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1
Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré
Tatiana ITINATatiana ITINA
Laboratoire Hubert Curien (Laboratoire Hubert Curien (LaHC UMR CNRS LaHC UMR CNRS 55165516 ))18 rue Prof. Benoît Lauras, Bat. F, Saint Etienne, France18 rue Prof. Benoît Lauras, Bat. F, Saint Etienne, France
[email protected]@univ-st-etienne.fr
JPU 2009, 27-30 avril 2009
LP3 UMR 6182 CNRS (Marseille)University of Virgina, Penn State University, (USA) IHED, Ras, Moscou (Russie)
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2
Régime femtoseconde à flux modéré
- Applications industrielles: micro-usinage, nano- et
micro-photonique, marquage, nanotechnologie, bio-
photonique, capteurs, nanoparticules pour la médicine,
etc…
- Les effets thermiques peuvent être minimisés (contrôle d’énergie absorbée)
- Les agrégats peuvent être formés même sous vide
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3
Processus physiques mis en Processus physiques mis en jeuxjeux
-absorption (Drude, inter bande) pour les isolants: ionisation (multi-photonique, photo-abs, absorption sur les defaults)
-relaxation (el-el, el-ph, avalanche, STE, recombinaison autres…)
-photoémission
-modification structurelles (defaults, fusion, densification,…)
-effets thermiques (changements des phases: fusion, évaporation, explosion des phases)
-effets mécaniques (spallation, ondes des chocs, ondes de détente, fragmentation)
-structuration de surfaces («ripples», « spikes », «cônes»)
-éjection de la matière (formation d’un panache plasma, agrégats)
temps de relaxation => pas d'équilibre e-ph ou e-i
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4
Problèmes :Problèmes :
- Contrairement au régime à haut flux, le plasma n’est pas formé directement. La matière passe par les états tels que
- Matière dense et chaude (WDM) ; les électrons sont chauds, mais leur nombre n’est pas suffisant pour chauffer le réseau (diélectriques); la matière peut être fondue;
- Transitions des phases: solide-liquide, liquide-plasma (hors équilibre !)
- Les théories existent pour les phases solides et plasmas. Liquide ? Zone de la transition ?
=>
Les coefficients (tels que le paramètre du couplage e-ph, e-i, la conductivité thermique, etc…)
ne sont pas bien connus et varient avec Te !
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5
Transport électroniqueTransport électronique
-ab-initio (DFT, Schrödinger) =>
petits systèmes
basse T
Liquide de Fermi
=>dans un solide
-équation de Boltzmann (approximation du temps de la relaxation )
=>dans un gaz
-approche continue
=>Transport hydro, valable si les gradients ne sont pas grands (dL>1µm)
-ex: modèle de Lee and More pour un plasma dense (Te=Ti)
-ex: modèle
H. M. van Driel pour Si (Te>Ti)
-ex: modèle P. B. Allen
pour métaux
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6
Métaux vs diélectriquesMétaux vs diélectriques
?
?
excitation forte Model à deux températures (TTM) peut être utilisé
excitation faible délai à cause d’un gaz d’électrons non- thermalisé
Transport est-il affecté par l’absence d’équilibre?
transport « balistique »
Équations du transportbulk couches minces
Approche cinétique
METAUX:
DIELECRIQUES•Hypothèses: cristal idéale, bands paraboliques•Approches :•-équation de Boltzmann (intégrale de collisions ?!)•-équation cinétique d’ionisation dérivée par Stuart et Feit •-approche basée sur la fréquence de collisions (Penano et al.)
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7
Interactions avec des cibles Interactions avec des cibles métalliquesmétalliques
absiee
ee
e QTTz
Tk
zt
TC
iei
ii
i TTz
Tk
zt
TC
ne décrit pas le mouvement de la matièreLes coefficients ne sont pas connus
1. Modèle à deux températures (TTM )
2. Modèles basé sur la dynamique moléculaire (TTM, TTM-MD )
utilisé pour le fusion et ablation près du Fthproblèmes de changement de potentiel d’interaction
3. Modèles hydro à 2T
problèmes d’absence d’équilibre,du passage solide-plasma, EOS, etc.
