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Title マレーシアPM2.5の化学性状特性に対するインドネシア泥炭火災の影響( Dissertation_全文 )

Author(s) 藤井, 佑介

Citation 京都大学

Issue Date 2016-03-23

URL https://doi.org/10.14989/doctor.k19819

Right 許諾条件により本文は2017-03-01に公開

Type Thesis or Dissertation

Textversion ETD

Kyoto University

マレーシア PM2.5の化学性状特性に対する

インドネシア泥炭火災の影響

藤井佑介

目次

専門用語及びその略語一覧 ................................................................................................ i

1. 序論 ........................................................................................................................... 1

1.1 はじめに .............................................................................................................. 1

1.2 インドネシアの泥炭火災 ..................................................................................... 3

1.3 マレーシアにおける PMによる汚染状況............................................................. 5

1.4 本研究の目的 ....................................................................................................... 8

2. インドネシアの泥炭火災発生源における PM2.5化学性状特性 ...................................11

2.1 はじめに .............................................................................................................11

2.2 方法 ....................................................................................................................12

2.2.1 試料捕集場所 .................................................................................................12

2.2.2 試料捕集及び分析方法 ...................................................................................14

2.3 結果と考察 .........................................................................................................19

2.3.1 PM2.5濃度及び各化学成分組成 .......................................................................19

2.3.2 各化学成分特性 ..............................................................................................20

2.3.2.1 OC, EC 成分 ....................................................................................................... 20

2.3.2.2 イオン成分 ........................................................................................................ 23

2.3.2.3 有機化合物 ........................................................................................................ 25

2.4 要約 ....................................................................................................................31

3. 泥炭火災に起因するマレーシアのヘイズ時における PM 化学性状特性 ....................33

3.1 はじめに .............................................................................................................33

3.2 方法 ....................................................................................................................34

3.2.1 試料捕集場所 .................................................................................................34

3.2.2 試料捕集及び分析方法 ...................................................................................35

3.3 結果と考察 .........................................................................................................39

3.3.1 気象条件 ........................................................................................................39

3.3.2 各化学成分特性 ..............................................................................................42

3.3.2.1 OC, EC 成分 ....................................................................................................... 42

3.3.2.2 イオン成分 ........................................................................................................ 45

3.3.2.3 有機化合物 ........................................................................................................ 46

3.3.3 TSP化学性状に基づく泥炭火災指標の提案 ....................................................48

3.4 要約 ....................................................................................................................50

4. マレーシアの非ヘイズ時における PM2.5主要化学成分の特定 ...................................51

4.1 はじめに .............................................................................................................51

4.2 方法 ....................................................................................................................51

4.2.1 試料捕集場所 .................................................................................................51

4.2.2 試料捕集及び分析方法 ...................................................................................52

4.3 結果と考察 .........................................................................................................53

4.3.1 PM2.5質量濃度及び各化学組成比 ..................................................................53

4.3.2 各化学成分特性 ..............................................................................................55

4.3.2.1 OC, EC 成分 ....................................................................................................... 55

4.3.2.2 イオン成分 ........................................................................................................ 57

4.3.2.3 金属成分 ............................................................................................................ 61

4.3.3 PM2.5 Chemical Mass Closure ............................................................................62

要約 ..............................................................................................................................64

5. マレーシアにおける PM2.5化学性状の年間変動及び泥炭火災の影響 .........................65

5.1 はじめに .............................................................................................................65

5.2 方法 ....................................................................................................................66

5.2.1 試料捕集場所 .................................................................................................66

5.2.2 試料捕集及び分析方法 ...................................................................................67

5.3 結果と考察 .........................................................................................................69

5.3.1 大気汚染指数及び火災検出件数 .....................................................................69

5.3.2 各化学成分特性 ..............................................................................................73

5.3.2.1 OC, EC 成分 ....................................................................................................... 73

5.3.2.2 イオン成分 ........................................................................................................ 79

5.3.2.3 有機化合物 ........................................................................................................ 81

5.3.3 マレーシアにおける泥炭火災の影響 ..............................................................84

5.4 要約 ....................................................................................................................88

6. マレーシアの PM2.5に対する泥炭火災寄与率の推定及び健康影響評価の試み ...........89

6.1 はじめに ...............................................................................................................89

6.2 方法 ......................................................................................................................89

6.2.1 Positive Matrix Factorization モデル ..................................................................89

6.2.1.1 モデル概要 ........................................................................................................ 89

6.2.1.2 モデルへの投入データ作成 ............................................................................... 91

6.2.2 最適因子数の決定 ..........................................................................................93

6.3 結果と考察 ...........................................................................................................94

