1. 서 론

사용 후 핵연료(Spent nuclear fuel)는 연료로

사용된 뒤 배출되는 고준위 방사성 폐기물로 국

내의 발전 및 연구용 원자로의 운영 과정에서 발

생되고 있다. IAEA 보고에 따르면 세계적인 사

용 후 핵연료 배출량 및 저장량이 증가하고 있는

추세이기 때문에 전 세계적으로 사용 후 핵연료

관련 연구가 활성화되고 있다 [1]. 사용 후 핵연

료는 발생 시점으로부터 인수하여 영구 처분하기

전까지 일정 기간 안전하게 중간저장 장치 및 시

저합금강의 이중 오스테나이징 템퍼링에서 냉각 속도에 따른

미세조직 및 기계적 특성 변화

김경후1․장재호1․김성환1․김병준1․손근용2․남대근1,*

1한국생산기술연구원 동남지역본부2인제대학교 나노융합공학부

Effects of Cooling Rate by Double Austenitizing Tempering Treatment on the

Microstructure and Mechanical Properties in Low Alloy Steel

Gyeong-Hoo Kim1, Jae-Ho Jang1, Sung-Hwan Kim1, Byung-Jun Kim1, Keun-Yong Sohn2, and Dae-Geun

Nam2,*

1Dongnam Regional Division, Korea Institute of Industrial Technology, Busan 46742, Republic of

Korea2Department of Nanoscience and Engineering, Center for Nano-manufactureing Inje University,

Gimhae 50834, Republic of Korea

†Corresponding author : dgnam@kitech.re.kr Dae-Geun Nam +82-51-974-9262

AbstractSpent nuclear fuel is stored and transported in cask bodies, but they become embrittled with the passage

of time resulting in lattice defects due to neutron irradiation. Cask bodies made by the quenching and

tempering (QT) treatment are not safe and are hard to store because of embrittlement caused by high levels

of radiation and heat over long periods. Recently, it was shown that the double austenitizing tempering

(DAT) treatment resulted in a significant improvement in strength and toughness as a result of austenite

grain refinement. In this study, we evaluated the effects of DAT treatment for improving the mechanical

properties of low alloy steel. We also investigated the effects of cooling rate on the DAT treatment. It was

found that the charpy impact properties of the alloy were improved by the DAT treatment, which used

water cooling comparing, compared to the QT heat treated specimen. As a result of microstructure analysis,

it was determined that the grain size and carbide morphology affects mechanical properties such as the

tensile, hardness and impact property.

(Received January 20, 2017; Accepted March 24, 2017)

Keywords : low alloy steel, DBTT, quenching, tempering, cooling rate

설 내에 보관해야 한다. 사용 후 핵연료 수송 및

저장 장치 부피의 48%를 차지하는 캐스크 보디

소재는 고가의 스테인리스 스틸을 대체하기 위하

여 저합금강에 대한 연구가 진행되고 있으며 [2],

감마선 차폐 역할을 하는 동시에 40~100년 동안

의 중·장기적 저장 중에서도 구조적 건전성을 유

지하여야 한다. 하지만 사용 후 핵연료를 중간저

장 장치인 캐스크에 중·장기적으로 저장하는 동

안, 중성자 조사 등으로 인한 연성 취성 전이온

도(Ductile-to-Brittle Transition Temperature, DB

TT)의 상승, 최대 흡수에너지(Upper Shelf Energ

y) 감소 현상이 발생했다 [3]. 이것은 중성자 조

사에 의해서 시작된 격자 결함(Vacancy defect)

및 탄소 원자의 뭉침 현상(Carbon cluster)이 강

의 연성을 감소시키고 경화시키는 취성화 현상을

나타나게 하여 DBTT 상승의 원인이 되어, 중간

저장 중의 방사성 물질 유출 및 붕괴열로 인한

폭발의 위험 가능성을 높이는 것으로 나타났다

[4]. 따라서 캐스크 보디 제작 초기의 DBTT가 낮

을수록 DBTT의 상승 시간이 오래 걸려서 보다

오랜 시간 동안 사용 후 핵연료 보관이 가능하게

되기 때문에 사용 후 핵연료의 중·장기적 건전성

이 확보된 저장을 위하여 제작 초기에 우수한 저

온 특성과 기계적 특성을 지닌 재료가 요구된다.

