study on new spintronics materials and their device ......2011/10/07 · study on new spintronics...
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スピノーダル分解を利用した新規スピントロニクス材料
及びデバイス応用に関する研究 Study on New Spintronics Materials and their Device Applications
using Spinodal Decomposition
大阪大学 産業科学研究所 周 逸凱
1. 研究背景及び目的
2. GaGdNナノロッドの作製及び評価
3. GaGdN薄膜の作製及び評価
4. まとめ
公募研究 A03 文部科学省科学研究費新学術領域
「コンピューティクスによる物質デザイン:複合相関と非平衡ダイナミクス」
位置決め ナノヘテロデバイス 成長条件制御
T C =700K
Nano 昆布相
T C =700K
Nano
T C =100K
スピンメモリデバイス
GaCrN
Introduction(吉田、佐藤理論)
GaCrN
スピノーダル分解と
高いTc
Introduction(実験)
室温強磁性の観測
Gd+2状態からの遷移による652nm
付近でのシャープなPL特性
局所構造評価によるGaサイトのGd置換
Si(001)基板上のSiO2自然酸化上にGaGdN柱状結晶の作製
ナノロッドは貫通転移を含まず、優れた結晶性を示す
GaGdNナノロッド
GaGdN薄膜 3x10
-4
2
1
0
-1
-2
-3Ma
gn
etiz
ati
on
(E
MU
)
-4000 -2000 0 2000 4000
Magnetic Field (Gauss)
GaGdN
Gd = 6 % 7 K
2050300
キャリア誘起強磁性の確認
GaGdN/GaN 超格子
2.0
1.5
1.0
0.5
B /
Gd
ato
m
3.02.01.0
Thickness of GaGdN layer (nm)
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
B /
Gd
ato
m108642
Thickness of GaN layer (nm)GaN
GaGdN
GaN
Electron
GaGdN
GaN
研究目的
スピノーダル分解を利用して、磁性原子Gd, Dyを含むGa(Gd,
Dy)N量子細線及び量子井戸構造を作製し、それらの新奇な特性を探索し、新機能デバイス応用に繋がる研究を行う。
Charge
Spin
Photon
Carrier induced
ferromagnetism
Gaint magneto-
optical effect 半導体 磁性体
強磁性半導体
研究目的
スピノーダル分解を利用して、磁性原子Gd, Dyを含むGa(Gd,
Dy)N量子細線及び量子井戸構造を作製し、それらの新奇な特性を探索し、新機能デバイス応用に繋がる研究を行う。
Si (100) sub.
L.T. GaN buff.
Insulator layer
Au electrode
ナノ細線構造による
スピンメモリ素子
GaGdN/AlGaNQWs
Photo-carrier-induced ferromagnetism
Low resistanceHigh resistance
GaGdN/AlGaNQWs
s-
s+
Magnetic information
Move direction
Optical memory
Spin LED
or Laser
GaGdN
Nanorod
GaN
GaGdN
実験
分子線エピタキシー(MBE)装置
GaGdNナノロッド
GaGdN薄膜、量子構造
物性評価:
X線回折(XRD)測定
フォトルミネッセンス(PL)測定
磁化測定
TEM
XAFS測定
原子間力顕微鏡(AFM)観察
など
デバイス作製:
真空蒸着装置
RIEエッチング装置
フォトリソグラフィ装置
など
TMP
IP
TMP
DP
C/T
Exchange
Chamber
Pyro meterNH
3N2
Gate Valve
GV
Transfer
Chamber
QMS
RHEED screenE-gun
GV
GV
Ion removed
ECR radical cell
Gas cell
Growth
Chamber
BFM
Substrate
MFC
Microwave power
generator
In
Ga SiMg
Mn
Cr
TMP
IP
TMP
DP
C/T
Exchange
Chamber
Exchange
Chamber
Pyro meterNH
3N2
Gate Valve
GV
Transfer
Chamber
QMS
RHEED screenE-gun
GV
GV
Ion removed
ECR radical cell
Gas cell
Growth
Chamber
BFM
Substrate
MFC
Microwave power
generator
Microwave power
generator
In
Ga SiMg
Mn
Cr
新しい材料の創製
高品質
One mono layerの制御が可能
2. GaGdNナノロッド
の作製及び評価
30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40
Inte
nsity
[a.u
.]