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8
T. E. Itina, L. V. Zhigilei, B. J. Garrison, J. Phys. Chem.B , T. E. Itina, L. V. Zhigilei, B. J. Garrison, J. Phys. Chem.B , 106106, 303-, 303-310 (2002)310 (2002)
Processus sont hors-équilibre=>difficiles pour la modélisation classique
-Photo-thermique (explosion des phases) et/ou
-Photo-mécanique (spallation)
Mélange d’un gaz et de nano-agrégats
(la taille augmente à l’arrière du panache)
Laser picoseconde : dynamique moléculaireLaser picoseconde : dynamique moléculaire
Cibles: matrices moléculaires, métaux
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9
Paramètres ??? Collisions e-ph ?
p r e s s u r e - t r a n s m i t t i n g , h e a t - c o n d u c t i n g b o u n d a r y c o n d i t i o n
Las
er p
ulse
t)S(z,)TG(TTz
)T,(TKzt
T)(TC leelee
eee
z
)TG(Tt
T)(TC le
lll
cell
B
N
1i
2Tii
celll N3kvm T
cel l
Tiii
2i
2i vξmFdtrdm :MD
eee TTC constG ? ?
Modèle couplé TTM - MD
(Ivanov et Zhigilei)
?
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10
Echange électron-phononEchange électron-phonon
Modèles ab initio ! Modèles ab initio !
Ab initio method for calculating e-ph scattering times in semiconductors… J. Sjakste, N. Vaste, V. Tyuterev, PRL 99 23405 (2007) => 1.5-2 ps for GaAs
Electron-phonon coupling and electron heat capacity of metals under conditions of strong electron-phonon nonequilibrium, Z. Lin et al. PRB, 77 075133 (2008)
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11
NiAl
Couplage électron-phonon, G
Z. Lin et L. V. Zhigilei, PRB, 2008
Excitation d’électrons : bande 5d
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12
Rôle du DOS & conséquances
Conséquences: Températures de la surface, émission d’électrons Fluence seuil de la fusion de de l’ablation Contraintes mécaniques Le taux des transformations des structures induites par laser
Pt WTiCu
Verification ???
Modèle TTM-QMD ? (S. Mazevet)
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13
Fusion des couches d’Al : TTM-MD
Experience
Siwick et al. Science 302, 1382, 2003
Fluence: 70 mJ/cm2, réflectivité 88%
disorientation à ~3.5 ps
Simulation
(même conditions)
Fusion homogène à 3 ps(début à ~1.5 ps)
Assez bon accord
Z. Lin, et al.Phys. Rev. B 73, 184113, 2006.
1 ps
2 ps 3 ps
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14
iejLSx
J
et
njj
jj , ,1
e
TkKkA
txTTg
x
TK
xx
T
en
J
t
TA
eeee
le
ee
e
e
ee
24 ,2
3
),,()(
D = kBTe/e
E
x
en ni e
0
ee neDEneJ
).( le
ll
ll TTg
x
TK
xt
TA
Voire: Van Driel et al., N. Bulgakova
Cibles semi-conducteursCibles semi-conducteurs
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15
Photoemission
Metals (Au):
e
ee
es kT
eTAIR
kT
hF
h
kTcJ
exp13
3
2 20
332
2
Semiconductors (Si):
ee
e
e
PEfree
PEAu
AuPE
SiPEAus
kT
eTAIR
kT
hF
h
kT
l
lcJ
exp13
3
2
13
13
20
33
2
2
Dielectrics (Al2O3): )/exp()(2
1 66 lx
nn
nInIPE
ha
ae
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16
Modélisation de l’ablation
=>modèles hydrodynamiques
•Absorption (Helmholtz, FDTD, Maxwell)
•Couplage e-ph, e-i => modèles ab-inition ?
•Conductivité => modèles empirique EOS (QEOS, SESAME, Lee and More/Thomas-Fermi), transition des phases (métastables ?)
•Fréquence de collisions (Spitzer, etc..)
•Equation du transport (mass, P, énergie)
•Conservation (mass, P, énergie)
•Ionisation
•Radiation
AgrégatsEOSPrésence d’un gaz => ???
