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TRANSCRIPT
Meiji University
TitleGreen Function Theory of Resonsnce Light-Pulse
Scattering.
Author(s) 楠,正美
Citation 明治大学工学部研究報告, 30: (1)-(13)
URL http://hdl.handle.net/10291/4811
Rights
Issue Date 1975-12-25
Text version publisher
Type Departmental Bulletin Paper
DOI
https://m-repo.lib.meiji.ac.jp/
明治大学工学部研究報告第30号 ・1975年12月
0-82.・GreenFunctionTheoryofResonance
Light・PulseScatteting.1－Simple
.ApPlicationtoMolecular.Spectmscopy－
MasamiKUSUNOKI
Abstract
AthermalGreen .functionthρoryofresonancelong'laser・pulsescatteringisdeveloped,correctlytakingacc・
・u・t・fth・P・ce'・t・i・ty-y・1・ti・nbetwee・th・tim・:・es・1・ed・ ・dth・energy'・e・ ・1・・dexp・ ・iment・andtheeff・ ・t・f
thesamplesurface.ThetransientscatteringefficiencycanbecalculatedbyfoldingtheretardedGreen'sfunctions
。hi,h、regive。byth,th,,m・lave・ag・ ・fth・ ・h・・n・1・gi・alp・ ・d・ ・t・ ・fth・p・|・e-curre・t.(・ ・-d…ity)・nd・urr・ ・t
・Pe・at・ ・si・t・a口 ・・ert・i・ty-P・i卿1・brp・deni・gfuncti….Th・thr・ ・yi・apP回t・ ・es・n・ ・cel.ight.,scatt・ ・i・g
fromasimplemo1㏄uleingasforbothsteadyandtransientcases,whereaUthecollisionprocessesaretreated
qua蜘m・ ・t・ti・tically.AtlQwp・eSS・ ・ρ・th・ ・e・・n…esc・tt・ ・i・g・is輌1y・ ・m・ ・画 ・f.Ram・n.sc・t{e・i・g(Rs)・
fi・al・t・t・⊇t・ibqti・n諏tt・ ・i・9tFRS}, .fina1・・t・t・t・a・・f・・SC・t,t・・ing{FTS)・ ・d・ ・川 ・i・n・i・d・ced・ediSt・iM・ ・
sc・tt・・i・g(CIRS)・1・thr・ ・e・寧 ・t・・it.三sshOw・th・t・ ・dina・y・es-・eR・m・ ・scatt・ ・i・gi・eq・ivalent.t。RS
i。,。11i、i。nl。sscase,tb・t・ 畑 ・rPti・・f・ll・w帥y・mi緬n…t・i・ ・RS'FRSandFTS・andth・t・b・ ・ゆtionf・llowed
byredistributionfgllowedby.erpissiopisthesamephenomenonaSCIRSwhichisweightedbyrotationalpopula・
ti・n・f・x・it司m・1㏄ 輌M・ ・e・ver・irecen目 ・se…P・1sed・t・byR・ ・s・ea'P・tt・ ・s・…dWilli・msa「esatisfacto「i'
!y・輌 ・ed・ ρ・n・ecti・nb・tw・enthi・th…y.・ ・d・th・ ・w・ ・k・i・disc・s・ed・,
§!、IntiOd凹ction."
Withtheadvanceoflaser・andpulse-techniques,resonancelightscatteringhasbecomea§ubj㏄tofmuchin・
・estig・ti・ni・ ・一剛T…d・ ・standd・ ・lynea・}・ ・…ng・ …tt・ ・i・gＬti・necess・ ・yt・measu・edi・ectlyth・t・ah・ient
・e・p・隠H・w・ve・, .・1m・ ・t・11th…eti・alSt・diesl','"s,ihav・im・ ・est・i・tedt・ ・h・・e・f・t・ ・dy・t・tealth・ugh
・・meexceAe・tt,an,ientd。i。.….-1・h、vebe…ep・rted.Th・m・i・rea・ ・ni・ascri・ ・dt・ ・diffi・ ・lty.。f・t・ki・g
qcc卿 ・ ・f・h・ 岨ce…i・ty-・elati・nbe・w㏄ ・ ・he・im…es・1・ ・dand・hee…g…e・ ・lvedme・ ・-en…Adensity
m、t,i。f。,m。li,mf。,thec・ ・ss・egti・nu・edbySh・n`'i…t・ ・rre・t'f・ ・th・t・an・ient・e・p・n・ebecausetheunce「'
t、i。typ,incip1。{UP)i・neg1・cted・ndf・ ・th・・there・ult…en・tp・ ・三ti・・d・fi・it・ ・Wi』 ・・RousseaandDwo「e'
t,ky・ ・havee。 画ment。llyf。u。dth。 ・ 。 ・・・…n・elightscatt・ ・i・g伽ml・m・1・cul・i・c・m…ed・f・ ・i・・ificantly
・h・rt・li。edand1。ng.lived・ ・卿nenGwh・ ・ex・it・ti・nf・ 明 ・・n・yi・t・ned・w・yf・ ・m・ 巴 ・na・ce・ ・ndthelntenslty
・fth,1。n,.li。ed。 。mp。 。。nt、e。,e,t。d・ ・ea記 ・e1・t三・・t・ ・h・m・ ・n・ity・f・hesh…-li・ed・ ・m…e・ ・f・ ・excitation
f・rth,,。ff,e,。nance1'th。n1.6GH,.F頭h・ ・,良 ・・SS・ ・,P・tt・ ・s・n 、a・dwilli・msηh・ve・ep・ 耐th・fi・stexpe「i'
ment。1。bse,v、ti。n。fb,。 。demi,si。nb。nd・fclRsi・high-・es・1・ti・n・pect・alandtim・ ・decaym・asu「ements・
Asati,fact。 恒 。t。,p,et。t輌b。 。fthes・ ・xpe・im・ntSm・ ・tbe・ …i・t・ ・twithth・UPimplicati・n・ ・as「 ㏄ently
commentedbySchwartz .11D
Ontheotherhand,evenforsteadyresponse,therehavebeenniuchcontroversialdiscussionson「esonance
R・mansc。tt。,i。g(RRS}。 。dh。tl。m』en・e(HL),・nth・basiS・fth…dinaryRRSf・ ・m・1・'x2x5'・ ・th・ ・ed・ ・ed
・d…ity .m。t,1。f。,m。1i,m、nd。,th,d。mpi・g・pP・ ・xim・ti・ ・f・ ・mbfth・S・h・6'di・gereq・ ・ti…4'・s'1・g・n…le
th・ ・e・・nancelight㏄ 。tt。,i。gf,。m。many-bOdy・y・t・mb・i・ginc・ntactwithl・ ・9・heatb・th・a・b・t「eated
…ec。 。veni。ni。htly、 。d'accu,at,lyby。th・ ・malG・ ㏄ ㎡f・n・ ・i・nf・ ・m・li・m・f.・ ・eadyR・manscat…i・gd・v・1・P・
edbyKawabata .13)
Th・p。,p。,e。fthi,p。 画,t。9,ne・a}i・e・h・th…y・fK・w・b・t・t・at.r・ 亘・ient…ei・th・f・1!・Wingway・
!・cld・・tlight .P。1sep.。P、g。ti。gi。v・ と・timi・ch・ ・a・t・・i・edbyth・p・1・ewidthM・ ・timec…t・nt・f・ ・n'・diaba'
1975.ll.4受 理
(1)
ロResearchReports・oftheFacultyofEngineering,MeijiUn輌versity,No.30.
