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Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan, Vendredi 25 Novembre 2011 Soutenance de thèse Rapporteurs: M. Frank Gunsing CEA Saclay M. Laurent Tassan-Got CNRS IPN Orsay Examinateurs: M. Philippe Moretto Univ. Bx 1 CENBG M. Pascal Romain CEA DAM DIF M. Olivier Sérot CEA Cadarache Directeur de thèse: M. Gérard Barreau CNRS CENBG Co-encadrante: Mme Béatriz Jurado CNRS CENBG

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Page 1: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution

Guillaume Boutoux

Thèse réalisée au:CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1

Gradignan, Vendredi 25 Novembre 2011

Soutenance de thèse

Rapporteurs: M. Frank Gunsing CEA SaclayM. Laurent Tassan-Got CNRS IPN Orsay

Examinateurs: M. Philippe Moretto Univ. Bx 1 CENBGM. Pascal Romain CEA DAM DIFM. Olivier Sérot CEA Cadarache

Directeur de thèse: M. Gérard Barreau CNRS CENBGCo-encadrante: Mme Béatriz Jurado CNRS CENBG

Page 2: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

1/29Plan

La méthode de substitution

● Principe et validité de la méthode

Expérience de validation dédiée à la capture radiative 174Yb(3He,xγ)

● Dispositif expérimental● Analyse des données

Interprétation des résultats● Distributions de spin-parité dans les réactions de transfert● Avancées sur la compréhension de la méthode

Perspectives et Conclusions

Motivations

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Page 3: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

Nucléaire du futur:

● Transmutation des actinides mineurs● Cycle 232Th/233U

Besoin de σ(n,f) et σ(n,γ) dans la gamme d’énergie 1 keV < En

< 10 MeV

Noyaux stables

Noyaux connus

Astrophysique nucléaire:

● s-process et r-process

Mesures très difficiles – Noyaux très radioactifs!

Besoin de σ(n,γ)

s-process

22/31Motivations: les données nucléaires

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Page 4: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

AX

neutron

A+1X*

fission

γneutron

Voie

d’e

ntr

ée

FO

RM

ATIO

N

Voie

de s

ort

ieD

ES

EX

CIT

ATIO

N1 1

( , ),

( *) ( *, , ). ( *, , )A A An

J

E E J G E J

FORMATIO

N DESEXCITATION

indépendance

Formationd’un noyau composé

(MODELE STATISTIQUE)

3/29Réactions induites par neutrons

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Formation du noyau composé:

● E*≈En+Sn

● Toutes les configurations d’états du noyau excité sont équiprobables

Désexcitation du noyau composé:

● Hypothèse de Bohr● Modèle statistique dépendant de (E*,J,π)

(MODELE OPTIQUE)

Page 5: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

AX

neutron

A+1X*

fission

γneutron

Y

particule chargée (p, d, t , 3He, α) éjectile

4/29La méthode de substitution (ou « surrogate »)

Réactions « surrogate »:

● Réaction de transfert ou diffusion inélastique (ex: (p,p’), (d,p), (3He,α), …)

Mesure de la probabilité de désexcitation: 1( *)AP E

1 1( , ) ( *) ( *). ( *)A A An E E P E

CALCUL MESURE (réaction surrogate)(MODELE OPTIQUE)

(Cramer & Britt, 1970)

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Deux hypothèses fondamentales:1/ Formation d’un noyau composé 2/ Même probabilité de désexcitation

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5/29La validité de la méthode de substitution

1 1,

1

,

( *) ( *, , ) ( *,. , )An

Jn

AA F E J EE GP J

1 1

,1

,

( *) ( *, , ) ( *,. , )As

Js

AA F E J EE GP J

Réactions induites par neutrons

Réactions « surrogate »

1er cas: Distributions de spins similaires

● Hypothèse peu probable à basse énergie

1 1( *, , ( *,) , )AAn sF E J F E J

2eme cas: La probabilité de décroitre est indépendante des spins et parités peuplés

● Hypothèse valide aux énergies d’excitation où la décroissance est dominée par la densité de niveaux

1 1( * ( *), , ) AAG E J G E

E*

conti

nuum

Etats discrets très sélectifs

Etats du continuum

1 1, ,( *) ( *)An

AsP E P E

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

?

