Фазовые переходы флюид флюид€¦ · v v v m §· ¨¸

XV Конференция (Школа) молодых ученых ПРОБЛЕМЫ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА И ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЙ

пансионат МГУ "Буревестник" (Сочи, Вишневка)

19 сентября

2016

Фазовые переходы флюид-флюид при высоких температурах

ИНСТИТУТ ФИЗИКИ ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЙ им. Л.Ф.ВЕРЕЩАГИНА

Российской Академии Наук

Саитов И.М., Норман Г.Э.

Outline 1. APPROACH

2. VALIDATION OF THE APPROACH

2.1. Reflectivity from sharp wave front

2.2. Reflectivity from broadened shock wave front

2.3. Brewster angle

2.4. Conductivity

2.5. Plasma frequency

3. APPLICATION TO PHASE TRANSITIONS

3.1. Conductivity

3.2. Density of electronic states


3.4. Pair correlation function

3.5. Specific volume

3.6. Metastable states

1. APPROACH

Conductivity Plasma

frequency

Electron density of states

Dielectric function

, ,

, ,

,

2

20

, ,2

,

24 1, 1 lim

exp i

j i

i j

i q

L

i j

j

w f fe

i

k k q

k q k

k

k

Iq

k

e k

Rq

qr

DFT Kohn-Sham + Molecular Dynamics

i i

2

ir E r2

ext H xcV V Vm

r r r

Reflectivity

Reflectivity with shock wave front

Brewster

angle

Longitudinal expression

2 2

2, , ,

2

24, 1

3

ˆ

n n

T

n n n n

n n

w f E f Ee

E E i

k k k

I

k k k

k k

R

v

ˆ / / , ,m i V v p r r rNon-Local

potentials

Pair distribution

function

Equation

of state

Conductivity Plasma

frequency

Electronic density of states

Reflectivity


Brewster

angle

(1) (2)i


Non-Local potentials DFT

Kramers – Kronig transformation

2. VALIDATION

OF THE APPROACH

2.1. Reflectivity from

sharp shock wave front

Reflectivity

(1) (2)i




Reflectivity from sharp shock wave front

1 0

0DFT

L

zz

z

2

1

1

DFT

L

DFT

L

R

Plasma

z0

Calculation parameters

0.51 30050

0.97 29570

1.46 30260

1.98 29810

2.7 29250

3.84 28810

1064 nm 694, 532 nm

0.53 32900

1.1 33100

1.6 33120

2.2 32090

2.8 32020

3.4 31040

1 2 3 40.0

0.2

0.4

1.0

[2] H. Reinholz, G. Röpke, A. Wierling, V. Mintsev, V. Gryaznov, Contrib. Plasma Phys. 43, 3 (2003)

R

3, /g cm

Motivation: shocked xenon plasma reflectivity

1064 nm

DFT [3]

[1] V.B. Mintsev, Yu.B. Zaporogets, Contrib. Plasma Phys. 29, 493 (1989).

[3] M.P. Desjarlais, Contrib. Plasma Phys. 45, 300 (2005).

Drude model [2]

Collisionless plasma

Experiment [1]

G. Norman, I. Saitov,

V. Stegailov, P. Zhilyaev,

Phys. Rev. E 91, 023105

(2015).

Normal reflectivity

[1] V. B. Mintsev, Yu. B. Zaporogets,

Contrib. Plasma Phys. 29, 493 (1989).

[2] G. Norman, I. Saitov,


Phys. Rev. E 91, 023105 (2015).