ticswit・hi・g{・nand・ff}1/「 ・a・d・ni・ ・ta・t・・e・u・.f・eq・e・・y⑭'whi・hi・th・ ・amea・th・tp・ ・PosedbyWilli・m、
etal:6}Asyste叫havi㎎amuchsmallersizethanthatofthe.wavepacket,abSorbSandre・einitsphotonswith
・・with・ ・t・x・it・ti…fitself・Th・therm・1・ ・upli㎎b・tw㏄ ・th・Py・1・m・ ・dheatb・thiS・ssum・Xit・beve町
strong.Thetimeandenergyresolutionsofthe .re・emittedphotonsobeyUp.Supposethat△ ωisaminimumuncer.
taintyofthefrequencyobservationbythedetector・Fo了syfficientlylaTge△cathatis・nearresonanceandunder
theconditions△ ω》poand1!M・aformulaofthetime・andfrequency-resolvedscatteringeff輌ciency(crosssection)
isobta輌ned(§2～ §4).TheformulaisPOsitivedefiniteandtakenaccountoftheeff㏄tofthesamplesurface
becauseanymediumisopaquenearresonance・
In§5,thetheoryisappliedtoresonanceligtit§ £atterihgfrom'amoleculeingas,bothinthesteadyand
t}ansientcases.6}・7)ltisshownthattheresonancescatteringismainlycomposedofRRS(orI～S),HL{orCIRS)and
theinte㎡e陀ncebetweenthem(orFRSandFTS)atlowbressute.ThebehaviO亡ihbothsteadyandtransient
states'is'discusSedinconnectiOnwithothertheoriesandexperimentSandsomeconclusionsarederived.
§2.,Formulatiemoftheproblem
・Letusconsider「thesit岨tionwheretheihcidentlight ・pu!SepropagatinginvadUumbat輪normallythrough
thesurfacebOundaryatz=O,andisscatteredih'asamplew"hthickheSsL,su㎡acearearSahdvolumeV=SL.
andthe.scatteredlightisdet㏄tedihtheregionI/bwhichissufficientlyfarapartftomfhesanipleandhave
ve】ry'lafgeliheardimensioncomparedwith'wave!engthofthelight.Inthispaper,westartf}omtheassumption
thatthetotalsystemiscomposedoftheel㏄t士onicsystem(S),large:ieatbath{B),therehormalizedmolecular.
fieldpa性oftheradiationfieldandtheremalni㎎fluctuatingpartof.it'(R}.Thbrenorrhalized・radiationfieldis
givenbyasolutionofMaxwell'sequationsinthepresenceofincoMingphOto㎡sandc6risiSts6ftheincident,Ie・
,flectedandrefractcd'60mponentS .・Theassu血ption,whichisconsistentwiththe`臼 ヒtthattheretardedphotonじヒ GreenfunctiontobedefinedlaterisgivenbyasOlutionoftheMaxwelt'sequation{3.=18),Wouldbeagooddes-
cription輌nthelo血gwavelength1輌mit.Moreover,thecouplingbetweenthecompositesystemS㊥Randtheheat
bathBistakenasthegrand-canonicaldistribution.
ThenltheHamiltonianof・ourSystemis.'
H(')=Hl-H'(')==He十H.R十H良 十 冴'(t),'".』(2.1)
whereHeandHRaretheHamiltoniansofthesystemsSand、RrespもctiVely,HeRistheintdfactionbetween8
andR,andH'(t)istheinteractionbetweenS㊥Rand'therenormalizedradiationfield.
LetussupPosethattheintensityoftheincidentpulseonthesu㎡ace(z=〇+)startstoatt=-M/2and
tofa!1att=M!2withtheexponentialdecaytime1/r,.Puttihgthe'instantaneousfrequencytoω 。,wehave
thefollowingvectorpotentialforthepulseω".
A。(zayO÷;t)=Aoe。
0〃ピ;'<
.[万
[1一 θ一㌦ 一 ・・]ρ一・《・r・一'・ 二 誓 ・:t'・ 警
【1-・ 一'・財1〆 ・・`・・/… 一一 ・誓 ・ ・
`,
一 ん ・ ・∫:繧S{ξ 一 ω・)・一・・・・…' ・. 、・.(…)
with
s(・)・艦)'一 、(2.・)
whereeoistheunitpolarizationvector,δisaninfinitestimallysmallpositivequantiyand、40isaconstant・The
refractedcomponentoftherenormalizedradiationfieldisgivenby
丸(・')一 雌s{ξ 一 ω川 ξ+・ ・)・・θ一・】G-'二 雨 ・イ・).(21・)
'・.'」'・ ・.・ 》)・.`
(2)
,:..『 ・、Gre旬FtinctionTheory.ofResonanceLight・PulseSca"ering.1・
・h・・e・(ξ)」 ・、a1・cala聖 柄r・pi・di・lec・ ・i・f・… 』f・h・ 頑i・m綱.qS・ ・… 「(ξ)・.d・t・・mi"edf「omt与e
bOundaryc・nditi・nsat・=0,is㈹
reρ(ξ)=ra(ξ)δ α,(a,β=項9z)・'三
rKξ)=r,〈 ξ)=V'iT(9ier.(ξ)=2/{1+爾 】.・'一(2・5)
Ontheaboveassumption,H'ωistakenas『'・ ・ ～・
〃'(')r=一(1/2c)f,dr・(・)・ 、 磁 ・・1)+・ …'}一'.'_ .(・ ・.・).
with」(・)一 中)三(・2/2m・)n(・}4(・)・ ._..・(2・7>
whereci。th。light。 。1。。ityinva・u・ 叫 加 ・・db・ ・etheel・6t・0・icma☆nd・h・ ・9・ ・e・pecti・・ly,」{・)・nd・(・)'
、,eth,。 声t。},Ofth・ ・…e・td…itya・dthen・in1…de・ ・ity・fel・ ・t・・…e・pectiV・1y・;A(・)輌slth・vect・ ・
POtenti・1・ 卿t…fth・fl・ ・tuati・g瞬 ・fth…di・ti…field…dth・i・t・9・ati・ni・ ・v・tV・
Now,letusintroducetheFouriercomponentsofthevectorpotentihldefinedby
;梱 赤 ピ 緬
.;㊧ ・"..' _、.1".層 』 、.1'".(・ ・19)
・here・h・'regi・n・f・h・i…gra・i・niq・1・ .V・Then・.・henu坤 ・ ・?輌r・f?h・t・n・i・,th・d・tecto「withwave
v㏄tor兎 －k十dkandapolarizationeisgivenby
N(k)dk!('2.)・=(k/4・c)1。 ・A(劫 噺(2・)・.….・ … ∵ ・{2・10)
ThesecondorderresponseofIV(鳶)toＬH'(の 輌sstatistically(〆=1)1τ}・:
・・欄 ・・一 一 ∬.・ ・、d・、f.i..£:紬 ・【{鵬 ・五(・1't・ ・一一'・)】・ノ・(・・'・・一')】・・'
{んKri,',)A,,(r,,',)+c.c.}・'.・';・ ….(2・11)・'
where{'め
1捌=2練 り。二1・1・1-'∴"「(…2)・ 〈… 〉≡ 古{'e-ffl…}ノT・e-H・T・"・ ・1'・ ・一_':・".(2・'13)1
Tbeingthetemperaturp・..〆...・'t・ ㌦::・-
SubStituting(2.4)'into(2.ll),Weobtainふ'
・ぷ}・ 戸 一働24± ∬:・ ξ1碑・s(ξ・一・・)・{・・+・ ・)θ一`(刷 声'
1.・ 邸 μ+4・ ξ叶 ・・…+・6)'(2・14)
with即 。品 、ξ、+i・,ξ、+・・)イ 滅:dt・c'
・{<[!A'A;ゾ 、(川 ぱ 、('、)】>e・'{t1+'e)e-`"8璃`「.':・.
