doi:10.6043/j.issn.0438-0479.201703036

开路和短路边界外延铁电薄膜畴结构及铁电性能雷俐莎，林晓辉，周志东*

（厦门大学 材料学院，福建省特种材料实验室，福建 厦门 361005）摘要：考虑基体对外延铁电薄膜内畴变的约束，采用应力函数方法求解外延铁电薄膜畴变时的本征应力，并结合相场法分析了不同电学边界条件下铁电薄膜的畴结构与极化强度。对短路电学边界下 PbTiO3 外延铁电薄膜畴结构的计算表明，由 a 畴到 a/c/a 畴转变时的薄膜厚度与采用有限元方法模拟的结果十分接近。通过对开路电学边界下铁电薄膜畴结构的分析，发现由 a 畴到 a/c/a 畴转变时的薄膜厚度远大于短路条件下的转变厚度。基体约束引起的应力变化使得薄膜内畴结构出现 a 畴和 a/c/a 畴的分层。铁电薄膜的平均自发极化强度随厚度的增加而增加，从 a 畴向多畴转变后，极化强度有显著的增加。关键词：应力函数；开路/短路电学边界；相场法；铁电畴中图分类号：O 484.1 文献标志码：A

外延铁电薄膜具有优良的铁电、压电和介电性能，在微电子和微机械领域应用十分广泛[1]。铁电薄膜的物理特性优于块体铁电材料，这些特性与铁电薄膜的畴结构有密切联系 。一个完整的畴结构由畴和畴壁构成，当它处于不同的外加条件，如：外加电场 [2-5]、机械载荷[6-9]、电学边界[10-13]等，畴结构会发生形核、畴壁运动，并形成一个新的畴结构。不同的畴结构对铁电材料的性能会产生很大的影响，所以理解和预测外加条件对铁电畴结构的作用十分重要。

已经有大量的理论和实验研究对不同边界条件下的畴结构进行了分析。Li 等[11]基于相场法预测了不同电学边界条件下薄膜的畴结构，其中他们采用求解复杂的弹性边值问题得到了弹性能对总自由能的影响，验证了退极化电场和极化相互作用对薄膜的畴结构有显著的影响。Junquera 等[14]采用第一性原理计算了表面覆盖电极的 BaTiO3 铁电薄膜在某个临界厚度下会失去铁电性，指出内电场是其铁电性能不稳定的主要原因。 Hong 等[12]探讨了表面

*收稿日期：2017-03-21 录用日期：2017-05-24基金项目：国家自然科学基金（11572271）通信作者：zdzhou@xmu.edu.cn

层和界面层对铁电薄膜畴结构的影响，提出了 180°条纹畴是铁电体中弹性能和退极化能共同作用、相互竞争的结果。Xia 等[15]的研究表明，电极和铁电薄膜之间存在的“死层”能够诱导产生退极化电场，从而影响畴结构的形成及转变。Zhou 等[16]采用开路、短路和中间型电学边界条件分析了铁电薄膜的畴结构演化，发现铁电薄膜在短路电学边界时出现 180°

的条纹畴，开路电学边界出现多漩涡畴，而在中间型电学边界条件下，因弹性能和退极化电场能相互竞争，畴结构在 180°畴与多漩涡畴之间转变。在实验上，Tang 等 [17]在多层PbTiO3 薄膜中采用扫描透射电镜（STEM）观察到了周期性排列的漩涡畴结构，并指出在漩涡畴的核心附近有足够大的应力破坏晶格。对于氧化物超晶格铁电薄膜，Yadav 等[18]观察到了周期性顺时针和逆时针依次排列的漩涡畴结构。最近，Zhou 等[19]提出了一种基于特征函数的非传统相场方法，相比于传统方法，该方法避免了计算过程中需要太多材料参数的弊病，而且它能够很好的模拟铁电/多铁材料的微结构演化。事实上，铁电体畴结构的形核、生长、演化和最终的形成过程是各种能量相互竞争和协作的结果。由此可见，界面约束与电学边界条件对铁电体的畴结构的形成与翻转有很大的影响，进而影响铁电薄膜的物理性能。