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0 1 2 3 4

experiment [1]

DFT [2]R

3, /g cm

1064nm

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0 1 2 3

0

0.1

0.2

0.3

0 1 2 3

R

R

3, /g cm

694nm

R

3, /g cm

532nm

Polarized reflectivity

Experimental data

(blue and red squares

with error bars)

Yu. B. Zaporozhets,

V. B. Mintsev, V. K. Gryaznov,

H. Reinholz, G. Röpke,

Y. A. Omarbakiyeva,

V. E. Fortov, J. Phys.: Con. Ser.

653 012110 (2015)

DFT: (blue and red solid lines)

G. E. Norman, I.M.Saitov, J.

Phys.: Con. Ser. 653 012111

(2015) 0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

sR

pR

, deg

32.7 /g cm 1064nm

22

2

cos sin

cos sin

DFT

L

s DFT

L

R

22

2

cos sin

cos sin

DFT DFT

L L

p DFT DFT

L L

R

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

2.2 Polarized reflectivity

, deg

sR

pR

694nm 32.8 /g cm 32.8 /g cm 532nm

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

, deg

sR

pR

2.2. Reflectivity

from broadened

shock wave front


(1) (2)i




Reflectivity from broadened shock wave front

1, 0

1 1 / , 0

,

, DFT

L

DFT

L

z

z h

h

z h z

z

Plasma

z0

2

2( )

40,E z Ez z

2

2 0 0

2 0 0

iE ER

iE E

2

exp ( , )i

E h h h

2

( , )i

E h h E h

h

00

broadened

front

0

0.1

0.2

0.3

0 1 2 3

R

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0 1 2 30

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0 1 2 3

Normal reflectivity from broadened shock wave front

694 nm

R

3, /g cm

532 nm

R

3, /g cm

ρ, g/cm3 1,1 1,6 2,2 2,8 3,4

= 532 nm 130 - 180 130 - 175 96 - 120 75 - 115 -

= 694 nm 0 - 135 60 - 145 40 - 112 0 - 110 0 - 25

Optimal width of the wave front h, nm

0

0.1

0.2

0.3

0 1 2 3

R

Experiment (red stars): Yu. B. Zaporozhets, V. B. Mintsev, V. K. Gryaznov, V. E. Fortov,

H. Reinholz, T. Raitza, G. Röpke, J. Phys.: Con. Ser. 653 012110 (2015)

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0 1 2 3 4

ρ, g/cm3 0,97 1,46 1,98 2,7 3,84

= 1064 nm 0 – 130 0 – 145 0 – 110 0 – 90 0 – 70

Optimal widths of the wave front h, nm

Normal reflectivity from broadened shock wave front

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0 1 2 3 4

experiment

DFT

DFT with broadened front

R

3, /g cm

1064nm

Experiment (red stars):

V. B. Mintsev, Yu. B. Zaporogets,

Contrib. Plasma Phys. 29, 493

(1989).

DFT (black squares):

G. Norman, I. Saitov,


Phys. Rev. E 91, 023105 (2015).


S - polarization

P - polarization

2 22

2 2

, 4( , ) sin , 0

E zz E z

z

2 22

2 2

, ln ( , ) , 4( , ) sin , 0

H z z H zz H z

z z z

22exp ( , ) sin

iE h h h

22( , ) sinz

iE h h E h

22

2

2 0, 1 sin 0,

2 0, 1 sin 0,s

ER

i E

iE E

22exp ( , ) sin

iH h h h

22( , ) sinz

iH h h H h

22

2

2 0, 1 sin 0,

2 0, 1 sin 0,p

z

z

RiH H

iH H

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90


sR

pR

, deg

85h nm

32.7 /g cm 1064nm

Experimental data

(blue and red squares

with error bars)

Yu. B. Zaporozhets,

V. B. Mintsev, V. K. Gryaznov,

H. Reinholz, G. Röpke,

Y. A. Omarbakiyeva,

V. E. Fortov, J. Phys.: Con. Ser.

653 012110 (2015)

DFT: (blue and red solid lines)

G. E. Norman, I.M.Saitov, J.

Phys.: Con. Ser. 653 012111

(2015)