6.3.1 因子数の決定及び各因子解釈 .........................................................................94

6.3.2 主要成分に対する各発生源寄与率 ..................................................................96

6.3.3 PM2.5濃度に対する各発生源寄与率 ................................................................98

6.3.4 早期死亡率への泥炭火災発生源の影響 ......................................................... 102

6.4 要約 .................................................................................................................... 103

7. 結論 ........................................................................................................................ 104

参考文献 ..................................................................................................................... 110

謝辞 ............................................................................................................................... 126

関連論文リスト .............................................................................................................. 127

i

専門用語及びその略語一覧

ASEAN Association of Southeast Asian Nations

BB Biomass Burning (バイオマス燃焼)

B.L. Blank Level

C20 Icosane

C21 Heneicosane

C22 Docosane

C23 Tricosane

C24 Tetracosane

C25 Pantacosane

C26 Hexacosane

C27 Heptacosane

C28 Octacosane

C29 Nonacosane

C30 Triacontane

C31 Hentriacontane

C32 Dotriacontane

C33 Tritriacontane

CPI Carbon Preference Index (炭素優先指数)

Cmax Carbon number maximum (最大炭素数)

CRF Concentration-Response Function (濃度応答関数)

EC Elemental Carbon (元素状炭素)

ii

EC1 Elemental Carbon fraction in step 1



GC/MS Gas Chromatography/Mass Spectrometry

HYSPLIT Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory

IC Ion Chromatography (イオンクロマトグラフィー)

IND Industries (産業)

IPF Indonesian Peatland Fire (インドネシア泥炭火災)

IS Internal Standard (内標準物質)

MAPI Malaysian Air Pollutant Index (マレーシア大気汚染指数 )

nss non-sea salt (非海塩)

OC Organic Carbon (有機炭素)

OC1 Organic Carbon fraction in step 1




OM Organic Matter (有機物質)

OP Pyrolyzed Organic Carbon (熱分解有機炭素)

PAHs Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (多環芳香族炭化水素 )

PM Particulate Matter (粒子状物質)

PM10 Particulate matter with aerodynamic diameters ≤ 10 µm

PM2.5 Particulate Matter with aerodynamic diameters ≤ 2.5 µm

PMF Positive Matrix Factorization (正値行列因子分解)

iii

PTFE Polytetrafluoroethylene

RR Relative Risk (相対リスク)

SD Soil Dust (土壌ダスト)

ss sea salt (海塩)

TC Total Carbon (総炭素)

TSP Total Suspended Particulates (総浮遊粒子状物質)

UKM Universiti Kebangsaan Malaysia (マレーシア国民大学 )

US EPA United States Environmental Protection Agency (米国環境保護庁)

1. 序論

1

1. 序論

1.1 はじめに

エアロゾルは “分散相は固体または液体の粒子状物質 (PM; Particulate

Matter) からなり , 分散媒は気体からなるコロイド系である” と定義されて

おり 1, 大気中に浮遊している粒子群を総称して大気エアロゾルと呼ぶ。大

気エアロゾルは , 自然発生源 (e.g., 海塩 , 土壌 ) や人為発生源 (e.g., 産業 ,

自動車) から排出された PM が入り交じった状態で存在するため , PM に含

有される化学成分は多種多様である。また , 様々な大きさからなる多分散な

粒子群で構成されることから , 粒子径範囲に応じた呼称がいくつか存在す

る。PM2.5 はそれら呼称の一つであり , 空気力学径 2.5 µm 以下の粒子群とし

て定義される。他に , 空気力学径 10 µm 以下の粒子群として定義される PM10

や , 粒子径範囲を定めない全ての粒子群 (通常 100 µm 以下: Fig. 1.1参照) と

して定義される TSP (Total Suspended Particulates) 等がある。

Fig. 1.1 Average urban aerosol size distributions represented by log-

probability plot of number and volume distributions. From Hinds2.

1. 序論

2

PM10や PM2.5は粒子の小ささから , 呼吸運動を通して肺の奥深くまで到達

し , ヒトの健康に対して悪影響を及ぼすと考えられている。実際に , PM10 濃

度 10 μg m-3 の増加に伴い , 日死亡率は 0.2～0.6 %増加するという報告 3 や ,

PM2.5長期暴露において心肺疾患と肺がんによる死亡率が 10 µg m-3増加あた

りに , それぞれ 6, 8 %増加するという報告がある 4。特に , PM2.5 は PM10 より

健康への悪影響が懸念され , 大気中での滞留時間・移動距離も長いことから ,

近年わが国でも中国からの PM2.5 越境汚染に関して注目を集めている。現在 ,

PM2.5 濃度に対して World Health Organization は 24 時間平均値が 25 µg m-3 以

下且つ年平均値が 10 µg m-3以下である状態を大気質指針として定めている。

他に , US EPA (United States Environmental Protection Agency) は , 24 時間平均

値 35 µg m-3 以下且つ年平均値 12 µg m-3 以下を環境基準値として設定してい

る。ちなみに , わが国における PM2.5 の環境基準値 (2016 年 2 月 25 日現在)

