at at II = 2×10 = 2×101313W/cmW/cm22

– 3.3×103.3×10-4-4 at at II = 5×10 = 5×101313W/cmW/cm22

ACACシュタルク効果による飽和シュタルク効果による飽和が見られる。が見られる。　　　　　　　　↓↓それでもそれでも…… 2727 次高調波次高調波  に対しては収量はに対しては収量は強度の２乗にほぼ比例。強度の２乗にほぼ比例。

パルス幅（半値全幅）３０フェムト秒のガウシアンパルスによる２光子電離確率パルス幅（半値全幅）３０フェムト秒のガウシアンパルスによる２光子電離確率

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 7　

HeHe2+2+の収量の収量 vs. vs. ピーク強度ピーク強度

10101313 W/cm W/cm22以上で飽和が見られる。以上で飽和が見られる。– HeHe++   のポピュレーションが減少するからではのポピュレーションが減少するからではないない。。– ACACシュタルクシフトによる効果シュタルクシフトによる効果 (Haberland 1987)(Haberland 1987)

2727次高調波を用いた場合の２光子電離確率は十分高い。次高調波を用いた場合の２光子電離確率は十分高い。 収量は強度の２乗にほぼ比例。収量は強度の２乗にほぼ比例。

gaussian 30fs-27th harmonic pulsegaussian 30fs-27th harmonic pulse

““analytical” means,analytical” means,

= 2.9×10= 2.9×10-52-52 cm cm44ss

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 8　

HeHe2+2+の収量の収量 vs. vs. パルス幅パルス幅

パルス幅が５フェムト秒以上の場合、収量はパルス幅に比例パルス幅が５フェムト秒以上の場合、収量はパルス幅に比例→→　自己相関によるパルス幅測定に用いることができる。　自己相関によるパルス幅測定に用いることができる。

もっと短いパルスの場合、比例関係は成り立たない。もっと短いパルスの場合、比例関係は成り立たない。– デチューニングデチューニング (41.85-40.8=1.05 eV) (41.85-40.8=1.05 eV) に対応する時間の不確定性に対応する時間の不確定性は２フェムト秒は２フェムト秒

– エネルギーの不確定性によるエネルギーの不確定性による 22pp   準位の励起準位の励起

of a gaussian 27th harmonic pulse with aof a gaussian 27th harmonic pulse with apeak intensity of 5×10peak intensity of 5×101313 W/cm W/cm22..

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 9　

ダブルパルスによる２光子電離ダブルパルスによる２光子電離

2727次高調波次高調波→→収量はシングルパルスの場合の２倍でない。収量はシングルパルスの場合の２倍でない。 2323 次 高 調 波次 高 調 波 （ デ チ ュ ー ニ ン グ 大 ）（ デ チ ュ ー ニ ン グ 大 ）→→収量はシングルパルスの場合の２倍。収量はシングルパルスの場合の２倍。

強度強度 5×105×101313 W/cm W/cm22 、パルス幅１フェムト秒のダブルパルスによる、パルス幅１フェムト秒のダブルパルスによる HeHe2+2+

収量の時間変化収量の時間変化

量子力学的効果量子力学的効果   ２つのパルスの時間間隔２つのパルスの時間間隔   ２つのパルスの位相関係２つのパルスの位相関係に依存

量子力学的効果量子力学的効果   ２つのパルスの時間間隔２つのパルスの時間間隔   ２つのパルスの位相関係２つのパルスの位相関係に依存

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 10　

ダブルパルスの相対位相に対する依存性ダブルパルスの相対位相に対する依存性

シングルパルスシングルパルス– 位相に依存しない位相に依存しない

ダブルパルスダブルパルス– 相対位相相対位相 に従って振動に従って振動

Electric field of double pulse

€

EX(t)=F1(t)sinωX +φ1( )+F2(t)sinωX +φ2( )

€

ωX =41.85 eV (27HG)

Pulse width = 1 fs, Interval = 4.14824 fs

Single pulse: F2(t)=0

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 11　

パルス間隔に対する依存性パルス間隔に対する依存性

双極子モーメントの周期は、双極子モーメントの周期は、 1s1sとと 2p2p準位のエネルギー差に対応している。準位のエネルギー差に対応している。

€

EX(t)=F1(t)sinωXt( )+F1(t−Δt)sinωX (t−Δt)( )

ダブルパルスの電場ダブルパルスの電場

Pulse width = 1 fs

€

ωX =41.85 eV (27HG)

！包絡線のみならず！包絡線のみならず電場自体電場自体がが t t だけシフトだけシフト ..Dipole moment after single pulse(He+: superposition of 1s and 2p)

収量は、第１のパルスが誘起する双極子モーメントと第２のパルスの電場の位相差に依存して振動する。

収量は、第１のパルスが誘起する双極子モーメントと第２のパルスの電場の位相差に依存して振動する。

€

hωd = 40.8 eV ⇒ ωd = 62.0 fs-1 ⇒ Td = 0.101 fs

日本物理学会　 2002年 3月 24日　 No. 12　

結論結論

チタンサファイアレーザーの２７次高調波によるチタンサファイアレーザーの２７次高調波による HeHe++ のの２光子電離は、軟エックス線領域での非線形光学効果を２光子電離は、軟エックス線領域での非線形光学効果を実験的に実現するための系として、魅力的な候補である。実験的に実現するための系として、魅力的な候補である。– 断面積大断面積大– 収量＝強度の２乗に比例収量＝強度の２乗に比例– 収量＝パルス幅に比例（５フェムト秒より長い場合）収量＝パルス幅に比例（５フェムト秒より長い場合）

パルス幅が５フェムト秒より短い場合、収量はパルス幅パルス幅が５フェムト秒より短い場合、収量はパルス幅に比例せず、ダブルパルスによるに比例せず、ダブルパルスによる HeHe22++ の収量は、パルスの収量は、パルス間隔に依存して振動する。間隔に依存して振動する。– 量子力学のテストして利用できる。量子力学のテストして利用できる。

当研究室において、実験準備中当研究室において、実験準備中……

Phys. Rev. A65 in pressPhys. Rev. A65 in press