재료의 인성 및 기계적 특성을 향상시키는 방법

으로 미세조직 및 결정립 크기 변화, 미세 석출

상을 포함한 탄화물의 형상 및 크기 변화에 영향

을 주는 열처리 공정이 가장 우선된다. 본 실험

에서는 많은 열처리 공정 중 인성을 향상시키는

열처리로 이중 오스테나이징 템퍼링(Double Aus

tenitizing Tempering, 이하 DAT)을 사용하였다.

DAT공정은 Ae3 온도보다 100-150 ℃ 이상으로

단상의 오스테나이트 조직이 되는 온도까지 완전

히 가열하여 탄소를 완전히 용해시키고 냉각시켜

균일한 마르텐사이트가 나오도록 한 뒤, 2상(반

오스테나이트화)영역 내에서 열처리를 하고 냉각

한 뒤 템퍼링을 하는 방법을 사용하였다[5]. DA

T 열처리한 강재는 페라이트 기지에 마르텐사이

트상이 분산된 복합조직이 형성되며, 통상의 퀜칭

템퍼링(Quenching Tempering, 이하 QT)에 비해

미세한 조직을 가지게 되어, 인성이 향상된다 [6,

7]. 또한 인성은 열처리 공정의 냉각 속도 차이

에 의한 조직의 변화에 크게 영향을 받는 것으로

알려져 있다 [8,9]. 본 연구에서는 QT와 DAT 공

정 후 소재의 특성에 가장 큰 영향을 주는 두 번

째 오스테나이징 후의 냉각 속도 차이에 따른 조

직의 변화 및 기계적 성질을 비교하였다.

2. 실험 방법

2.1 열처리 시편 제작 및 가공

본 연구에서는 사용 후 핵연료 보관 용기 제작

을 위하여 저합금강 소재를 사용하였으며 화학조

성은 표 1에 나타내었다. 열처리를 위하여 시험

편을 적당한 크기(폭 60 mm, 길이 60 mm, 두께

60mm)로 절단 후 전기로를 사용하여 대기 중에

서 열처리를 진행하였다.

2.2 열처리 실험

열처리 공정은 그림 1과 같다. 열처리 공정의

변태온도 계산은 Andrew 예측식을 바탕으로 계

산하였고 Ae3는 805 ℃, Ae1은 646 ℃로 계산하

였다. QT의 경우 880 ℃에서 75분 동안 유지 후

퀜칭하였고(Ⅰ), 630 ℃에서 75분 동안 템퍼링 후

공랭하였다. DAT 공정의 경우 QT 공정 중간에,

두 번째 오스테나이징으로 780 ℃에서 75분 동안

유지 후, 냉각 속도를 달리하여 수냉(Ⅱ), 공랭

(Ⅲ), 노냉(Ⅳ)으로 냉각하는 열처리 공정을 추가

하였다. 두 번째 오스테나이징에서 수냉(Ⅱ)이후

템퍼링 한 것을 DQT(Double Quenching Tempe

ring), 공랭(Ⅲ)이후 템퍼링 한 것을 QAT(Quench

ing austenitizing Air cooling Tempering), 노냉

(Ⅳ)이후 템퍼링 한 것을 QFT(Quenching austen

itizing Furnace cooling Tempering)로 명명하였

고 각각의 냉각 속도는 70 ℃/s, 0.7 ℃/s, 0.1

℃/s로 측정 하였다.

Elements (wt%)

C Mn P S Si Ni Cr Cu Fe

0.09 0.83 0.008 0.0007 0.25 3.6 0.2 0.07 Bal.

Table 1. The composition of the low alloy steel elements.

Fig. 1. Heat treatment process.

2.3 미세조직 분석

미세조직을 관찰하기 위해 Hot mounting이후

시험편을 #180 ㎛에서 #2000 ㎛까지 Macro poli

shing을 하였고, 3 ㎛에서 1 ㎛까지 Micro polis

hing을 순차적으로 실시하였다. 2% Nital etchin

g 이후 광학현미경과 주사현미경을 이용하여 미

세조직을 분석하였다.