对于多层铁电薄膜结构，目前大多采用系数修正来引入铁电畴翻转产生的本征应力（应变）[13,16,20]。Wang 等[10]应用有限元方法计算了基体约束对铁电纳米点、铁电薄膜畴变时本征应力的影响，该方法适用于任何形状的结构，但是较为复杂，一般工程人员不易掌握。而对于一些简单的外延薄膜结构，则可以采用相对简单的应力函数方法求解基体的约束效应。本研究运用应力函数法分析了基体对外延铁电薄膜畴变时本征应力的影响，并结合短路/开路电学边界条件，采用相场方法研究了薄膜畴结构的演化和厚度相关性，并分析极化强度随厚度的变化趋势。

1 铁电体的相场法本研究基于相场法，结合基体约束和不同的电学边界条件对铁电薄膜畴结构进行分析。

铁电材料总的自由能可以表示为F=∭( f LD+ f G+ f dep+f elec)d V （1）

其中f LD、f G、f dep、f elec分别是朗道-德文希尔能量密度、梯度能量密度、退极化能和电场能量密度，V 是铁电体的体积。朗道-德文希尔能量密度的表达式为[16, 21]

f LD=α1 ( P12+P2

2+P32)+α 11( P1

4+P24+P3

4 )+α12 ( P12 P2

2+P22 P3

2+P12 P3

2 )+α111 ( P16+ P2

6+P36 )+α 112 [P1

4 (P22+P3

2 )+P24 ( P1

2+P32 )+P3

4 (P12+P2

2 ) ]+α 123P12 P2

2 P32−1

2s11 (σ 11

2 +σ222 +σ33

2 )−s12 ( σ11σ22+σ22 σ33+σ11 σ33)−12

s44 (σ 122 +σ23

2 +σ132 )−Q11 (σ11 P1

2+σ22 P22+σ33 P3

2 )−Q12 [σ11 (P22+P3

2 )+σ22 (P12+P3

2 )+σ33 ( P12+P2

2 )]−Q44 (σ12 P1 P2+σ13 P1 P3+σ23 P2 P3 )

（2）其中：Pi为极化强度；α 1是介电系数，它的表达式为：α 1=(T−T0)/2 ε0 c0，其中，T为温度，T 0为居里-外斯温度，ε 0为真空介电常数，c0为居里常数；α 11，α 12，α 111，α 112，α 123

为高阶介电系数；sij为材料柔性系数；Qij为电致伸缩系数；σ ij为应力，可以是由于基体和薄膜晶格不匹配引起的错配应力，也可以是由于极化强度改变引起的本征应力。由于畴壁的存在产生了梯度能，它与序参量的梯度有关，其表达式为[22]

f G=12

G11 (P1,12 +P2,2

2 +P3,32 )+G12 ( P1,1 P2,2+P2,2 P3,3+P1,1 P3,3 )+ 1

2G44 [ ( P1,2+P2,1 )2+( P2,3+P3,2 )2+( P1,3+P3,1 )2 ]+ 1

2G44

' [ ( P1,2−P2,1 )2+( P2,3−P3,2 )2+( P1,3−P3,1 )2 ]

， （3）其中，Pi , j

表示极化强度对空间位置的导数，G11、G12

、G44、G44

' 为梯度能量系数。不均

匀的极化强度将引起退极化电场，而且退极化电场也与薄膜表面或者界面不均匀的电荷补偿有关，是长程静电相互作用的结果。退极化能的计算表达式为[23]

f dep=−12 ∑ E i

d P i， （4）其中Ei

d是沿着 xi 方向的退极化电场，它是静电势φ在 xi 方向上的负梯度，即Eid=−φ,i

。静

电势可以通过静电平衡方程（高斯方程）来求解，考虑铁电体内不存在自由电荷，则静电平衡方程的表达式为Di ,i=(ε0 κE+P)i ,i=0。将Ei

d=−φ,i代入可得：

ε 0κ (φ ,11+φ ,22+φ, 33)=P1,1+P2,2+P3,3，其中κ为材料的相对介电系数。结合边界条件，此

方程可运用有限差分法求解。当铁电体受到外加电场作用，会产生外加电场能，可表示为f elec=−∑ E i

a Pi， （5）

其中，Eia为外加电场强度，i=1，2，3。

序参量极化强度向量P=(P1 ,P2 ,P3)可以通过动态金兹堡-朗道方程[24]来求解：∂ P i( x , t)