は 24 時間平均値 35µg m-3 以下且つ年平均値 15 µg m-3 以下である。

PM による大気汚染は中国 , インドをはじめ , アジア各国で深刻な問題と

なっている。事実 , 2008～2009 年において 100 μg m-3 の PM10 平均濃度を超

えて大気汚染が深刻であった世界の 57 都市のうち , 34 都市がアジア地域で

あった 5。2008 年度のアジア各国の PM10 年間排出量を Fig. 1.2 に示す。アジ

ア地域における PM10 総排出量は中国 , インドが圧倒的に多く , 次いで東南

アジア諸国の排出量の多さが目立つ。2000 年代に入ってから多くの研究者

達がアジア地域の PM による大気汚染の深刻さに注目し始め , 特に中国とイ

ンドにおける研究報告数は急増した。しかし , 東南アジア地域に関しては

7SEAS プロジェクト (Seven SouthEast Asian Studies Mission)6 が最近開始さ

れたものの , 他の研究グループも含めて PM に関する研究報告数は依然とし

て少ない。

東南アジア地域における PM の生成機構や各発生源による寄与率は , 多種

多様な PM 発生源 (e.g., 自動車 , 工場 , 船舶 , バイオマス燃焼) や気象条件

(e.g., 異なるモンスーン季における風向の変化 , 熱帯性気候による高濃度の

OH ラジカルの存在) など非常に多くの要因に左右されるため , 他の国や地

域と比べてかなり複雑化している。特に , 毎年乾季にインドネシアの泥炭地

帯において大規模な火災 (泥炭火災 : 泥炭土壌と草木の混合燃焼 ) が生じ ,

それに伴い発生した PM による被害は周辺地域のみならず他国にまで広範

囲に及ぶ。また , 泥炭火災は PM だけでなく , 大量の CO2 や CH4 ガスを排出

1. 序論

3

Fig. 1.2 Annual PM10 emission in Asia, 2008 based on the Global Emissions

EDGAR (Emission Database for Global Atmospheric Research) v4.2 data7.