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90


100h nm

, deg

sR

pR

694nm 32.8 /g cm 32.8 /g cm 532nm

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

, deg

sR

pR

100h nm

2.3. Brewster angle

Brewster

angle

(1) (2)i




B

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

32.8 /g cm

694nm

, deg

sR

pR

min

p p BR R

λ(nm), ρ(g/cc) experiment sharp front Broadened front

1064, 2.7 50 ± 10 70 60

694, 2.8 45 ± 10 65 55

532, 2.8 35 ± 5 55 45

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

32.8 /g cm

694nm

, deg

2 2 22

22 2

1

1B

Dp

s

h

R

n

n

R

1

1D

nN z

hz

2 2 2 21/ 1N n N n

1/2

1/223

12 s

p

Dh nR

RR

Drude theory.

B

λ(nm), ρ(g/cc) h, nm hD, nm

1064, 2.7 85 161

694, 2.8 100 154

532, 2.8 100 145

2.4. Conductivity

Conductivity

(1) (2)i




2.4. Conductivity

(1) (2) / 4

0 1 2 3 40

5

10

15

20 experiment [1]

DFT/QMD [2]10

2 (Ohm*cm)

-1

g/cm3

Xenon

[1] H. Reinholz, G. Röpke, A. Wierling, V. Mintsev, and V. Gryaznov, Contrib. Plasma Phys. 43, 3 (2003)

[2] G. Norman, I. Saitov, V. Stegailov, P. Zhilyaev, Phys. Rev. E 91, 023105 (2015)

Plasma

frequency

(1) (2)i





Sum rule. 2 2

02

pd

max

20max 2

0

2

e

mS d

N e

2

1

2

0/ep N e m S

Xenon

1 2 3 41

2

3

4

5

6

7

DFT [1]

(Sum rule)

estimations [2]

,g/cm3

peV

1 10

0.1

1

, g/cm3

0.53

1.1

1.6

2.2

2.8

3.4

max

, eV

S(max

)

S1

[1] G.Norman, I.Saitov, V.Stegailov, P.Zhilyaev, Phys. Rev. E 91, 023105 (2015)

[2] V.B. Mintsev, Yu.B. Zaporogets, Contrib. Plasma Phys. 29, 493 (1989).

Выводы I.

3. Проведен расчет коэффициента отражения как для

нормального падения лазерного излучения, так и для случая

падения под углом.

2. Применены поправки к расчету коэффициента отражения,

учитывающие неоднородность профиля плотности на

границе разогретого плотного вещества.

1. Применение выражения для продольного тензора

диэлектрической проницаемости в рамках теории функционала

плотности заметно улучшает согласие с экспериментом.

4. Предложен метод расчета плазменной частоты при высоких

температурах с использованием правила сумм. Подход

позволяет напрямую связать результаты расчета плазменной

частоты и коэффициента отражения.

В рамках теории функционала плотности предложен подход

для самосогласованного описания оптических и электронных

свойств разогретого плотного вещества

3. APPLICATION

TO PHASE

TRANSITIONS

Conductivity

(1) (2)i




3.1. Conductivity

(1) (2) / 4


(1) (2)i




3.2 Electronic density of states

Semiconductor- metal transition [7] in liquid Se

Gap formation investigation

-2 -1 0 1 20

20

40

60

80

g/cm3

4.8

5.0

5.2

5.5

6.0

,fE E eV

1,g E eV

5,0 5,5 6,00

10

20

30

40

50

3, /g cm

10 ,g eV

1000T K

Hydrogen

-20 -10 0 100

1

2

3

4

5

g/cm3

0,73

0,77

0,8

0.85

0.9

,fE E eV

1,g E eV 1500T K

0.70 0.75 0.80 0.85 0.900.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

10 ,g eV

3, /g cm

Plasma

frequency

(1) (2)i





Selenium Hydrogen

(1) (2)i Longitudinal expression

Non-Local potentials

DFT +

Molecular dynamics


3.4. Pair correlation function

3.4. Pair correlation

function

3.5. Drop of the specific volume

1

1.5

2

2.5

3

0.7 0.8 0.9 1 1.1 1.2

3, /g cm

,P Mbar

1000T K

30.02 /g cm

1.8

1.85

1.9

1.95

0.88 0.9 0.92 0.94 0.96

3, /g cm

,P Mbar 1000T K

30.02 /g cm

3.6 Metastable states

Выводы.

