measurement of rn-222 in water by cherenkov counting by r. palakarcheva
TRANSCRIPT
Измерване на концентрацията
на 222
Rn във води чрез
Черенково броене
Росица Палакарчева
Дипломен ръководител: Доц. д-р Красимир Митев
ДИПЛОМНА РАБОТА
за получаване на образователна степен магистър
на тема:
Произход и разпространение на радона
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 2
235U7,04.108 y
231Pa3,276.104 y
231Th25,52 h
227Th18,68 d
227Ac21,772 y
223Ra11,43 d
223Fr22 min
219Rn3,96 s
219At56 s
215At10-4 s
215Po1,781.10-3 s
211Po0,516 s
215Bi7,6 min
211Bi2,14 min
211Pb36,1 min
207PbСтабилен
207Tl4,77 min
238U4,5.109 y
234mPa1,17 min
234Th27 d
230Th75 380 y
226Ra1,602 y
222Rn3,82 d
218At1,5 s
218Po3,1 min
214Po164,3.10-6 s
214Bi20 min
210Bi5 d
214Pb26,8 min
210Pb22,3 y
210Tl1,3 min
206Tl4,2 min
206Hg8,1 min
a
b-
a
b-
a
b-
a
b-
a
a
a
a
a
a
b-
b-
b-
b-
234U245 500 y
210Po138 d
206PbСтабилен
a a
a
a
a
b-
b-
a
b-
b-
b-
b-
b-
a
a
a
a
a
a
b-
b-
b-
232Th1,41.1010 y
228Ac6,1 min
228Ra5,7 y
224Ra3,6 d
220Rn55 s
216Po0,14 s
212Po3.10-7 s
212Bi61 min
212Pb10,6 h
208PbСтабилен
208Tl3,1 min
228Th1,9 y
a a
a
a
a a
a
b-
b-
b-
b-
b-
92
91
90
89
88
87
85
84
83
82
81
80
Уран
Протактиний
Торий
Актиний
Радий
Франций
Радон86
Астатий
Полоний
Бисмут
Олово
Талий
Живак
b-
92
91
90
89
88
87
85
84
83
82
81
80
Уран
Протактиний
Торий
Актиний
Радий
Франций
Радон 86
Астатий
Полоний
Бисмут
Олово
Талий
Живак
a
a
Основни сведения за радона
Въздействие на 222Rn върху здравето
Необходимост от измервания на 222Rn във води
Директива 2013/51/ЕВРАТОМ
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 3 По данни на Научния комитет по действие на атомната радиация към ООН, 2008 г.
Компоненти на естествения радиационен фон, които формират външното и
вътрешното облъчване на човека
Средна за света годишна
ефективна доза
[mSv/y]
Типични за света граници, в които
варира годишната ефективна
доза
[mSv/y]
Радон (вътрешно облъчване от вдишване) 1.26 0.2 - 10
Земно лъчение (външно облъчване) 0.48 0.3 - 1
Космично лъчение (външно облъчване) 0.39 0.3 - 1
Естествени радионуклиди, инкорпорирани в човешкия организъм 0.29 0.2 - 1
Сумарно външно и вътрешно облъчване от естествени източници на ЙЛ 2.42 1 - 13
Сумарно външно и вътрешно облъчване от изкуствени източници на ЙЛ 0.6 0 - няколко десетки mSv/y
Методи за измерване на 222
Rn във води
Видове методи – директни и еманационни
Гама-спектрометрични измервания
Течносцинтилационни измервания
− Измервания с използване на поликарбонати
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 4
Радионуклид Възбудена молекула разтворител Молекула флуор ФЕУ
Течносцинтилационен коктейл
hnb-
Цели на дипломната работа
Провеждане на експериментално изследване на възможността за измерване на концентрацията на 222Rn във води посредством Черенково броене
Калибриране на течносцинтилационния спектрометър RackBeta Spectral 1219 за измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене
Определяне на граници на детектиране и минимално детектируема активност на метода и сравнение с изискваните от Директива 2013/51/Евратом
Провеждане на пилотно измерване на концентрацията на 222Rn във водоизточници чрез Черенково броене
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 5
Ефект на Черенков
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 6 +
-
+ -
+
-
+ -
+ -
+ -
+
-
+ -
+ - +
-
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+
-
+ -
+ -+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -+ -
+ -
+
-
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -
+ -+ -
cv
n
cv
n
pv
cb em
cv
n
p px v t ctb
em em
cx v t t
n
1cos
n
b
ct
n
ctb
6.1
6.2
6.3
6.4
Черенково броене като начин за регистрация на
йонизиращи лъчения
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 7
222Rn3,82 d
218At1,5 s
218Po3,1 min
214Po164,3.10-6 s
214Bi20 min
214Pb26,8 min
210Pb22,3 y
a
a
b-
b-
b-
b-
a
a
a Еbmax = 3 270 keV
Еbmax = 1 019 keV
0,5
0 2
11 1thE E
n
- - -
RackBeta Spectral 1219
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 8
Оценка на фона