するため , 気候変動に対しても影響が懸念されている。1997 年のインドネシ

アの泥炭火災によるカーボン排出量は 0.81～2.57 Gt と推定されており , こ

れは化石燃料燃焼からの世界全体の年間排出量の 13～40 %に匹敵する 8。し

たがって , インドネシアの泥炭火災は , 東南アジア地域において最も重大か

つ深刻な発生源の一つとなっている。

1.2 インドネシアの泥炭火災

泥炭とは枯死した植物が長期間経過後もあまり微生物による分解が進ま

ずに堆積したものを指し , インドネシアは熱帯地域において世界で最も広

い泥炭地面積をもつ国である (265,500 km2) 9。インドネシアのスマトラ島や

カリマンタン島では毎年乾季に泥炭土壌と草木の混合燃焼による大規模な

1. 序論

4

泥炭火災が生じ , それに伴って発生する PM によるヘイズ (煙霧) 被害は周

辺地域だけでなく他国にまで広範囲に及び , 国際問題に発展している 8,10–20。

ここでヘイズとは , 非常に微細な PM が無数に大気中に浮遊し , 地物がかす

んで見える現象であり 21, PM 濃度が高い時に生じる。東南アジア地域にお

いて , PM 濃度や視程によるヘイズの厳密な定義は無い。参考までに日本の

気象庁において , ヘイズとは乾いた微粒子により視程 (水平方向で見通せる

距離) が 10 km 未満の状態であると定義されている 22。ちなみに , 霧は微小

な浮遊水滴により視程が 1 km 未満の状態 , もやは微小な浮遊水滴や湿った

微粒子により視程が 1 km 以上 , 10 km 未満となっている状態であると日本の

気象庁では定義されている 22。

衛星 NOAA-18 によって検出された 2012 年度のインドネシアにおける月

別の火災検出件数を Fig. 1.3 に示す。9 月に火災件数が多く , カリマンタン

島 (特に West Kalimantan, Central Kalimantan 州) で多く見受けられる。スマ

トラ島 (特に Riau 州) における火災は 6 月が支配的である。インドネシア

では一般的に 6～10月が乾季であり , 火災発生時期は乾季の期間と一致する。

乾季になると降雨が極端に少なく , 空気や植物が乾燥して燃えやすくなる

状態となり , インドネシアの伝統的な焼き畑農業の火入れやオイルパーム

のプランテーションの火付け等による人間活動の結果 , 火災が引き起こさ

れていると考えられている。

泥炭火災によるヘイズ問題に対する国際的な取り組みとして , 2002年に越

境ヘイズ汚染の防止 , 監視 , 緩和を目的とした ASEAN 協定 (ASEAN

Agreement on Transboundary Haze Pollution) が締結され , 多くの ASEAN 諸国

によって批准された。主要排出国であるインドネシアは長い期間に渡って協

定に批准しなかったため , 泥炭火災による越境ヘイズ汚染は , 2002 年以降も

猛威を振るった。ごく最近 (2014 年 9 月), ついにインドネシアはこの条約

に批准したことから , 泥炭火災によるヘイズの緩和に向けた取り組みが今

後加速されると期待される。その際に , 東南アジアにおける PM 濃度への泥

炭火災寄与率や発がん性物質濃度上昇による健康リスク等の科学的知見が ,

影響緩和に向けた目標設定や効率的な政策立案に繋げるためにも必要であ

ると考えられる。

一般に泥炭火災や野焼き等のバイオマス燃焼に伴って発生する PM は総

粒子体積の 80 %以上が PM2.5であり , その粒子性状は地域の気候や植生種等

1. 序論

5

Fig. 1.3 Monthly hotspot countns in Indonesia, 2012 based on the hotspot

counts data provided by the ASEAN Specialised Meteorological Centre 23.