・ ・+〈{【A・A,1,(刈,・ ノ、(t、)]〉ε一`ω・瑚'一'('鍋`・}・
wheヤe・':・..・.tt='↑
ノ話 ・・… ∫。ω(τ(・ 減 乙自 ・・.∫.'.・'
A・ ≡ ん'{k>。 。'=(ん'←k}召 ガ 》+'・.t・.`
1 .γ ・(ξ)≦(ξ/・)雨._.'・....、..i1.
§3・Th・ ・m・IG・ ㏄ ・ 血 ・・ti・ ・ ㎞ ・th・d's'....,・.,.、 、.,
1A㌃
:盟 蕊:㌫:t霊 祠,,。 ㎡,、ξ碗 。,i,西 日n、f6,m6}.1,W。 一、、m,、h。rmal,sGi6,n,。n、、、。n、
(2.15)
(2:16)
(2.17).
(2.18)
一(*)
(**)
ThegageisadoptedwheτethescalorpotentialYanishes.。 、.,、
H。,田 地,,thes迦m。ti。 。i,implied6。 ・・allp・i・s'6f・e輿{㎡G・ ㏄k・ 血 目'whi・hd…t・
v㏄t。rialc・n・por)ents..、 .,..・ …,・1・ ・.・'・'ヘ ー い …"い ‥ … ‥ 一 ・,"・ ・'一"∴
(3)
R・ ・earchR・p。 ・…nh・F・cul・y・fE・gi・!ee・i・g,M・iji1U・i・ ・1・i・y,N・.30
'即i,」 ・;A'A・iop,i・ ・)≡ ∬"τ ・・1・… 一・・μ・一 ・・…'・ 綱 ・・)ノ・6・)A・A)・
.・(3・1}
throughtheanaliticcontinuation;i{oF→ ξ1十 苗,∠ ω レ→ ξ2十iS,where.
ω"=・2xTn;n=(μ 夕」L…)=0,1,2,・ ∵ 、'・(3.2)
ノKr)=etHノ`θ 一「H;iニ1,2'.・ ・"・,・ ・.(3,3)
andT・isthetihleorder三 ㎎operatorforimagi.nary疸ne・.
Mher,th。f岨 。ti。n(3。1)i、 。bt。i副f}。mth。F6曲 ・t,。dSf・ 論6fth・'t知 ・e・tim・ 磁nf…ti・n・
F(力,ノ2,A+,A;itUt,`ω 。,iωv)
・iff,"'…dT・dts〈TK五(τ1)ゐ(r、)A・ω 脳`・wr－ 綱 卿'・一泊.,.嗣
usingthefollowingrelationontheassurnptionthattbenumberof.photonsin'V.iSsufficientlylarge,'
F(ノ1,ノ2,A+/1;iω,,iωv)・=TΣF(ノ1,ノ2,AtA;`ω,,ゴ ω 戸,`ω の ・..・..・(3.5)ゴB.TheperturbationexpansioninpowersofeA/c,...・.、...
L・t 、・sc…id・rth・f・ll・wi・g・ ・rr・1・ti・nf…ti・nwhi・h .・pP・・「si"thρ 「ightha輌4eofeq・(3・5):
F(ノ れd,ノKr、),A`ω,、 鮮(一 且)ゴ ω,,ゴω"油 」
・ ∫£ 醐 ・掘 班1ノ ア畝 ・6♂ ・'・'・㌢ ・… 一勉….`':. ...
・〈ヨ「三(ノ』(Xi)h(X2)ノ1.,《 駕:)Aピ(r:)〉 ・・..."(3・6)
wherel・..・
ノ(Xi)=ノ(γ`,τ`);輌==1,2、.(3.7)".
A(駕 ～)-A〈 τ:,.:)・ ・ 一 ～1.ビ'…
SinceHeRisoftheform
H・・-H;・+礁 一一9f.・・j(・)・A(・)・誌 上 頗 ・ω ・ω ・ .(…)
eq.{3.6)isexpandedinpowersofeA!candisrearrangedasshownin.Fig.・1.ThiSleadsto
㈹ 一㈲2ff.dr・d・ ・Di,(…k・ … 一 …)D・ 邦 … 一 ・・'・・瑚'、 、.
・[F・ ・,・ κ ・・(・1・r3・i・・)Kp・(r・,…i・ ・)∴, 、・ ・
+墓 場 ζ(・'…,… η ・… 砺 ・ 緬 ・)]'(・ ・)
withthedefinitions;
κ 。掘 〆;輌 ω 。)≡ 椀F碗 ・),ぷ 〆 》;ゴω 。)一 δ。♂δ(r-r')〈 ・(・ゆ.'(3・10)
F{'1≡m2F(ル1},ノKr,),ノ,{r,),ル 、);i(v,,iWpiω.).・..、 ・(3・11)
F〔2⊃≡ 一"fδ σ鋪(r8-r3)F(n(夕,),元 β(アll),ノr(r-);iωt,i`Vv}(3」2)
F`3'==、-mδ'β(・ ・一 ・・)F(iKrt),4(・ ・},ノ 紘);`ω 戸'・t).t・.(3・13)
,F'・・ 一一 δ。,isp、a{。 一 。,)δ 《.、_r、).F撤 砧 。 伍};輌 ω 、)"・'}'二 ・(3.14)
whereδii=1for`'=iand=Ootherwise,
F(B1,B・ ・i・・)・ £1'Td・e-・・…T'(β ・ω β・)・."(・'15)
andanexactone・particlephotonGreenfunctionisdefinedby:二..'『"
D・i(r・,・'・i… 〉・-f,"「 … 一・… 〈丁 幽 刷':: ,.'(・ ・16)
and
D・・(r・±剛 ・ゐ〃 ・・…Di・(詞g・),_、.㌶,.,、 ・閨 η
Thefirstterminthebracketof(3 .9}iszeroexceptforω`=0,andrepresentSelasticscatteringoftherefracted
(4)
GreenFunctionTheoryofResonanceLight.PulseScattering.1
1 3 3'+⇒3 X
2 4,+… 》
2三44
〆'1
、
33
●
1ωP
iωγ
'
F(11
.●
1ω μ一喝
}ω り・ナiωt
2 44'
f=3σ
3
十 F{2}
十F{3)
十
2 4
'
3
4'
4'
～
Fig.1,ThecorrelationfunctionF(Ja(rl),ゐ(72),Aザ(髭),ノlc,(一 嵩);ゴ ω,,'ω 声,:`ω")iseXpandedin
powersofeA/cand士earra㎏edasshownhere.EachwavylinerepresentsanexaCt
photonGreenfunction.The.dosedandopenedcirclesindicatetheverticesδ α,``
δ 《X-X,)"(X)and偏 α(X)τespectively,andl=(Xi,の,2=(駕2,β),・3==(2ゴ;η),4=
(Z4,ζ),3'=(署:,1〆),4'={ズ:,ζ').
