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Effiziente und umweltfreundliche Nutzung von Kohlenstoff zur Elektrizitätserzeugung
1 ZAE Bayern, Abteilung 1: Technik für Energiesysteme und Erneuerbare Energien, Walther-Meißner-Straße 6, 85748 Garching
2 Technische Universität München, Physik Department E19, Grenzflächen und Energieumwandlung, James-Franck-Straße 1, 85748 Garching
Simon Nürnberger1, Rainer Bußar1,2, Björn Franke1 und Ulrich Stimming1,2
DPG Tagung 2009, Hamburg
Für die Mitarbeit der Abteilung 3 des ZAE Bayern in Erlangenbei der Materialentwicklung wird gedankt.
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• Primärenergie: Reserven, Ressourcen und Verbrauch;
• Motivation und Vorteile von Direkt-Brennstoffzellen;
• Bisher realisierte Konzepte für Direktkarbon-Brennstoffzellen;
• Kohlenstoff-Elektrooxidation in einer SOFC;• Zusammenfassung und Ausblick.
Gliederung
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(Quelle: Bundeswirtschaftsministerium (BMWi) „Statusbericht Energieversorgung in Deutschland“, 2006)
Uran als Primärenergieträger
*7% of 443 EJ = 31 EJ = 51200 t Natururan
Primärenergieverbrauch 2003
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Weltweiter Elektrizitätsbedarf: Prognose bis 2030
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Primärenergieträger: Situation 2006
Tabelle 1: Verfügbarkeit der wichtigsten Energieträger (Stand Dezember 2005)
EnergieträgerReserven /EJ = 1018 J
Ressourcen /EJ Gesamt /EJ
Erdöl 6.755 3.430 10.185
Erdgas 5.676 6.555 12.231
Kohle 20.408 114.757 135.165
Uran 799 a 2.180 b
(3.091) c
2.979
Quelle: Kurzstudie; Reserven, Ressourcen und Verfügbarkeit von Rohstoffen, Bundesanstalt für Geowissenschaften und Rohstoffe, 2005; (1t Uran entspricht 410 bis 674 TJ, Tabellenwerte wurde aus dem unteren Wert berechnet) a) RAR (hinreichend gesicherte Vorräte) gewinnbar bis 40$/kg U; b) Summe aus RAR gewinnbar bis 130$/kg U und EAR (estimated additional resources); c) Spekulative Ressourcen
Die Situation ist gekennzeichnet durch begrenzte Reserven und das CO2 Emissionsproblem
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42,7% 34,0%
-3,4% Auxiliaries -2,2 % Veränderung: +1,2 % 0 Air Separation -6,8 % -6,8 % 0 CO2 Compression -3,5 % -3,5 % gesamter Aufwand: -8,7 % Punkte
Direct Comparison
EKU 2008 , Dr. Gerhard Luther nach Vattenfall
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• Konventionelle Verbrennungskraftwerke– Durch Carnot-Wirkungsgrad begrenzt– In der Praxis erreichte elektrische Wirkungsgrade ca. 40 %
Chemische Energie
Thermische Energie Mechanische Energie
Elektrische Energie
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• Konventionelle Verbrennungskraftwerke– Durch Carnot-Wirkungsgrad begrenzt– In der Praxis erreichte elektrische Wirkungsgrade ca. 40 %
• Brennstoffzelle (BZ)– Direkte und effiziente Umwandlung von
chemischer in elektrische Energie
Chemische Energie
Thermische Energie Mechanische Energie
Elektrische EnergieBZ
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• Direkt-Kohlenstoff-Brennstoffzelle (DCFC)– Direkte und effiziente Umwandlung der in Kohlenstoff
gespeicherter chemischer Energie in Elektrizität,– Hoher thermodynamischer Wirkungsgrad,– In der Praxis erreichte elektrische Wirkungsgrade bis 80%,– CO2 entsteht an der Anode in vergleichsweise reiner Form,– Hohe Flexibilität bezüglich der Anlagengröße.
