名古屋大学に設置されているgic社およびhvee社製の2台の タン …

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名古屋大学に設置されているGIC社およびHVEE社製の2台の タンデトロン加速器質量分析計の現状 中村俊夫1),ルディ・パルス2) 1)名古屋大学年代測定資料研究センター z164・-8602名古屋市千種区不老町 Tc1:052-789-2578,Fax:052-789-3095 2)ハイボルテージ・エンジニアリング・ヨーロッパ Amsterclamsewcg63,3812RRAmcrsfoort, P.0.Box99,3800ABAnlersfool゛t,TheN{:;tllerlands Tel:+31-33-4619741,Fax:+31-33-4615291 キーワード:加速器質量分析,タンデトロン,高輝度セシウムスパッタ負イオン源, 同位体同時入射システム,リコンビネーター,ビームプロフィルモニタ, 電離箱検出器 198TI,-1982年度に名古屋大学年代測定資料研究センターに設置された既存のタンデ トロン加速器質量分析計1号機(米国GenerallonexCOIPoratioll((:iIC)社製)に加えて, 新たに199j5-でL996年度に導入された加速器質量分析計2号機(オランダのHighvolt肩峯 Enllk❶nglEE;uroPe(I-IV:IEEE)社製の加速器年代測定システム,Carbonl)atingSystem, Mode141:ョSO-AMS,本報告では第2世代タンデトロンあるいはタンデトロン2号機と呼 ぶ)は,この1年間調整が進められてきたが,諸処の予想もしないトラブルが発生し, まだ稼働を開始するには至っていない.しかし,ほぼ故障の原因も出尽くし今夏には 測定利用が開始できるものと期待される. ここでは,第2世代タンデトロンの特徴を第1世代タンデトロンと比較して紹介す る.第1世代タンデトロンの利用状況や性能等(Nakamun,etaL1985;中村,1995, 名古屋大学資料研究センター,199で1.-1997)については,本報告書の別稿と重複する のでここでは割愛する.これらについては,別稿を参照して頂きたい. - -

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Page 1: 名古屋大学に設置されているGIC社およびHVEE社製の2台の タン …

名古屋大学に設置されているGIC社およびHVEE社製の2台のタンデトロン加速器質量分析計の現状

中村俊夫1),ルディ・パルス2)

1 ) 名 古 屋 大 学 年 代 測 定 資 料 研 究 セ ン タ ーz164・-8602名古屋市千種区不老町

Tc1:052-789-2578,Fax:052-789-3095

2 ) ハ イ ボ ル テ ー ジ ・ エ ン ジ ニ ア リ ン グ ・ ヨ ー ロ ッ パAmsterclamsewcg63,3812RRAmcrsfoort,

P.0.Box99,3800ABAnlersfool t,TheN{:;tllerlands

Tel:+31-33-4619741,Fax:+31-33-4615291

キ ー ワ ー ド : 加 速 器 質 量 分 析 , タ ン デ ト ロ ン, 高 輝 度 セ シ ウム ス パ ッ タ 負 イ オ ン 源 ,同 位 体 同 時 入 射 シス テム , リ コ ン ビ ネ ー タ ー , ビーム プ ロ フィル モニタ,電 離 箱 検 出 器

198TI,-1982年度に名古屋大学年代測定資料研究センターに設置された既存のタンデトロン加速器質量分析計1号機(米国GenerallonexCOIPoratioll((:iIC)社製)に加えて,新たに199j5-でL996年度に導入された加速器質量分析計2号機(オランダのHighvolt肩峯Enllk❶nglEE;uroPe(I-IV:IEEE)社製の加速器年代測定システム,Carbonl)atingSystem,Mode141:ョSO-AMS,本報告では第2世代タンデトロンあるいはタンデトロン2号機と呼ぶ)は,この1年間調整が進められてきたが,諸処の予想もしないトラブルが発生し,まだ稼働を開始するには至っていない.しかし,ほぼ故障の原因も出尽くし今夏には測定利用が開始できるものと期待される.ここでは,第2世代タンデトロンの特徴を第1世代タンデトロンと比較して紹介す

る.第1世代タンデトロンの利用状況や性能等(Nakamun,etaL1985;中村,1995,名古屋大学資料研究センター,199で1.-1997)については,本報告書の別稿と重複するのでここでは割愛する.これらについては,別稿を参照して頂きたい.