∂ t=−L δF

δ P i(x , t) (i=1, 2, 3)， （6）

其中δ F /δ Pi(x , t )表示热力学驱动力，x=(x1,x2,x3)是空间位置向量，t为时间，L 是动力学系数。

2 二维计算模型的求解方程2.1 二维模型的相场方程

本研究忽略由于基体和薄膜晶格不同引起的错配，考虑二维计算模型，对生长在基体上的外延铁电薄膜在长度和厚度方向上进行模拟，即仅用到 x1 和 x2 方向上的变量，计算简图如图 1 所示。其中，虚线部分表示计算时考虑的薄膜和基体弹性变形区域，基体的弹性变形部分厚度为 a。考虑薄膜计算区间的长度为 l，薄膜厚度为 h。假想在虚线以外的区域，不受薄膜畴结构翻转时产生的应力（应变）影响，不会产生弹性变形。

图 1 二维铁电体薄膜/基底示意图Fig. 1 Schematic diagram of two-dimensional ferroelectric thin film and substrate

为了计算方便，将所有参数进行无量纲处理[10, 16, 25]，即：x¿=√|a0|/G110 x， t ¿=|α 0|<¿， P¿=P / P0

， ε 0¿=ε 0∨α 0∨¿， α 1

¿=α 1 /¿α0∨¿，

α 11¿ =α11 P0

2/¿α 0∨¿， α 12¿ =α 12 P0

2 /¿α 0∨¿， α 111¿ =α 111 P0

4 /¿ a0∨¿， α 112¿ =α112 P0

4/¿α 0∨¿

， Q11¿ =Q11 P0

2， Q12¿ =Q12 P0

2， s11¿ =s11(¿ α0∨P0

2)， s12¿ =s12(¿α 0∨P0

2)， G11¿ =G11/G110

， G12¿ =G12/G110

， G44¿ =G44 /G110

， G44'∗¿=G 44

' /G110¿。

（7）本研究以 PbTiO3 铁电薄膜为例，采用数值方法模拟铁电薄膜的畴结构演化。室温下

PbTiO3 材 料 的 自 发 极 化 强 度为 P0=|P0|=0.757 C/m2 ，梯度 能 量 系 数为 G110=1.73×10-10

m4N/C2 ，室温下的介电常数 α 0=α1,25℃=T−T 0

2ε0 C0=¿(25-479)×3.8×105 m2N/C2=-1.725×108

m2N/C2，其中温度 T 的单位为℃。将朗道-德文希尔能量密度、梯度能量密度、退极化能和电场能量密度表达式代入式

（6），并运用无量纲化参数，可将动态金兹堡-朗道方程转换成如下微分方程形式[10]：∂ P1

¿

∂t ¿ =−¿， （8）

∂ P2¿

∂t ¿ =−¿。 （9）

对于式（8）和式（9），在薄膜区间内可以运用有限差分法和四阶龙格库塔法数值求解。其中应力和退极化电场可以通过下述的方法求得。2.2 本征应力的应力函数解法式（8）和式（9）中的应力σ ij(i=1,2，j=1,2)，即外延铁电薄膜中畴结构演化或翻转时

会产生本征应力对薄膜畴结构和铁电性能至关重要。对于多层薄膜结构，先前的很多研究直接将本征应力对总自由能的影响用系数修正的方法考虑。而对于单层外延铁电薄膜，基体可以通过界面对靠近界面附近的铁电畴结构翻转产生很大的影响。在远离界面的自由面附近，界面的影响将会减弱，即界面对畴结构翻转的影响在薄膜内并不是均匀一致的 。Wang 等[10]采用有限元方法分析了界面对铁电纳米点和薄膜内本征应力的影响。而对于简单规则的薄膜基体结构，可以采用简单的应力函数方法来分析基体对畴结构演化的影响。对

于二维铁电薄膜，畴结构翻转时产生的自发ε ij0(i=1,2，j=1,2)和极化强度满足以下关系[10]：

{ ε110 =Q11 P1

2+Q12 P22

ε220 =Q11 P2

2+Q12 P12

ε120 =1

2γ12

0 =Q44 P1 P2

（10）

根据弹性理论中的几何关系，总应变和位移的关系为：

{ ε11=u1,1

ε22=u2,2

ε12=12(u1,2+u2,1)

（11）

其中：u1 ,u2为 x1 和 x2 方向上的位移；ui , j表示ui空间位置 j方向的偏导数，i=1,2，j=1,2。在线弹性理论中，应力σ ij与应变ε ij应满足物理方程，即：