Работа поддержана грантом РНФ 14-19-01295

Фазовые переходы первого рода в жидком селене и водороде

рассматриваются в рамках самосогласованного подхода для

описания оптических и электронных свойств. Обнаружены:

1) скачки электропроводности и плазменной частоты в

плотном разогретом водороде в области фазового перехода.

2) закрытие щели между связанными и свободными

состояниями в узком диапазоне плотностей

в жидком селене и водороде.

3) заметное изменение структуры в водороде; при фазовом

переходе происходит ионизация

H2 = H2+ + e

4) скачок плотности и области метастабильности

на изотермах 1000 и 1500К в водороде.

Publications

1. Norman G., Saitov I., Stegailov V., Zhilyaev P. Atomistic Modelling and Simulation

of Warm Dense Matter. Conductivity and Reflectivity // Contrib. Plasma Phys. 53, No.

4-5, 300 – 310 (2013)

2. Norman G., Saitov I., Stegailov V., Zhilyaev P. Ab initio calculation of shocked

xenon reflectivity // Phys. Rev. E 91, 023105 (2015)

3. Norman G., Saitov I., Stegailov V. First-Principles Calculation of the Reflectance

of Shock Compressed Xenon // J. Exp. Theor. Phys. 120, No. 5, 894 – 904 (2015)

4. Norman G., Saitov I., Stegailov V. Plasma-Plasma and Liquid-Liquid First-Order

Phase Transitions // Contrib. Plasma Phys. 55, No. 2-3, 215 – 221 (2015)

5. Norman G., Saitov I. Brewster angle of shock-compressed xenon plasmas //

J. Phys.: Conf. Ser., 653, 012111 (2015)

6. Saitov I. Density functional theory for dielectric properties of warm dense matter //

Mol. Phys. 114, No. 3-4, 446 – 452 (2016)

Convergence (summary)

in number of k-points in the Brillouin zone

in number of particles in the supercell

in frequency range

in number of ionic configurations

Relative error is ~ 5% - 30%

depending on density

Dependence of reflectivity

of shocked xenon on density

1064nm

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,00,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5 DFT/QMD

M.P. Desjarlais,

Contrib. Plasma Phys.

45, 300 (2005)

DFT/QMD

this work

with transverse

expression

DFT/QMD

this work

with longitudinal

expression

experiment

V.B. Mintsev,

Yu.B. Zaporogets,


29, 493 (1989).

,g/cm3

Re

fle

ctivity

694nm



0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,50,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

DFT/QMD

this work

experiment

Yu. B. Zaporoghets,

V. B. Mintsev,

V. K. Gryaznov,

V. E. Fortov ,

Physics of extreme state

of matter, P.188 (2002).

,g/cm3

Re

fle

ctivity

532nm



0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,50,0

0,1

0,2

0,3 DFT/QMD

this work

experiment

Yu. B. Zaporoghets,

V. B. Mintsev,

V. K. Gryaznov,

V. E. Fortov ,

Physics of extreme state

of matter, P.188 (2002).