La densité de niveaux à E*≈Sn assure un fort couplage des configurations d’états du noyau excité

les noyaux formés sont majoritairement des noyaux composés

=

De nombreuses expériences ont permis de tester la méthode de substitution.

Page 7: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

243Am(3He,αf)242Am* 243Am(3He,tf)243Cm*

T1/2=163 jT1/2=432 a

6/29Comparaison avec des données neutroniques (fission)

Grégoire Kessedjian, PLB (2010)

T1/2=7370 a243

Am

3He

α t

● Très bon accord même à basse énergie neutron

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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7/29Etat de l’art (fission)

● En général, très bon accord (<10%) au seuil de fission Bf et au delà

Réaction « surrogate »

Réaction désirée Référence

(p,p’f),(d,pf)

(t,pf), (t,df)(3He,pf), (3He,df),

(3He,tf)

230-234Th(n,f), 229-232Pa(n,f)

232-240U(n,f), 232-238Np(n,f) 236-244Pu(n,f), 238-

247Am(n,f)244-250Cm(n,f), 244-

246Bk(n,f)252-253Cf(n,f), 255-256Es(n,f)

J.D. Cramer et al. (1970) B.B. Back et al. (1974)H.C. Britt et al (1979)

(Los Alamos)

232Th(3He,pf)234Pa*232Th(3He,tf)232Pa*232Th(3He,αf)231Th*

233Pa(n,f)231Pa(n,f)230Th(n,f)

M. Petit et al. (2004) (CENBG)

238U(3He,αf)237U* 236U(n,f) B.F. Lyles et al. (2007) (Livermore/Berkeley)

238U(3He,tf)237Np* 237Np(n,f) M.S. Basunia et al. (2009)(Livermore/Berkeley)

243Am(3He,df)244Cm*243Am(3He,tf)243Cm*243Am(3He,αf)242Am*

243Cm(n,f)242Cm(n,f)241Am(n,f)

G. Kessedjian et al. (2010) (CENBG)

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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8/29Etat de l’art (capture radiative)

● Peu d’expériences dédiées à la capture radiative● Manque de données neutroniques pour comparaison● Forte sensibilité au spin-parité● Surestimation des données surrogate d’un facteur 3-5

Réaction « surrogate »

Réaction désirée Référence

232Th(3He,pγ)234Pa* 233Pa(n,γ) S. Boyer et al. (2006) (CENBG)

238U(α,α’ γ)238U* 237U(n,γ) L. Bernstein et al. (2006) (Livermore/Berkeley)

154Gd(p,p’γ)154Gd*156Gd(p,p’γ)156Gd*158Gd(p,p’γ)158Gd*

153Gd(n, γ)155Gd(n, γ)157Gd(n, γ)

N.D. Scielzo et al. (2010)(Livermore/Berkeley)

232Th(d,pγ)233Th* 232Th(n,γ) J. Wilson et al. (2011) (IPN Orsay /Oslo)

● Choix d’une expérience complémentaire où: la fission ne fait pas partie des voies de désexcitation le dispositif expérimental est très complet

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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69/29L’expérience 3He + 174Yb

176Lu

175Lu 174Lu

173Yb

174Yb3He

(3He,p)

(3He,d) (3He,t)

(3He,α)

175Lu+n

174Lu+n(T1/2=3.31a)

173Lu+n(T1/2=1.37a)

172Yb+n

● Données neutroniques existantes pour 175Lu(n,γ) et 172Yb(n,γ)

● Cible mince de 174Yb (250 μg/cm²) évaporée sur support fin carbone (50 μg/cm²)● Facilité: Tandem 15MV de l’IPN Orsay● 3He @ 24 MeV

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

.