によって大きく異なる 24。インドネシアの泥炭火災発生源における PM2.5 の

化学性状に関する報告論文は , わずか 2 報 13,25 であり , 非常に少ない。また ,

それら論文では一般的な化学成分の分析結果に関する内容にとどまってお

り , 泥炭火災特有の指標成分の特定にまで至っていない。よって , 泥炭火災

由来の PM2.5 に対して有機・無機成分を幅広く網羅した化学成分データを収

集し , それらの結果に基づいて泥炭火災特有の PM2.5 化学性状や指標を明ら

かにすることが求められる。これらの化学性状や指標は , 他の東南アジア地

域の PM2.5濃度への泥炭火災寄与を明らかにする上で必要不可欠な情報源と

なる。

1.3 マレーシアにおける PM による汚染状況

マレー半島西岸は , インドネシアのスマトラ島の泥炭火災発生時期であ

る南西モンスーン季 (一般に 6～9 月) において火災発生地域の風下に位置

する。よって , この時期にスマトラ島の泥炭火災により発生した PM は , マ

1. 序論

6

ラッカ海峡を超えてマレーシアへ大気輸送され , 広域的にヘイズ被害を引

き起こす主な原因となっている。

2013 年度のマレーシア国内における PM10 総排出量は 2.2 × 105 t であり

(Fig. 1.4), その主要発生源をみると , 農業系廃棄物燃焼と森林火災だけで総

排出量の 42 %を占め , バイオマス燃焼が主要な PM 発生源である。Fig. 1.5

は , マレーシア国内における人為発生源のみを対象とした発生源別の PM2.5

排出量を示しており 26, 人為起源の PM2.5 排出量は産業が主要発生源 (7.9 ×

104 t year-1) である。その中でも , セメント部門が最も高い PM2.5 排出量を占

め (5.3 × 104 t year-1), 次いで粗鋼部門が高い (2.3 × 104 t year-1)。

マレーシアでは PM のうち PM10, TSP, Pb (鉛) に対して環境基準 (TSP: 260

μg m-3 (24 時間平均値) 及び 90 μg m-3 (1 年平均値), PM10: 150 μg m-3 (24 時間

平均値) 及び 50 μg m-3 (1 年平均値), Pb: 1.5 μg m-3 (3 ヶ月平均値)) が定めら

れており , 各地に点在するモニタリングステーションで連続観測されてい

る 27。それゆえ , これらのデータについては蓄積されつつある 28–35。一方 , 大

気中での滞留時間・移動距離も長い PM2.5 濃度の環境基準は未だ定められて

おらず , 測定データも僅かである。よって , PM2.5 濃度とともに , 発生源や変

質に関わる化学性状特性の解明が今後 , 重要になると考えられる。その上で ,

南西モンスーン季にヘイズを引き起こす主な原因の “インドネシアの泥炭

火災” は無視できない重要な発生源である。

マレーシアにおいて , インドネシアの泥炭火災の影響を受けた PM の化学

性状に関する報告はいくつか存在するが 28,29,31,34,36, 大部分がヘイズ時の

TSP 集中観測に基づいた内容であり , 注目成分も限られている。唯一 ,

Keywood et al.36 はヘイズ期間を含めた PM2.5 長期観測を行ったが , 一般的な

化学成分の分析にとどまっており , ヘイズに関する議論もほとんどない。よ

って , マレーシアでは PM2.5 濃度や化学組成データは勿論 , 泥炭火災による

ヘイズに関する知見は皆無に近く , 極めて不十分な状態にある。

1. 序論

7

Fig. 1.4 Annual PM10 emission in Malaysia, 2008 based on the Global

Emissions EDGAR v4.2 data7.

Fig. 1.5 Annual PM2.5 emission from anthropogenic sources in Malaysia, 2008

based on the Regional Emission inventory in ASia v2.1 data37.

5%5%

17%

25%

48% PM10 emission

222 Gg year-1

Fugitive emissions from solid

fuels

Manure management

Agricultural waste burning

Forest fires

Others

13%

11%

60%

16%

PM2.5 emission

132 Gg year-1

Motor vehicles

Power Plants

Industries

Others

1. 序論

8

1.4 本研究の目的

以上の背景を踏まえ , 本研究ではインドネシアの泥炭火災による越境ヘ

イズ汚染問題に着目し , 影響緩和に向けた取組や政策立案に必要不可欠な

科学的知見として , 泥炭火災発生源特有の PM2.5化学性状特性を明らかにし ,

泥炭火災発生地域の風下に位置するマレー半島西岸 (マレーシア ) におけ

る PM2.5への泥炭火災寄与率を世界に先駆けて定量化することを目的とした。

本研究の構成を Fig. 1.6 に示す。まず初めに , 泥炭火災由来の PM2.5 化学

性状特性を明らかにするために , インドネシアの泥炭火災発生源及びその

影響を受けたマレーシアで野外観測・分析を通して , 泥炭火災由来 PM2.5 の

包括的な化学成分データの採取及び泥炭火災発生源指標の探索を行った。そ

して , 長期観測から得られたマレーシア (マレー半島西岸) の PM2.5 試料に

対して , 主要な PM2.5 化学成分や泥炭火災に特徴的な化学成分に注力して分

析し , 泥炭火災の影響を受けた化学成分やその時期を特定した。主要な

PM2.5 化学成分は , マレー半島西岸で泥炭火災の有意な影響が認められない

期間の PM2.5 集中観測・分析結果に基づいて決定した。最後に , マレーシア

の長期観測により得られた PM2.5化学成分濃度データに対して多変量因子分

析を用い , マレーシアにおける PM2.5 濃度への泥炭火災寄与率の年間変動を

評価した。以下に各章の内容を要約する。

第 2 章では , 泥炭火災発生源における PM2.5 化学性状特性について , イン

ドネシアの泥炭火災発生源における実地観測・分析 (対象成分 : PM2.5 質量 ,

含炭素 , 無機イオン , 有機化合物 ) を通して明らかにする。特に有機化合物

に関し , バイオマスの主要構成要素であるセルロース・ヘミセルロース・リ

グニンの熱分解生成物に着目し , 泥炭火災発生源における PM2.5 の特性につ

いて考察する。その他 , 得られた化学性状データに基づいて泥炭火災の発生

源指標の探索を試みる。

第 3 章では , インドネシアの泥炭火災発生源から離れた Bangi (マレー半

島西岸) において , 泥炭火災の影響の有無による TSP化学性状への影響につ

いて , 南西モンスーン季の集中観測・分析 (対象成分 : 含炭素 , 無機イオン ,

有機化合物 ) を通して評価する。また , 得られた化学性状データに基づき ,

泥炭火災発生源から離れた場所でもインドネシアの泥炭火災の影響の有無

1. 序論

9

インドネシアの泥炭火災発生源

における

PM

2.5化学性状特性

(2章

)

泥炭火災に起因するマレーシア

のヘイズ時における

PM化学性

状特性

(3章

)

マレーシアにおける

PM

2.5に対する

泥炭火災寄与率の推定及び健康

影響評価の試み

(6章

)

マレーシアの非ヘイズ時におけ

るP

M2

.5主要化学成分の特定

(4章

)

因子解釈に利用

PM

2.5主要構成要素の抽出

マレーシアにおける

PM

2.5化学性状

の年間変動及び泥炭火災の影響

(5章

)

泥炭火災由来

PM

の化学性状特性

実地調査

入力データとして利用

Fig

. 1

.6

S

ch

em

ati

c d

iag

ra

m s

ho

win

g t

he r

ese

arch

flo

w.

