Laser CaFLaser CaF22 ::YbYb, , ddééveloppementsveloppements rréécentscents

• JNCO 2009, Valpré Ecully, 2-4 décembre 2009

•• P. P. CamyCamy**, J.L. , J.L. DoualanDoualan, A. , A. BenayadBenayad, A. , A. PenaPena--RevellezRevellez, V. M, V. Méénard, R. nard, R. MoncorgMoncorgéé• Centre de Recherche sur les Ions, les Matériaux et la Photonique (CIMAP) • UMR 6637 CEA-CNRS-ENSICaen, Université de Caen, 14050 Caen, France

•• F. Druon, F. F. Druon, F. FriebelFriebel, J. , J. BoudeileBoudeile, D. N. , D. N. PapadopoulosPapadopoulos, M. Hanna, P. Georges, M. Hanna, P. Georges• Laboratoire Charles Fabry de l’Institut d’Optique, UMR CNRS, • Campus Polytechnique, RD 128, 91127 Palaiseau, France

• *patrice.camy@ensicaen.fr

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y

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

•• CaFCaF22 : une drôle d: une drôle d’’histoirehistoire

•• SingularitSingularitéé de lade la spectroscopie despectroscopie de Yb:CaFYb:CaF22

•• Comportement Comportement àà basse tempbasse tempéératurerature

•• FonctionnementFonctionnement laser laser àà 77 K77 K

•• RRéésumsuméé et perspectiveset perspectives

Plan de Plan de ll’’exposexposéé

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y

W.J. Humphreys, “On the Presence of Yttrium and Ytterbium in Fluor-Spar”, Astrophysical Journal, vol. 20, p.266 ((19041904))

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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yS.E. Hatch, W.F. Parsons, R.J. Weagley. “Hot-pressed polycrystalline CaF2:Dy2+

laser ”Appl. Phys. Lett. 5 pp 153-154. (1964)

R. J. Keyes and T. M. Quist. “Injection Luminescent pumping of CaF2:U3+ with GaAs diode lasers”Appl. Phys. Lett. 4 pp 50-51. (1964).

First diode-pumped solid-state and ceramic lasers were based on CaF2 crystals !

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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y

More than 30 years without significant laser results(only spectroscopy)

Main reason: charge compensation and ion-clustering(even at low dopant concentrations)

Catlow et al (Phys. Rev. B 1982, Nature 1984) and many others : clusteringoccurs at about 0.1at%RE3+

3+Yb

F-

3+Yb

3+

F-

Yb

C3v C4v Oh

Yb3+

Fi-

dimer

RERE3+3+ CaCa2+2+

in CaF2

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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4I11/2

4I13/2

4I15/2

4F3/2

4F5/2

4I9/2

Energy (cm-1)

12000

10000

8000

6000

4000

2000

0Nd3+ Nd3+

4I11/2

4I13/2

4I15/2

4F3/2

4F5/2

4I9/2

Cross relaxation1.06 µmemission

« The extensive clustering of Nd3+ ions renders CaF2useless [as an amplifier medium], since the Nd clusters are virtually non luminescence »S. A. Payne et al., J. Opt. Soc. Am. B 8,4, (1991)

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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Formation de « clusters » de terres rares

• Faibles distances inter-ioniques• Fortes probabilité d’interaction• Transferts efficaces :

- upconversion- relaxation croisée…

Favorable pour certains systèmes laser

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y

• Multiple cross relaxations Er3+-Er3+

• Diode-pumped at 800 nm, 970 nm or 1500 nm (terminal level)

• Laser operation at 2.8 µm

C. Labbe et al. Opt. Comm. 209 (2002)

Energy transfers processes allow population inversion

between 4I11/2 et 4I13/2 levels

800 nm

970 nm1.5µm

2.8µm

4 I15/2

4 I13/2

4 I11/2

4 I9/2

4 F9/2

4 S3/2

2 H11/2

energytransfers

laserpumping

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y

• Cross-relaxation (3H4-3F4) - (3H6-3F4)

• « 2 for 1 » system (one pump photon gives two excited ions)

• Laser operation at 1.9 µm

H

F

3

4

4

6

3

3

3

H

H

5

790nmpump

selfquenching

1.9µm

1.5µm

Tm3+

0 100 200 300 400 5000

20

40

60

80

100

120

140

160

1.34% Tm3+:CaF2

η=32%Ps=12 mW

2.6% T output coupler

η=41%

Puis

sanc

e la

ser (

mW

)