2.4 충격 및 인장시험, 경도측정

샤르피 충격 시편은 ASTM E23에 따라 가공하며,

2 mm의 V-notch와 10x10x55m의 표준시험편 Charp

y V-notch 시편을 Zwick Roell사의 저온⦁고온 자

동 충격시험기를 통해 상온에서 –180 ℃까지 20

℃ 간격으로 충격시험을 실시하였고 4회 실험의 평

균값을 측정하였다. 이때 나온 충격 흡수에너지 곡

선을 그리고 DBTT 온도를 예측하였다. DBTT 온도

는 Boltzmann function 또는 Hyperbolic tangent fu

nction,

∙ tanh , [E=absorbed ener

gy, A, B, C=Constant, T=temperature(℃), =D

BTT)]을 이용하여 계산하였다. 인장실험은 그림

2의 미소재료 인장 시험기를 이용하여 인장시험

을 하였으며, 시험편 사이즈는 게이지 길이 5

mm, 시험편 폭 1.2 mm, 시험편 두께 0.5 mm로

그림 2와 같고 ASTM E8의 규정에 따라 시편을

준비했다. 인장 시험방법은 ASTM A370 규정에

따라 항복강도, 인장강도와 연신율을 측정하였다.

인장 시험기의 초기변형속도는 0.03 mm/sec로

설정하고 항복강도는 변형률 0.2% Offset 법에

의하여 결정하며, 인장강도는 최대 하중점을 이

용하여 결정하였다. 연신율은 초기 표점거리에

대한 연신된 표점거리를 백분율로 나타내었다.

경도시험은 비커스 경도기를 이용하여 측정하였

Fig. 2 Schematic of micro tensile tester and

sample.

고 하중은 4.9 N, 하중 시간은 10초로 정하였다.

경도 측정 방법은 시험편의 모서리 끝 2 mm 부

분부터 1 mm 간격으로 측정하였고 총 7회에 걸

쳐 경도 값을 측정하였고, 7회 중 최대값, 최소값

을 제외한 값으로 평균값을 산출하였다.

3. 실험 결과 및 고찰

3.1 미세조직 분석

그림 3는 템퍼링 전의 단순 퀜칭(Ⅰ) 및 두 번

째 오스테나이징 이후 수냉(Ⅱ), 공랭(Ⅲ), 노냉

(Ⅳ)으로 냉각한 열처리의 조직이다. 단순 퀜칭

(Ⅰ)의 경우 마르텐사이트 조직이 관찰되었고(그

림 3a), 수냉(Ⅱ)의 경우 마르텐사이트 조직이 미

세하게 나타났다(그림 3b) [10]. 공랭(Ⅲ)와 노냉

(Ⅳ)의 경우 입방정 페라이트 조직이 관찰되었다

(그림 3c, 3d). 그림 4는 템퍼링 이후의 미세조직

관찰 결과이다. 템퍼링시 발생되는 미세조직 변

화로는 탄화물의 석출과 구상화 및 성장 등 탄화

물 거동과 관련된 부분과 확산과 같은 기지 조직

의 변화 등으로 알려져 있다 [11,12]. QT 한 경우

(그림 4a) 마르텐사이트의 침상정이 남아 있었고

템퍼드 마르텐사이트 조직과 비슷한 모습을 나타

내었다 [12]. DQT의 경우(그림 4b) 미세한 탄화물

이 전반적으로 고르게 분산된 상태의 모습이었고 Q

T의 경우(그림 4a)보다 더 미세한 템퍼드 마르텐사

이트 조직이 나타났다.

Fig. 3. Optical micrographs images of microstructure

before tempering(x500); (a)Ⅰ, (b) Ⅱ, (c)

Ⅲ, (d) Ⅳ.

Fig. 4. Optical micrographs images of microstructure

after tempering(x500); (a) QT, (b) DQT, (c)

QAT, (d) QFT.

QAT(그림 4c)와 QFT(그림 4d) 한 경우, DQT보

다 페라이트의 양이 늘어나고 조대한 탄화물들이

관찰되며, 평형조직으로 근접해 가는 것을 확인

할 수 있었다

3.2 인장 특성 평가

그림 5는 열처리 공정에 따른 강도와 연성의 변

화

를 살펴보기 위하여 상온에서 인장시험을 수행한

값을 나타낸 그림이다. QT의 경우 항복강도와 인장

Fig. 5. Tensile properties of heat treatment

processed specimens.

강도가 557 MPa과 640 MPa로 가장 높게 나왔다.