2θ [deg.]
Gd BEP [Torr]
0.6×10-9
1.0×10-9
2.0×10-9
3.0×10-9
5.0×10-9
GaN(002)
GdN(111) GdN(200)
Gd濃度の異なるGaGdNナノロッド
Gd BEP : 0.6×10-9 Torr 1.0×10-9 Torr 2.0×10-9 Torr 3.0×10-9 Torr 5.0×10-9 Torr
連続膜化 ナノロッド
Si(001)
低温 GaN
GaN cap
SiO2
GaN:Gd
GaN
ナノロッド
• 高濃度にGdを添加できない ⇒ 多層構造へ
AFM像による表面構造
GaNのみではナノロッド成長しているが、Gdを添加すると面内への薄膜成長が促進される。
Gd添加なし Gd添加あり
GaN GaN:Gd
GaN
Si(111)
・
・
・
GaGdN層での横への広がりをGaN層を挟むことで抑える
GaGdNナノロッド形成
Gd BEP [Torr] 1.0×10-9 2.0×10-9 3.0×10-9
Gd (%) 1.89 7.81 9.30
ロッド径 (nm) 25 40 50
ロッド高さ (nm) 250 350 240
Ga BEP : 5.0×10-8 Torr
N : 1 sccm, 300 W
Gd BEP : 1.0, 2.0, 3.0×10-9 Torr
1.0×10-9 Torr 2.0×10-9 Torr 3.0×10-9 Torr
Gd BEP
Si(111)
.
.
.
.
GaN 10 min GaN:Gd 10 min
GaN cap 1 min
低温 GaN
6サイクル
シリコン酸化膜上 Si(111)-7×7表面上
基板上のGaN RHEEDパターン
SiO2上ではGaN面内がランダムである為、結晶評価・磁気評価に向かない
GaGdNナノロッドの面内配向性
Si(111)基板への成長
Si(111)基板上でのGaGdN面内配向性
0 50 100 150 200 250 300 350
Inte
nsi
ty[a
.u.]
φ [deg.]
Gd BEP(Torr)
1.0×10-9
2.0×10-9
3.0×10-9
GaN(102)面に対するpole figure測定
160 170 180 190 200
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Inte
nsi
ty [
a.u.]
φ [deg.]
Gd BEP (Torr)
1.0×10-9
2.0×10-9
GaN(102)結晶面
X-ray Detector
θ φ
•全ての試料で6回対称性が確認できた
•Gd BEP 3.0×10-9 Torrの試料ではGaNの成長速度が遅い為、回折強度が弱い
•Gd BEP 2.0×10-9 Torrで面内
配向性の良い試料が作製できた
XRD(2θ/ω-scan)
26 28 30 32 34 36 38 40
Inte
nsi
ty[a
.u.]
2θ [deg.]
Ga : 5.0×10-8 (Torr)
Gd : 3.0×10-9
Gd : 2.0×10-9
Gd : 1.0×10-9
GdN(111)
Gd:3.0×10-9 Torr以上でもナノロッドの作製が可能
Gd:3.0×10-9 TorrでGdNの析出を観測
EDS元素分析よりGd照射量を増やすと、Ga強度の低下
→Gd照射によるGaの取り込みの悪化
Ga BEPを増やしたナノロッドの作製
GaN(002)
Si(111)
Ga供給量を増やす
Si(111)
.
.
.
.