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17
21 iFonction diélectrique
c
k 2
e
ep m
en
0
²
ikn Index de réfraction
221 1
11
c
e
n
n
)1(
1222
c
e
n
n
Absorption
1. Modèle de Drude (flux modéré)
2. Equations de Maxwell ou d’Helmholtz (tient compte du mouvement)
3. Modèles plus détaillés tenant compte de transitions intra-bande,
de la propagation du champs, etc. (Colombier et al., LaHC, St Etienne)
+ loi de Lambert
Fréquence de collisions ? Couplage électron-phonon ?Fréquence de collisions ? Couplage électron-phonon ?
Debay => solide; Spitzer => plasma Autres ?
+ équations de Fresnel
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18
Fréquence de collisionsFréquence de collisions
-absorption
-couplage e-ph
-diffusion de la chaleur
-et quand Te>>Ti ?
-phase liquide ???
Les collisions déterminent =>
(e-e, e-ph, e-imp)
J.-Ph. Colombier et al., PRE 2008J.-Ph. Colombier et al., PRE 2008
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19
Conductivité électronique
•S. Anisimov and B. Rethfeld,On the theory of ultrashort laser pulse interaction with the metal. Proc. SPIE Int. Soc. Opt. Eng. (USA) 3093, 192-203 (2002).
•An electron conductivity model for dense plasmas, Y. T. Lee and R. M. More , Phys. Fluids 27 (5), 1273 (1984) => basé sur l’équation de Boltzmann
•Heat transport in metals irradiated by ultrashort laser pulses, Kanavin et al, PRB 57 (23) 1998 => conductivité en fonction de Te, Ti
•Thermal conductivity and electron-phonon relaxation in a metal heated by subpicosecond laser pulses, Yu. V. Petrov and S. I. Anisimov, J. Opt. Technol. 73 (6), 2006, p. 368 => analogie à la loi de Wiedemann-Frantz
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20
0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5
1
10
Al
l+s
(s)(l+s)
s
(g)
g+s
g+l
(l)
l
g
67
5
23
4
1
Density (g/cm3)
Tem
pera
ture
(10
3 K)
L = 100 fs, = 800 nm, F = 5 J/cm2
0-0.01-0.02-0.03-0.04-0.05-0.06
0 20 40 60 800
10
20
30
40
50
60
70
80-0.0089-0.0178-0.0266-0.0355-0.0444-0.0533-0.0621-0.0710-0.0799-0.0888-0.0976-0.1065-0.1154-0.1243-0.1331
Explosion des Explosion des phasesphases
Fragmentation max000min ,1) ,( TPTP
0.9Tc<T<Tc
Analyse des trajectoires
Nucleation de boulesEOS métastable => « liquide metastable »
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21
Ablation depth vs. fluence
Experiment:
M. Hashida et al. SPIE Proc. 4423, 178 (2001).
J. Hermann et al. Laser Physics 18(4), 374 (2008).
Povarnitsyn et al., Proc. SPIE 7005, 700508 (2008)
Si Te> Ec~5 eV =>Les liaisons n’existent plus=> Fusion ou Ablation ?
B. Chimier et al.,E. Gamaly, E-MRS 2008
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22
R, x100µm
0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0
Z, x
100 µ
m
1
2
3
4
5
6 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
R, x100µm
0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0
Z, x
10
0 µ
m
1
2
3
4
5
60.00 0.05 0.10 0.15 0.20
Cible d’Al. Densité du panache calculée pour =800 nm. La durée d’impulsion est 100 fs, la fluence laser est 5 J /cm², le rayon de la tache focale est 100 µm.