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2 . ン ‾ ゛ □ ` ’ 目 ‘ ゛ 2 1 ニ ’ のHVEE社製のタンデトロン加速器質量分析計は,GIC社製のタンデトロン分析計を

改 良 し た 装 置 で あ り , 寸 法 や 外 観 は 非 常 に よ く 似 て い る . し か し , そ の 設 計 コ ン セ プトは大きく異なっている.それらは,(1)高正確度・高精度化,(2)安定化,(3)自動化,(4)高能率化である.このねらいが実現していることは,当センターに設置された分析計 と ほ と ん ど 同 一 の シス テム が オ ラ ン ダ の グ ロ ーニ ン グ ン 大 学 , ド イ ツ の ク リス ティア ン ・ アルブ レ ヒ ト 大 学 ( 通 称 は キ ール 大 学 ) に 設 置 さ れて いて , 既 に 本 格 的 な 運 用が開始されている(Gottdangeta1.1S)95;vanderPli(;htetilL1995;Nadc・atletilL1997)こと,さ ら にそ の 運 用 実 績 が 確 か な も の で あ る こ と か ら も 証 明 さ れ よ う .タ ン デ ト ロ ン 2 号 機 の 構 成 を 図 1 に , さ ら にそ の 詳 細 を 図 2 に 示 す. 以 下 に タ ン デトロン2号機の各部の詳細を紹介する.

3 . ン ‾ ゛ □ ` 2 ° の ,3 . . ン `イオンビーム入射装置のイオン源は,野外調査において採取されたさまざまな種類

の試料,14C濃度標準体,および14Cを含まない古い炭素試料から調製されたグラファイトターゲット,さらに鉱物起源あるいは市販の工業グラファイト塊について,全部で59個が同時に装着できる高輝度セシウムスパッター負イオン源である.59個のターゲットは半径25cmの円盤(ターゲットホイール)の円周上に装填される(写真1).グラファイトターゲットは,直径O.TI.mmに絞られたセシウム陽イオンビームで照射され,通常の測定では20~30μAの12C°電流強度が出力される.また,直径2mmの試料ターゲットを照射するセシウムイオンビームが,試料ターゲット表面を走査できるように(一ヵ所だけを長く照射すると,その点に直径0.1mm程度の深い穴がえぐられ,イオンビーム電流出力が次第に弱くなるため),試料台が上下,左右方向に±5mmの幅で移動可能であり,その移動はコンピューターで自動制御される.測定の際には,直径2mmの円形のターゲット面上の8点;SE:順に走査して計測が行われる.こうして,輝度の高い炭素の負イオンが利用できるため14Cの計数率を高くして試

料1個あたりの測定時間を30分程度に短縮できるし,また59個のターゲットを連続して測定できるため,測定の効率が大幅に向上する.

本システムでは,炭素の安定同位体12C,13C,および放射性同位体14Cが同時に測定される.すなわち2台の電磁石を一組にして,2組を線対称に配置した”1・ecombinator・;yste❹を用いる(図3).まず2台の電磁石を用いて,イオン源から射出されるイオンビームを質量によって分割し,12(:?ノ3(::≒14C’を別々の軌道に分ける.通常12Cの存

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図1タンデトロン加速器質量分析計2号機の構成の概略

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炭素同位体(12CごC・14C)の同時入射系(Recombinator)