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Ejectile

CIBLE 174Yb

3He

∆E-

E

γ

4 scintillateurs C6D66 détecteurs Ge

610/29Le dispositif expérimental (1/2)

∆E-E

Détection des éjectiles● Identification du noyau composé associé à la voie de transfert● Cinématique des réactions de transferts: θ + Eejectile + Q E* du noyau composé

NSINGLES

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

174Yb(3He,p)176Lu*

NSINGLES(E*) : nombre de protons (=176Lu* formés)

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Ejectile

CIBLE 174Yb

3He

∆E-

E

γ

4 scintillateurs C6D66 détecteurs Ge

611/29Le dispositif expérimental (2/2)

∆E-E

NCOINC(E*): nombre des coïncidences entre un proton et

un gamma (= 176Lu* qui émet un gamma)

Probabilité de capture radiative:

( *)( *)

( *) ( *)COINC

SINGLES c

N EP E

N E E

Efficacité de détection pour un événement de

capture

Nombre de noyaux composés qui émettent des gammas

Nombre total de noyaux composés

NSINGLES

NCOINC

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612/29Photos du dispositif expérimental

Cible 174YbTélescopes ∆E-E

3He

C6D6

Germanium

Cible

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Probabilité de capture radiative:

( *)( *)

( *) ( *)COINC

SINGLES c

N EP E

N E E

Efficacité de détection pour un événement de

capture

Nombre de coïncidence entre un éjectile et un gamma détecté dans

un C6D6

Nombre total d’éjectile

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613/29NSINGLES(E*)

Soustraction des contaminants:● Réactions du faisceau d’3He avec le support en C et les impuretés (O).● Les éjectiles émis dans ces réactions donne une mauvaise identification du noyau excité!

θ=130° - Piste 8 NSINGLES brut

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13C

12C16O

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613/29

Soustraction des contaminants:● Réactions contaminantes avec le support en C et les impuretés (O).● Les éjectiles émis dans ces réactions donne une mauvaise identification du noyau excité!

θ=130° - Piste 8 NSINGLES brut

NSINGLES support C

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

13C

12C16O

NSINGLES(E*)

(mesuréavec un support de carbone vierge)

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613/29

Soustraction des contaminants:● Réactions contaminantes avec le support en C et les impuretés (O).● Les éjectiles émis dans ces réactions donne une mauvaise identification du noyau excité!

Rejet systématique des zones contaminées par 12C et 16O. Bonne soustraction du 13C dans la zone d’intérêt (Sn<E*<Sn+1 MeV )

θ=130° - Piste 8

13C

12C16O

NSINGLES = NSINGLES brut -

NSINGLES support C

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NSINGLES(E*)

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614/29NCOINC(E*) – Analyse des C6D6

Coïncidence entre un éjectile et un évenement dans un des C6D6;● Temps entre signal ∆E et signal C6D6 = 37ns

Détection d’un gamma:● Discrimination neutron-gamma par « Pulse Shape Discrimination »

Détection d’un gamma de capture radiative:● E*>Sn Compétition avec l’émission de neutron● Le noyau résiduel après émission de neutron peut à son tour décroître par émission de gammas.

● Suppression de la contribution inélastique (n’γ) avec un contour sur l’énergie de détection des gammas. Soustraction des gammas provenant du support C

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615/29Efficacité de détection d’un événement de capture

εc (E*), une quantité difficile à déterminer:● dépend du chemin de la cascade ● multiplicité, énergie des gammas de la cascade ?

Ecascade=E*

Techniques pour déterminer l’efficacité indépendamment du chemin de la cascade

Méthode de l’efficacité constante:● méthode basée sur une hypothèse d’efficacité constante● permet de déterminer facilement l’efficacité dans le voisinage de Sn dans une réaction « surrogate »

Principe de détection totale de l’énergie en combinaison avec la technique des fonctions de poids:● utilisé habituellement dans le cadre des mesures neutroniques à n_TOF (CERN) et GELINA (IRMM)

evt capture cascade

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616/29Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids

Principe de détection totale de l’énergie:● Basée sur deux conditions:

Fonctions de poids:● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées

1/ Faible efficacité de détection

1 c 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie

k E

. *c ck E k E ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade:

Une technique difficile:● Simulation de la fonction de réponse

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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616/29Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids

Principe de détection totale de l’énergie:● Basée sur deux conditions:

Fonctions de poids:● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées

1/ Faible efficacité de détection

1 c 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie

k E

. *c ck E k E ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade:

Une technique difficile:● Simulation de la fonction de réponse

Probabilité qu’un γ-incident Ei dépose Ed dans le détecteur

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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616/29Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids

Principe de détection totale de l’énergie:● Basée sur deux conditions:

Fonctions de poids:● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées

1/ Faible efficacité de détection

1 c 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie

k E

. *c ck E k E ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade:

Une technique difficile:● Simulation de la fonction de réponse

● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV.

