Experimentální studium Experimentální studium transmutace štěpných produktůtransmutace štěpných produktů
Antonín Krása
Vedoucí diplomové práce : RNDr. Vladimír Wagner, CSc.
• ADTT - Accelerator Driven Transmutation TechnologiesATW - Accelerator Transmutation of WasteADS - Accelerator Driven Systems
• transmutace, spalační reakce
• metoda aktivační analýzy
• simulace (LAHET+MCNP)
Co je transmutacetransmutace ?
• obecně jakákoli přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra
• jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření atd.)
• jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost atd.)
• 1951 získali Sir John D. Cockroft a Ernest T. S. Walton Nobelovu cenu za transmutaci atomových jader
Jak vytvořit prostředí vhodné pro transmutaci jaderného odpadu?
• vysoká intenzita neutronů, řádově 1016 n.cm-2.s-1
Jak získat takto silné toky?
• použitím výkonného urychlovače - svazkem protonů o vysoké energii by ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu tříštivé (spalační) reakce - v nich se produkuje velké množství částic a velký podíl tvoří právě neutrony
Programy simulující produkci neutronů a jejich transport
• založeny na matematické metodě Monte Carlo
• využívají různé fyzikální modely tříštivých reakcí a knihoven účinných průřezů reakcí neutronů s jádry
• LAHET {Los Alamos High Energy Transport} - průběh spalační reakce, transport neutronů nad 20 MeV MCNP {Monte Carlo Code for Neutron and Photon Transport}
• nejnovější: MCNPX {Monte Carlo N-Particle Transport Code} - spojuje přednosti LAHETu a MCNP
Experiment
• změřit průběh a intenzitu neutronového pole kolem tlustého olověného terče pomocí aktivačních detektorů
• výsledky experimentu porovnat s výsledky simulacívýsledky experimentu porovnat s výsledky simulací
zjištění, které z existujících programů popisují reálnou situaci lépe a které jejich části je potřeba vylepšit
• studium vlivu:– změn a zjednodušení v geometrii terče u provedených
simulací– nepřesností v určení trajektorie, tvaru a intenzity svazku– směšování protonového a neutronového pole
• různé geometrie a energie svazku (ÚJF Řež & SÚJV Dubna)
Spalační terč
Moderátor
Tepelná izolace
Pb terč
100100 100 cm
d = 9.8 cm, l = 50 cm
17.6 17.1 52.6 cm Pěnový polystyrén
Granulovaný polyetylén s příměsí bóru
Protonový svazek
885 MeV
Metoda aktivačních detektorůMetoda aktivačních detektorů• tenké vícevrstevné folie (2 cm 2 cm 50 μm)
• Au
– 197Au (n,n) 196Au Ethres = 8,5 MeV
– 197Au (n,n) 194Au Ethres = 24,5 MeV
– 197Au (n,) 198Au• Al
– 27Al(n,α)24Na Ethres = 5,5 MeV
• Cu– reakce vysokoenergetických nukleonů– 63Cu(n, γ)64Cu
• výhody: jednoduchost, umístění• nevýhody: neměří se přímo neutronové spektrum, složitější interpretace
Umístění aktivačních detektorů
9,6 cm
fólie
terč
polystyren
17,6 cm
17,1 cm
Produkce 198Au, 196Au, 194Au a 24Na ve foliích podél terče
196Au
0
0,000005
0,00001
0,000015
0,00002
0 10 20 30 40 50
194Au
0
0,000001
0,000002
0,000003
0,000004
0,000005
0,000006
0 10 20 30 40 50
198Au
0
0,0001
0,0002
0,0003
0,0004
0,0005
0 10 20 30 40 50
pozice [cm]výtě
žek
24Na
0
0,000001
0,000002
0,000003
0,000004
0,000005
0 10 20 30 40 50
Obsah rtuti ve zlatých fóliíchObsah rtuti ve zlatých fóliích• podezření: příměs Hg, která by mohla ovlivnit naměřené výsledky
experiment: ozáření Au fólie neutronovým svazkem (v reaktoru LVR-15) a následné proměření γ-spekter detektorem (stejná metodika)
• 197Au (n,) 198Au 202Hg (n,) 203 203HgHg 109Ag (n,) 110Ag 58Fe (n,) 59Fe 191Ir (n,) 192Ir