0 5 10 150.0
0.5
1.0
, k
g/m
3
Z, x100 µm
50 ns 150 ns 550 ns
Expansion d’un panacheExpansion d’un panache
Modèle Combiné Hydro 1D + Hydro 2DModèle Combiné Hydro 1D + Hydro 2D Modèle Combiné Hydro 1D +SDMCModèle Combiné Hydro 1D +SDMC
Densité du panache en fonction de la distance pour trois délais différents
24 ns 44 ns
Onde de détente => distribution de la densité du panache
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23
Formation d’agrégats
Couplage:- Direct Simulation Monte
Carlo- Dynamique Moléculaire
En collaboration avec
University of Virginia, USA
Information détaillée
-Continu du panache
-Distribution en taille des agrégats
Gouriet, thèse (2008, Marseille)
Laser
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24
Résultats numériques
cluster number density
monomer number density
Résultats expérimentaux (Noë et al.l)
200 ns
400 ns
5 µs
10 µs
Flas = 4 Jcm-2
(mm) 0 1 2 3 4
100 fs F=4 J/cm2 t= 50 ns, 15 ps, F=61 J/m2, R=10 µm
T. E. Itina, K. Gouriet, L. V. Zhigilei, S. Noel, J. Hermann, and M. Sentis, Appl. Surf. Sci. , 253, 7656-7661 (2007)
LaserDM-SDMCDM-SDMC
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25
V
Vnn
nV N
NNNIINN
t
ztN )()(
)()(
),(
ININNnz
ztI nn
nV )(
)()(
),(
Cibles diélectriques
•Ionisation multiphotonique •Ionisation par e-impcte (avalanche)
Alternatives: => Equation de Boltzmann (ex:=> B. Rethfeld), Monte Carlo
Ablation: explosion Coulombienne et/ou décomposition ???
Ionisation et absorption: cinétique
•Absoption intrabande par électrones libres
+ ou FDTD , NLSE
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26
Ionisation + Propagation + TTM +…
em
STESV
eVe
n
nn
eVe n
Inn
nnnIInn
t
ztn
)(
)()(
)(),(
em
STESSTE n
Int
ztn
),(
InInnnz
ztIe
nn
neV )(
)()(
),(
1
1
1111
0
*
in
n
n
nn
cr
eege
,),()()(
, ele
eee
ee HtzSTTG
x
TTK
xt
ztTC
HTTGx
TTK
xt
ztTC le
lll
ll
)(
,
ste
eeeig
nMPIgab n
nEnEIEnIS
- recombinaison- désexcitation
- STE
propagation
+ TTM ?
Fonction diélectrique :
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27
Defaults et STEs !
Constats expérimentaux !?Système d’EDP
Ordre 3 aux temps courts avec temps de relaxation indépendant de l’intensité laser
Ordre 1 aux temps longs avec temps de relaxation dépendant de l’intensité laser
Effet isotopique σc
EI 1
EI 2
Relaxation rapideRelaxation lente
BV
BC
Exc
iton
Réa
rran
gem
ent
glob
al d
u ré
seau
temps0
800 nm, G. Duchateau
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28
Modèles d’avalanche
- 1. Feit, Stuart: « flux doubling » => coefficient =const
- 2. Modèle de Rethfeld
- 3. Penano: basé sur le taux de collision et la distribution
Maxwellienne de vitesse des électrons (voir B. Chimier)
N
N
NNNIINN
t
ztN
V
Vnn
nV
)(
)()(
)(),(
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29
0 20 40 60 80 100
0.00E+000
1.00E+027
2.00E+027
3.00E+027
4.00E+027
5.00E+027
Ne
Intensity
B
MPI /Tunnel, Rethfeld, =50 fs
Variation de l’intensité crête:
=> Augmentation non-linaire avec l’intensité crête
1010 W/cm2
Simulation Expérience
Li et al. PRL 82 (11), 2394 (1999)
t =25 fs
Plasma radiation from the breakdown region
claquage
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30
Choix entre MPI et Tunnel (Keldysh)
0.1 0.2 0.3
0
1x1011
2x1011
3x1011
4x1011
5x1011
6x1011
Intensity Keldysh
Time, ps
Insi
den
t In
ten
sity
, W/c
m2
0.1
1
10
100
Keld
ysh p
arameter
0.1 0.2 0.30
1x1011
2x1011
3x1011
4x1011
5x1011
6x1011
I_ins I(1) ne
Time, ps
Inte
nsity
0.00E+000
2.00E+021
4.00E+021
6.00E+021
8.00E+021
1.00E+022
1.20E+022
ne, cm-3
=30 fs, Icête=0.6x1012 W/cm2, avalanche parameter =const
=> Le paramètres de Keldysh varie => MPI / tunnel =>
« field ionization » ( FI) varie
![Page 31: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/31.jpg)
31
0.0 0.5 1.0 1.5 2.00
1x1012
2x1012
3x1012
4x1012
5x1012
6x1012
7x1012
Inte
nsi
ty,
W/c
m2
Time, ps
Incident Transmitted (1st layer)
0.0 0.5 1.0 1.5 2.00.0
5.0x1012
1.0x1013
1.5x1013
2.0x1013
2.5x1013
Inte
nsi
ty, W
/cm
2
Time, ps
Incident 1st layer
Absorption : différentes situations
•impulsion longue impulsion longue •intensité faibleintensité faible
• pulses plus courtspulses plus courts• intensité plus élevéeintensité plus élevée
En fonction de la durée d’impulsion et de l’intensité crête, soit la fraction majeure d’énergie est transmise soit réfléchie. absorption de quelques %
![Page 32: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/32.jpg)
32
Profondeur ablatée
Augmentation de l’intensité crête =>
cratères aplaties ?
