反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...nh2 br f br 1) hcl/nano2 2) hpf6 3) 165 ûc...

8
反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応 (1) -NH 2 -OH NH 2 OH 1) HCl/NaNO 2 2) EtOCS 2 K/45˚C 3) KOH then H 2 SO 4 63-75% D. S. Tarbell, D. K. Fukushima Org. Synth. Coll. Vol. 3, 809 NH 2 NO 2 OH NO 2 1) H 2 SO 4 /NaNO 2 2) H 2 SO 4 /H 2 O/160 ˚C 85-88% R. H. F. Manske Org. Synth. Coll. Vol. 1, 404 NO 2 CHO SnCl 2 NH 2 CHO HCl OH CHO 1) NaNO 2 /HCl 2) H 2 O/ ! R.B. Woodward, Org. Synth. Coll. Vol . 3, 453 51~56% NH 2 Br OH Br 1) H 2 SO 4 /NaNO 2 2) H 2 O 80-92% H. E. Ungnade, E. F. Orwoll Org. Synth. Coll. Vol. 3, 130 Ph NH 2 Ph Ph ! Ph OH Ph Ph HNO 2 /H 2 O K. Dimroth, A. Berndt, H.. Perst, C. Reichardt, Org. Synth. Coll. Vol . 5, 1130.

Upload: others

Post on 17-Jan-2020

2 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

Page 1: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応

(1) -NH2 → -OH

NH2OH

1) HCl/NaNO2

2) EtOCS2K/45˚C3) KOH then H2SO4

63-75%

D. S. Tarbell, D. K. Fukushima Org. Synth. Coll. Vol. 3, 809

NH2

NO2

OH

NO2

1) H2SO4/NaNO2

2) H2SO4/H2O/160 ˚C

85-88%

R. H. F. Manske Org. Synth. Coll. Vol. 1, 404

NO2

CHO

SnCl2

NH2

CHO

HCl

OH

CHO

1) NaNO2/HCl

2) H2O/ !R.B. Woodward,Org. Synth. Coll. Vol. 3, 453

51~56%

NH2

Br

OH

Br

1) H2SO4/NaNO2

2) H2O

80-92%

H. E. Ungnade, E. F. Orwoll Org. Synth. Coll. Vol. 3, 130

Ph

NH2

Ph

Ph

!

Ph

OH

Ph

Ph

HNO2/H2OK. Dimroth, A. Berndt, H.. Perst,

C. Reichardt, Org. Synth. Coll. Vol. 5, 1130.

Page 2: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

Ar–NH2

4-CH3 :

2-CH3-5-NO2 :

2-CH3-6-NO2 :

4-Br:

2-PhCO:

2-Me2NCO:

Ar–N2+ HSO4

– Ar–OHNaNO2, H2SO4 Cu(NO3)2

Cu2O, H2O

phenol yield / %

93

95

80

87

76~85

54 T. Cohen, A.G. Dietz, J.R. Miser, J. Org. Chem., 42, 2053 (1977).

(2) -NH2 → -F (Schiemann 反応)

NH2F

1) HCl/NaNO2

2) HBF4

3) heat

51-57%

D. T. Flood

Org. Synth. Coll. Vol. 2, 295

NH2

EtO2C

F

EtO2C

1) HCl/NaNO2

2) HBF4

3) heat

G. Schiemann, W. Winkelm� Eler

Org. Synth. Coll. Vol. 2, 299

84-89%

H2N NH2

1) HCl/NaNO2

2) HBF4

3) heatF F

80–81.5%

G. Schiemann, W. Winkelmöler, Org. Synth. Coll. Vol. 2, 188.

Page 3: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

NH2

Br

F

Br

1) HCl/NaNO2

2) HPF6

3) 165 ˚C

K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133

69-73%

(3) -NH2 → -Cl (Sandmeyer 反応)

NH2

NO2

Cl

NO2

1) HCl/NaNO2

2) CuClW. W. Hartman, M. R. Brethen

Org. Synth. Coll. Vol. 1, 162

68-73%

NH2Cl

1) HCl/NaNO2

2) CuCl

74-79%

C. S. Marvel, S. M. McElvain Org. Synth. Coll. Vol. 1, 170

O2N NO2

NH2

O2N NO2

Cl1) H2SO4/NaNO2

2) HCl/Cu2Cl2 F. D. Gunstone, S. H. Tucker

Org. Synth. Coll. Vol, 4, 160

71-74%

NO2

CHO

Cl

CHO

1) SnCl2/HCl2) NaNO2/HCl

3) CuCl/HCl

85-88%

J. S. Buck, W. S. Ide

Org. Synth. Coll. Vol. 2, 130

Page 4: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

(3) -NH2 → -Br (Sandmeyer 反応)