1. 序論

10

を判断できる指標を抽出する。

第 4章では , インドネシアの泥炭火災の影響を受けていない南西モンスー

ン季の Bangi における PM2.5 の主要化学組成に関し , 集中観測・分析 (対象

成分: PM2.5 質量 , 含炭素 , 無機イオン , 金属) を通して特定する。

第 5 章では , 北東モンスーン季を含めた長期観測 (1 年間) から得られた

たマレーシアの Petaling Jaya (マレー半島西岸) における PM2.5試料を対象に ,

含炭素 (有機 ) 成分を重視した化学成分濃度の変動及びインドネシアの泥

炭火災の影響を , 長期観測結果に基づいて解析する。

第 6 章では , Petaling Jaya で得られた 1 年間の PM2.5 化学成分濃度データ

(第 5 章) を用い , PM2.5 成分濃度に対する泥炭火災発生源の寄与率を多変量

因子分析 (Positive Matrix Factorization モデル ) により推定する。また ,

Chemical Mass Closure モデルを用いて Petaling Jaya における PM2.5 濃度への

泥炭火災発生源寄与率の推定を行う。さらに , 得られた PM2.5 濃度に対して ,

泥炭火災発生源の観測地点周辺における早期死亡率への影響を健康リスク

モデルを用いて検討する。

第 7 章は結論であり，結果の要約・総括を行った上で本研究成果の活用及

び今後の課題について述べる。

2. インドネシアの泥炭火災発生源における PM2.5化学性状特性

11

2. インドネシアの泥炭火災発生源における

PM2.5化学性状特性

2.1 はじめに

インドネシアのスマトラ島やカリマンタン島では毎年乾季 (一般的に 6月

～9 月) に大規模な泥炭火災が生じ , それに伴って発生する PM によるヘイ

ズ被害は周辺地域だけでなく , 他国にまで広範囲に及び , 国際問題に発展し

ている。まずは泥炭火災に由来する PM に含有される化学組成等の性状を基

に , 東南アジア地域における PM 濃度への泥炭火災寄与率や発がん性物質濃

度上昇による健康リスク等の解明が第一義である。しかし , 泥炭火災発生源

における PM の化学性状に関する報告は 2 報のみ (どちらも PM2.5 を対象と

した報告) にとどまっている 13,25。

See et al.13 はスマトラ島の泥炭火災発生源における PM2.5 (試料数: 3) に含

有される有機炭素 (OC; Organic Carbon), 元素状炭素 (EC; Elemental Carbon),

US EPAが指定している 16の多環芳香族炭化水素 (PAHs; Polycyclic Aromatic

Hydrocarbons), 水溶性イオン成分 , 金属成分の定量を世界で初めて行った。

結果 , OC 成分が PM2.5 質量の 47 %を占め , 泥炭火災発生源における PM2.5 の

主要構成要素であることを示した。よって , 泥炭火災発生源における PM2.5

化学性状は有機成分に特徴があると考えられるが , 彼らの定量した有機化

合物は PM2.5 質量のわずか 1.4 %に過ぎない。Betha et al.25 はカリマンタン島

の泥炭火災発生源における PM2.5 質量の 1～12 %を占める金属成分の定量結

果を報告している (試料数: 11)。以上より , 既存の報告は試料の代表性に問

題があること (特に See et al.13) に加え , 一般的な化学成分の分析にとどま

っている。よって , 泥炭火災発生源 PM における化学性状に関する知見は極

めて乏しい。

一般的にバイオマス燃焼から発生する PMはその大部分が PM2.5である 24。

本章ではスマトラ島の Riau 州の泥炭火災発生源において PM2.5 捕集を行い ,

得られた試料に対して無機から有機成分まで網羅した化学分析を通して ,

泥炭火災発生源における PM2.5 の化学性状を明らかにした。特に , 有機成分


12

の分析に注力し , PM2.5 に含有されるセルロースやリグニン熱分解生成物 , n-

alkane 等を定量し , それらの泥炭火災発生源における特性について世界で初

めて明らかにした。さらに , 泥炭火災発生源における PM2.5 を特徴づける指

標を得られた化学性状データに基づいて提案した。

2.2 方法

2.2.1 試料捕集場所

観測地点 (Fig. 2.1) はインドネシアのスマトラ島 , Riau 州で , 泥炭火災時

(場所 : Sepahat Village, 期間 : 2012 年 6 月 13～17 日) と , バックグラウンド

として非火災時 (場所: Sukajadi Village, 期間: 2012 年 5 月 16～20 日) に

PM2.5 の捕集を行い , それぞれ 7, 4 試料を得た。泥炭火災における試料は泥

炭土壌上に草木が生い茂った地帯で (Fig. 2.2(a)), 泥炭火災が生じている場

所に直接 , 捕集機器を設置し , 地上約 1.5 m の位置で捕集した。泥炭火災時

Fig. 2.1 Map of Riau Province showing the sampling sites (▲: Burning site,

▽: Background site).