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 9
Ефективност на регистрация в Черенков режим на
броене за пластмасови шишенца
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 10
Net C
ount
Rat
e [C
PS]
Sample Activity [Bq]
Counting Efficiency
0C
n
A
SF1
KZ1K1
SF2
KZ2K2
SF3
KZ3K3
SF4
KZ4K4
SF5
KZ5K5
SF6
KZ6K6
SF7
KZ7K7
SF8
KZ8К8
SF9
KZ9К9
SF10
KZ10К10
T2
T1
100%
90%
80%
70%
60%
50%
40%
30%
20%
10%
SF1 SF2 SF3 SF4 SF5 SF6 SF7 SF8 SF9 SF10
KZ1 KZ2 KZ3 KZ4 KZ5 KZ6 KZ7 KZ8 KZ9 KZ10
ТУБА БУТИЛКА ПРОБА
Отваряне на тубите
Измерване на обемната активност
на водата от тубите на HPGe детектор
Пълнене и затваряне на пластмасовите
бутилки
Изготвяне и затваряне на пробите в пластмасови течносцинтилационни
шишенца
Начало на измерванията в течносцинтилационния детектор на изготвените
пробиКрай на измерванията на
проби KZX в СофияКрай на измерванията на
проби SFX
СЕРИЯ ИЗМЕРВАНИЯ
Ефективност на регистрация в Черенков режим на
броене за пластмасови шишенца
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 11
Влияние на начина на пробовземане върху
регистрирания сигнал
Начин на наливане на пробите
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 12
М1
М2
М3
М4
М5
S1
S2
S3
S4
S5
S1
S2
S3
S4
S5
M1
M2
M3
M4
M5
0
0
0
0
1,015 0,010( )
MS
t
x
t
x
n Mr
n S
Вид на течносцинтилационното шишенце
Зависимост на ефективността на броене от
времето след затваряне на пробите
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 13
Зависимост на ефективността на броене от
времето след затваряне на пробите
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 14 (A) (Б)
222Rn
214Pb
214Bi
Граници на детектиране и МДА
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 15
5% 1,65k ka ba b
tb = ts = 240 s tb = 240 s, ts = 900 s tb = ts = 60 min tb = ts = 120 min
Стъклени шишенца 4 - 50 h 31.15 25.77 11.42 9.62
4 - 18 h 20.12 16.68 7.62 6.35
18 - 48 h 19.32 16.02 7.32 6.10
MDA, [Bq/l]
Интервал
Пластмасови шишенца
Измерване на проби в реални условия
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 16
Време за
единично
измерване
[s]
Усреднен момент
на измерване
след затваряне
[h]
Скорост на
броене
n
[CPM]
Нетна скорост на
броене
n0
[CPS]
σ(n0)
[CPS]
Специфична обемна
активност към
момента на
измерване
AV(t)
[Bq/l]
σ(AV(t))
[Bq/l]
Специфична обемна
активност към
момента на
пробовземане
AV(0)
[Bq/l]
σ(AV(0))
[Bq/l]
Lt
[CPS]
Lt
[CPM]
MDA=f(Lt)
[Bq]
MDA=f(Lt)
[Bq/l]
1 864.29 24.21
0 240 11.3 1 476.2 24.0 0.3 1 756.5 28.7 1 913.1 31.3
1 900 13.2 1 455.6 23.7 0.2 1 716.7 20.4 1 895.9 22.5
2 900 16.9 1 405.2 22.8 0.2 1 627.4 19.5 1 849.1 22.1
3 900 20.7 1 363.5 22.1 0.2 1 571.3 19.4 1 836.6 22.7
4 900 24.4 1 319.3 21.4 0.2 1 518.9 18.9 1 826.4 22.8
5 900 27.9 1 306.4 21.2 0.2 1 510.0 19.0 1 864.9 23.5
197.8 7.2
1 900 7.3 190.3 2.6 0.1 189.0 6.7 199.8 7.1
2 900 11.1 188.8 2.5 0.1 183.9 6.6 200.0 7.1
3 900 14.8 182.7 2.4 0.1 173.6 6.4 194.1 7.2
4 900 18.6 182.9 2.4 0.1 171.5 6.3 197.3 7.3
60.4 6.3
0 240 4.0 86.1 0.8 0.1 66.3 7.4 68.4 7.6
1 900 7.1 81.4 0.8 0.1 57.2 5.8 60.3 6.1
2 900 10.8 80.5 0.7 0.1 55.0 5.7 59.7 6.2
3 900 14.6 79.7 0.7 0.1 53.1 5.6 59.3 6.2
4 900 18.3 79.6 0.7 0.1 52.4 5.5 60.1 6.3
14.2 6.1
0 240 8.4 48.4 0.2 0.1 15.7 5.9 16.7 6.3
1 900 11.2 44.5 0.1 0.1 10.8 5.5 11.8 6.0
2 900 15.0 46.0 0.2 0.1 12.3 5.4 13.7 6.0
3 900 18.7 45.8 0.2 0.1 12.0 5.3 13.8 6.1
4 900 22.5 45.1 0.2 0.1 11.1 5.3 15.7 6.0
5.9 2.5
0 240 7.7 47.0 0.2 0.1 5.6 2.3 5.9 2.5
1 900 11.2 42.3 0.1 0.1 7.5 5.2 0.2 11.9 0.4 14.2
2 900 15.0 40.0 0.1 0.1 4.7 5.1 0.2 9.6 0.3 11.3
3 900 18.7 38.5 0.0 0.1 2.9 5.0 0.1 8.1 0.2 9.3
4 900 22.5 40.2 0.1 0.1 4.8 5.0 0.2 9.8 0.3 11.3
Момин проход, минерална чешма
Бухово, Селската чешма
Бухово, извор до пистата за картинг
София, Централни Хали, минерална чешма
София, Княжевска минерална чешма
Заключение
В рамките на дипломната работа експериментално е установено следното:
Потвърдена е възможността за използване на Черенковото броене във води като метод за измерване на концентрацията на 222Rn и е калибрирана системата за течносцинтилационни измервания RackBeta Spectral 1219.