㈲
9
i
f
w D
暑[.頑
f
Fig.2.
十
十
イ ●
.7 」
θ'w f D
i 」
(bl)
(c)'(目)・
ResonantUghtscatteringfromamoleculeingasismainlycomposedof(a),RS(b)CI
RS{c)FRSapd(d)FTS.Here,athickline桓dicatesG(=one・moleculeel㏄tron〈}reen
f耐i。 。),。t,i。。g1。欠 〔=th・vert・xf噸i・nOf砺),while綱 ・a・ep・・tWdesc・i・
besthecolIision4nduced・andradiative・redistribution.
(5}'
ResearchReportsoftheFacultyofEngineering,Mejii.UniverSity,No.30
wave,whiletheOtherfourtermsdescribetheinelasticscatteri㎎.{i
C,One.particleph6tonGreen'functiont助'"t'
DzyaloshinskilandPitayevskii3●}haveshownthatＬD(r、.〆;ξ)(加 ξ>0)of(3・16}inthelongwavelengthlimit
isgivenbyasolutionoftheequation
【-K〆,ξ)ξ2十rot'rotlZXＬrt〆;ξ}=-4π δ(r-一 〆)1.(3.18)
wherelistheunittensorandε(〆,ξ)=ε(ξ)whenピ<αand=1whenz'>0・Thqgeneralsolutionfor-L
<2〈0〈z'wasobtainedbyInoueandMoriya,1`)whichleadsto
D。K・,〆 ・ξ)・∫(器 ・・1・・〆一・・1・♂(・ 趣/が)・
{D霊 鑑 ㌣q・)ers…D・ 儂8宗 蒜 創qξ)〆・・一・・1':(・19)
whereq"=(qnqv'0):
γ8(q)={一 ε(cq・sgnqi)q2十4～ 」1β,Reγ8>0..'(3.20)
andindyadicform・.. .1. .・.,
ρ{伽,± ・q・・gnq・)三 ±q・・即q』 ・』2一 γ2・・)-1・ ・+(i・ ・Lr)『1…
-iql,(ir。q・-fq.)-1・ ・+iq.qn(輌 γ、4・一 γ・仔.)一・uz－ γ.q、、(ir.q・ 一 γ・4ξ)一・zti](3.21)
wh・ ・e炉 γ・(± の'た 一 ・{≠ ・q:迦,1ゲ ・'・''"
Intheabove,uivand2constitutethefundamentalunitvectorSintheCartes輌ancoordinatesyste.minwhichu
istakenparalleltoqlland2to .the2・axis・ ….・..・.・...・ 一 ・….・
Toobtain{3.17)from{3.19),Kawabataassumedthatレ 偏isacu .beofedgelength2a.with・oneedgesparallel
to」 ピ ≡ ±k(kz>0).Sincewealsoassumetbatl!k《.a.《R.≡[thedistancebetWeenthedet㏄torandthesam・
pl司,and囮lesqmplesize]、 《R,weeasilyobtain
D。 ・・(・,k'… 。)=8芸k㌦D。 ・(",・k・ ・g・kl)・ 一一 ・・…':
・sin(alc》(ilω 」-ck・sgnk'θ ゴ{Rlc)《flぬ1輪ck's菖nk'z}...'、
D.A・ ・1yt・cc・n…;・…n・{と ・・も・・1鵠 櫟 ・一 ⌒and・ …1・+…
D.1)Theelastic,(1～ayle輌gh)scatteringpartineq.(3.5),intowhichWesubstitute(3.9)wi出(3.22),
ttenas
|
F・・1・(ノ・ノ・,崩 ・ξ1+・・ ξ・…)一 パ18票k・rP"'巳,りPβ 「(÷・一り
・K。.(÷・ん・ξ1+・δ)K・・(薯 一・・ξ・-F・δ)・・一 一 ・i・P・
sin(αC)ξ －ck+iδ}sin(aC)ξftα 壱+∠δ)●'(ξ,-ck十.iδ}(ξ2+c〃+iδ)
(3.22)
canbewri・
(3.23)
whereγo≡ ¢2/mc『(cIasicalel㏄tronradius)(3.24)
P・秒)三 ・(・・F(ξi》・(D(k)・,○(・ …}しP・・(与_丘c)≦(・ ・r㈲ ・(D←k)・),・(・26)
K(f… ξ+1・)・ ∫£ 軸ere・ 一 ・…+・・・… κ(・ … ξ・'・)(・27)
D.2)Theinelasticscattering.partineq.(3 .5)
Thesum血ati6nof(3.9)overξ トlsrepresentedin・thefofmofabont6urintegralinacb㎡Plex・ ξ《Plane;
F伽1ハ(以 グ1),JKi,),Ar(丘)ん'←k};ii。,`ω 。)∋ ・:・・'・
・.'・ 〉 ・ ・1
(6)
GreenFunctionTheoryofResonanceLight・PulseScattering.1
・一♂ ・ξ∬ 硫 擦・{一ん(一 ξ・)}ρ・・(・・疏 ・一 ξゆD・・(… 一品 輌 †ξ∂1』"
㌔白 楊 ζ(γx,73,施,〃;`ξ 、,輌ω。,輌ω。)(3.28)
wherefsistheBosedistributionfunction.Itiseasi!ys{詑nthatthethermalGreenfunctionshavesingUrarities
。,th,f。lt・wi・gh・li・ ・ht・品e・ ・1晦,='ρ 、=Of・ ・Fω(ξ,,砺,`ω の,'=1,2,3,4;linξ,=・9、=ω 。f・・D(iω 。一 ξ,),
Fti)andF(3D;Imξt=9s± 一 ω夕forD('ω り+ξ,),.F《1,and、F(41;Imξ,=9,=ω μ一 ωりforF《1㌧ .Therefore,(3,28)consists
・fth・i・t・g・a1・a1・ngthrl輌 ・eslmξFρ …=1・2・3・4・Am・ ㎎th・m'・nlyth・ .fi・st(lmξ'=0)w・uld・ ・rr・・p・・d
totheusualopticalprocessbeauseξ,hasthephysicalmeaningoftheenergythatisreallytransferedtothe.