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在量は13Cの存在量の100倍であり,イオン源で形成された炭素イオンをそのまま加速 器 に 導 入 す る と , 加 速 器 の 高 電 圧 発 生 装 置 に 過 度 の 負 担 が か か り , ま た 加 速 器 か らの漏洩放射線量も増加する.そこでノ’recombinatorsyste❹’を用いるシステムでは,12(:?ノ3(::?ノ4C°の軌道が分かれたあとで,回転円盤スリットを用いて12C’のビームのみ

を百分の一の強度に弱める機構(beamchopper)を用いる.こうして12C-,13Cノ4C-を同時に測定するためには,いったん分割された12(:?ヅ3C’,

14C-ビームが再度完全に結合され,タンデム加速器に導入される必要がある.そこで,

リ コ ン ビ ネ ー タ の 設 置 は 位 置 の 精 度 が 高 く , 調 整 も 慎 重 に 行 わ れ な け れ ば な ら な い .図 4 に 示 さ れ る よ う に リ コ ン ビ ネ ー タ か ら 出 力 さ れ る イ オ ン ビーム は , 2 台 の ビームプロフィルモニター(BeamProfileMonitor,BPM)で形状(たて,よこのビームの広が り ) が 測 定 さ れ る . ビーム 上 流 側 に あ る B P M 1 は , ビーム の 焦 点 に , ま た B P M 2は,BPM1から’・700mm下流に置かれる.BPM1,BPM2の典型的な例(ビーム調整が正 し く 行 わ れて い る 場 合 ) を 図 5 に 示 す. ビーム の 形 状 は , ビーム の 焦 点 に 置 か れ たBPM1で見ると実際によく絞られており,BPM2においても半値半幅で:3mm程度に絞

られていることがわかる.こ の よ う に 複 数 の 同 位 体 を 同 時 に 測 定 す る こ と は , 分 析 装 置 全 体 の 安 定 性 の 変 動 に

よ る 同 位 体 比 の 変 動 を 打 ち 消 す た め に き わ め て 有 効 で あ る と 考 え ら れ る . 従 来 の 一 般的な方式では,イオン源の引き出し電圧を高速に切り替えることで,12C-,13(:≒14C-の 測 定 が 同 時 に で は な く , 時 間 分 割 法 に よ り 数 ミ リ ~ 数 百 ミ リ 秒 の 間 隔 で 交 互 に 測 定されている.しかし,同位体比をより正確に測定するにばrecombinatol・・;yste❹’を用い る 同位体の同時測定法が優れている.測定される炭素同位体比のうち,13C/12CJ;ヒは試料ターゲットの炭素同位体分別の効

果 を 補 正 す る た め に , ま た 試 料 調 製 に お ける 炭 素 同 位 体 分 別 の 効 果 の 程 度 を 調 査 す るために,さらに補正された14C/12C比は試料の14C年代値の算出のために用いられる.こうして,本システムでは正確度・安定性の高い14C年代測定が可能である.

3 . 3 ° 高 ゛加速器の高電圧の発生は,コッククロフト・ワルトン型の交流電源を整流する方式

で行われる.従来は,高電圧の高周波交流(40kHz)を発生させるために大型の真空管が用いられていたが,本システムではソリッドステート方式となっている.そこで2.5MVの加速電圧を安定して供給できる.2.5MVの加速電圧は,加速された負イオンから正イオンを作る荷電変換において,3価の正イオン(12C:”ソ3C3’≒14C3゛など)が形成される効率が最も高い.従って,14Cの検出効率が高く,測定時間の短縮が期待できる.高電圧のコントロールは,発電型高電圧計を用いて高電圧を直接読み取りフィード

バックする方式と共に,ビーム位置の読み取りができるファラディカップを分析電磁石の直後に設置して,13C3゛ビームの位置の変動から高電圧の変動を検出しそれを高電

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図4

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リコンビネータの出力ビームのBeamPromeMonk,:)rによる監視例