Puissance de pompe absorbée (mW)

10% T output coupler

P. Camy et al, Opt. Comm. (2004)

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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y

Laser operation of Yb on a 1%Nd,2%Yb:CaF2 crystal pumped at 800 nm

4I11/2

4I13/2

4I15/2

4F3/2

4F5/2

4I9/2

Transfer

1 µm emission

Energy (cm-1)

12000

10000

8000

6000

4000

2000

0Nd3+ Yb3+

0.8 µm pumping

2F7/2

2F5/2

V. Petit et al. Appl. Phys. Lett. 88 (2006)

700 750 800 850 900 950 1000 10500,0

5,0x1019

1,0x1020

1,5x1020

2,0x1020

2,5x1020

Nd3+

Yb3+

4F9/2 4F5/2

2F7/2 2F5/2

Wavelength (nm)

Aso

rptio

n cr

oss

sect

ion

(cm

2 )

900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 16000

200

400

600

800

Nd3+ EmissionYb3+ Emission 4F3/2 4I13/2

2F5/2 2F7/2

X1000

Wavelength (nm)

Fluo

resc

ence

(A.U

.)

Pompage à 800 nm sur le Nd3+ !!!

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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1

47 F

67 F

2

07 F

3

45 D

57 F

35 D

400 6000,00

0,04

0,08

0,12

5D4

Excitation Yb à 980nm

CaF2 : Yb5% Tb2%

5D3

longueur d'onde (nm)In

tens

ité U

.A.

300mW 150mW 75mW 38mW

272 F

252 F

YbYb3+3+TbTb3+3+

Ce

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Yb3+ clusters

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y9200 9600 10000 10400 10800 11200 116000

1

2

3

4

5

6

7

Abs

orpt

ion

(arb

. uni

t)

Wavenumber (cm-1)

2% at. Yb3+

5.5% at. Yb3+

6% at. Yb3+

9% at. Yb3+

12% at. Yb3+ Au delà de 0.5% et jusqu’à 20 %

Pour de faibles dopages (<0.1%)

Sites isolés C3v, C4v, Oh

Pas de modification des spectres

T11

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T11

Hexameric clusters ? X-ray + electron diffraction

studies (*)

Stable configuration: RE6F37or 8:12:1

(for 8 vacancies VF, 12 interstitials F’and 1 interstitial F’’)

(*) C. Catlow et al., Nature 313, 601 (1984)S.E. Ness, Eur. J. Solid State Inog. Chem. 25, 509 (1988)

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10200 10400 10600 10800 110000.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

α4

α3

α2

α1

Abso

rptio

n (a

rb. u

nit)

Wavenumber (cm-1)9400 9600 9800 10000 10200

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

Emis

sion

inte

nsity

(arb

. uni

t.)Wavenumber (cm-1)

α1

α2

α3

α4

T = 7K, 2%Yb:CaF2

Absorption spectrum Emission spectra for different excitation wavelengths

Un site et de nombreuses raies vibrationnelles

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10100 10200 10300 10400 10500 106000

102030405060708090

100

δλ

ω

γ

β

α

Oh (cE2)

C4v (bE2)

C4v (bE1)

C3v(dE2)

C3v (dE1)

CaF2: 0.03% at. Yb3+

CaF2: 0.05% at. Yb3+

CaF2: 0.115% at. Yb3+

CaF2: 2% at. Yb3+

Wave number (cm-1)

Abs

orpt

ion

(%)

Cluster Signature T= 7K

Stark sub-levels

Positions ofYb3+ cluster

V. Petit et al, Phys. Rev. B 78 (8) 085131 (2008)

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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Wavelength (nm)

Cro

ss-s

ectio

ns (

x10-2

0cm

2 )

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

860 880 900 920 940 960 980 1000 1020 1040 1060 1080 1100

AbsorptionEmission

Wavelength (nm)

Cro

ss-s

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x10-2

0cm

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860 880 900 920 940 960 980 1000 1020 1040 1060 1080 1100

AbsorptionEmission

Cro

ss-s

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x10-2

0cm

2 )

0.0

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860 880 900 920 940 960 980 1000 1020 1040 1060 1080 1100

AbsorptionEmission

bandes larges et peu structurées

Durée de vie longue (2.4 ms)