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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616/29Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids

Principe de détection totale de l’énergie:● Basée sur deux conditions:

Fonctions de poids:● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées

1/ Faible efficacité de détection

1 c 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie

k E

. *c ck E k E ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade:

Une technique difficile:● Simulation de la fonction de réponse

● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV.● Construction de la fonction de réponse continue par interpolation

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Page 23: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

616/29Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids

Principe de détection totale de l’énergie:● Basée sur deux conditions:

Fonctions de poids:● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées

1/ Faible efficacité de détection

1 c 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie

k E

. *c ck E k E ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade:

Une technique difficile:● Simulation de la fonction de réponse

● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV.● Construction de la fonction de réponse continue par interpolation

● Détermination des fonctions de poids WE* par minimisation

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Page 24: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

616/29Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids

Principe de détection totale de l’énergie:● Basée sur deux conditions:

Fonctions de poids:● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées

1/ Faible efficacité de détection

1 c 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie

k E

. *c ck E k E ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade:

Une technique difficile:● Simulation de la fonction de réponse

● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV.● Construction de la fonction de réponse continue par interpolation

● Détermination des fonctions de poids WE* par minimisation● Pondération des spectres C6D6 afin que εc=k.E*

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Page 25: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

617/29Méthode d’efficacité constante

Une méthode simple :● E*<Sn accessible dans les réactions « surrogate »

1P * nE S

( 1 * )COINCc n n

SINGLES

N S E SN

● Rapport constant sous le Sn efficacité constante au dessus du Sn

● Calculs TALYS de multiplicité gamma: faible variation dans le continuum

● Excellent accord avec l’analyse des fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn <E*< Sn + 1 MeV

+5%/MeV

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Page 26: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

6Probabilités de capture radiative (C6D6)

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Probabilité accompagnée de leur matrice de variance-covariance

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

(3He,p)176Lu* (3He,d)175Lu*

(3He,t)174Lu* (3He,α)173Yb*

18/29

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619/29Analyse des Germaniums

● Analyse spectroscopique des noyaux excités formés en fonction de E*

● Identification des transitions relatives à la voie (3He,pγ) et à l’ouverture de la voie inélastique (3He,pn’γ). Cible isotopiquement pure

Emergence des gammasdu noyau résiduel

après émission de neutron

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

● Coïncidence en temps éjectile-gamma (Ge)

Page 28: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

620/29Probabilités de capture radiative (Ge)

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Probabilité accompagnée de leur matrice de variance-covariance

OU● Toutes les cascades empruntent les transitions sélectionnées.

● L’alimentation des transitions choisies est indépendante de l’E*

● Avantage: on choisit une

transition connue● Inconvénient: la statistique

7-

8-

9-

1-

1+2+

3+

4+

stable (0.0)

3.6h (122.8)

35ns (194.4)184.1

233.1

299.3381.3

388.9

176Lu*

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

(3He,p)176Lu* (3He,d)175Lu*

(3He,t)174Lu* (3He,α)173Yb*

● Suivre l’intensité de transitions choisies du noyau composé d’intérêt en fonction de E* ● Normalisation sous le Sn

Validation de l’analyse C6D6

Page 29: Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan,

621/29Extraction de la section efficace de 175Lu(n,γ)

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Surestimation de la sections efficace « surrogate » d’un facteur 3 !

175Lu(n,γ)

176 176

175 ( , )( *) ( *). ( *)Lu Lu

formationLu nE E P E

CALCUL MESURE (réaction surrogate)

(MODELE OPTIQUE)● Potentiel optique déformé● Calcul TALYS (ECIS-06)● Incertitudes <5%

174Yb(3He,pγ)176Lu*

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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622/29Interprétation de la voie 174Yb(3He,p)176Lu*

● Ajustement des paramètres statistiques (densités de niveaux – « γ-strength-functions ») dans TALYS

● cas de 175Lu+n:

● cas de 176Lu+γ:

7 12 2J

7 1J

● Comparaison de la Pγ exp. avec des calculs TALYS (n, γ) et (γ, γ)

Spins peuplés dans 174Yb(3He,p) proche de ceux

peuplés dans (176Lu +γ)?