{ε11=s11 σ11+s12 σ22+ε110

ε22=s12 σ11+s11 σ22+ε220

ε12=2 s44 σ12+ε120

（12）

其中 sij为材料的柔度系数 (i=1,2， j=1,2)。当研究区域为基体时，上式中的自发应变 ε ij

0

（i=1,2，j=1,2）为零。当不考虑存在的任何体力时，应力应满足如下平衡方程[27]：

{∂ σ11

∂ x1+

∂ σ12

∂ x2+X1=0

∂σ 12

∂ x1+

∂ σ22

∂ x2+X2=0

（13）

其中，X1、X2分别为x1和x2方向的体积力，此时其值都等于 0。根据弹性理论，结构的几何变形应该连续，因此应变ε ij应该满足变形协调方程（或相

容性方程）∂2 ε11

∂ x22 +

∂2ε 22

∂ x12 =

2∂2 ε12

∂ x1 ∂ x2

。 （14）

将式（12）代入式（14）可以得到用应力表示的相容性方程：

s11(∂2σ11

∂ x22 +

s12

s11

∂2σ 22

∂ x22 )+s11( ∂2 σ22

∂ x12 +

s12

s11

∂2 σ11

∂ x12 )=2 s44

∂2 σ12

∂ x1 ∂ x2+

∂2 ε120

∂ x1∂ x2−

∂2ε 220

∂ x12 −

∂2 ε110

∂ x22

。

（15）由平衡方程式（13）可得

2∂2 σ12

∂ x1 ∂ x2=

−∂2 σ11

∂ x12 −

∂2 σ22

∂ x22

。 （16）

将式（16）代入式（15）的相容性方程得

∂2

∂ x12 (σ 22+

s12

s11σ11+

s44

s11σ11)+ ∂2

∂ x22 (σ11+

s12

s11σ22+

s44

s11σ 22)=−1

s11(

∂2ε 220

∂ x12 +

∂2ε 110

∂ x22 −

∂2 ε120

∂ x1 ∂ x2)。

（17）采用应力函数∅表示平面内的应力，即σ 11=

∂2∅∂ x2

2，σ 22=

∂2∅∂ x1

2，σ 12=

−∂2∅∂ x1∂ x2

。将应

力函数表示的应力代入方程（17）得

( ∂4

∂ x14 +

∂4

∂ x24 +2 α ∂4

∂ x12 ∂ x2

2 )∅=f ( x1 , x2 )， （18）

其中f ( x1 , x2 )的表达式为f ( x1 , x2 )=−1s11

(∂2 ε22

0

∂ x12 +

∂2 ε110

∂ x22 −

∂2 ε120

∂ x1 ∂ x2)，是由于薄膜内畴结构翻

转产生的附加力，而对于基体，载荷f ( x1 , x2 )=0。α=s12+s44

s11

为表征材料各向异性程度的

系数，考虑材料横观各向同性时，α ≠ 1；当材料各向同性时，α=1。通过有限差分法可以在薄膜和基体结构中求解式（18），得到整个计算区间内由于极化强度改变和基体约束引起的应力分布，结合相场方法进一步求解畴结构的演化。2.3 电学边界条件

电学边界条件对铁电薄膜的自发极化和畴结构有重要影响。两种常用的电学边界条件

为：短路和开路电学边界条件。在开路电学边界条件下，薄膜表面 /界面无电极覆盖，自由电荷量为零，因此没有电荷补偿薄膜内的退极化能，在薄膜表面上的电位移为零，即：

Di=ε0 κ Eid +Pi=0。在短路电学边界条件下，表面/界面电极上的自由电荷可以重新分布从

而进行电荷补偿，因此会减小薄膜内的退极化能。对于短路电学边界条件，表面的静电势为常数，可将其设置为零，即边界上电势有：φb=0。

3 结果和讨论对图 1 中的薄膜区域采用 20×80 的网格进行划分。基体中仅考虑图中虚线部分的弹性

变形，采用 a/h=0.6 进行划分。因此，基体部分用 12×80 的网格进行划分。每一个网格的尺寸为∆ x1=∆ x2=（h+a） /32，时间步长为∆ t ¿=0.004，其中‘*’代表无量纲化的参数，步数为 1×104。对于所有的计算过程，使用相同的微小高斯随机值给薄膜区域上每个节点的极化强度赋初值，基体内所有的极化强度始终为零。在长度 x2 的左右边界上采用周期性边界条件；在薄膜表面与界面上采用开路和短路电学边界条件；在上自由表面采用应力自由的力学边界条件；在薄膜/基体界面采用应力连续的力学边界条件；在基体下边界，考虑薄膜的极化强度改变引起的应力对此处的影响可以忽略，因此采用应力自由的力学边界 条 件 ； 对 于 极 化 强 度 ， 在 边 界 和 界 面 上 采 用 0 边 界 条 件 [28] ，即上 表 面 和 界 面 的P1=0、P2=0。表 1为求解过程中采用的 PbTiO3无量纲参数。