Eфективността на броене на детекторната установка и нейното изменение във времето са оценени, както следва:
За проби, измервани за 222Rn във вода в стъклени шишенца пълни догоре след 4тия час:
За проби, измервани за 222Rn във вода в пластмасови шишенца пълни догоре:
− в интервала между 4тия и 18тия час след затваряне на пробата:
− след 18тия до 48мия час след затваряне на пробата:
При равни времена за измерване на пробите и фона от 60 минути МДА на метода е 7,3 Bq/l. Това показва, че този подход е приложим за експресни измервания на радон във води и се вписва в изискваната чувствителност от Директива 2013/51/ЕВРАТОМ на Съвета на Европейския съюз.
Настоящата работа показва приложимостта и потенциала на Черенковото броене във води като експресна, надеждна, безотпадна и евтина технология за оценка на концентрацията на 222Rn във води.
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 17
0,3838 0,003.C t -
0,5307 0,0026.C t
0,5772 0,0045C
17.1
17.2
17.3
Благодаря за вниманието!
Отговор на забележката от рецензията
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 19
Таблица 7. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени с маркуч
Таблица 8. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени със спринцовка
Таблица 10. Експериментално определен период на полуразпадане за проби #1, #2n, #3, #4
Отговор на забележката от рецензията (корекция)
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 20
Таблица 7. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени с маркуч
Таблица 8. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени със спринцовка
Таблица 10. Експериментално определен период на полуразпадане за проби #1, #2n, #3, #4
T1/2 σ(T1/2)
[h] [h]
S1 0.00648 0.00029 107.0 4.8 4.5%
S2 0.00625 0.00030 110.9 5.2 4.7%
S3 0.00625 0.00034 110.9 6.0 5.4%
S4 0.00652 0.00032 106.3 5.3 4.9%
S5 0.00731 0.00026 94.8 3.3 3.5%
l σl δ(T1/2)
T1/2 σ(T1/2)
[h] [h]
M1 0.00767 0.00040 90.4 4.8 5.3%
M2 0.00685 0.00031 101.2 4.6 4.5%
M3 0.00655 0.00034 105.8 5.5 5.2%
M4 0.00626 0.00035 110.7 6.2 5.6%
M5 0.00761 0.00033 91.1 4.0 4.3%
l σl δ(T1/2)
T1/2 σ(T1/2)
[h] [h]
#1 0.00822 0.00030 84.3 3.0 3.6%
#2n 0.00876 0.00034 79.1 3.0 3.8%
#3 0.00336 0.00028 206.3 17.2 8.3%
#4 0.00367 0.00031 188.9 16.1 8.5%
l σl δ(T1/2) 12
ln 2 1T l
l l
12
Tl 1 11 12 2
2 2T TT T l
Зависимост на ефективността на броене от
времето след затваряне на пробите
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 21
RP8
RG8
RP7
RG7
RP6
RG6
RP5
RG5
RP4
RG4
RP3
RG3
RP2
RG2
RP1
RG1
B1B2B3B4B5B6B7B8
1.0000.8740.7530.6220.5010.3750.2640.133
A
RP1 RP2 RP3 RP4 RP5 RP6 RP7 RP8
RG1 RG2 RG3 RG4 RG5 RG6 RG7 RG8
TУБА
БУТИ
ЛКА
ПРО
БАСЕ
РИЯ
ИЗМ
ЕРВА
НИЯ
Приготвяне на лабораторна вода с висока активност
Изготвяне на 8 бутилки с различен коефициент на разреждане
Изготвяне на пробните образци – от всяка бутилка се изготвя по един образец в пластмасово и в стъклено шишенце
Измерване в течносцинтилационния детектор
Граници на детектиране и МДА
14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 22
1b bC
b s
n tL k
t ta
2 2
2 2 2
4 41
2
C CD C
k L LL L
k k k
b
b a b
2
00 2
Ct
s
n LL n k
t kb
a
, t
C s
L BqMDA
V l
, D
C s
L BqMDA
V l
5% 1,65k ka ba b