Validation =>
la présentation de B. Chimier
T. E. Itina, M. Mamatkulov, M. Sentis, Optical Engineering, 44(5), 051109, (2005)
20
2
e
mn e
c
Ecrit=3.2*1010 J
Profondeur d’ablation calculée avec les deux critères d’ablation
![Page 33: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/33.jpg)
33
– Calcul de l’énergie laser déposée à l’aide de la résolution des équations de Maxwell prenant en compte l’ionisation multiphotonique
– Calcul de la formation l’aide du code d’hydrodynamique à deux températures
Modélisation en deux étapes
Antoine BOURGEADE, et al. CEA, Bordeaux
![Page 34: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/34.jpg)
34
Formation des structures périodiques
La polarisation, le nombre d’impulsions, l’intensité, la présence d’un gaz, sa nature, l’état de la surface irradiée définissent les structures
-modèle de Sipe (état de surface, polarisation, longueur d’onde, angle d’incidence) => interférence, modèle « classique »-plasmons de surface (métaux)-modèle électromagnétique (A. Tishchenko => analogie réseaux )-instabilités, feed-back (V. Tokarev)-effets capillaires (E. Mazur)-modèle érosion/diffusion , (J. Reif)-modèle « cônes de neige »-ondes plasma-defaults, « spikes »-modèle basé sur SHG (Bonse, 2009)
etc…
Couplage d’un module électromagnétique ,+Ionisation + un module thermomécanique
![Page 35: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/35.jpg)
35
Leveugle,et a. JAP 102, 074914 2007
L. Zhigilei V. N. Tokarev
0
500
Z
B. J. Garrison, A. Delcorte, L. V. Zhigilei, T. E. Itina, et al. Appl. Surf. Sci., 203-204, 69-71(2003)
Ejection: particules et/ou « fibres »
![Page 36: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/36.jpg)
36
=>Il est important de tenir compte de la variation de la section efficace (Keldysh)
Le modèle de Stuart et Feit surestime l’effet d’avalanche par rapport aux résultats données par le modèle de Rethfeld
Rôle de la durée d’impulsion et de l’intensité crête
Importance de l’historique d’excitation
Couplage de modèles !
(ex.: C. Mézel et al. « Formation de nano-cavités… »)
![Page 37: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/37.jpg)
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• Définition des coefficients du transport G(T), ke(T), Te>>Ti
• Vérifications des modèles (photoémission, G(T), etc…)
• Amélioration des EOS, transitions des phases
• Modèle d’absorption dans les diélectriques ?
• Les pertes: excitons, recombinaisons => où l’énergie va ?
• Modification d’indice de réfraction vs changement de la structure induite?
• Formation de nano agrégats et de nano structures ?
• Vérification de modèles !!!
Questions qui restent
![Page 38: Mécanismes d’ablation laser en régime femtoseconde à flux modéré](https://reader036.vdocuments.pub/reader036/viewer/2022062422/56813f56550346895daa1dda/html5/thumbnails/38.jpg)
38
Merci à
• Mes collègues aux Laboratoires Hubert Curien (Saint-Etienne) et LP3 (Marseille), aux USA et en Russie
• CNRS• Projet DRI CNRS (France-USA et France Russie)• Projets ANR « Festic » et « NanoMorphing »
Merci pour votre attention !
[email protected]@univ-st-etienne.fr