• T1/2 (203Hg) = 46,6 d T1/2 (198Au)= 2,7 d
279,194 keV 411,8 keV
• výsledek:
izotop relativní zastoupení statistická chyba203Hg 5. 10-6 2.10-6
192Ir 9.10-8 3.10-8
198Au 1 0110Ag 2.10-4 1.10-4
59Fe 4.10-5 2.10-5
Geometrie svazku• reakce vysokoenergetických protonů v Cu a Au (produkce 48V, 52Mn, 58Co, 44mSc, 47Sc) • zjednodušující předpoklady:
– centrální fólie plně zasažena– homogenní protonový svazek– kruhový průřez protonového svazku
• střed svazku posunut o 0,8 cm napravo a 0,8 cm dolů od osy terče (při pohledu ve směru pohybu svazku), poloměr svazku 3,5 cm
3 cm
svazek
terč
fólie
terč
svazek
fólieVliv geometrie svazku
Vzdálenost fólií: 5 cm top 9,3 cm top
27Al(n,α)24Na 27Al(p,x)24Na (např. (p,3np)) 197Au(n,2n)196Au 197Au(p,x)194Au (např. (p,np), (p,d)) 197Au(n,2n)196Au 197Au(p,x)196Au (např. (p,p3n), (p,t))
Podíl protonů na produkci radioaktivních jader
Vzdálenost fólií: 5 cm top 9,3 cm top
Vliv polystyrénuVliv polystyrénu
• polystyren funguje mírně jako absorbátor
• např. 24Na v Al fóliích:
0,80
0,85
0,90
0,95
1,00
1,05
1,10
1,15
1,20
0 10 20 30 40 50pozice [cm]
poly
styr
en/je
n te
rč
5 cm top9,3 cm top9,1 cm right1,0000,9520,968
Vliv polystyrénu a polyetylénu na prahové reakce
• úplné simulace: berou v úvahu všechny části experimentálního uspořádání
• jednoduché simulace: berou v úvahu pouze spalační terč
0,80
0,85
0,90
0,95
1,00
1,05
1,10
1,15
1,20
0 10 20 30 40 50pozice [cm]
Na2
4 po
měr
výt
ěžků
full
/sim
ple
5 cm top9,3 cm top9,1 cm right0,9910,9470,982
Porovnání simulací s výsledky experimentu
198Au
00,10,20,30,40,50,60,70,80,9
0 10 20 30 40 50
pozice[cm]
exp/sim
197Au(n,)198Au
1E-041E-03
1E-021E-01
1E+001E+01
1E+021E+03
1E+041E+05
1E-02 1E+00 1E+02 1E+04 1E+06 1E+08
E [eV]
[b
]
nndc
averages
prahové reakce neutronový záchyt
24Na
0
0,5
1
1,5
2
2,5
3
0 10 20 30 40 50
pozice [cm]
exp/sim
194Au
0
0,5
1
1,5
2
2,5
3
0 10 20 30 40 50
pozice [cm]
exp/sim
ZávěrZávěr• studována produkce neutronů v reakcích relativistických protonů na
tlustém olověném terči
• průběh a intenzita neutronového pole měřena metodou aktivační analýzy
• zjištěn významný vliv geometrie svazku
• zjištěn významný vliv protonů na výtěžky aktivačních reakcí ~ 10 %
• zjištěn malý vliv polystyrénu
• zjištěn malý vliv tepelné izolace i moderátoru na produkci vysokoenergetických neutronů - v simulacích stačí započítat jen terč!
• dobrá shoda experimentu se simulacemi prahových reakcí (větší rozdíly pouze ke konci terče)
• větší odchylka v případě bezprahových reakcí bude třeba popsat realističtěji průběh účinných průřezů a provést simulace kódem MCNPX
• důležité: důkladná analýza všech možných zdrojů systematických chyb, porovnání s experimenty při jiných energiích protonů
Forma zápisu statistické chyby
_____________
*) definitoricky 1, chyba (1%) započítána do chyb u ostatních izotopů, jejichž zastoupení je vztaženo k zastoupení 198Au
izotop relativní zastoupení statistická chyba relativní chyba [%]203Hg 5. 10-6 2.10-6 40192Ir 9.10-8 3.10-8 33
198Au 1*) 0 1110Ag 2.10-4 1.10-4 5059Fe 4.10-5 2.10-5 50
Efektivní účinný průřez
• rychlost reakce
N - počet terčíkových jader
- neutronový tok
- účinný průřez
• rychlost reakce
• konvenční tok
počet neutronů n s rychlostí v
dEEENdt
dNR )()(
effCNR
dEvn EC ).(
dEE
dEEE
)(
)()(eff
Efektivní účinný průřez
• absorpce snížení počtu neutronů
• popsáno v LAHETu:
• popis poměru pomocí eff:
dEEkEN
dEEkEN
R
Rp
L
L
))(2exp(1)(
))(exp(1)(
2
)2exp(1
)exp(1
)2exp(1
)exp(1
eff
eff
eff
eff
k
k
k
kp
C
C
))(2exp(1)(
))(exp(1)(
EkEN
EkENp