核分裂生成物の核変換技術の現状について

平成25年9月9日

日本原子力研究開発機構

核変換対象LLFP核種ADS・高速炉による核変換まとめ

資料２－４科学技術・学術審議会研究計画・評価分科会

原子力科学技術委員会 群分離・核変換技術評価作業部会（第２回）H25. 9. 9

2

使用済燃料中の主な長寿命核種

核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)

含有量（1トン当たり）

U-235 7億年 47 10kg

U-238 45億年 45 930kg

核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)

含有量（1トン当たり）

Pu-238 87.7年 230 0.3kg

Pu-239 2万4千年 250 6kg

Pu-240 6,564年 250 3kg

Pu-241 14.3年 4.8 1kg

核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)

含有量（1トン当たり）

Np-237 214万年 110 0.6kg

Am-241 432年 200 0.4kg

Am-243 7,370年 200 0.2kg

Cm-244 18.1年 120 60g

アクチノイド

超ウラン元素

マイナーアクチノイド

（TRU）

核分裂生成物

（FP）

核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)

含有量（1トン当たり）

Se-79 29万5千年 2.9 6g

Sr-90 28.8年 28 0.6kg

Zr-93 153万年 1.1 1kg

Tc-99 21万1千年 0.64 1kg

Pd-107 650万年 0.037 0.3kg

Sn-126 10万年 4.7 30g

I-129 1,570万年 110 0.2kg

Cs-135 230万年 2.0 0.5kg

Cs-137 30.1年 13 1.5kg

（MA）

線量換算係数: 放射性核種を人体に摂取した時の影響を示す指標。 放射能（ベクレル）あたりの被ばく（シーベルト）で示す。

線量換算係数: 放射性核種を人体に摂取した時の影響を示す指標。 放射能（ベクレル）あたりの被ばく（シーベルト）で示す。

1E+1

1E+2

1E+3

1E+4

1E+5

1E+6

1E+7

1E+8

1E+9

1E+0 1E+1 1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8

潜在

的な

有害

度(S

v/tS

F)

再処理後経過時間（年）

天然ウラン9t

Np

Sr90

Tc99

Cs135Zr93

天然ウラン9t

Np

Sr90

Tc99

Cs135Zr93

Sn126Se79

3

核変換対象核種 （1/3）

高レベル廃液中+ヨウ素の潜在的毒性

アクチノイド核種を回収、核変換することで1000年以降の潜在的な毒性を2桁低減

潜在的な有害度＝経口摂取した場合の被ばく線量(Sv)

4

HLWガラス固化体4万本からの公衆被ばく TRU廃棄物（HLWガラス固化体4万本相当）からの公衆被ばく

1E-12

1E-11

1E-10

1E-9

1E-8

1E-7

1E-6

1E-5

1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7

時間(年)

線量

(Sv/

年)

Total

I-129

C-14

Cl-36

Mo-93

Se-79

Cs-135

I129

C14

Cl36

I-129が支配的100万年までは、Cs-135,Se-79,Zr-93などのLLFPが支配的。その後はMA。

1E-15

1E-14

1E-13

1E-12

1E-11

1E-10

1E-9

1E-8

1E-7

1E-6

1E-5

1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7

時間（年）

線量

（Sv/

年）

Se-79

Zr-93

Tc-99

Sn-126

Cs-135

Sm-151

Pu-240

U-236

Th-232

Cm-245

Pu-241

Am-241

Np-237

U-233

Th-229

Cm-246

Pu-242

U-238

U-234

Th-230

Ra-226

Pb-210

Am-243

Pu-239

U-235

Pa-231

Ac-227

total

Se-79

Cs-135

Th-229

Total

Np-237

Zr-93

核変換対象核種 （2/3）

地層処分場からの公衆被ばく

JNC TY1400 2001-001 図4.5.6-1(a)JNC TN1400 99-023(第二次取りまとめ)と同条件の評価

5

• 公衆被ばくの観点から、I-129、Cs-135、Se-79、Zr-93が候補。

• 潜在的な有害度の観点から、Tc-99、Sn-126が追加。

• I-129： 中性子捕獲によってXeの安定同位体となる。高温において安定で被覆管共存性の高い化学形態の選定が課題。

• Tc-99： 中性子捕獲によってRuの安定同位体となる。発生量が比較的大きい。

• Cs-135： 中性子捕獲によってBaの安定同位体となる。Cs-135の同位体分離が課題。

核変換対象核種 （3/3）

核変換対象とするLLFP核種

I, Tc, Csの核変換目標

6

ADSで軽水炉10基からのLLFPを核変換 FBRで自分自身からのLLFPを核変換

軽水炉10基

MA,LLFP

ADS1基 再処理（MA, LLFP) 高速炉1基 再処理（MA, LLFP)

要求性能

ADSで10基の軽水炉を賄う場

合(SF=10)

高速増殖炉で自分自身からのFPを核変換

する場合（SF=1）

I-129 46 6.6 Tc-99 201 21

Cs-135 108 34

核変換目標値（kg/yr/基）

半減期熱中性子捕獲

断面積[b]生成量（kg/GWe/yr）軽水炉 高速増殖炉

I-129 1.57E+6年 30.32 4.6 6.6Tc-99 2.11E+5年 23.6 20.1 20.5

Cs-135 2.3E+6年 8.3 10.8 34.1

商用炉1基あたりの年間発生量（kg/GWe/yr）

SF＝サポートファクター。1基の核変換炉が賄える100万キロワット商用炉の基数

LLFP核変換のための炉心設計（1/2）

7

LLFP 集合体設計例(中空BaI2+ZrHペレット)