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圧 の 安 定 化 に 利 用 す る ス リ ッ トフィ ー ド バ ッ ク シス テム を 装 備 して い る . こ の シス テムの機構が図6の上図に示される.下図には/3C3゛ビームを,スリットを横切らせた際 の 信 号 出 力 の 変 化 が 示 して あ る . ま た 図 7 に , ス リ ッ トフィ ー ド バ ッ ク シス テム が作 動 して い な い と き , お よ び 作 動 して い る と き の 加 速 電 圧 の 安 定 性 が 示 さ れて い る .こうして,加速電圧がきわめて安定に保たれる(△V/V~Cix10‘4,Mou・;eZj17.,1994)

ため,14C/12C比測定の再現性や精度の向上が期待できる.

3 . 4 ` ”重イオン検出器としては,イソブタンガス電離箱型検出器(写真2)を用いる.ここで用いられる電離箱では,アノード(陽極)は,入射イオンビームの方向に2枚に分かれた電極板で構成される.入射ビームはその進路にある電離箱内のガスをイオン化してエネルギーを失い,最終的に電離箱内で止まる.イオンの電離作用で作られた自由な電子は2枚のアノードで集められ,エネルギー損失率(△E)と残余エネルギー(Efinal)の2つの信号パルスを形成する.図8に示すように,この信号を用いて,1‘4[]3゛の計数が行われる.HVEEタンデトロン2号機では,△EまたはEfi-1の信号の

どちらか一方を用いて14Cを計数することになっている(図9).この電離箱検出器を用いることにより,目的とする14C3゛と他のバックグラウンドイオンとが正確に識別できる.

3 . 5 言 加速器質量分析計は,2台のコンピューターにより遠隔操作・制御される.電源装

置のつまみを直接さわることは全くない.2台のコンピューターはそれぞれ,(1)装置の各部に供給される電源電圧・電流の制御,真空装置の制御,真空パルプの開閉,真空度のモニター,電源電圧・電流モニター,および(2)測定操作の制御や測定データの収集の役割を分担する.図10にコンピュータによる分析装置の制御系を示す.分析装置に供される高電圧などの制御は高分解能で行う必要がある.このため,一部の制御信号はで1./50,000の分解能で出力される.また,測定の効率化・省力化を図るために,システムは自動制御でオペレータが居

なくても自動運転ができるようになっている.自動運転の際には,各種のインターロック機構が設けられており,不慮の事故が発生した場合,システムの状態を記録したのち,自動的に停止し,さらに電話回線などでオペレーターにサービス要求コールをかける機能が付加できるようになっている.こうして,測定の省力化や高能率化が期待される.以上に述べた第2世代タンデトロンの特徴を表1にまとめる.

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タ ン デ ト ロ ン 加 速 器 質 量 分 析 計 2 号 機 に 用 い ら れ る ス リ ッ トフィ ー ドバ ッ クシ ス テ ム上 図 : ス リ ッ トフ ィ ー ド バ ッ ク シ ス テム の 概 念 図下図:13Cculltnt,elTorsigna1の出力の例

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図8HVEE社製タンデトロン加速器質量分析計の炭素同位体(12C,13C,14C)計測用エレクトロニクスシステム

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表1.第2世代タンデトロンの特徴

1 強カイオン源を装備*炭素負イオン出力が従来の10倍以上⇒計数率の増大・測定時間の短縮*59個のターゲットの連続測定が可能⇒測定の効率化

2。炭素同位体の同時入射系を装備*Recombinatorを用いた同時入射⇒炭素同位体組成測定の時間的安定性・1・1;’C,13C,14Cの同時測定⇒炭素同位体分別効果の補正が可能

となり14C濃度測定の正確度が向上

3 。 加 速 器 高 電 圧*2.5MVまで付加可能 (C“⇒C3゛の収率が最大になる最適電圧)