DQT의 경우 QT의 항복강도와 인장강도에 큰 감소

없이 연신율이 QT 값의 26%가 증가하게 되는 것

을 확인 할 수 있었다. QAT와 QFT는 QT에 비해

항복강도가 207 MPa, 179 MPa의 값만큼 크게 감

소하였고, 인장강도의 값 또한 55 MPa, 74 MPa의

값만큼 감소하게 됨을 확인하였다. 연신율은 QFT의

값이 28%로 가장 높은 값을 나타내었고, QAT가 2

6%, DQT가 24%, QT가 19%로 냉각 속도가 느릴

수록 높은 값을 나타내었고, QT보다는 DAT 공정

에서 연신율의 값이 높은 것을 확인할 수 있었다.

이는 QT와 DQT의 마르텐사이트 조직에서 QAT와

QFT의 페라이트 조직으로 변함에 따라 강도는 감

소하게 되었고 연신율은 증가하게 됨을 확인하였다.

3.3 경도 특성 평가

그림 6은 열처리 공정에 따른 경도 값을 나타낸

그림이다. 경도 값을 보면 QT의 경도가 213 Hv로

가장 높은 것을 확인할 수 있다. 미세조직에서의

마르텐사이트 래스 간격이 미세할수록 경도가 높

았다. 페라이트를 기지조직으로 하는 QAT 및 Q

FT는 마르텐사이트 조직의 QT나 DQT보다 경도

가 감소하는 것을 확인하였다.

Fig. 6. Micro-vicker’s hardness properties of heat

treatment processed specimens.

3.4 충격 특성평가

그림 7은 열처리 공정에 따른 샤르피 충격시험

의 결과이다. 각 소재의 DBTT는 QT가 –95 ℃,

DQT가 –120 ℃, QAT가 –85 ℃, QFT가 –65

℃로 측정되었다. 그림 8은 –100 ℃에서의 샤르

피 충격시험 이후 파단면의 모습이다. QT는 DBT

T 값 인

Fig. 7. Charpy impact absorbed energy properties

of heat treatment processed specimens.

Fig. 8. SEM images of Fractured surface(x500);

(a) QT, (b) DQT, (c) QAT, (d) QFT.

–95 ℃보다 낮은 –100 ℃에서 연성파괴와 취성파

괴가 동시에 일어난 것을 확인할 수 있다. DQT

는 DBTT인 –120 ℃ 온도보다 높은 –100 ℃에

서 움푹 패인 딤플들이 많이 관찰되는 연성파괴

의 특징을 보이며, DBTT 특성이 QT보다 더욱 우

수한 것을 확인 할 수 있었다. 반면 QAT 및 QFT

는 DBTT보다 낮은 –100 ℃에서 파단면이 전형적

인 취성파괴의 모습을 나타내며, 이는 충격 특성

평가의 내용과 동일하게 DBTT가 낮을수록 연성파

괴의 형태를 띠고 있음을 확인 할 수 있었고, QT

나 DQT의 템퍼드 마르텐사이트 조직은 페라이

트를 기지조직으로 하는 QAT와 QFT에 비해 충

격 특성이 우수한 것을 확인 할 수 있었다. 충격

특성은 결정립 크기 및 미세조직, 탄화물의 형상

과 크기에 의존한다 [5,11]. 그림 9과 10은 각 소

재의 결정립

Fig. 9. EBSD images of microstructure(x3,000);

(a) QT, (b) DQT, (c) QAT, (d) QFT.

크기와 결정립 불일치각(Misorientation Angle)의

변화를 관찰하기 위해 10°의 Tolerance angle을

기준으로 EBSD를 측정한 결과이다. QT한 경우

유효결정립 크기가 11.24 ㎛로 측정되었고(그림

9a), DQT를 실시하였을 경우 4.89 ㎛(그림 9b),

QAT와 QFT의 경우 각각 8.13, 9.17 ㎛로 유효결

정립 크기가 측정 되었다(그림 9c, 9d). DQT의

경우 두 번째 오스테나이징 이후 수냉의 효과로

인한 1차 오스테나이트 크기 감소로 결정립이 미

세화되어 충격특성이 향상하는 것으로 보여진다

[13]. 또한 DQT 열처리를 실시하였을 때 QT 열처

리에 비해 고경각계가 많아져 균열진전에 대한 장

애물 역할을 하여 충격특성이 향상 된 것으로 판

단된다 [5] (그림 10). 그림 11과 12는 템퍼링 전

후의 미세조직 및 탄화물의 형상 관찰을 위해 주

사 현 미 경 을

Fig. 10. EBSD Rotation angle map images of

microstructure(x3,000); (a) QT, (b) DQT.