sampiebythescatteringofaphoton.Infact,Kawabatahasshownthattheother,threeintegralsarenegligiblyぐ
・m・1"n・ptiCal・rneq・ .・i㎡・a・・Xi・egi・nSeVenatr・ ・mt・mp・ ・at・ ・e・H…e・w・ ・rt・in・ ・lyth・.first・Th・ ・'・ 晦 一・
titUtingtheeXpreSSiOnS(3.22).intO(3.28)4ndperfO酌mingtheanaiytiCCOntinUati叩,WegbtaiptheinelaS晦.SCqtter・
ingPartineq.(3・5)asfollows,
F-(ノ ・ノ・調 ・ξ・・… ξ・瑚 叫 号 〕2唯 ・)P'・(与 一り
・・ ・一 り互'sin(!as'、iLS,,(-e,言き一箸、も饗,離 。c)Y/iisilneE,1・2a+et+ck+'苧一'.一 …
・G-(舗 仁 ・・ξ'・ξ・+i6,・・+・・)(・29)
whe「eG_(舗 丸一・・ξ・,i・。,・・歩 禦 〃dr… 鴨 ・
・exp{γ 。(ξ、)2叶 γ6㈲Z、+γ.ωz、 工 γ.(一 鳶広+ik,,イr、 一 ・、)]
・1瓢 鴫 ζ(・…1…r・ ・ξ病 ・⌒)一 場;ζ(・ ・-i・r4;et-・ ⑭ …?・)川 ・…)..
§4.Aformulaoftime_dependent8eatteri㎎.efficiency・'二.
Th・ ㏄ ・tt・・i㎎ ・ffi・畑 田 丁 ・nitf・eq・en・y』 ・・1{ω 一 ・k)Pe・u・it・ ・liq・ ・gl・ ωi・gi・ ・n、by・:、
弍: ・.'鵠 、亘)、≒S:k7xfll2〈AAI(鵠'9 、':1:一'll(4・1)l
wihchisnormalizedwithrespecttothenumberfiuxoftheincidentphotons'inthesteadystate㈲.
Inthispaper,weconsideratransientcasewherethefoUowingcondiμpnsaresatisfied, ..、..
誓一誓《f《吉・・d〃"(やlnaddition
,weassumethatthetime・resolved1neasurementsarecarriedoutwithanuncertaipty.minimUmtim飢
mterva】givenby ...、.
∠∫'=a/c・.'・ 〈4・3)
Th・n・f・ ・mUP・興 ・eq・en・y・es・1叫ti・nh・ ・anym・e・t・i・ty.・.・ .・ ・.一 一
∠ゴω ～2π!∠1'=2π(ゾa(4,4)
Thisisconsistentwi{hthefactthatlξ一 ω 」≦2nc/aineqs{3.23)and〔3.29)・Ontheotherhand,ξ 一 ωoandξ3十
・・i・(2.14)t・kethef。11。wmgval・esd・ 卿di・g・ ・excit・ti・ 叩 ㏄es・e・;～1/〃f・ ・q・a・i・Steady・state・xcita・
tion'～r。fornon ・abiabaticexcitatioぬand=40≡{t}lefrequencydifferencebetweentheexcitedstate .and.ωolfor .
ene「gyn・ ・… 噴 ・畑,e!㏄t・ ・巾.e・git・tiOp・N・ar卿 甲 ・ρ・(㎡ ・《4ω)・ ・d皿d・ ・`4・2)パtm・y・beeslim・t釦that
lξ・一 ・・landlξ 、+・ 、1《1ξ,一 ・ 回 ・・ce,Weca・m・k・th・ 鯉Pmxi孤ti叩 ・.一 、,.・.・ ∴ ・'
' … 竺1謡
;芸 濃 鱗;あ 当si鷲 …一ω雫,'一 σ:,∫'・ ・
.i.,・...,1,:'・.・1・ ∵ ・・...."・'・'・ ∵'・tt
、 、 ≡ … σ{ .ξ,一 ω ∂.:..,、.,.・(4・ ・5). .・'.'.'"..・
(7}
ResearchReportsoftheFacultyofEngineering,MeiiiUnivers輌ty,No.30
Thus,fromeqs(2.14),{3.23),(3.蟄}) .and∫4.5),Wefinallyobtainthescatteri㎎ 、、efficiencyfomula:
メ(蒜)、 一∫:劇(a-・')2(£;ρ),..、(・.・)
with
2(み∂ω∂ρ),,!誓`ios2θ ∫1∫ 漂2S(ξ ・一 ・)S(ξ…1)・ 一一 ・・('-2)
・!δ(ξ,》κ"(鳶o(ξ1),k;ξ,+'δ)」k,9(鳶o(ξi),一 鳶;ξ2十 輌δ)…
`'+G
・'ぷ ・㈲ ・k・(ξ2),友,-」 ヒ;ξ2,ξ1十 ∫あ ξ2十 ゴδ)1P朗(〃o(ξi},」 ヒ)」Pκ(Ao(ξ2),一 た)'(4.7)
wh《rrec・sθ ≡ 々./k・'(4 .8)
and'ko(ξ)≡ ξ!c."(4,'9)
1・theab。 …W・ ・h・11・ ・n・id町 ξ・a・dξ ・asc・ 加1・x…i・bl・S・nd`ass・m・th・teachi・tegt:・li・t・k・n・v・tth・
se;ni・circlecontourofinfiniteradiusintheupperorlowerhalf-planeaccordi㎎as'±>Oor〈0,wheセe㌔ ≡,-
R/c;、M/2-2/¢.
Now,letusdiscussthegeneralfeaturesof{4.6).
{a}LetPIbethehomogeneousbroadehingofanel㏄troniclevel1.Then,theresponsecanbeclassifiedinte
twOopPOSitelimitingCaSeS;'・...ド
4ω 《1-1forquasi・steadystate.(4.10)
and
'4ω 》r,fOrtransientstate.・(4。11)
Forthesteadystate(〃 →oo,a→oo),出eefficiency(4.6}reducesto
2(旦∂ω∂ρ〉-27誓 ξos'〃{・(・')IP・・(刷 κ・鮎 ・調1・ 、
十P「 ・(ko'k)P'「(-4泌,-k)GaPi9(ko,二 貞ro,k・-k;ωt,w.〇十is,一 」ω 〇十iδ)](4.12)
hereweusedtherelations
P砲'(ko・ 」靴)・=peP(ko'-k)..、(4。13)
κ 言・(ko'k;ξ1十`δ)=」Ke書 く-ko,-k;}ξ1十iδ)(4.14)
Theinelasticterm.of{4.12)wasfirstlyderivedbyKawabatai3,andaPpliedto'variOuslRamanscatteringsinmetal5
Fortransientcase,theso・calledquasトsteadytransienteff輌ciencydefinedby(4 .7}ihustbefoldedintotheUP
broadeningfunction(4.5).Inpa貫icular,transientRayleighscatteri㎎sb㏄t㎜iseq画totheUPbroadening
function."…'・ ・
(b)Th・ ・伽 ・n・y(4.7)i・p・ ・iti・・d・fi・iteTh・p…fwmbeleaSilY・9iV。n・U,inきth。Lel、m。n,ep,㈱ 。t、ti・・
ofG,(4.13)and(4.14).