⇒検出効率の向上,測定の効率化*スリットフィードバックによる高電圧の安定化

⇒測定の再現性・精度の向上

4。重イオン検出器*△IEiモresidua1測定による正確な14C識別⇒バックグラウンドの低減による

6万年前を越える古い年代の測定

5.計算機自動制御*制御系は光ケーブルを使用⇒高電圧サージによる弱電機器の破損を防止.* 自 動 測 定 ⇒ 測 定 の 省 力 化 ・ 高 能 率 化

6。総合性能*測定誤差*測定能率

⇒±20~±30年3000個/年

3 . 2 . 5 . ゛ ‾ の14C年代測定の諸性能について,第2世代タンデトロン,第1世代タンデトロン,

また,放射能測定法による方法を比較して表2に示す.グローニングン大学に導入されている第2世代タンデトロンでは,第1世代タンデトロンに比較してイオン源の出力が一桁大きく,かつ14Cの検出効率が高いため,現代のショ糖から調製されたグラファイトターゲットについて,約20分間の測定で20万個を越える14Cが計数される.従って,年代値にして±20年の統計誤差は容易に達成できる.

41 -

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表 2 第 1 世 代 , 第 2 世 代 タ ン デ ト ロ ン と 放 射 能 測 定 に よ る 1 4 C 年 代 測 定 の 性 能 比 較Table2ComparisonofpcrfoITnanccson14CdatingwiththeミLst-and2nd-Gc5ncrationTandetron

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ま た , コ ン ピ ュ ー タ ー に よる 測 定 操 作 の 自 動 化 が 安 心 して 行 える よ う に な れ ば , 年間3000個程度の試料の14C測定が可能であるとされている(Mou・;ea7.1994).

4 . ` こ設置されて1年余を経過しようとしているが,装置の調整が予想外に手間取ってい

る.この間,初期故障が発生し,また加速管の不備が判り修理を行った.初期故障も,ほぼ出尽くした感があり,今後速やかに調整作業が進行するものと期待している.この調整作業の間,理学部装置開発室の皆さんには部品の手直しを大急ぎでお願い

するなど大変お世話になった.ここに記して感謝の意を表する.

参ヨ?5し文献

Gottdang,A,Mous,D.J.K.andvandcrPlicht,J.:Th(;HVEE14C15;ystcmatGroningen.

尺jij(:・(,=❹7回,:E17(2),649-6卵(で1995)

Mous,D.J.W。Gottdang,A.andvandcrl: 1icht,J.:Status()fthefirstHVEE14CAMSin

Gronin皿n.7vzjd.jz7szrzjj77.az7引w・:油o亀B92に2-15G994)

Nadeau,M,-J,Schleicher,M・,Grootes,P.M・,E面吐keuser,H・,Gottdang,A・,Mous,D.J.

XV・,Samthein,J.M.andWqllkomm,H.:TIでleLcibniz-LaborAMSfacilityattheChristian-

Albl’echtsuniversity,Kie1,Germany・,/Vljdjz7s£rljj77.az❹Me功o画,B123,22-30

(1997)・

名 古 屋 大 学 年 代 測 定 資 料 研 究 セ ン タ ー : 名 古 屋 大 学 加 速 器 質 量 分 析 計 業 績 報 告 書 I I~VIII(1991~1997)

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中 村 俊 夫 : 加 速 器 質 量 分 析 ( A M S ) 法 に よ る 1 4 C 年 代 測 定 の 高 精 度 化 お よ び 正 確 度 向

上の検討.第四紀研究,34に ’73-111到で1995).