,g/cm3

Re

fle

ctivity

Calculation parameters

0.51 30050

0.97 29570

1.46 30260

1.98 29810

2.7 29250

3.84 28810

1064 nm 694, 532 nm

0.53 32900

1.1 33100

1.6 33120

2.2 32090

2.8 32020

3.4 31040

0 5 10 150

2

4

6

8

p, eV

max

, eV

Plasma frequency of liquid

selenium at ρ=5g/cm3

max

2

0

2

max2

p

d

2 2

02

pd

4 5 6

4

5

6

7

, g/cm3

p, eV

Dependence of plasma frequency

on density in the liquid selenium

Dependence of charge density in plasma of shocked

xenon on concentration of neutral atoms

2 4 6 8 10 12 14 16

5

10

15

20

25

30

35

ne, 1

021 c

m-3

na, 10

21 cm

-3

Сходимость по конфигурациям

2 4 6 8 10 12 14 16

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

=2.2g/cm3

t,ps

R

Сходимость по интервалу интегрирования

0,0 0,1 0,2 0,3 0,40,10

0,15

0,20

0,25

0,30

0,35

0,40

nm

nm

=2.2g/cm3

-1

max,(eV)

-1

R

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,00,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5 DFT/QMD

M.P. Desjarlais,


45, 300 (2005)

DFT/QMD

this work

with transverse

expression

DFT/QMD

this work

with longitudinal

expression

experiment

V.B. Mintsev,

Yu.B. Zaporogets,


29, 493 (1989).

,g/cm3

Re

fle

ctivity

1 2 3 4

0,1

1022

1064nm

данная

работа

эксперимент

V.B. Mintsev,

Yu.B. Zaporogets,


29, 493 (1989).

R

3, /g cm

DFT/QMD

DFT/QMD

with «band gap»

corrections

M.P. Desjarlais,


45, 300 (2005)

3,an cм

Сходимость по числу частиц

0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,00,0

0,1

0,2

0,3

=0.53g/cm3

,eV

R

N=32

N=16

N=8

0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,00,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

=2.8g/cm3

N=64

N=32

N=16

N=8

,eV

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1,0

R

deg0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

deg

R

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

R

deg

1 2 3 4

0,1

,g/cm3

R

1 2 3

0,01

0,1

,g/cm3

R

1 2 3

0,01

0,1

R

,g/cm3

Коэффициент отражения R от ударно сжатого ксенона. Эксперимент – точки с погрешностями; Ю.Б. Запорожец, Б.В. Минцев, В.К. Грязнов, В.Е. Фортов, 1989,2002,2012

Теория – линии; П.А. Жиляев, Г.Э. Норман, И.М. Саитов, В.В. Стегайлов, 2012

Зависимость коэффициента отражения s- и p-поляризованных компонент излучения от угла падения.

Сопоставление рассчитанных и измеренных значений R

на плоскости плотность ρ – частота ω.

Линии равных теоретических значений R проведены для

R от R=0.01, 0.05, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4.

Звездочками обозначены плотности и частоты, при

которых проводились измерения.

Числа в рамках, расположенные рядом со звездочками -

отношения измеренного значения R к теоретическому

при заданных значениях частоты и плотности.

Звездочки соединены стрелками с точками на плоскости,

при которых измеренные значения совпадают с

рассчитанными.

1064нм

694нм

532нм 1064нм 694нм 532нм

Диэлектрическая проницаемость:

(2)

(1)

220

21 P d

i

(1) (2)i

2 2 2

(2)

, , , , , ,20, , ,

1 4 1lim 2 ( )

3i j i q j i j

i j

ew f f

k k q k k e k k q kq

kq

Коэффициент отражения:

2

1

1R

22

2

cos sin

cos sinsR

22

2

cos sin

cos sinpR

Саитов И.М. Диэлектрические свойства разогретого плотного вещества (Warm Dense Matter)

Dielectric function

Reflectivity

Absorbtion

Trasmission

Conductivity

……

Plasma frequency

Effective free

electron density

2 2 2

(2)

, , , , , ,20

, ,

4 1lim 2 i j i q j i j

i j

ew f f

k k q k k e k k q kq

kq

(2)

(1)

220

21 P d

i

(1) (2)i DFT

Kohn-

Sham


Фазовые переходы флюид флюид€¦ · v v v m §· ¨¸

Documents