(c)Allthesingularitiesoftheintegrandof(4.7}exceptforapoleatξ=`δ,1ieonthe!owerhalf-p】ane.This・
factiSequivalentto'.・ ・'
2(∂zφ∂ω∂ρ)、・・ …'・5十 三(・ ・15)
(d)InmanycaseS,ko{ξ)in(4.7)maybeputtok。underappfOpriateconditions(e.g.(5.6)and{5.7))evenon
resonance.
§5・Appli¢ 頭ontoresonancelightseatteringfromsimplemoleeulargases・'
A.Preliminaries
Fordiatomicmol㏄ulargases,thelaserisabletopOpulateasinglerotationalandVibrational!evelofan
excitedelectronicstate.Sufficientlybelowthelasingthresh61d,therelaxationoftheexc{tedinoleculeoccu「s
throughtheinteractionw姪hradiationfieldandthecollisionsWithother .molecules .andheatbath(wallsofabox)
B・whi・h・ ・ea臨m・1餌 ・ilib血m・lti・ ・e…n・b1・t?醐 ・'th・ ・y・t・m・ 価eex・i踊m・1㏄ ・1・・ndth・ ・th・・
m。1㏄ ・1esi・t・tw…b・y・t・M・Si・ ・UIS、 ・e・p㏄ti・・ly.Th・m・ch1・ ・g・・s・bSySt。mS、m。yf,eq。e。tlyp1・y・
roleofanotherheatbath,forwhichwemaytakeamodelofhamonic・oscillatorassembly .Then,theHam目 ωn・
(8)
,Gr㏄nFunctiOnTheoryofResonanceLight・PulseScattering.I
ian{2.1}hastheform:',
H=iHl+胤2+舐+祐 虎+H鳶;'.',.
品=Σ1」E,ノ1‡A,・.;…'.(5・1)
H・ ・-FΣ ・傾 ・)A;A'・B・ ・h・ ・ .…{5・2)
3)H2=Σ89・β ξBs.二,・ 『.'(5・
H'・一;Σ ・V・メ端 んC・+ゐ ・・ …'(5・4)
1占=Σ 白ωASξCh.:"・(5・'5)
・h・・e・ 一(9・a〃 …},sand・ 克d・nrt・t已 ・r・ ・!・tr、・ftドesy・{・m・S・ ・.S・a・d.R・theco「 「esp。ndingene「gies
areE,,ρ 、andωA,the{1estructionoperatotsofthesequahtaare'A,,88andC禽inthisotder・andu鄭{s)and
〃〃ωarethecolSisionalandopticaltransitionmatrixelementsrespectively・
TheDoPPlereff㏄tsimplifiestheproblemontheones{deandcomplicatesitontheotherside・Firstly・owing
t・th ,i・e∬ec・,鳶・(ξ}i・(4・4)maybe.P"ttok・ontheassumpt}9'ISth ."t、
τ1,」ro《 γ ρ べ'..'..'(5・6)
and. ノ L《1ぴ ア。ノ疏1・ 刷 ・〃1碩1・ ..….㌦{5・7)
・h・・er、i・ ・h・h・m・・・… 田b…d・ ・i㎎ ・fl・v・1・(rr1≧ ・ …ec)・a蜘 ・i・⑰ ・・』 ・」・輌rwi輌 ・9・ ・,
・h・恥PPI・ ・b・ ・ad・nip・ ・nd,h・Pe㎡ine,9pl・ ・t・・9{=・GH・)・be・ ・nd1・ 」f呼 ・iS・p'.a.・合r輌?1・ ・唾{S・)・ 、w・
…t・u輌 ⊇ ・ ・cai・6・{・g・ 缶e・・h・y…m・h・mbl㏄ ・1…v…h・'mh・m・9・ ・e…d・F・}・b・;r・ 、ωC岨thwidth
γかNow,resontincelightscatteringfromamoleculeingasatlowpressureiscomposedoff皿rphysically
distmguishablepr㏄essesaSshowninFig.2;{a)RS,(b) .CIRS,(c)FRSand(d)FTS.Theo出erprocessesare
・蜘bl・atl・wp・ess・ ・e.1・whatf・ll・w・,9,f・ ・d(i,・ ・.lj)4…tε ・e・p㏄ti・・】ygt・q・d'fi・ ・1・副 ・t・rmedi・t・
them・1ec・1ee・ ・it砿i・1・v・1`・ ・∫ ・em・i・sinth・ ・am・ph・Se・ndthrquant・m .・umbe「,bycomp二levets.lnRS,
1,,dyblas,icc。m;i6論 酷 。t酬S;).1。CIRS,ih。'm・1ec・1eex・i・edi・lev・1`i・k・ ・緬i…the・am・
1,velbyq。 。,i.。1。,ticc。11i,i。n。,i。t・adi∬ ・・en・1ev・1/b・ine1…icc・11i・i… 哨)・1・FRS・ 『Mi・ ・1・・a・と'
moleculeisdist町bedinphaseby .quas輌 ・e!asticcolliSign.'Last,inFTS,thefinalstateofthemolecule三strans-
ferredintoanothermol㏄uleorradiativelydecaysintotheground .state.
Letusintroducetheone・moleculeel㏄tronGreenfunctiondefinedby
G、(、 ± 輌・)≡F(C、,α 、。± ξδ)-i
Research・ReportsoftheFacultyofEngineering,Meij蓋Unive題ity,No.30
ハViあゾ、.(iξ,,`ε,,`ε。)=Σ ・輪(8)uゐ イ8}F(β あB・;《 ξま)・.1
+習 ・、、(端(・)・ 耐(・'}・;・(・'}F(AtB・'・A,B・/i'AnBs'・4}玲;`ξ ・・w・ の(5・11)
whichdesαibesthecollision・inducedredistribution.・,r・.、.:・`.・
Theexpressionsof■ 保s}and否 刑areobtainedinthesamewaY.Inwhat'follows,'W"eassumethat
O≡ ≡∬㌦r(Eダ)《1¶ ノ(jEレ)《1つKE`)～1㌧(・El'}《ro《c!aぼ ・こ三(5・12)
ノF{E.)さ1,方(E,)さOandopticaldipoletransition・:∵ 一.t
B.Quasi・steadytransientRSefficiency-・ ∀
:.オ 儲)㌘ さA-){1+/・(ξ')}{1イKE・+ξ ・)}・、etli'、L
'1(～i(do,')12・(rノ/オ)![∠15ま十r膓1'."tt・'….・'-・(5.13)
wh・ ・etu},・1iE・ 一・-E.,ω 〃EE}-E・ ・r・ ≡ 乃{E・+d・ 、}・d。 ≡ ω ・一 ω…4・i-IO・`・nd'・1・ ・1・ 『
ん ㈱ 一2蠕cos2〃1τ ∫・(…E滅(・ ・E・+・ ・)P・・")12',、(・:14)
。 砧_・ 鷹{ξ 蒜 瓢 、。+、れ)、一一_..・.( )一
ξ,.'・t㌧ ・ 、:.・',.i・ 、.・ ㌦".'・ 亘
CQ噸 ・⑭t寧i・P・CIRS・ ∬i・輌 ・..,,:._,.、 、,_.、.。,,.、 .、...項'
1・W・ressy・r・・h・.・・}1・…h剛hl・ 中ρ・m91㏄ 早16(5r】 、be・輌1γ.irr11{ピ ぴ・B・ 『Pr図m・ 二
tion:Then,eq.(5.11)1becoines㎡
輪 』 … θ さΣ幽 ・噛(・){器 ≒ ド ・』・・'… 一・.・'
・. . .三 ・.`・'〕 ス:・ ・㌧ ジ..f;'.・.)'・;'.・
… 一 μ …(ρ ・}・・K・・)u:,・{ρ・)(、緯 ρξ ・
、 ≡ ・・'、.,(5・16)1
w・… 魎 ・vr・輌 ・cedthes・ …den・ …9・ 血 ・utSγr・・mS・,.i、己 輌 ・已 響 ρ ・∴1過 輌 … 胴|
f・叩..興 ・7)・(5・1・)・nd(5,16)・w・ ・剛. .、i、 、、 。,_・,,,,.、 、..、 、,...、_.`
・ ・ 一 元(、劃:㌃s)さ 硫 ・}{1+f・ ㈲}fi(E.'='e,)N・ ・(Att)・ ∴ ・ ・ 、
1・}・t・ ・;. .・..'、 ・=
・(∬■i/rr)1Q`」(Ao ,∠16')12''"(5.17)
wh・ ・edt'≡ ・・一ξ一 …and,、..、.,・..・
N・X・ ・,)≡(・!咄 ・(-4・,)1』 ④12ε ・叫;t、i.'L._,.(5・18)
・Q・ 担 刷 ・願,;書li(謬 譜 雲 離 譜i}、)(・ ・19)ヒニ ぼト ロ
TheresultsofthemtegraUonsof(5.15)and(5.19)arerelegatedtotheAppendix.