13

に燃焼していたものは主にアブラヤシ , 低木 , 倒木 , 泥炭土壌であった。バ

ックグラウンドの試料捕集は泥炭火災試料捕集場所から約 50 km 離れた民

家の庭 (Fig. 2.2(b)) で , 地上約 1.5 m の位置で行った。PM2.5 試料捕集は

Institut Teknologi Bandung の Prof. Puji 研究グループの協力の下で行われた。

衛星 NOAA-18 によって検出された Riau 州における月別の火災検出件数の

推移 (Fig. 2.3) より , 2012 年度は 6 月に火災検出件数のピークを迎えた。

Fig. 2.2 Pictures of the sampling sites ((a) peatland fire site, (b) background

site).

Fig. 2.3 Monthly hotspot counts in Riau Province, 2011 based on the hotspot

counts data provided by the ASEAN Specialised Meteorological Centre 23.


14

2.2.2 試料捕集及び分析方法

PM2.5 捕集には PM2.5 インパクタを装着したミニボリュームサンプラ

(Mini VolTM TAS, Air Metrics) を 2 台用い , 大気吸引流量 5 L min-1 で , 泥炭火

災時は 2.5～5.2 時間 , 非火災時は 24 時間の捕集を行った。また , 捕集の際

には 47 mmφ の PTFE (Polytetrafluoroethylene) フィルタ (WP-500-50,

Sumitomo Electric Fine Polymer) 及び石英繊維フィルタ (2500QAT-UP, Pall)

を用いて PM2.5 を同時捕集した。石英繊維フィルタに関し , PM2.5 捕集前に

900 °C で 4 時間の加熱処理を行った。

PM2.5 濃度

PM2.5 濃度は , ± 1 μg の精度をもったミクロ天秤 (ME5-F, Sartorius) により

秤量した試料捕集前後の PTFEフィルタの重量差を総吸引空気量で除して求

めた。秤量の際 , 温度・湿度をほぼ一定に保ったチャンバー内でフィルタ試

料を 24 時間以上静置した後にフィルタ秤量した。フィルタの静置・秤量中

のチャンバー内の温度と湿度は , それぞれ 25.7 ± 0.4 °C, 26.0 ± 0.6 %であっ

た。Hinds38 によれば , フィルタ重量測定環境の理想的な条件は , チャンバー

内の雰囲気温度と湿度の誤差をそれぞれ± 1 °C, ± 5 %に制御することである

と述べられており , 本研究ではそれらの条件を満たしている。

OC, EC 成分

石英繊維フィルタ試料を用い , OC と EC 成分を熱分離・光学法に基づいた

炭素分析器 (DRI model 2001 OC/EC carbon analyzer, Desert Research Institute)

により定量した。EC 成分は OC 成分と比べて熱安定性が高く , 光吸収性を

もつ。大気中に存在する EC は黒色を呈し , 約 700 °C 以下の酸素がない条件

下での揮発は皆無である 39。OC 成分と EC 成分は , 異なる温度と酸化雰囲

気条件下で PM 試料から遊離した炭素成分を水素炎イオン化検出器で定量

することによって求められる。

本研究では , 加熱温度や雰囲気等の分析条件として Table 2.1 に示す米国

の IMPROVE_A protocol40 を使用した。OC, EC, 総炭素量 (TC; Total Carbon)

は以下の式


15

Table 2.1 Temperature plateaus for the IMPROVE_A protocol.

Carbon

fractions

Temperature

[°C] Gas

OC1 140 100 % He

OC2 280 100 % He

OC3 480 100 % He

OC4 580 100 % He

EC1 580 98 % He/2 % O2

EC2 740 98 % He/2 % O2

EC3 840 98 % He/2 % O2

OC = OC1 + OC2 + OC3 + OC4 + OP (2.1)

EC = EC1 + EC2 + EC3 − OP (2.2)

TC = OC + EC (2.3)