Chemische Energie
Thermische Energie Mechanische Energie
Elektrische EnergieBZ
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Tabelle 2: Thermodynamischer Wirkungsgrad: G°/H° (R.T.) G/H (800°C)
H2 + 1/2 O2 H2O 0.94 0.76
CH3OH + 3/2 O2 CO2 + 2 H2O 0.96 0.88
C2H5OH + 3 O2 2 CO2 + 3 H2O 0.97 1.0
CH4 + 2 O2 CO2 + 2 H2O 1.0 1.0
C2H6 + 7/2 O2 2 CO2 + 3 H2O 0.99 1.0
CO + 1/2 O2 CO2 0.91 0.67
C + O2 CO2 0.99 1.02
- 2e-
- 6e-
- 12e-
- 8e-
- 14e-
- 2e-
- 4e-
Elektrifizierung verschiedener Energieträger in Brennstoffzellen
Thermodynamischer Wirkungsgrad η: ΔG/ΔH = 1- T ΔS
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Hochtemperatur-Brennstoffzellen – Vorteile 1. Hohe elektrische Wirkungsgrade
• ~ 50% @ < 1 MW, ~ 60% @ > 1 MW (e.g. Kombiprozess).
2. Verminderte Schadstoffemissionen
• Kein SOx oder NOx; verminderte CO2 Emissionen.
3. Kraftwärme-Kopplungs Potential
• Abwärme auf hohem Temperaturniveau (Heiz- und
Kühlanwendungen).
4. Hohe Brennstoffflexibilität
Wasserstoff, Methanol/Ethanol, Biogas/Erdgas, langkettige
Kohlenwasserstoffe (Diesel/Ottokraftstoff), Kohlenstoff
5. Größenflexibilität
• Modularer Aufbau erlaubt hohe Größenflexibilität.
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• Wird Kohle vergast und in Gas- und Dampf-Kraftwerken umgesetzt, muss die Anlage im 100 MW Bereich liegen;
• DCFC bietet deutlich größere Flexibilität bei der Anlagengröße (wenige kW bis MW);
• Keine neuartige Brennstoffzellentechnologie notwendig Verwendung existierender, jedoch modifizierter SOFC-Systeme oder Schmelzcarbonat Brennstoffzellen (MCFC-Systeme) möglich.
Aspekte der Anlagengröße und -flexibilität
Motivation für eine Direktverstromung von Kohlenstoff
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• Direkte Nutzung von Kohle als Brennstoff (eine Aufreinigung ist erforderlich);
• Hohe Verfügbarkeit an Kohle (~200 Jahre Reichweite bei gleich bleibender Förderung);
• Möglichkeit der Nutzung von karbonisierter Biomasse nach Pyrolyse bzw. hydrothermaler Karbonisierung, damit negative CO2-Bilanz möglich;
• Auch hochkohlenstoffhaltiger Abfall kann als Brennstoff verwendet werden.
Aspekte der Brennstoffe
Motivation für eine Direktverstromung von Kohlenstoff
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Realisierte Konzepte, Stand der Technik
Entwickler
SRI International
LLNL
SARA
Clean Coal Energie
CellTech
Technisches Konzept
SOFC + flüssige Anode
Schmelzkarbonat (MCFC)
Kohlenstoffanode SOFC + ‚fluidized bed anode’ *
SOFC + flüssige Anode (= LTA-SOFC)
Brennstoff jeder kohlenstoff- haltiger Brennstoff
Kohlenstoff-Nano- pulver
Kohle, Biomasse reiner Kohlenstoff
Kohlenstoff (Zinn als Redoxmediator)
Leistungsdichte (mW cm-2)
120 80-200 Je nach Brennstoff
k.A. k.A. 180 (H2) 120 (JP8/Diesel)
Ausnutzung des Brennstoffs
100 100 k.A. k.A. ~60
Elektrischer Wirkungsgrad
>70% (abgeschätzt)
80% 70% (abgeschätzt)
