7q i interaksi atau..•..•..•jarak observasi a x adalah,
TRANSCRIPT
131
HAMBURAN NEUTRON OLEH ZAT CAIR
R.S. Lasijo
Pusat Reaktor Atom Bandung
Armahedi Mahzar
Departemen Fisika I.T.B.dan
Marsongkohadi
Departemen Fisika I.T.B. dan Pusat Reaktor Atom Bandung
Abstrak,
Metoda hamburan neutron untuk menyelidiki gerak diffusi dan vibrasi-rotasi atomjmolekul dalam zat cair dibahas, untuk menjajagi kemungkinan penggunaan Filter Detector Spectrometer dalam bidang tersebut. Analysa data eksperimen dilakukan dengan menggunakan fungsi korelasi Van Hove dan model-modelsederhana.
Khususnya hasil-hasil eksperimen dari Natrium cair dianalysa dengan model Diffusi Loncat (Jump Diffusion Model).
1. Pendahuluan.
Dengan ditingkatkannya daya reaktor TRIGA MARK II menjadi ] MW, terbukalah kemungkinan baru, untuk menggunakan berkas neutron guna percobaan hamburaninelastik. Untuk reaktor dengan f]uks neutron rendah, spektrometer yang paling cocokadalah "Filter Detector Spectrometer".Untuk ini, maka sebuah "Inverted Filter Spectrometer" sedang dibuat dan dalam tarafpenyelesaian.
Program penelitian dengan menggunakan Spektrometer ini, diantaranya ialah: dinamika molekul dalam kristaJ, spektroskopi molekul dalam penelitian Jogam cair.
. Kertas karya ini dimaksudkan untuk menjajagi kemungkinan peneJitian mengenailogam cair dan zat cair pada umumnya, dengan menggunakan teknik hamburan neutroninelastik.
Persoalan-persoalan dinamika dari zat cair, dapat dipecahkan dari dua arah pendekatan yakni, (a) dapat kita anggap bahwa zat cair terse but sebagai suatu zat padat yangtak teratur (disordered solid), atau (b) kit a dapat menganggap zat cair terse but sebagaigas mempat (condensed). Anggapan mana yang lebih menonjol tergantung dari suhuzat cair itu dan skala waktu observasinya.
Zat cair dibagi dalam beberapa kelas, akan tetapi dipandang dari dinamikanya hanya dibagi dalam dua kelas yakni, zat cair monoatomik (monoatomic liquid) dan zat
. cair molekuler (molecular liquid). Dari sudut tcoritik zat cair molokuler merupakan problim benda banyak yang sulit, sedang zat cair monoatomik seperti misalnya logam ca-ir, lebih sederhana memecahkannya.
2. Metoda Hamburan Neutron.
Neutron thermis adalah partikel yang paling cocok untuk menyelidiki sistim benda ban yak (many-body system) seperti zat cairo
Penomena f]ukstuasi dalam zat cair dapat dikarakterisir dengan jarak korelasi
(correlation range) Ro dalam orde 1O-8cm, dan waktu korelasi (correlation time) 7Qdalam orde IO-13detik ...•Apabila perpindahan momentum dalam proses hamburan adalah 11 Q maka me-
nurut prinsip ketidak pastian, jarak interaksi atau jarak observasi A x adalah,I ..•..•..•
A x :> _ dimana Q = k - koI Q I
Sa lain dari itu, teori fluktausi mengatakan bahwa,
Dari kedua persamaan itu didapat
1
2 DQ2
Dimana D adalah koeffisien diffusi diri. Misalnya D :::=. 10-5 cm2/detik dan
0.1 < Q2 < 10 )\-2 maka waktu observasinya haruslah diantara 5 x 10-11 detikdan 5 x 1O-13detik.
Jadi fluktuasi dalam zat cair akan mempengaruhi energi dan distribusi sudut darineutron yang dihamburkan, hanya jika neutron tersebut berada dalam jarak korelasi Ro
dan waktu observasinya t b ~TO Neutron tersebut akan melihat gerak diffusi,sehingga apabila nellt ron 8atang dengan puncak yang tajam, maka puncak tersebut akan melebar karena ketidak pastian posisi penghambur.