GaN 10 min GaN:Gd 10 min
GaN cap 1 min
低温 GaN 30 sec
6サイクル Gd BEP [Torr] 1.0×10-9 2.0×10-9 3.0×10-9
Gd (%) 1.27 2.31 8.47
ロッド径 (nm) 30 50 60~70
ロッド高さ (nm) 460 420 340
1.0×10-9 Torr 2.0×10-9 Torr 3.0×10-9 Torr
Gd BEP
Ga BEP : 8.0×10-8 Torr
N : 1 sccm, 300 W
Gd BEP : 1.0, 2.0, 3.0×10-9 Torr
28 29 30 31 32 33 34 35 36 37
Inte
nsi
ty[a
.u.]
2θ [deg.]
Gd BEP (Torr)
3.0×10-9
2.0×10-9
1.0×10-9
GdNの析出が
見られない
XRD(2θ/ω-scan)
Gd濃度8 %以上でもナノロッドを形成し、
GdNの析出がXRDからは観測されない
GaN(002) Si(111)
SQUID磁力計によるM-H測定
-15000 -10000 -5000 0 5000 10000 15000
-6
-4
-2
0
2
4
6
Mag
netiza
tion [
em
u/cm
3 ]
Field [Oe]
Gd : 2.0×10-9 Torr 10K 300K
Gd BEP 2.0×10-9Torrのヒステリシス曲線(補正後)
-400 -200 0 200 400
-2
0
2
Mag
netiza
tion [
em
u/cm
3 ]Field [Oe]
Gd : 2.0×10-9 Torr 10K 300K
外部磁場-面直
室温で
残留磁化:0.8 emu/cm3
保磁力:100 Oe
Gdビーム照射効果
GdNの析出
Gdビーム照射なし Gdビーム照射
Si(111)基板にGdビーム照射によって、ロッドの高さがそろう。
3. GaGdN薄膜の
結晶成長及び評価
Growth conditions of GaGdN on GaN
GaN & GaGdN Growth Conditions Growth Temp. Ts: 500 ~ 700 ºC Ga BEP: 0.7 10-5 ~ 2.010-5 Pa
(BEP: beam eq. pressure)
[Fixed growth parameters] N2 flow rare:1.5 sccm RF plasma power:180 W Gd BEP: 1.010-7 ~ 1.2 10-6 Pa (Typical:~3 10-7 Pa)
Characterization
• Structural properties : RHEED, XRD, HR-XRD RSM,
AFM, TEM
• Magnetic properties : SQUID (M-H & M-T curves)
GaGdN
undoped GaN
template grown
by MOCVD
(n-type)
GaN buffer
GaN cap
60 min
3 min
1 min
RF plasma-assisted MBE
Ga BEP dependence of for Gd-doped GaN (XRD)
GaN
GaGdN
- 0.3700
- 0.3600
- 0.3500 Qx (rlu)
(1015)
RSM
Ga BEP: 1.210-5 Pa Ga BEP : 1.810-5 Pa
Group A Group B
34 34.5 35101
102
103
104
105
106
107
108
109
2 (degree)
Inte
nsity (
log
sca
le; cp
s)
GaGdN (0002)
GaN (0002)
(1013)
RSM
GaN & GaGdN?
GaGdN(0002) spot appears.
c-axis of GaGdN is longer than that of GaN.
coherent growth.
GaN(0002) peak only is observed.
The a-axis & c-axis lattice constants of GaGdN are the same as those of GaN.