Sections efficaces relativement élevées

Diode pumping

Tunability

Short pulse operation

V. Petit et al (Appl. Phys. B 2004)

CW and tunable laser operation of Yb3+

doped CaF2

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y

Fabrication de monocristaux massifs de grande taille (jusqu’à 30 cm) par la technique de Bridgman

(source: Corning)

30 cm

Cristaux cylindriques dopés Yb3+

fabriqués au CIMAP (1.5*2 cm)

Cristal pur pour optiques UV

Ce

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y0 2 4 6 8 10 12 14 16 183

4

5

6

7

8

9

10

11

YAG

GGG

CaF2

LSO

KGW

Ther

mal

con

duct

ibili

ty (W

.m-1.K

-1)

Yb dopant concentration (%)

5% Yb3+ in CaF2 ≡ 10 %Yb3+ in YAG

Conductivitéthermique

équivalente àcelle du YAG

(Courtesy of B. Viana, ENSCP)

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(Courtesy of M. Siebold et al, 2007)

Yb:YAGLIDT ≈ 15J/cm2

Yb:CaF2LIDT ≈ 52J/cm2

Laser Induced Damage threshold (LIDT)Meilleur que le YAG ?

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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y

Une fabricationfabrication (relativement) aisaisééee et despropripropriééttéés thermiquess thermiques remarquables

Yb3+ :CaF2,

Un système laser qui combine lesavantages des cristauxcristaux et des verresverres

+

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y

Travaux portant sur CaF2:Yb au cours de ces derniTravaux portant sur CaF2:Yb au cours de ces dernièères annres annééeses♦ CW and tunable laser operation of Yb3+ doped CaF2; ; V. Petit et al, Appl. Phys. B 78 (20042004)

→ Ti:Sa pumped, cw laser, 60 nm wavelength tunability

♦ High power tunable diode-pumped Yb:CaF2 laser; A. Lucca et al, Opt. Lett. 29 (2004) → 5.8 W C W output

♦ High power diode-pumped Yb:CaF2 femtosecond laser; A. Lucca et al, Opt. Lett. 29 (2004) → 0.9 W, 150 fs with SESAM

♦ Continuous wave THz generation based on a dual-frequency laser and a LTG InGaAs photomixer; R. Czarny et al, 2006 Int. Top. Meet. on Microwave Photonics IEEE. pp. 290-2. Piscataway, NJ, USA.

♦ High peak power tunable laser operation of Yb:SrF2, M. Siebold et al, Opt. Lett. 32, (2007)→ QCW output peak power of 180W and 1.5ms pulse duration, 73 nm tuning

♦ Tunable CW and Q-switched operation in Yb:CaF2 and Yb:SrF2, CLEO Munich (2007), OSA paper CA1-5 MON

→ 10µJ and 240fs pulses amplified up to 14mJ and 6.6nm bandwidth

♦ Broad-band regenerative laser amplification in Ytterbium-doped CaF2, M. Siebold, Appl. Phys. B 89(20072007).

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Yb:CaFYb:CaF2 2 ààBasse tempBasse tempéératurerature

Oui

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920 960 1000 1040 1080 11200.0

0.2

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0.6

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1.0

1.2

CaF2:4.5%Yb

Emis

sion

cro

ss s

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n (1

0-20 cm

2 )

Wavelength (nm))

300K 15K 50K 77K 100K 150K 200K 250K

880 900 920 940 960 980 1000 1020 10400,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

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CaF2:4.5%Yb

Wavelength (nm)

Abs

orpt

ion

cros

s se

ctio

n (1

0-20 cm

2 )

300K ref. 300K 15K 50K 77K 100K 150K 200K 250K

→ absorption cross section at 980 nm increases by a factor 3.5

→ emission cross sections at 1035 nm and 990 nm increase by a factor 2

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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Thermal conductivityThermal conductivitywith temperaturewith temperature

~9.5 W.m~9.5 W.m--11.K.K--1 1 (RT )(RT )

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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JNCO 2009, 2-4 décembre 2009

(Marcus Wolf, IOQ, Jena 2009)

Le seuil de dommage resterait Le seuil de dommage resterait sensiblement constantsensiblement constant……

Ce

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JNCO 2009, 2-4 décembre 2009

300 K300 K 123K 123K (mêmes (mêmes ééchelles et flux)chelles et flux)

(Marcus Wolf, IOQ, Jena 2009)

Ce

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JNCO 2009, 2-4 décembre 2009