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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( *) ( *, ) ( *, )CNs

J

P E F E J G E J

623/29Distribution des moments angulaires peuplés

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

2

220.5

2

J J

e

Distribution de spin modélisée par une

gaussienne indépendante de l’E*

Rapport d’embranchementcalculé avec TALYSFIT

<J>=7 ħσ=2.3 ħ

Sn

174Yb(3He,p)176Lu*

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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624/29Interprétation des résultats

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Compétition neutron/gamma● Règles de sélectivité● La voie (n,n) est la réaction dominante

E*

Sn

176Lu*

175Lu

7-

11/2+

9/2+

7/2+

n

γ

J=3-4

E*Sn

1

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624/29Interprétation des résultats

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Etat du noyau résiduel très sélectif:: l’émission de neutron est défavorisé!● La compétition renforce l’émission γ

E*

Sn

176Lu*

175Lu

7-

11/2+

9/2+

7/2+n

γ

J=7

E*Sn

1

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624/29Interprétation des résultats

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Les premiers états excités du noyau résiduel sont très sélectifs.

● Les transitions vers les premiers états excités du noyau résiduel sont aussi très improbables.

Désexcitation gamma par défaut Origine de la surestimation de la Pγ

E*

Sn

176Lu*

175Lu

7-

11/2+

9/2+

7/2+nγ

J=7 n’

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625/29Interprétation de la voie 174Yb(3He,αγ)173Yb*

<J>=4 ħσ=3.2 ħ

● Fit de la probabilité expérimentale pour déduire la distribution de spins:

Spins peuplés plus élevés

172Yb(n,γ) ● Surestimation de la section efficace

de 172Yb(n,γ) d’un facteur 10!

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626/29

● Forte sensibilité de la capture radiative à la différence de spin Petite variation de la probabilité en absolue = plusieurs facteurs

en relatif!● Rôle et quantification de la distribution de spin du noyau composé

Spins moyens peuplés en transfert plus élevés de 3-4 ħ

● Etats de basse énergie du noyau résiduel après émission de neutron très sélectifs!

La différence de spins défavorise l’émission de neutron La compétition renforce l’émission gamma

● Densités de niveaux plus élevées avec la masse et E*: Cas des actinides plus favorable Réduction des déviations entre données « surrogate » et

neutroniques

Synthèse

● Meilleure compréhension des expériences de substitution dédiées à la fission

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627/29Perspectives – L’importance des distributions de spins

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Des avancées théoriques importantes pour le calcul des distributions de spin pour les transferts de type « stripping » et « pick-up », par exemple (p,d), (d,p) et (3He,α)● Les distributions de spin « expérimentales » de ce travail peuvent être élargies à d’autres cibles dépendance de la distribution de moment angulaire avec le noyau?

Méthode surrogate dépendant de Jπ:

1 1( , )

,

( *) ( *, , ). ( *, , )A A An

J

E E J G E J

FORMATIO

NDESEXCITATION

CALCUL TALYS (ECIS)

1 1 1

,

( *) ( *, , ). ( *, , )A A As

J

P E F E J G E J

Mesurée

PARAMETRES AJUSTES!!

Paramètres du modèle statistiquecontraints

Connue (calcul ou exp.)

Si on connaissait les distributions de spins…

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● Probabilités « surrogate » précieuses si on connait les distributions de spins!

Déduction de sections efficaces impossibles à obtenir autrement!

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628/29Perspectives

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

Réactions surrogate en cinématique inverse avec des faisceaux d’ions radioactifs:● Cibles cryogéniques (CHYMENE) réactions (p,d) et (d,p)● Etudes de la fission / capture radiative des fragments de fission et actinides sur les installations SPIRAL2 et HIE-ISOLDE.● Etudes de régions inaccessibles en cinématique directe● HIE-ISOLDE: Faisceaux d’Ac, Th, Pa en 2015

F-ELISe (Fission @ Electron-Ion Scattering experiment):● Collision électrons - ions lourds radioactifs à des énergies relativistes● Réaction de substitution: (e,e’)● Etat du noyau fissionnant bien défini (A, Z, E*,moment angulaire!!)● Probabilité de fission surrogate● Etude de la fission: Identification des fragments de fission en A,Z