Nakamura,T・,Nakai,N・,Sakasc,T・,Kjmura,M・,0h柚hi,S・,Taniguchi,M.and

Yoshioka,S.:Dircctd{:;tectionofradiocarbonusingacc{:;1習昌tort{:;chniquesandits

applicationtoagem(lasuremats・かj7・,/.々 ¥7/,jり・μ・,24,:t’71(S-1723(1985)

vanderPlicht,J・,Acrts,A.jVijma,S.andZondcrvan,A.:Firsoel;ultsfromtheGroningcn

AMS17a(;ility.ぬ励(:,lfZ・ojち:37(2),657-66TI.(1995)

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Page 18: 名古屋大学に設置されているGIC社およびHVEE社製の2台の タン …

PresentStatusoftheGIC-and:EIIVTEE-TandetronAM:SSystemsoftheDMRC,Nagoyaunive説諭y

ToshioNA]KAMURA1)andLudiPALS2)

1)DatingandMlatel?ialsResearchCenter,Nagoyauniversity

Chikusa,Nagoya464-8602Japan

Te1:+81-52-789-2578,Fax:+81-52-789-3095

E-mai1:g44466a@nucc.cc.nagoya-lj1.ac.jp

2)HighvoltageEnl;:ineeringEurope(HVEE)

Aml;tcrdamscwcg63,3812RRAnlersfoort,

P.0.Box99,3800ABAmcrsfoort,TheN(lthcrlands

Te1:+31-33-4619741,Fax:+31-33-4615291

Keywords:acceleratornlassspectrometryOIMS),tandetron,

high-intensity(;(lsiumsputternegat;iveionsource,

simultaneousi.njectionsystemofisotopes,

recombinatorlE;ystem,beampromemonでitor,ionizationchamber

lnthe:anallcialyearsof1995-1996,weintroducedasecond-generation

Tandetron(acarbondatingsystem,Mode141;3()-AMS)whichwasman❹actured

byHighvoltageEnlgineeringEurope(HVEE)BV,theNetherlands。

Mainimprovementsofthe2nd-generationTandetroncomparedwiththe

oldGIC(Genel’allonexCorpol’ation)-Tandetronare:(1)ahighintellsitycesium

sputterionsourceisequippedwiththenewsystem,sothatthe14Ccountingrate

isE11mostoneorderhigherthanthat丘)rtheoldsystem.lnaddition,sinceupto59

1;al’getscanbeloadedatatime,measurementscanbeconductedmoreemciently・

(2)carbonisotopes12C’,13C‘and14C°areinjectedintoatandemacce】.erator

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εヨ;i。multaneously,byusingarecombinatorsystem,whichwiUarchivehighaccuracy

measurementsofthecarbonisotoperatio.(3)theterminalvoltageofthe

acceleratoris2.5]V[V,whichgivesthemaxinlumy:i,eldinproducingC3゛fromC‘in

thechargeexchangepl゛o(2essofthetandemaccelerator.lnaddition,ashtfeedback

systemwithapositionsenE3itiveFaradaycuptomonitortheenergyofaccelel゛ated

13C3゛ionsstabnizesterminalvoltage,whichprovidesushighlystableisotope-

I’atiomeaE;urement.(4)agasionizationdetectormeasllresEandEr。。id。lof

incomingions,toseparate14C34`ionsfromvariousbackgroundions.Providedthat

thebackgroundionsarerejectedemciently,14Cagesolderthan60,000winbe

measurablewiththis・i;ystem.(5)Acomputerrl・ogramisequippedwiththe

systemwhichcontrolsthecarbon-isotope-raUomeasurementf()rmulti-samples

automaticany.Thisprovidesusahigh-(lfCicientmeasurementwithoutanyhard

worksofoperationsta圧Theseimprovementsarediscussedhereindetan。

Astheresultsofthoseimprovementsstatedabove,thehighest

pedormancesinthe14CmeasurementswiththenewTandetronis:(1)a

measurementerrorof14Cagecanbeassmanas±20yearswithameasurement

timeofa柘wtensofminutesfk)racarbonsampleoflessthanlmg;(2)afu11

automaticmeasurementcanberoutinelypel咀)rmed;(3)morethan3,000

samplescanbemeasuredannuajny・

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