123K 123K (mêmes flux)(mêmes flux)

Dommage 10 fois plus petit Dommage 10 fois plus petit àà basse basse temptempéérature et de type rature et de type “é“éruptifruptif””

(Marcus Wolf, IOQ, Jena 2009)

Ce

ntr

e d

e R

ec

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ur

les

Ion

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s M

até

ria

ux

et

la P

ho

ton

iqu

e

Pa

tric

e C

am

y

Quasi 3 levels laser system 4 levels system

Higher Cross Sections

Emission bands still wide

Lifetime unchanged

much higher thermal conductivity and

lower thermal expansion coefficient

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

Ce

ntr

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les

Ion

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ria

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la P

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Pa

tric

e C

am

y

5%Yb:CaF2e = 2.5 mm λp = 920 nm

76 % abs at T = 300K86 % at T = 77 K

880 900 920 940 960 980 1000 1020 10400.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

1.6

1.8

2.0

CaF2:4.5%Yb

Wavelength (nm)

Abso

rptio

n cr

oss

sect

ion

(10-2

0 cm2 )

300K ref. 300K 15K 50K 77K 100K 150K 200K 250K

Pump

Pump

Pump : Ti:Sa laser or Fiber-coupled laser diode (20W, 980nm)

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

Ce

ntr

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Ion

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s M

até

ria

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Pa

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am

y

0 200 400 600 800 10000

100

200

300

400

500

600

Tout=18.5%

Tout=18.5%

CaF2:Yb3+(5%) e=2.5mm 77K

RT

Tout=10.5%

Incident pump power (mW)

Out

put p

ower

(mW

)

Output coupling T=5% T=10.5% T=18.5%

RTη = 41.2% PTh = 92mWλL= 1050nm

η = 46% PTh = 210mWλL= 1046nm

ηη = = 43.3% 43.3% PPTh Th = 356mW= 356mWλλLL= 1032nm= 1032nm

77Kη = 53.9% PTh = 33mWλL= 1032nm

η = 60.2% PTh = 39mWλL= 1031nm

ηη = 64% = 64% PPTh Th = 86mW= 86mWλλLL= 1031nm= 1031nm

880 900 920 940 960 980 1000 1020 10400,0

0,5

1,0

1,5CaF2:Yb3+

Absorption

Wavelength (nm)

Cro

ss s

ectio

n (1

0-20 cm

2 ) 77K RT

Pump

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

Ce

ntr

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les

Ion

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la P

ho

ton

iqu

e

Pa

tric

e C

am

y

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 200

2

4

6

8

10 5%Yb3+:CaF2 e=2.5mm

η=64%

77K

T=10%

Lase

r out

put p

ower

(W)

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 200

2

4

6

8

10

125%Yb3+:CaF2 e=2.5mm

η~86%T=18.5%

77K

Lase

r out

put p

ower

(W)

Incident pump power (W)

LD Pump at Room temperature [1] Tout=10%

ηη=45% P=45% Pthth=2W =2W λλLL=1053nm=1053nmPPmaxmax=5.8W for 15W incident=5.8W for 15W incident

[1] A. Lucca et al, Opt. Lett. 29 (2004)

LD Pump at 77 K Tout=10%

ηη=64% P=64% Pthth=1W =1W λλLL=1034nm=1034nmPPmaxmax=10.5W for 20W incident=10.5W for 20W incident

LD Pump at 77 K Tout=18.5%

ηη= 86% = 86% λλLL=1034nm (estimation)=1034nm (estimation)PPmaxmax=12.5W for 20W incident=12.5W for 20W incident

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

Ce

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am

y

Heavily-doped Yb:CaF2 is a single-cluster-site laser system characterized by a single emission lifetime

Spectroscopic and thermal properties of Yb:CaF2 are particularly well fitted for high power/tunable/short pulses laser systems

Thermo-mechanical properties and laser performance of Yb:CaF2 can be significantly improved down to 77K

Thermo-mechanical characterization of cryogenically cooled laser crystals

Power scaling in CW and ML regimesFabrication of improved quality and large size crystals for high

power (Petawatt level) laser amplifiers

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré

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Merci pour votre attentionMerci pour votre attentionPatrice.camy@ensicaen.frhttp://cimap.ensicaen.fr/

Centre de recherche

Plage normande ensoleilléetypique à 15 min du labo

JNCO 2009, 2-4 décembre, Valpré