Selain dari gerak diffusi, inti dari atom-atom dalam zat cair melakukan juga gerak vibrasi-rotasi da]am ikatan molckul. Neutron yang datang dapat pula mengamatiperpindahan energi dari/ke sistim vibrasi-rotasi tcrsebut. Ini dapat dilihat dengan adanya puncak-puncak inelastik pada spektrum neutron.
Maka yang kita lihat dari hasil hamburan neutron oleh zat cair adalah suatu puncak quasi-clastik dan beberapa puncak inclastik.
Dari pengllkuran lebar (width) puncak quasi-elastik kita akan mendapat parameter-parameter diffusi dan dari puncak-puncak inelastik kita akan mendapat frekwensivibrasi/rotasi sistim atom/molckul zat cair tersebut.
Larsson( I) tclah menunjukkan betapa pentingnya pemilihan encrgi dari neutrondatang untuk pcrcobaan hamburan oleh zat cairo
Misalkan resolusi alat berbentuk Gaussian dan suhu Dcbye dari sam pIc SooK.Massa dari penghambur M = 92 dan suhu dari sample adalah 293 oK dan kwadrat da-ri perpindahan momentumnya adalah Q2 = 15 )\-2 Sekarang dimisalkan ada em patbuah panjang gclombang neutron yang dipakai, yakni /-.. = 1.13)\ atau E = 64MeV dcngan resolusi t:./-../"d. = 8% " /-.. = ].5 A atau E = 36 MeV dengan re-
solusi f::,./-..//-.. = 5%, /-.. = 2.25 A atau E = 16 MeV dcngan resolusi f::,./-..//-..
= 5% dan akhirnya A. = 4 A atau E = 5 MeV dengan resoillsi t:./-..//-.. = 4%.Dari gambar-I dapat kita simpulkan bahwa tidak mungkin kita dapat memisahkan(resolve) puncak quasi-elastik kecuali apabila energi dari neutron yang datang sangat rendah.
Kebanyakan eksperimen-eksperimen yang dilakukan untuk menentukan pelebaran puncak quasi-elastik dilakukan dengan panjang gclombang antara 4 - 6 A Denganneutron ini dapat juga dilihat gerak vibrasi yang berenergi kurang dari 100 MeV.
Untuk ini biasanya dilakukan dengan teknik beryllium filter sebagai sumberneutron dingin atau dengan kristal berputar (rotating crystal spectrometer).
Karena neutron datang berenergi rendah maka proses "energy gain" yang dipakai. Untuk energy gain yang besar, faktor yang membatasi ialah faktor populasiexp (-nw/kT). Karena itu untuk sample dengan kT = 0.025 eV pengamatan energygain sebesar 0.1 - 0.15 eV tak mungkin. Dalam hal ini metoda "energy loss' dapat digunakan. Metoda energy loss biasanya dilakukan dengan Triple Axis Spectrometeratau dengan Filter Detector Spectrometer.
Secara ideal, sample yang dipakai haruslah suatu penghambur inkoheren karenasegala macam gerak dalam zat cair itu ada hubungannya secara sederhana dengan penampang hamburan. Selain ilari itu perhitungan-perhitungan tcoritis selalu meramallean besarnya penampang hamburan differensial berganda inkoheren (incoherent double differential cross-section) ..
132
Akan tetapi salah satu penghambur inkoheren yang sangat baik yaitu Vanadiumsangat "corrosive" apabila dalam bentuk cair sehingga belum pemah dicoba.
Suatu approksimasi dari keadaan yang ideal ialah air. Tetapi air ini temyata suatu zat cair yang kompleks, karena atom hidrogennya terikat pada suatu molekul, yangjuga terikat secara lemah oleh molekul-molekul disekitamya. Tidak demikian keadaannya pada logam cair, karena setiap atom dikerumuni oleh atom-atom yang sarna.
Akan tetapi kebanyakan logam cair yang telah diselidiki adalah penghamburkoheren.