高速炉炉心設計例

陽子ビーム

25 115 1700 135

MA炉心

核破砕ターゲット

反射体

LLFPブラン ケット

LLFPブラン ケット

200

150

50

180

20

r(cm)

z(cm)

ADS炉心設計例ADS軸方向LLFPブランケット概念

横山、他、Global2009, paper 9060

西原健司他、Global2001

内側炉心

外側炉心

ﾌﾞﾗﾝｹｯﾄ

LLFP集合体

SF=10を目標に核変換量を最大化する設計SF>1を条件とし、経済性の観点から

LLFP集合体数を最小化する設計

LLFP核変換のための炉心設計（2/2）

8

I-129 Tc-99 Cs-135

ADS*1

炉心装荷量 kg/基 1640 1550 -核変換量 kg/yr/基 47 61 -

SF 10.3 3.0 -

FBR炉心装荷量 kg/Gwe ～70*2 ～350*2 ～800*3

核変換量 kg/yr/GWe 6.6 41 16SF 1.0 2.0 0.5

ADSとFBRの核変換性能

*1西原他 Global2001より。ADSでは、IとTcのどちらか一方を核変換した場合。Csは未検討 *2横山他Global2009より。核変換装荷量等は記載された核変換率から概算した。*3 JNC TN9400 2001-098より。炉心は横山らの検討と同様。

ADSでは軽水炉10基分のI-129を核変換できるが、Tc-99は発生量が多く核変換しきれない。Csは未検討だが、核変換困難と予想される。FBRでは、自分自身から発生するI-129とTc-99を核変換でき目標を達成。Cs-135は核変換困難であり対象から除外した。

赤字：目標達成青字：目標未達成

ま と め

9

LLFPのうち、処分後の潜在的毒性・公衆被ばく評価で影響の大きいI-129、Tc-99、Cs-135を核変換対象として選定した。

加速器駆動システム（ADS）：

10基の軽水炉からのLLFPを核変換することを目標とした。

I-129については目標性能を有する炉心概念を得たが、Tc-99とCs-135の核変換は困難である。

高速増殖炉：

自身の燃料部から発生するLLFPを、外周ブランケット部で核変換する事を目標とした。

I-129とTc-99については目標性能を有する炉心概念を得たが、Cs-135の核変換は困難である。

Cs-135の核変換については有望な概念が見つかっていない。同位体分離技術のブレイクスルーが必要である。

参考資料

10

核変換ターゲットの研究開発 （1/2）

テクネチウムの核変換ターゲット

11

金属テクネチウムは核変換ターゲットの候補材

» テクネチウムの融点は2430±30 K» 欧州の共同研究において金属テクネチウム棒の照射試験

– 結晶学的異方性（六方晶）による照射成長が懸念されていたが、ほとんど生じず

» 核変換するとテクネチウム－ルテニウム合金

金属テクネチウムとテクネチウム－ルテニウム合金の調製と特性評価

» 格子定数、熱膨張、比熱容量、熱拡散率、熱伝導率

0 20 40 60 80 100Ru concentration (at%)Tc Ru

a-axis

c-axis0.440

0.445

0.435

0.430

0.425

0.280

0.275

0.270

0.265

Latti

ce p

aram

eter

(nm

)

0 20 40 60 80 100Ru concentration (at%)Tc Ru

a-axis

c-axis0.440

0.445

0.435

0.430

0.425

0.280

0.275

0.270

0.265

Latti

ce p

aram

eter

(nm

)

0

20

40

60

80

100

120

400 600 800 1000 1200Temperature (K)

Tc0.26Ru0.74

Tc0.76Ru0.24

Tc0.51Ru0.49

Tc

Ru

Ther

mal

con

duct

ivity

(W

/m K

)

0

20

40

60

80

100

120

400 600 800 1000 1200Temperature (K)

Tc0.26Ru0.74

Tc0.76Ru0.24

Tc0.51Ru0.49

Tc

Ru

Ther

mal

con

duct

ivity

(W

/m K

)

直径4 mm 直径5 mmアーク溶解－鋳造法による試料調製 格子定数の組成依存性 熱伝導率の温度依存性

試料調製装置（グローブボックス内）

核変換ターゲットの研究開発 （2/2）

ヨウ素の核変換ターゲット

12

ヨウ素I2の融点は386.6 K、沸点は457.4K» このままの化学形では核変換ターゲットとして用いるのは困難

» 核変換生成物（Xe）は気体

» ターゲット材に適切なヨウ素化合物の選定が必要

– 融点、中性子捕獲断面積、長寿命核種生成の有無、潮解性・吸湿性の有無、被覆管材との両立性など

ターゲット候補材の特性評価 （安定核種のヨウ素-127を使用）

» 被覆管材との両立性、熱伝導率等を測定評価

– 適切な候補材を選定中

ODS鋼（反応あり）

SUS316鋼（反応なし）

BaI2BaI2

両立性試験（600℃×3000h）

CuI試料

化合物 融点（K） 金属の融点（K） 長寿命核種の生成 化学的安定性 両立性

BaI2 984 1002 133Ba: 10.5 y 潮解性 課題あり

YI3 1270 1799 なし 潮解性 課題あり

MgI2 907 922 なし 潮解性 課題あり

CaI2 1052 1112 41Ca: 1.03 x 105 y 潮解性 課題あり

CuI 868 1358 63Ni: 100.1 y 大気中安定 課題あり