D.Quasi・steadytransientFRSandFTSefficiencies・a・ 、 ・ ・ ∵.:'、:.、
SimilaTly,wehave
'オ 巖)ぽ)・A・刷{1'+綱IQ・(…)12(r・/h>[・1,+問 ・1
.・i・ ル.{・)・ 】、/{4知+乃}・+轟 ・・,/{・;、+r}}]』'(5・20)
and
where
and
h・r≒ ρ・㈲i・thg・tigt・density・f・adi・ti・ 「ifi・ld・
E.SteadyrespOnse:Discussionandconclusions・
縫5。)(1:S)=-A・ ・{ko,.k){1+醐IQ』 ・)1・(r・!獅+乃 】・・
・1顧 ξ汀{万 －di,}!{乃 垣1、 〕-2正 ぷ ξ')Aetノ{鴫+r膓}1
ハr力(ε)≡(n/∬ ■ノ)レ8(一 ε)1μ題{訂 麗〃{一 ε)P2〈ε)・ ㌃ ・'.1!
riEfS≡Rθ 陀 〃.gKO)]り
∧r,e(ξ,)≡ …(π/rノ){lu/t(6)12ρ2(ξ`)十Iv/z(ξ,)12PR(ξ,)}・ ・
顧 .ξ・T・Rq[」V…fg㈲1't . ...,,:
、
.'..・.'・'=ご 一".「
・'・'.撒'「:・ 、:タ …1`'・ ・、
(5.21)
(5.22)
(5.23)
(5.24)
〈5.25)
(10)ン
GreenFunction.TheoryofResonanceLight・PulseScatteringＬ
TakingthelimitsM→oo,アo→.Oandputtingξ,=ω,ineqs(5.13),{5.17).{5.20}and(5・21}・weobtainthe
steadystateefficiency=
2(、 劃 ≡ん・刷 、{・+fK・ ∂!。1.'rl-【馳 ・)鵠1・ … 躍2↓ ・
・{・趣 ・')flll-Eii・flili.".1+・IV,K・)(論 膓)・+(aE・・一・ぬ ≠ ≒多}】(5…)
where.d・=ω 一 ωShAt=(v。 一 ω 一 ωft.and・d・=ωb－ ωig・
lngeneral,.asr㏄ently'notedbySolinandMerkelo.?)theexpression(5,9)(ξ1=_ξ2=ωo,ξt=ωt)whichgives
intuitivelyabsorptionfollowedbyemission{AE)ismerelytheresonanttemmintheexp了essionforotdinaryRam:
anscattering{RRS).Fromthisfact,they5}andKlein3}concludedthatAEandRRS・arethesamephenomenonin・
thec。11i,i。nless,ase.1。th,p,ese・tth…y,h・w・v・ ・,iti・c・n・1・dedth・t・ ・d輌na・yRRSiseq・i・ ・le・tt…iRS
inthecollisionlesscasewhileAEcontai血sRS,FRSandFTS,andonlyFRSamongthembeco珊esnegligible
in.thecollisionlesscase(alluu=0)・ ・...・ ・`
Ontheotherhand,.theexpression(5.10)jnthesteadystategivesintuitivelyabsorptionfolloWedbyredistribution
(otrelaxation)followedbyemission(ARS).Ifhighercorr㏄tionsarenegligible,itisconcluded.thatCIRSandARE
arethesamephenOmenon.AREisoftencalledashotluminescence(HL).ThefactthatCIRSefficiencyisweighted
byrotationalpOpulationofexcitedmoleculesＬVσ{A,).{A,～ ω σ)isimportanttoexplainthethermaldistribution
ofrotationalfluorescencelines.30,・2i)TheBosedistridutionfunctionレk(-A,)iinN,J(∠ ∂originatesfromtheqU・
antum・statisticalcoupli㎎betweencompoSitesystemSi㊥S,●RandheatbathB.Inparticular,quasi・elastic
collisionprocess(ξ=ノ)isstronglyenhancedbythisfunctionll'.(-d,)lsincelA,1《T.Then,whether・thequantity
lui,{dt)12p2(4,)/ld,lapproachestofih趾evalue'ornotasA`→oisaseriouspointＬnphenomenologicaitreatmen-
tS,剛 。ti。nN,、(d、}P・t・ ・n.・a・i….・pP・ ・xim・t・f・ ・購 ・.9.,{2r、 。T、-1)i・R・f.4・ndr・1{γ ・+γ ・)i・Ref・7・
Finally,from{5.20}and(5.21),itisseenthatFRSandFTSarethefollowingmodificationsofRS;・
Themodificationshavetwotermsinboth.cases.ThefirstisthebroadeninginFRSandthesharpeningin'FTS
weighted .byrespectivef-levelpopUlations,andthes㏄ond・istheasymmetrizationinFRSandFTS[nul晦liedby
resp㏄tivef』evelshifts.Thiswouldbethefitstcleardemonstrationof.theinterferencebetVieenRRSandHL
F.Transientresponse:Discussionandconclusions.・...・ ・
Bythefoldingof[(5.13}十(5.17)十{5.20)十(5.21)]intoσ(ξ 一 ωz),whenI}《a/c,weobtainthetransientsca・
tteringefficiency"
云 儲)、 主ん 刷){1+・ ・(・・)}M・ ・){1W・(・f9)}IQ・(・ ・')12
・N・i(lo・J)(r'!・}∬..醐 ・t-・ ・)IQ・J(・・・…t}12](5・2'>
whereRS,CIRSandapartofFTScontributeto(5.27).