Sebagai contoh akan dibahas Natrium cair yang penampang hamburannya U koh1.55 barn dan uink = 1.85 barn.
3. Analisa Kata.
Data-data dari hamburan neutron oleh zat cair ada tiga macam yakni penampang
hamburan total U distribusi sudut d a dan penampang hamburan differensial berganda. d2 a dnn . Hanya akan dibicarakan data-data dari Natrium saja.d w
Sebelum kita menganalisa data-data hamburan neutron oleh zat cair baiklahkita tinjau dulu teori dasarnya yakni fungsi korelasi Van Hove dan model-model zat cdryang sederhana.
3.1. Fungsi korelasi Van Hove.
Interpretasi dari data hamburan neutron pada umumnya menggunakan formalisme dari Van Hove(2) dimana penampang hamburan differensial berganda dapat ditulis
sebagai berikut:
d2 a b~oh
-> ->
()= '::"11 d r dt ei ( Q r - wt) G (;,t)
d n d w koh
2rrko
d2 a
b2k
->->
(d n d w) inkoh
=inkoh
_ II d; d t e1 (Q r - .wt) q, <"' )2rr
ko r,t
dimana G(r,t) dan Gs(r,t) masing-masing adalah fungsi korelasi dan fungsi korelasi diriVan Hove. Dalam limit klasiknya (G(r,t) adalah rapat kemungkinan mendapatkan partikel di r pada saat t apabila diketahui suatu partikel di r = 0 pada saat t = 0, sedang
kan GgCr,t) adalah rapat kemungkinan mendapatkan partikel di r pad a saat t apabilapartikel itu sendiri diketahui di r = 0 pada saat t = O.
Tujuan suatu teori zat cair adalah menghitung fungsi-fungsi korelasi tersebut dari dinamika atomik/molekuler ..
Perhitungan fun~si korelasi diri Gs(r,t) lebih sederhana dan biasanya, sesuai dengan saran Vineyard(3) digunakan approksimasi Gauss yaitu anggapan bahwa
1 r2____ . exp [ - ---[ 2 rrf(t) ] 3/2 2 nt)
dimana r (t) adalah "width function", persimpangan kwadrat rata-rata partikeldari titik asal setelah waktu t, yang menggambarkan dinamika partikel tersebut. Untuk .menghitung r (t) lebih eksplisit dibuat orang beberapa model sehingga dapat
menghasilkan beberapa ramalan yang dapat dibandingkan dengan data-data eksperimen.
133
3.2. Model-model dinamika zat cairo
Madej dittusi Vineram(3) m'lUrakan mod,] rnt rlin! sedOThana,ranr menganggap atom-atom hanya melakukan gerak diffusi. Dalam model ini diambil sedemikian sehingga
r (t) ? Vo untuk
r (t) ? 2 (D I t I + c) untuk
t «TO
t» TO
dimana Vo adalah kecepatan atom, D = konstanta diffusi makroskopik, c = teta-pan yang tak tentu, sedangkan TD = periode frekwcnsi Debyc.
Lebar penuh dari puncak quasi-elastik dalam model ini adalah
Model diffusi loncat dari Singwi dan Sjolandc/4) menganggap bahwa disamping gerak diffusi, atom-atom zat cair juga melakukan gerak vibrasi akibat ikatanolch atom atom sekelilingnya. Dalam model ini kita mempunyai dua waktu karate-
ristik yaitu waktu rata-rata TO waktu atom dalam keadaan vibrasi, dan T Iwaktu rata-rata atom melakukan gerak diffusi antara dua gerak vibrasi. Jika 71 <<"Tdidapatkan 0
AE
TO
-2 W
(l __e_· _
I + Q2 DTO
Model diffusi loncat yang disempurnakan dari Oskotskii(S) merupakan pcrbaikan dari model Singwi dan Sjolander diatas dengan menambahkan anggapan bahwapartikeljatom zat cair yang sedang bergetar itu juga melakukan diffusi secara lambat
dengan koeffisien diffusi Do Dalam model ini lebar puncak quasi-elastik adalah-2W
e )TO
2 D ( V? + c2 - C )
dimana e-2W adalah faktor Debye-Waller.