表 1 数值模拟采用的 PbTiO3无量纲参数Tab.1 The normalized values of PbTiO3 used in the simulations

α 11¿ α 12

¿ α 111¿ α 112

¿ Q11¿ Q12

¿ Q44¿

-0.24 2.5 0.49 1.2 0.05 -0.015 0.038

s11¿ s12

¿ s44¿ G11

¿ G12¿ G44

¿ G44'∗¿¿

7.9×10-4 -2.5×10-4 8.9×10-4 2 0.0 1 1

3.1 短路电学边界下的畴结构当薄膜表面和界面上覆盖电极时，畴结构的变化会使得电荷在电极表面重新分布，进

而在电极表面会有电荷补偿。表面的电荷补偿会减小薄膜内退极化电场与退极化能量场。图 2给出了 9.0 和 9.5 nm 厚 PbTiO3 外延铁电薄膜在短路电学边界条件下用极化强度矢量表

示的畴结构形貌（只给出铁电薄膜部分）。图 2（a）显示，9.0 nm 厚铁电薄膜内只出现水平畴结构；当薄膜厚度为 9.5 nm 时，薄膜内畴结构由水平单畴转变为 a/c/a 多畴结构，并且在 a 畴和 c 畴之间形成了 90°的畴壁。形成 a/c/a 多畴的主要原因是由于薄膜中弹性能随着厚度增加而减小。当薄膜厚度低于 9.5 nm 时，仅出现水平单畴结构而不是多畴，其原因是当薄膜厚度较小时，基体能够约束薄膜内由于极化强度改变而产生的本征应变。在相同的边界条件下，Wang 等[10]应用有限元的方法计算了薄膜的本征应力，并结合相场法计算得到的 PbTiO3 铁电薄膜由水平单畴转变为 a/c/a 多畴的转变厚度为 8 nm，本研究的计算结果与其相差不大。由此可见，采用较为简单的应力函数法求解薄膜由于极化强度改变产生的本征应力是合理的。

图 2 短路电学边界条件下 9.0 nm（a）和 9.5 nm（b）厚薄膜的畴结构Fig. 2 The domain structures of different thicknesses (9.0 nm (a) and 9.5 nm (b)) of films under short-circuit

electrical boundary

3.2 开路电学边界下的畴结构采用应力函数方法求解本征应力，并结合相场方法分析开路电学边界条件下铁电薄膜

畴结构随厚度的演化。图 3给出了开路电学边界条件下厚度为 19.0 nm 和 19.5 nm 的 PbTiO3

薄膜内部畴结构的形貌。如图 3（a）所示，当薄膜厚度较小时，出现水平的畴结构。此时，基体对薄膜内本征应力的约束较为明显；同时，在开路电学边界下，薄膜表面和界面上没有多余的自由电荷进行电荷补偿，导致薄膜内的退极化电场较大，较大的退极化能将导致薄膜形成水平的单一电畴结构 [11]。随着薄膜厚度增加，当达到某个临界转变厚度（ 19.5