찍은 것이다. 단순 퀜칭(Ⅰ)의 경우 조직을 보면

래스 사이의 간격이 좁은 마르텐사이트 조직이

관찰되었다(그림 11a). 수냉(Ⅱ)의 경우 이상영역

의 열처리로 인해 단순 퀜칭을 했을 때 보다 래

스 사이의 간격이 더 늘어나며 부분적으로 페라

이트 조직이 발견되었다(그림 11b). 공랭(Ⅲ)과

노냉(Ⅳ)의 경우 페라이트 조직이 관찰되었다. (F

ig. 11c, 11d). DQT를 한 경우(그림 12b) 템퍼드

마르텐사이트의 래스를 따라 마르텐사이트 내에

과포화 되어있던 탄소가 작은 구상의 탄화물로

석출되었고, 400 nm이하의 미세한 탄화물이 주로

관찰 되는 것을 확인할 수 있었다.

Fig. 11. SEM images of microstructure before

tempering(x5,000); (a) Ⅰ, (b) Ⅱ, (c) Ⅲ,

(d) Ⅳ.

Fig. 12. SEM images of microstructure after

tempering(x5,000); (a) QT, (b) DQT, (c)

QAT, (d) QFT.

이는 결정립 미세화와 마르텐사이트 내에 핵생성

이 동시에 형성됨으로 인해 조대한 탄화물의 성

장이 억제됨으로 인한 응력집중의 완화 효과와

[5], 템퍼링 이후 전위밀도가 감소하고 균열 선단

근처의 임계 크기 이상의 탄화물의 양이 적고 균

일하게 분포되어있기 때문에 기지의 취화 정도도

적어 균열 전파에 대한 저항성이 높아 충격 특성

이 더욱 향상되는 것으로 보인다. QT를 한 경우

(그림 12a) 700 nm이하의 타원형 또는 구형의

탄화물이 발견되었고 래스 경계에 생성된 조대한

타원형의 탄화물로 인해 균열 전파에 대한 저항

성이 떨어지고, 응력을 집중시켜 기공의 성장과

합체가 수월하게 이루어져 DQT 보다 낮은 인성

을 보인 것으로 보인다. QAT와 QFT를 했을 때

에는(그림 12c, 12d) 조대한 탄화물이 관찰되어

충격특성의 저하 시키는 것으로 판단된다. 냉각

속도가 느릴수록 입계에 석출된 탄화물의 크기가

커지는 이유는 Ostwald ripening에 의해 입자의

표면 에너지가 구동력이 되어 석출입자가 조대해

지기 때문이며 [14], 기지 내의 탄화물보다 래스

계면과 페라이트 입계에 석출된 탄화물이 더 큰

이유는 입계를 따라 일어나는 확산이 입계 내의

확산보다 빠르기 때문에 탄소의 공급이 용이하기

때문으로 예상된다.

4. 결 론

본 연구에서는 저탄소강을 사용한 QT 및 DAT

열처리의 두 번째 냉각 속도에 따른 미세조직 및

기계적 특성을 평가하였다.

1) 퀜칭 템퍼링 열처리 공정 이후 템퍼드 마르텐

사이트 조직이 발견되었고, 이중 퀜칭 템퍼링

열처리를 하였을 때에는 템퍼드 마르텐사이트

조직이 미세화 되는 것을 관찰하였다. 두 번

째 오스테나이징 이후 공랭, 노냉으로 냉각하

고 템퍼링 하였을 때는 페라이트 조직과 조대

한 탄화물들이 관찰되었다.

2) 항복강도와 인장강도는 퀜칭 템퍼링한 열처리

소재가 가장 높게 나왔고, 이중 퀜칭 템퍼링 열

처리 소재는 항복강도와 인장강도에 큰 감소 없

이 연신율이 26%가 증가하여 인성을 향상시키

는 것을 확인하였다. 연신율은 냉각 속도가 느

릴수록 높은 값을 나타내었고 이는 마르텐사이

트 조직에서 페라이트 조직으로 변해감에 따라

강도는 감소하고 연신율은 증가하게 됨을 확인

하였다.