コ ウhthequasi・steadyregion
,-M《'.… ≡f-R/c-M!2<0,from.(A.1)and(A・2){M・P,》1)・thetransientscattering
efficiency(5 .27)isgiVenbY
2(、瓢 完嚥 訓1刷 ・・)}{・t+riド`・【δ、〆{1+ぬ}〃(4,)+(r、1v。/九)σ ω]..(5・28)
Hereitshouldbenotedthat(5 .26)isacontinuousspectrvm, .while(5,28月sapointspectrumwithuncertainty
4ω ～2nclawhenthetemporalresbon6eis.measuredataninterva1.ofA'=alc・Then,for'÷>0・onlythefree
mdu・ti…fm・ti・nwith・ .b㎏ 晩tim・ τr1・ ・ri1 .s・r・i… 、andi・ ・b翻bl・ ・Th・tim・ ・res・1・・dj・t・n・ities・f
thefi「st(RS十FTS)andthesecond(CIRS)teTmsin(5 .28),normalized'w並hrespecttothequasi・steadystate,are
「espectivelygivenby
ム(∠o,t+)=【 」月毛!{∠16十(1■o-∬li}2}]exp[-2〕Pぱ+工,for'÷>0・(5・29)
,.'.「.・'..・.
andspe・i・llyf・ ・,
.=0・ 、 ぺ ・...・:・ ・
(11)'
ResearchReportsoftheFacultyofEngineering,MeijiUniversity ,No.30
…(ti・・d…)一 工三ξ(鵠5i繰 昔 歳 譜)i}竺 ・1(5.・ ・)
Th… 輌ti・c・ ・clud・dth・tby.・ ・ringA・initiali・t・n・ityl・ 〈'd・,0+)va・iesc・ntip・ ・u・lyf・ ・ml(whenjA。1《r,)t。
0(whenIdol》ro).Physically,thefactorr3ノ[d6十{ro-r,)2]meanstheoverlapintegralofthenon・adiabatic
ene「gy'non'conse「v」"g.・・cit・ ゆ ・Pe・t・u・n(・L・ ・e・t・i・nwithh・lfwidthr・)andth・.・t・t・d・n・ity・flev・ ハiN,xt
eq.{5.30)tellsusthatCIRSisdominatedbyre・emissionfromreallyexcitedmoleculesindependentlyofdo.
Rec・ntly,R・ ・sse・ ・et・1・7'haverep・rtedth・fi・st・b…vati・ngfth・qua・i・ ・1・・ti・CIRS・f(5 .28).Willi・m、etコ
al・e'h・ve・ucceededi・th・direct・b・ ・rv・ti…f{5・29)and{5・30)・Th・gbSe・vedin・ ・h'b・b・d・ ・spect・aw・ ・lddis -
PIaythejnhomogeneousdlstributionoftheDoPPlershiftofωoandsomeexperimentalfactors.
ト
§6.Summaryamdfurtherdi8cussion
Th・p・ ・ced・ ・et・ ・al・・1・t・th・t・a・ ・ientscat憾 ・g・ffi・ie・ ・yi・asf・11・ 聡 ・(i)T・ ・al・・▲・t・K・ ・dF・i・;日,
2,3・4d・fi・ ・dby{&1のand{3・11)～{3.14川ii)T・ …st・uctG・f(3 .31)(揃)Byd・i・gth・ ・a・a馳c。 。ti。。、ti。,シ
wegetκ{ko〈 ・ξ)・鳶;'ξ+必)andG(ko(ξ ・)・k・(ξ2)・ ゐ・-k;ξ"ξ1+∫ δ,ξ2十 砂) .Here,ifwepufξ1=一 ξ2=ψ 。ahdξ,=ω、
w・immedi・t・ly・bt・i・thest・ ・dy・ca魎 ㎎ ・ffi・ie・cy・{i・}T・m・k・ 叩th・q・as卜st・adyぬ ・i・・t・ 苗 ・i…y(4.7}.
(v)F加ally,{ofbldit'intotheUPbroadeningfUnction{(4.6)).…'・ ・.・ ノ ・
Fi・st・f'・!1;it・h・uldbe・mphasi・edth・tth・H・milt・nianwhi・h・ ・tαsthee・P・eSSi・n・fO・ ・nt。i。sEn+
H』 ・・s・thatexcitedeigenstates・ftheelectr・nicsystemScan・ ・adiatively.decayt・1・werlevelsdttet。 曲e
spontaneousemissionofradiationwhic川eadstonatural-homogeneousbroadeningofthee1㏄troniclevel,Mbre
・鴨 ・it・h・ ・ldbeempha・izedth・tast・ ・nglyc・upledm・de・f・ ・cit・nsandtransverse・ph。t。ns{i.e.trans聴
polaritons}isalsodescribable....、
1・ge・e・al・anyt…si・ntsc・tt・ ・i・gP・ ・cessi{・ ・d・ ・mp・ni・dbyth・f・ee・md。cti皿 。f。lect,。 。icvib,ati。,,由,
instantaneousresponseandthecouplingbetweenthem,owingtothemn・adiabatic6xcitation.Itmaybereasoロab1∈
t・d・fi・ ・th・ ・catt・ ・i・gtimes・fth・fi・ ・t・ ・d・th・ ・ 陀 ・p・ ・ses.・ ・th・life-tim…fth・ ・1・・tt・ni・1・vel1/2Aanddt
(≡ ・/・ 会O)・e・pecti・ ・ly・Th… 印 ・(5・29)・nd(5・30}・h・w・usth・Cthescatt・ ・i・gtim・drRRS・,RSi、 。6t、g。Od
concept・x・eptf・ ・th・ 」・・t・n国 花r1)andf… 丑(竺4∫)・e・ ・・…e,b・tth・t・f肌 ・・CIRS(21;1/2れ)輌 ・w・ll
definedindependentlyof∠ ∫ounderapPropriateconditions.・
Appendix'・ ・."..
(i)For'_≡t-R!と 十Mブ2<0,Q、=Q,」==0
(ii)ForO<'_〈 〃.
QKd・・')一。.毒 一浩 縛 。)+{、1漂 些笥 諜}、)(A・1)
Q疏 ・・')一(、。刷i。+嶋[。 。+、《繧 治 ↓、(r」-r。)}・
一{、一 。誓〉(〔)誌 号鰐5i)12醐 一{。鵠 三吉)i楡1(…)
(iii)F・rO<'.≡ トR!c-〃2
Q、(n。,・)-exp卜 刷 －exp[一 「・t-]`「 ・{・xp[('・ ・¶)川 一 ・・p["・ ・-ri)'一}(A.,)d・+`(r・-r・)(A。+ir,){4。+`(Prr。)}
Q・・{…A・')「芸‡鵠 帯1諾 』τ。)}一・-t/"1,=-z!li;ii-A+i"ei(バー冗)
・[exp{器9鵠 隅 ξ`)t--e-wn[(;".、'rl)){t;j+;'1・r,(1"r,)f')'一]] (A.4)
ReterenceB
1)V・Hi・h・y・k・vandLT・h・ …phy・ .・t・t.s・1.,21(1967)755.
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GreenFunctionTheoryofResonanceLight・PulseScattering.1
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