nm），靠近基体界面部分的水平单畴转变为了顺时针和逆时针依次排列的 90°漩涡畴结构；而靠近自由表面部分仍然保持水平单畴结构，如图 3（b）所示。由图 4给出的 19.5 nm 薄膜内畴结构对应的归一化本征应力σ 22（无量纲）的云图可以看出，薄膜靠近自由表面的区域存在面内拉伸应力，它将使得电畴保持水平单畴结构；而薄膜靠近界面的区域存在面内压缩应力，它与退极化场竞争，最终构成存在 90°和 180°的漩涡畴结构。图 5给出了薄膜内归一化平均极化强度随厚度变化的曲线。从图中可以看出，薄膜的平均极化强度总体上随着厚度的增加而增加。厚度小于 2.4 nm 时，薄膜的极化强度为零，此时是铁电相与顺电相之间的转变。Junquera 等[14]运用第一性原理方法也计算得到 BaTiO3 薄膜由顺电相转变为铁电相的临界转变厚度为 2.4 nm。因此，相场方法在 2-3 nm尺度下也能很好的定性描述铁电薄膜极化强度的变化。随着薄膜厚度的增加（材料增加），薄膜的极化强度增加，由于基体对薄膜中畴结构翻转的约束，在薄膜内生成的高应力将增加薄膜的极化强度，使得它大于块体材料的值，即其平均极化强度大于 1。随着薄膜厚度的继续增加，基体的约束变得不再重要，薄膜内的高应力得到释放，薄膜的极化强度将趋于块体材料值 [29,30]。从图上也可以表明存在 2 个临界转变厚度，一个是从顺电相向铁电相转变的临界厚度 2.4 nm，另一个是从水平单畴向多畴结构转变的临界厚度 19.5 nm。当薄膜厚度大于 19.5 nm 时，平均极化强度随厚度的变化会突然增加，这是由于超过临界转变厚度，薄膜内出现了多畴的漩涡畴结构。随着薄膜厚度继续增加，平均极化强度将最终逐渐趋近于块体材料的极化强度。

图 3 开路电学边界条件下 19.0 nm（a）和 19.5 nm（b）厚薄膜的畴结构Fig. 3 The domain structures of different thicknesses (19.0 nm (a) and 19.5 nm (b)) of films under open-circuit

electrical boundary

图 4 开路电学边界条件 19.5 nm 薄膜内归一化本征应力σ 22云图Fig.4 The normalized eigenstresses σ 22 of 19.5 nm film under open-circuit electrical boundary condition

图 5 开路电学边界条件下归一化平均极化强度随薄膜厚度变化的曲线Fig. 5 The relation between normalized average polarization and thickness under open-circuit electrical boundary

condition

4 结 论本研究采用弹性理论中的应力函数法求解铁电薄膜内由于极化强度改变与基体约束引

起的本征应力，并结合相场法分析了开路与短路电学边界条件下外延铁电薄膜的畴结构与极化强度。对短路电学条件畴结构计算结果显示，存在水平 a单畴到 a/c/a 多畴结构转变的临界厚度，与现有采用有限元方法的文献结果对比，证明了采用应力函数法具有一定的正确性，而且简单，易操作，便于工程技术人员掌握并可以解决简单的工程计算。进一步采用该方法求解了开路电学边界条件下的畴结构、平均极化强度和应力分布，讨论了退极化

电场和基体约束对薄膜畴结构和铁电性能的影响。发现了畴结构出现涡旋多畴结构与水平畴结构的分层形式，指出其原因在于：靠近基体存在压缩应力，靠近自由表面存在拉伸应力，而基体约束产生的压缩应力与退极化场竞争导致涡旋多畴结构出现。通过研究薄膜平均极化强度随厚度的变化，找到了开路电学边界条件下顺电相向铁电相转变的临界厚度和水平单畴向涡旋多畴转变的临界厚度。

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Domain Structures and Ferroelectric Property Under

Open/Short Circuit Electrical Boundary in Epitaxial

Ferroelectric Thin Films

LEI Lisha, LIN Xiaohui, ZHOU Zhidong*

(Fujian Key Laboratory of Advanced Materials, College of Materials, Xiamen University,

Xiamen 361005, China)

Abstract: Considering the constraint on the domain switching of epitaxial ferroelectric thin films

with the substrate, we use the stress function method to calculate the eigenstresses of epitaxial

ferroelectric thin films. Further, according to the phase field method, the domain structures and

polarization of PbTiO3 epitaxial ferroelectric thin films under different electrical conditions are

analyzed. The present results under short electrical boundary show that the critical thickness, in

which a domain changes to a/c/a domain in epitaxial ferroelectric thin films, is very close to that

using the finite element method under the same condition. The numerical results under the open

electrical boundary show that the critical thickness of a domain changing to a/c/a domain is much

larger than that under the short electrical boundary. The substrate, which affects the eigenstresses

in thin films, leads to two layers of a domain and a/c/a domain in thin films. With the increase of

thickness, the polarization increases. When domain structures switch from a domain to a/c/a

domain, the polarization has an obvious increasement.

Key words: stress function; open/short circuit electrical boundary; phase field method;

ferroelectric domains