● Expérience de validation avec une réaction (d,p) dans la région des actinides:238U(d,p)239U* 238U(n,f) et 238U(n,γ)

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629/29CONCLUSION

● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● La méthode surrogate dédiée à la capture radiative est mise à mal

● Expérience 3He+174Yb ● Couplage de deux dispositifs de détection gamma (C6D6 / Ge):

probabilité de capture mesurée par deux méthodes indépendantes au sein de la même expérience . méthode alternative pour déterminer l’efficacité

● Désaccord important des données « surrogate » avec les données neutroniques

Déduction des distributions de spins peuplés Sélectivité de l’émission de neutrons

● Indispensable pour accéder à des noyaux de très courte durée de vie● La clé du problème: les distributions de spins besoin des théoriciens● De nombreuses perspectives ● Les réactions « surrogate »: un sujet de premier plan!Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

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6REMERCIEMENTS

B. Jurado1, V. Méot2, O. Roig2, C. Théroine2 , M. Aïche1, A. Bail2 , G. Barreau1, E. Bauge2, A. Blanc2 , J.T. Burke9 , N. Capellan1,7, P. Chau2 , I. Companis1, S.Czajkowski1, J.M.

Daugas2, X. Derkx5 , L. Gaudefroy2, F. Gunsing4, B. Haas1, G. Kessedjian1,7, I. Matea6, L. Mathieu1, P. Morel2,

N. Pillet2, M.G Porquet8, P. Romain2, K.-H. Schmidt1, O. Sérot3 , J. Taieb2, L. Tassan-Got6, I. Tsekhanovich1

1CENBG Bordeaux, CNRS/IN2P3, Université Bordeaux 12CEA – DAM – DIF

3CEA – Cadarache , DEN/DER/SPRC/LEPh4CEA – Saclay , DSM/DAPNIA/SPhN

5GANIL, CNRS/CEA6IPN Orsay, CNRS/IN2P3

7LPSC Grenoble, CNRS/IN2P38CSNSM Orsay, CRNS/IN2P3

9Lawrence Livermore National Laboratory, California, USA

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92Zr*

156Gd*

236U*

Nombre d’état du noyau résiduel après émission de neutrons sous 1 MeV:

91Zr: 1 niveau

155Gd: 60 niveaux

235U: 90 niveaux

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Faisceau3He

Chambre de réaction

Géométrie compacte et complexe

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7Ncoinc

Suppression des gammas provenant de la voie inélastique (n’gamma)

Seuil sur l’énergie de détection des gammas: 200keV – 400 keV.

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6

1 1( , )

1 1( , )

( ) ( ). (

( ) ( ). (

)

)A A An n n n

B B Bn n n nE

E

E

E

E

E P

P

Section efficace inconnue

Référence

La méthode des ratios

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● Méthode développée en 2005 à Livermore/Berkeley● Deux mesures « surrogate » identiques sur deux cibles différentes

( , )1 1

1 1

( , )

( ). ( )( )

( )( )

. ( )Bn nB B

n n

A An nA

n n EE P

E P EE

E

● Certaines quantités s’annulent dans le rapport! ● Réduction des erreurs systématiques● Compensation des effets de moments angulaires dans certains cas● Compensation des effets de pré-équilibre aux hautes énergies

● Sévères limitations dans des régions dominées par des noyaux radioactifs: σ(n,γ) de référence inexistantes et cibles plutôt rares!

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6

1 1( , )

1 1( , )

( ) ( ). ( )

( ) ( ). ( )

A A An n n n

B B Bn n n n

E E P E

E E P E

Section efficace inconnue

Reference

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Réaction « surrogate »

Réaction désirée

Réaction « surrogate » connue

Réaction connue

Référence

236U(d,pf)237U*238U(d,d’f)237U*

236U(n,f)237U(n,f)

238U(d,pf)239U*236U(d,d’f)239U*

238U(n,f)235U(n,f)

C. Plettner et al. (2005)

238U(α,α’ f)238U* 237U(n,f) 236U(α,α’ f)238U* 235U(n,f) J.T. Burke et al. (2006)

238U(3He,α f)238U* 236U(n,f) 235U(3He,αf)234U* 233U(n,f) B.F. Lyles et al. (2007)

171Yb(3He,3He’γ)171Yb*

172Yb(3He,αγ)171Yb*

170Yb(n, γ)170Yb(n, γ)