AE = 2!- (I + Q2Do TO7
o
Dalam hal ini Do jauhlebih kecil dari pada D.
Model diffusi tertunda dari Engelstaff dan Schofield(6) dimana r (t) di-nyatakan sebagai jumlah dari rD(t): yang menyatakan gerak diffusi dan r B(t)yang menyatakan gerak atom-atom yang terikat oleh atom-atom tetangganya. Dalammodel ini
rD (t)
r B (t) = ~ fooo dw f ( w) ( I - cos wt)M w2
dimana c = waktu·terlambatnya diffusi dan few) merupakan distribusi frekwensi.Hasil perhitungan dengan menggunakan "width function" diatas adalah
A E = y0.in2 yIDTC hQModel-model tersebut diatas dapat diuji dengan data-data hamburan inkoheien.
Perluasan dari, model-model tersebut untuk hamburan koheren tidak dibicarakan disini.
134
Selanjutnya kita akan membandingkan model-model diatas dengan hasil-hasileksperimen hamburan neutron pada Natrium cair.
3.3. Hasil-hasil eksperimen.
Cocking (7) melakukan eksperimen hamburan neutron pada Natrium· cair danmendapatkan grafik antara lebar penuh puncak q uasi-elastik b.E dengan kwadratperpindahan momentum Q2 untuk suhu-suhu 3880K, 4220K dan 4700K seperti terlihat pada Gambar-2 dan Gambar-3. Pada Gambar-2 hasH eksperimen telah dibandingkan dengan model Singwi-Sjolander dalam versi loncat yang ekstrim dengan menggunakan e-2W yang ditentukan daTi intensitas puncak dan 'To = 2 x 10-12 detik. Jugapada Gambar-2 dibandingkan dengan model dari Oskotskii dengan menggunakan fO=5.4 x 10-12 detik dan fo = 2.4. x 10-12 detik. Ternyata model dari Oskotskiilebih coeok.
Pada gambar-3 telah dibandingkan hasH eksperimen dengan ramalan model diffusi tertunda Engelstaff-Schofield dengan beberapa harga parameter e.
Eksperimenhamburan neutron dingin pada Natrium eair pada 3750K telah dilakukan oleh Pandolph(8) dengan pengamatan pelebaran puncak quasi elastik untukdaerah 0.5 ~Q ~ 1.5 j;1. Hasil eksperiemen ini terlukis pada Gambar-4 dima-na telah dibandingkan ramalan model diffusi Vineyard dan ramalan model diffusi lon-cat dengan parameter fO = I x 10-12 detik, TO = 1.5 x 10-12 detik dan fo= 2 x 10-12 detik. Ternyata hasilnya cukup memuaskan.
LIQUID DINAMICS
>t:(J)zwIZ
3
2
1
~ 0 64 meVAE 10 meV
EO 16 meVAE 16 meV
, II •
~c 36 meVcs. E36 meV
EO 5 meVt1 E 0,4 meV
3.0 3,5 4.0 4.5o
Wave Length (A)
GAMBAR I. Ilustrasi tentang pentingnya pemilihan energi neutron masuk Eoyang tepat apabila resolusi diberikan oleh sifat-sifat alat. Tampak bahwa hanya apabila Eo = 16 dan 5 meV adalah puncak elastik dapat dipisahkan dan mungkin dipela.iari lebarnya.
135
o Osk~skii300 1$-,•.•.••••-:7'* .
To=90 1;.9J.••••••••. To=200 X1.5
~ •••'" SJ!l.gwi-Sjolander~,~
0015
001
- I-•.•...0=0005
)( ~3 0I l-e~ 0 005l-IC1W 01/I .....J<I:I 0 005
0
I0
001
D02 )( 11 IT
002 003
GAMBAR 2. Lebar paruh pun
cak-puncak quasi-elastik yang·telah dikoreksi untuk resolusidari natrium cair untuk berba
gai suhu dibandingkan denganramalan-ramalan :
(I) model Singwi-Sjolander de
ngan c·-2W ditentukan daripuncak-puncak intensitas dan
TO = 2 x 10 -1 2 detik (garis penuh), (2) model Oskotskii dengan e- 2W ditentukan dari
puncak intensitas dengan
To = 5.4 x 1O-12detik (garis
putus-putus) dan To = 2.4 x10-12 detik (garis putus-putustitik-titik).