Gd BEP:2.410-7 Pa
GaGdN (Gd~ 3 %)
TG = 700 ºC
Gd BEP:6.710-7 Pa
GaGdN (Gd~ 8 %)
TG = 700 ºC
Ga & Gd BEP dependence of Gd-doped GaN (Group A)
Ga BEP: 2.010-5 Pa
Gd BEP: 5.310-7 Pa
GaGdN (Gd~ 8 %)
TG = 700 ºC
~290nm
~35nm
10-11001011021031041051061071081091010
(0002) (0004)
1.110-6 Pa
4.310-7 Pa
2.410-7 Pa
Gd BEP
Ga BEP : 2.010-5 Pa XRD
XTEM
Ga & Gd BEP dependence of Gd-doped GaN (Group B)
Ga BEP : 1.410-5 Pa Group B
1.210-6
Pa 8.010-7
Pa 2.410-7 Pa
Group B
Gd BEP 1.110-6 Pa 4.310-7 Pa 2.410-7 Pa 1.610-7 Pa 1.110-7 Pa
Group A
Gd BEP
5.8 5.9 6 6.1 6.2 6.3
0
10000
20000
0 1000 2000
Group B Ga BEP: 1.410-5 Pa Gd BEP: 4.310-5 Pa Gd ~4.8%
34 34.5 35101
102
103
104
105
106
107
108
109
1010
1011
1012
8.010-7 Pa (A54)
1.210-6 Pa (A55)
4.310-7 Pa (A53)
2.410-7 Pa (A52)
1.610-7 Pa (A56)
Gd BEP
GaN (A51)
XRD
EPMA
RBS
30 32 34 36 3810-1100101102103104105106
Gd BEP : 1.210-6 Pa
M-H curves for Gd-doped GaN
Group A
Group B
Gd BEP:2.410-7 Pa, (Gd ~ 3%)
Ga BEP: 2.010-5 Pa
Ga BEP: 1.410-5 Pa
sample coercivity Ms
Group A 120 Oe 3 emu/cm3
Group B 70 Oe 2 emu/cm3
-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5-5
-4
-3
-2
-1
0
1
2
3
4
5
M - H
RT
Field (kOe)
Magnetization
(em
u/c
m3)
-0.5 0 0.5-2
-1
0
1
2
Field (kOe)
M (
em
u/c
m3)
Both the GaGdN samples exhibit hysteresis loops even at RT, indicating that both the samples have a ferromagnetic character at RT.
The samples of group A showed harder ferromagnetic behaviour in the M-H curves than those of group B.
(A73)
(A52)
0 100 200 300
0
20
40
60
M-T curves for Gd-doped GaN
0 100 200 300-3.4
-3.2
-3
-2.8
-2.6
M - T
Group B Group A
Gd BEP:2.410-7 Pa, (A73)
(Gd ~ 2%)
Temperature (K)
FC
M (
em
u/c
m3)
M (
em
u/c
m3)
Temperature (K)
ZFC
FC 300 Oe 300 Oe
The separation between the FC and ZFC M-T curves is observed. In general, this behavior is explained in terms of super-paramagnetic blocking phenomena.
The blocking temperature TB is >300 K.
No separation between the FC and ZFC M-T curves is observed at above 20 K.
TB ~ 20 K.
Gd BEP:1.210-6 Pa, (A55)
ZFC
Computer Simulations
on the super-paramagnetic blocking phenomena
Model
Due to the formation of magnetic nano-clusters of magnetic impurities under the spinodal decomposition, super-paramagnetic blocking temperature (TB) of the DMS is enhanced and hysteretic magnetic response can be observed at finite temperature.
Sato et al. carried out computer simulations on the super-paramagnetic blocking phenomena. [JJAP 46, L682 (2007)]
For low concentrations, nano-clusters of magnetic impurities are formed in DMS due to the spinodal decomposition.
M-T M-H Homogeneous
2D decomposition
今後の研究計画: Ga(Gd, Dy)Nナノロッド、量子井戸構造の磁気輸送特性及び磁
気光学特性を解明して行く。
今までの結果: Si(111)基板上に成長したGaGdNナノロッドの面内配向性が良い
ことがわかった。 GaGdN/GaN多重構造を持つナノロッドにすることによって、高濃
度Gdを有するGaGdNナノロッドの作製ができ、磁化容易軸が成長方向に向いていることがわかった。
Gdビーム照射によって、ナノロッドの高さがそろう傾向を持ち、 スピノーダル分解によるものの可能性がある。
GaGdN薄膜において、スピノーダル分解による自然超格子の形成を確認し、室温以上のブロッキング温度を持つことがわかった。
まとめ