NH2 Br1) NaNO2/HBr

2) Cu

L.A. BigelowOrg. Synth. Coll. Vol. 1, 135

43~47%

NH2Br

L. A. Bigelow

Org. Synth. Coll. Vol. 1,136

70-73%

1) H2SO4/NaNO2

2) HBr/CuBr

NH2

Cl

Br

Cl

J. L. Hartwell Org. Synth. Coll. Vol. 3, 185

1) HBr/NaNO2

2) CuBr/HBr/heat

89-95%

(4) -NH2 → -I

NH2 I1) NaNO2/HCl

2) KI/H2O

74~76%

H.J. Lucas, E.R. KennedyOrg. Synth. Coll. Vol. 2, 351

NH2

HO

I

HO

1) H2SO4/NaNO2

2) KI/Cu (cat)/80 ˚CF. B. Dains, F. Eberly Org. Synth. Coll. Vol. 2, 355

69-72%

CO2H

NH2I

CO2H

1) HCl/NaNO2

2) KI

!"#$#%&'()*+,-./0123456789:;7<=>?@AAA>?BCDD

Page 5: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

I

NO2

I

NH2

I

NO2

I

I

1) NaNO2/H2SO4

3) KI/H2O

65~70%

R.B. Sandin, T.L. Cairns,Org. Synth. Coll. Vol. 2, 604

2) H3PO4

(5) -NH2 → -CN (Sandmeyer 反応)

NH2CN

1) HCl/NaNO2

2) CuCN

64-70%

H. T. Clarke, R. R. Read

Org. Synth. Coll. Vol. 1, 514

NH2CN

1) HCl/NaNO2

2) CuCN

64-70%

H. T. Clarke, R. R. Read Org. Synth. Coll. Vol. 1, 514

(6) -NH2 → -NO2

NH2

O2N

NO2

O2N

67-82%

1) HBF4/NaNO2

2) NaNO2/Cu/H2O E. B. Starkey

Org. Synth. Coll. Vol. 2, 225

NH2

NO2

NO2

NO2

1) NaNO2/H2SO4/AcOH

2) NaNO2/H2O/Copper sulfites

52–60%

H.H. Hodgson, A.P. Mahadevan, E.R. Ward, Org. Synth. Coll. Vol. 3, 341.

Page 6: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

(7) その他のヘテロ求核剤

NO2

NH2

NO2

N3

1) NaNO2/H2SO4

2) NaN3

G.D. Mendenhall, P.A.S. Smith,Org. Synth., Coll. Vol. 5, 829.

CO2H

NH2 SH

CO2H

1) HCl/NaNO2

2) Na2S2

3) Zn/AcOH

71-84%

C. F. H. Allen, D. D. MacKay Org. Synth. Coll. Vol. 2, 580

NH2

CH3

S

CH3

OEt

S

SH

CH3

1) NaNO2/HCl

2) EtOCS2K, 40~45 ˚C

1) KOH/EtOH/ !

2) H2SO4/H2O

63~75%

D.S. Tarbell, D.K. Fukushima, Org. Synth. Coll.Vol. 3, 809.

NH2

CF3

SO2Cl

CF3

1) HCl/NaNO2

2) SO2/CuCl/AcOH/HCl

68-79%

R. V. Hoffman

Org. Synth., 60, 121 (1983)(Collective Volume 7, page 508)

NH21) NaNO2/HCl

2) Se/KOH

SeH.M. LeicesterOrg. Synth. Coll. Vol. 2, 238

79~86%

Page 7: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

NH2 AsO3H21) HCl/NaNO2

2) Na3AsO3/CuSO4

3) HCl

39-45%

R. H. Bullard, J. B. Dickey

Org. Synth. Coll. Vol. 2, 494

(8) 炭素求核種

NH2

O2N

KOH

O2N

O2N

Cl1) NaNO2/HCl

2) CH2=CH-CH=CH2

G.A, Ropp, E.C. CoynerOrg. Synth. Coll. Vol. 4, 727

57~62%

(9) -NH2 → -H

H2N

NH2

1) HCl/NaNO2

2) H3PO2 N. Kornblum Org. Synth. Coll. Vol. 3, 295

76-82% H2N

MeO

OMe

NH2

MeO

OMe

1) HCl/NaNO2

2) H3PO2

66-78%

N. Kornblum Org. Synth. Coll. Vol. 3, 295

Page 8: 反応例 19.2 芳香族ジアゾニウム塩の反応...NH2 Br F Br 1) HCl/NaNO2 2) HPF6 3) 165 ûC K. G. Rutherford, W. Redmond Org. Synth. Coll. Vol. 5, 133 69-73% (3) -NH 2 →-Cl

(10) ジアゾカップリング

NH2

CO2H

N

CO2H

N

NMe2

H. T. Clarke, W. R. Kirner Org. Synth. Coll. Vol. 1, 374

1) HCl/NaNO2

2) PhNMe2

62-66%

ONa

NaO

NN

NH2

1) HCl/NaNO2

2)

NH2

SO3H

N(CH3)2

N N N(CH3)2HO3S1) NaNO2

2)

NH2

3 eq.

1) 1 eq.NaNO2/HCl

2) 2 eq. NaOAc

NN

HN

82~85%

W.W. Hartman, J.B. DickeyOrg. Synth. Coll. Vol. 2, 163