1.00015
001
- I-•.•...0= 0 005)(
I;,,;,,'
~
0
3~ 0005e~ 1/l- It?
0
wI~ 0005<I:~ 00
136
";"//
;"/'"
'"
/.. ,",.I'
;";"/
//;"
C. 0;"
//////.
001
002 x 11/T
505
Temp. 3880 K
002 003
GAMBAR 3' Lebar paruh
puncak quasi-elastik ham-buran neutron pada natriumcair untuk berbagai suhu dibandingkan dengan ramalan hukum
Fick( garis putus-putus) dan
model diffusi tertunda EgelstaffSchofield (garis penuh) untuk
berbagai harga tD = Cdalam satuan " "hIT
0.8
+
simple diffusion
jump diffusion
I0,4
A E
A E
. ,0,8
•1,2
.12'To = 2 x 10 sec.
•...•W-...I
GAMBAR 4. "Lebar" dari puncak kwasi elastik dari natrium cairo
DISKUSI:
IJOS SUBKI:
I. Apakan ~rti fungsi koreksi G(r,t) dan Gs (r,t)
2. Bagaimana menurunkannya?
LASIYO:
I. Fungsi korelasi G(r,t) adalah merupakan suatu rapat kemungkinan untuk mendapatkan suatu partikcl dititik r pada waktu t, dimana pada waktu t = 0 suatupartikel berada pada titik r = 0
Fungsi korelasi diri Gs(r,t) merupakan suatu rapat kemungkinan untuk mendapatkan suatu partikel dititik r pada waktu t, dimana partikel itu sendiri beradapada titik r = 0 pada waktu t = 0
2. Fungsi korelasi diri GS<r,t) merupakan transformasi Forier dari "hukum ham-buran", Ss (w) yang merupakan besaran yang dapat diperoleh dari ex-perimen. Secara teoritis biasanya fungsi ini dimisalkan berbentuk Gaussian dengan pet) "width function" ditentukan dengan menggunakan model-modelbentuk Gaussian dari G (r,t) ini merupakan approksimasi pertama. Untuk menyesuaikan dengan hasithasil eksperimen sering dilakukan koreksi dari bentukGaussian ini. Sedangkan G(r,t) dapat diperoleh dari Gs(r,t) dengan approksimasi pula.
DR. PARANGTOPO:
Bagaimana dapat dipisahkan spektrum vibrasi dan ratasi yang berada didalamliquid dari intensitas neutron scattering?
LASIYO:
Spektrum vibrasi dan rotasi adalah terdapat pada puncak-puncak inelastik. Maka spektrum ini dapat kita pisahkan dari intensitas hamburan neutron denganmengisolir puncak elastiknya. Untuk memisahkan antara vibrasi dan rotasinyasaya sendiri belum tahu dengan pasti. Menurut hemat saya mungkin ini dapatdipisahkan.
Kepustakaan.
I. Larsson, K.E., Inelstic Scattering of Neutrons, IAEA, Vienna (1965) 3
2. Van Hove, 1., Phys. Rev. 95, (1954) 249.
3. Vineyard, G.H. Phys. Rev. 110 (1958) 999.
4. Singwi, K.S., Sjolander, A., Phys. Rev. 119, (1960) 863.
5. Oskotskii, V.S., Soviet Phys. Sol. State 5 (1963) 789.
6. Engelstaff, P.A., Schofield,P., Nucl. Sci. Engng. 12 (1962) 260.
7. Cocking, Studies of the liquid state using the inelstic scattering of slow neutrons,Dissertation University of London (1967).
8. Randolph, P.D., Neutron Inelastic scattering I, IAEA, Vienna (1968) 449.
138