161Dy(3He,3He’γ)161Dy*162Dy(3He,αγ)161Dy*

160Dy(n, γ)160Dy(n,γ)

B.L. Goldblum et al.(2008)

234U(α,α’ f)234U* 233U(n,f) 236U(α,α’ f)238U* 235U(n,f) S.R. Lescher et al. (2009)

232Th(3He,3He’f)232Th*

232Th(3He,αf)231Th*

231Th (n,f)230Th(n,f)

236U(3He,3He’γ)236U*236U(3He,αγ)235U*

235U(n,f)234U(n,f)

B.L. Goldblum et al.(2009)

162Dy(3He,3He’γ)162Dy*

162Dy(3He,3He’γ)162Dy*

163Dy(3He,αγ)162Dy*

161Dy(n, γ)161Dy(n, γ)161Dy(n, γ)

164Dy(3He,3He’γ)164Dy*161Dy(3He,3He’γ)161Dy*

162Dy(3He,αγ)161Dy*

163Dy(n, γ)160Dy(n, γ)160Dy(n, γ)

B.L. Goldblum et al.(2010)

171Yb(d,pγ) 171Yb(n, γ) 173Yb(d,pγ) 173Yb(n, γ) R. Hatarik et al. (2010)

239Pu(α,α’ f)239Pu*239Pu(α,α’ f)239Pu*

238Pu(n,f)238Pu(n,f)

236U(α,α’ f)236U*235U(α,α’ f)235U*

235U(n,f)234U(n,f)

J.J. Resler et al. (2011)

238U(3He,pf)240Np* 239Np(n,f) 236U(3He,pf)238Np* 237Np(n,f) E. Norman et al.

● Critères de validité flous● Interprétation des résultats difficile (annulation possible des effets de spins)

Etat de l’art (ratios)

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Etalonnage des télescopes:● avec les réactions de transfert:

208Pb(3He,d)209Bi*208Pb(3He,α)207Pb*

● Etats excités bien connus● Avantage: étalonnage dans la gamme d’énergie d’interêt

Résolution en énergie des télescopes:

* 80E keV

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628/35Interprétation de la voie 174Yb(3He,α)173Yb*

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● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience● Excellent accord avec les fonctions de poids.● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV

● Spins peuplés dans la réaction 174Yb(3He,α) plus élevés que dans 172Yb(n,γ) et 173Yb(γ, γ) ● Les ouvertures des voies 4+, 6+ et 8+ laisse présager des spins élevés

● Ajustement des paramètres statistiques (densités de niveaux – fonctions de forces) dans TALYS

● Comparaison de la probabilité mesurée dans 174Yb(3He,αγ)173Yb* avec les probabilités calculés:

172Yb(n,γ)173Yb*173Yb(γ,γ)173Yb*

● Le noyau résiduel est un pair-pair observation de la compétition avec l’émission de neutrons

● 172Yb(n,γ), <J>=0+(1/2 ) ħ (considérant des neutrons « s-wave »)● 173Yb(γ, γ), <J>=(5/2)±1 ħ (considérant des photons E1)

J I i l ssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssssss

Spin de la cible Spin du projectile

MomentAngulaireorbital

Spin du noyau composé

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( *) ( *, ) ( *, )CNs

J

P E F E J G E J

6Distribution de spin dans 174Yb(3He,a)173Yb*

Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

2

220.5

2

J J

e

Distribution de spin modélisée par une

gaussienne indépendante de l’E*

Rapport d’embranchementcalculé avec TALYSFIT

<J>=4 ħσ=3.2 ħSn

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Sn=5.53MeV

E*

241Am

242Am*

II

A

B

I

BfA=6.32MeV

243Am(3He,αf)242Am*

J≈611/2- 158 keV9/2- 93 keV7/2- 41 keV

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Sn=5.53MeV

E*

241Am

242Am*

II

A

B

I

BfA=6.32MeVfissionn’

11/2- 158 keV9/2- 93 keV7/2- 41 keV

J≈6

243Am(3He,αf)242Am*

Noyau fissionant Impair-pair!!!

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Le moment angulaire dépend clairement de la structure single-particule du noyau composé!

Les réactions directes excitent les états single-particle du noyau composé.