3) 경도값을 보면 퀜칭 템퍼링한 열처리 소재의 경

도가 가장 높고, 두 번째 오스테나이징 이후 수

냉, 공랭, 노냉하여 템퍼링한 소재 순으로 경도

가 감소하는 것을 확인할 수 있다. 마르텐사이

트 래스가 미세할수록 경도가 높았고, 냉각

속도가 느릴수록 조직의 탄소 함량이 감소하여

경도가 감소하게 되었다.

4) 충격 특성의 DBTT는 이중 퀜칭 템퍼링 열처리

소재가 –120 ℃, 퀜칭 템퍼링한 소재가 –95

℃, 두 번째 오스테나이징 이후 공랭, 노냉하여

템퍼링한 소재가 각각 –85 ℃, -65 ℃로 나타났

다. 두 번째 오스테나이징 이후 공랭, 노냉하고

템퍼링한 페라이트 조직의 소재는 템퍼드 마르

텐사이트 조직에 비해 충격특성이 저하되는 것

을 확인하였다. 충격 특성이 가장 좋은 이중

퀜칭 템퍼링 열처리 소재는 퀜칭 템퍼링 했을

때보다 결정립의 크기가 50%이상 감소한 미

세한 템퍼드 마르텐사이트 조직이 발견되었

고, 고경각계가 많아짐으로 균열 진전을 방해

하여 충격특성이 향상 된 것으로 판단된다.

또한 이중 퀜칭 템퍼링 열처리시 래스를 따라

과포화 되어있던 탄소가 구상의 400 nm이하

의 미세한 탄화물이 석출되었고, 템퍼링 이후

전위밀도가 감소하고 균열 선단 근처의 임계

크기 이상의 탄화물의 양이 적고 균일하게 분

포되어있기 때문에 기지의 취화 정도도 적어

균열 전파에 대한 저항성이 높아 충격 특성이

더욱 향상되는 것으로 보여진다.

REFERENCES

1. J. S. Lee, Operation and Maintenance of Spent F

uel Storage and Transportation Casks/Container

s, http://www-pub.iaea.org/MTCD/publications/

PDF/te_1532_web.pdf (2007).

2. K. C. Kim, J. I. Suk, and H. K. Kwon, Trans. Kor

ean Soc. Mech. Eng. C 11, 192 (2002).

3. B. C. Kim, K. O. Chang, S. P. Choi, and S. L. L

ee, J. Korean Soc. Nondestuctive. test. 17, 31 (1997).

4. J. H. Hong, J. KSME. 33, 393- (1993).

5. Y. S. Ahn, Y. J. Oh, G. M. Kim, J. H. Hong, J. K

or. Inst. Met. & Mater. 38, 1309 (2000).

6. K. O. Lee, S. K. Hong, S. S. Kang, W. R. Bae, a

nd J. S. Im, Int. J. Automotive Technology 3, 1855

(2006).

7. X. L. Wang, X. M. Wang, C. J. Shang, and R. D.

K. Misra, Mater. Sci. Eng. A 649, 282 (2016).

8. Y. S. Ahn, Y. J. Oh, H. D. Kim, G. M. Kim, and

J. H. Hong, J. Kor. Inst. Met. & Mater. 38, 466 (2

000).

9. R. M. Horn and Robert O. Ritchie, Metall. Mater.

Trans. A 9, 1039 (1978).

10. J. Liu, H. Yu, T. Zhou, C. H. Song, and K. Zh

ang, Mater. Sci. Eng. A 619, 212 (2014).

11. H. J. Kim, J. Korean. Soc. Heat Treat. 24, 327 (201

1).

12. J. H. Lim, J. S. Kim, B. H. Park, J. H. Lee, and

J. M. Choi, Kor. J. Mater. Res. 21, 303 (2011).

13. T. Karthikeyan, V. Thomas Paul, S. Saroja, A. M

oitra, G. Sasikala, and M. Vijayalakshmi, J. Nucl.

Mater. 419, 256 (2011).

14. S. Y. Lee and J. W. Choi, J. Kor. Inst. Met. & M

ater. 25, 882 (1987).