k.A. Gen 3: 30% mit H2, CH4
Gen. 3.1 40% Stand der Entwicklung Vollzell-,
Demonstrations-modul; 12 W Stack in Entwicklung
60 cm² Vollzelle 5 Zellen Stack
Vollzelle nur theoretische Überlegungen
50 W Demomodell in Entwicklung 3 W Ministack
Potentielle technische Probleme
Stabilität des Ionenleiters und Stromabnehmers
geringe Leistungsdichte, hohe Brennstoff-kosten, Größe, Elektrolyt korrosiv
begrenzte Lebensdauer, Elektrolyt reagiert mit Oxidations-produkten; Nachfüllprobleme
geringe Stromdichte, Probleme mit realen Brenn- stoffen
Leistungsdichte, Verunreinigungen, Zirkulation des Metallbads
Tabelle 3: Übersicht über den Stand von DCFC - Konzepten
D. X. Cao, Y. Sun, G. L. Wang, Journal of Power Sources 2007, 167, 250.;B. Heydorn, S. Crouch-baker, The Fuel Cell Review 2006.* US Patent 5376469
1896 W. Jacques – Kohlenstoffstab als Anode in einer Kohlenstoff/Luft-Batterie
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Anodenreaktion: C + 2CO32- 3CO2 + 4e-
Kathodenreaktion: O2 + 2CO2 + 4e- 2CO32-
Gesamtreaktion: O2 + C CO2
- Zelltests mit Größen von 3-60 cm2
- ca. 30 C-Materialien getestet (50-125 mW cm-2)
- =80% @ 0,8V (0,2 W cm-2)
- Einwochenbetrieb mit period. Befüllung
- Experimentierzellen von 3 W auf stabelbare 75-150 W Zellen (5 Zeller mit 750
cm2)
Quellen: THE FUEL CELL REVIEW Dec/Jan 2006J. F. Cooper, Fuel Cell Seminar, Palm Springs, 2005
Lawrence Livermore
National Laboratory (LLNL)
Realisierte Konzepte und Stand der Technik: MC-DCFC
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Realisierte Konzepte und Stand der Technik: LTA-SOFCsKonzept der CellTech, Westborough, MA (gegründet 1998)
H2, CO, Cx
H2O, CO2
Brennstoff an der Anode ist Sn, dass ‚chemisch‘ wieder regeneriert (reduziert) wird;System kann als Batterie und Brennstoffzelle betrieben werden.
Quelle: Thomas Tao, Direct Carbonaceous Fuel Direct Carbonaceous Fuel Conversion IncludingJP8 In The Gen 3.1 Liquid Tin Anode SOFC; Fuel Cell Seminar 2007.
LTA-SOFC: liquid tin anode SOFC
Gen 3.0 und Gen 3.1 Direktoxidations-Brennstoffzellen mit je 3W
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Realisierte Konzepte und Stand der Technik: SOFC
SRI International, Menlo Park, CA
Hohe Brennstoffflexibilität; u.A. Kohle, Ruße und schwere Bitumenmasse, Plastabfälle und Biomasse können direkt elektrifiziert werden.
Quelle: Lawrence H. Dubois, SRI InternationalMenlo Park, CA
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Entwicklungsbedarf
Für Direktkohlenstoff-Brennstofzellen DCFC ist es erforderlich:
– Die Hochtemperatur-Brennstoffzellen Technologien (SOFCs, MCFCs) gezielt weiterzuentwickeln;– An ‚natürliche‘ Brennstoffe wie Kohle und insbesondere karbonisierte Biomasse zu adaptieren; – Die Leistungsdichte zu optimieren (konkurrenzfähig >200-300 mW/cm²);– Zuführung des Brennstoffs zu optimieren (kontinuierlicher
Betrieb);– CO2-Sequestrierung an DCFCs anzupassen.
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• Patent von W. Jacques 1896• Beweis der elektrochemischen Oxidation von Kohlenstoff durch
R. Weaver Mitte der 70er Jahre
• Hydroxidschmelze als Elektrolyt (400-700°C)
• Karbonatschmelze als Elektrolyt (700-800°C)
• Oxidkeramischer Festelektrolyt YSZ (800-1000°C)
erzielte Leistungsdichten 50 - 100 mW/cm² (η = 60 - 80 %)
Die Direkt-Kohlenstoff-Brennstoffzelle (DCFC)
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Elektrolyt
Kathode: O2 + 4e- 2O2-
O2- O2-
C +
2O
2-
CO
2 +
4e
-
CO
+ O
2-
CO
2 +
2e
-
CO
2 +
C
2C
O
Anode
Kohlenstoff
Die Direkt-Kohlenstoff-Brennstoffzelle (DCFC)
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100 %
76 %
67 %
Die Direkt-Kohlenstoff-Brennstoffzelle (DCFC)
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• Die Direkt-Kohlenstoff-Brennstoffzelle DCFC
• Versuchsaufbau
• Messungen/Ergebnisse
• Zusammenfassung und Ausblick
Experimentelle Ergebnisse
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Oberes FührungsrohrGasauslass
Spülstäbe
Oberes Dock
Äußeres RohrAnodenraum
Äußeres RohrKathodenraumUnteres Dock
RöhrenofenUnteres FührungsrohrGasauslass
Stellschraube
Heizzone
Versuchsaufbau Aufbau der Zelle/Zellgehäuse
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Druckfedern
Führungs-mechanismus
Ni-Netz
Kohlenstoff
Goldring
NiO/CGO-Anode
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44% H2, 56% N2
Messungen mit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid
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68%CO, 32%CO2
Messungen mit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid
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68%CO, 32%CO2
Zellen ohne Anodenschicht (elektrischer Kontakt mit Ni-Netz)
Messungen mit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid
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– Referenzmessungen mit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid
– Brennstoffe
– Untersuchung der Kinetik der Boudouard-Reaktion
– Verschiedene Anodenschichten
– Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe auf die Kinetik der elektrochemischen Oxidation von Kohlenstoff
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GFG50 Vulcan (graphitisch) (amorph)
Korngröße: 40-60 μmBET-Oberfläche: 21 m²/g
Korngröße: 5-20 μmBET-Oberfläche: 258 m²/g
Brennstoffe
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– Referenzmessungen mit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid
– Brennstoffe
– Boudouard-Gleichgewicht
– Verschiedene Anodenschichten
– Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe auf die Kinetik der elektrochemischen Oxidation von Kohlenstoff
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Boudouard-Gleichgewicht
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– Referenzmessungen mit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid
– Brennstoffe
– Untersuchung der Kinetik der Boudouard-Reaktion
– Verschiedene Anodenschichten
– Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe auf die Kinetik der elektrochemischen Oxidation von Kohlenstoff
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Anode
YSZ
Kathode (LSM/YSZ)
NiO
NiO/CGO
CGO
Modifizierte Anodenschichten
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CuO/CGO-AnodenschichtenModifizierte Anodenschichten
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– Referenzmessungen mit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid
– Brennstoffe
– Untersuchung der Kinetik der Boudouard-Reaktion
– Verschiedene Anodenschichten
– Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe auf die Kinetik der elektrochemischen Oxidation von Kohlenstoff
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• Messung ohne Anodenschicht
• Verschiedene Brennstoffe
• Vergleich ohne Anode und mit NiO-CGO
• Vergleich ohne Anode und mit CuO-CGO
Kohlenstoff
GFG 50Vulcan
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Vulcan GFG50
Zellen ohne Anodenbeschichtung
Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe
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Zellen ohne Anodenbeschichtung
Vulcan: EA = 100 kJ/mol
GFG50: EA = 290 kJ/mol
Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe
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VulcanEinfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe
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GFG50
Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe
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EA = 120 kJ/mol
Einfluss verschiedener Anodenschichten und Brennstoffe
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• Verifikation der direkten elektrochemischen Oxidation von Kohlenstoff;
• An Zellen ohne Anodenbeschichtung wurden bis zu 100mA/cm² (40mW/cm²) erreicht.
• Reaktivität amorphen Kohlenstoffs gegenüber graphitischem Material ist höher;
• Nachweis einer elektrokatalytischen Aktivität von CGO;• Nachweis von CO im Abgasstrom;• Bei NiO-Anodenschichten bei hohen Temperaturen: Vergasung des
Kohlenstoffs zu CO, Stromdichten bis 160 mA/cm² (100mW/cm²).
Zusammenfassung
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• Einsatz einer Salzschmelze als elektrochemischem Mediator;
• Praktische Anwendung: Toleranz des Elektrolyten/Anode gegenüber Verunreinigungen, Querleitfähigkeit der Anodenschicht;
• Absenken der Betriebstemperatur, um Einfluss der Boudouard-Reaktion zu minimieren;
• CGO als Festelektrolyten einsetzen Betriebstemperatur kann gesenkt werden, CGO elektrokatalytisch aktiv.
Zusammenfassung
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