より求めた。ここで , OP (Pyrolyzed OC) は O2 を導入した後の反射光強度が

分析開始時の初期値に戻るまでの間に試料から遊離した炭素量である。

IMPROVE_A protocol では , OP 成分を OC1～OC4 成分の分析間に炭化した

OC 成分とみなす。この手法を用いた測定報告例は非常に多い 40–48。

無機イオン成分

イオンクロマトグラフィー (IC; Ion Chromatography) を用いて PTFE フィ

ルタ上の無機イオン成分を定量した。まず , PTFE フィルタ試料を抽出瓶に

入れ , 超純水 5 mL を加えて 60 min の超音波抽出を行った。その後 , 孔径 0.45

µm の PTFE シリンジフィルタ (DISMIC 13HP045CN, Advantec) 及び有機物

除去フィルタ (MetaSEP IC-RP, GL Science) を用いて不水溶性残渣及び有機

物の除去を行った。得られたろ液中のイオン成分 (対象: Cl-, NO3-, SO42-, Na+,

NH4+, K+, Mg2+, Ca2+) を IC (HIC-10A, Shimadzu) により定量した。陽イオン ,

陰イオンを分析する際の溶離液 , 流量等の分析条件を Table 2.2 に示す。


16

Table 2.2 Measurement condition of ion chromatography.

Target ion Anion (Cl-, NO3-, SO42-) Cation (Na+, NH4+, K+, Mg2+, Ca2+)

Column Shimadzu IC-SA2 Shimadzu IC-SC1

Elute NaHCO3 12 mM

Na2CO3 0.6 mM H2SO4 3.5 mM

Oven temp 30 °C 30 °C

Flow rate 1.0 mL min -1 1.0 mL min -1

有機化合物

GC/MS (Gas Chromatography/Mass Spectrometry) を用いて石英繊維フィル

タ上の有機化合物を定量した。試料の前処理及び分析方法は小田 49 が示す

通りである。試料フィルタの一部に内標準物質 (IS; Internal Standard) methyl

β-L-arabinopyranoside, 1,2,3-hexanetriol, (S)-(+)-ketopinic acid, triacontane-d62を

添加後 , 4 mLの dichloromethane/methanol 混合溶媒 (3/1, v/v) を加えて 20 min

の超音波抽出を行った (dichloromethane: 純度 >99.5 %, methanol: 純度

>99.7 %)。この作業を 3 回繰り返し , 12 mL の抽出液を得た (IS は 1 回目の

み添加)。得られた抽出液に対し , 孔径 0.10 µm の PTFE フィルタを用いてろ

過後 , 乾燥窒素気流下で完全に揮発させた。その後 , 2 mL の dichloromethane/

methanol 混合溶媒 (3/1, v/v) を用いて再溶解し , そのうちの溶液 1 mL を誘

導体化に用いた。すなわち , 抽出液 1 mL をバイアル瓶に移し , 乾燥窒素気

流下で完全に揮発させた後 , シリル化試薬として 10 μL の BSTFA + 1 %

TMCS (N,O-bis-(trimethylsilyl)-trifluoroacetamide with 1% trimethychlorosilane)

と 45 μL の pyridine を添加し , 70 °C で 3 時間の加熱処理を行った。誘導体化

後 , シリンジスパイクとして 45 μL の tetracosane-d50 溶液 (約 0.2 g L-1) を

加えた後に GC/MS を用いて対象有機化合物の定量を行った。

GC/MS の分析条件を Table 2.3, 対象成分及び定量時に使用した各対象成

分に対するモニタリングイオン (m/z), IS を Table 2.4 に示す。IS とシリンジ

スパイクの m/z として , methyl β-L-arabinopyranoside は 217, 1,2,3-hexanetriol

は 145, (S)-(+)-ketopinic acid は 75, triacontane-d62 は 66, tetracosane-d50 は 66 を

適用した。ブランクの (捕集を行っていない) 石英繊維フィルタに既知量の

対象成分と IS を添加し , 先に述べた試料前処理法と同じ方法で前処理後 ,


17

GC/MS 分析を行って各対象成分及び IS の回収率を求めた。条件及び結果を

Table 2.5 に示す。

Table 2.3 Measurement condition of GC/MS.

GC/MS GCMS-QP2010 Plus

(Shimadzu)

Mode SIM mode

Column HP 5MS (Agilent)

0.25 mm × 30 m, df = 0.25 μm

Oven temperature 65 °C (5 min)–10 °C min-1–300 °C (20 min)

Carrier gas He, 59.4 kPa (36.6 cm s-1 at 65 °C)

Injection temperature 300 °C

Detector temperature 300 °C

Injection volume 1 μL

Ionization method Electron Ionization (70 eV)

Table 2.4 Analytes, internal standards employed for GC/MS.

Analytes m/z used for

quantification Internal standard

levoglucosan 204 methyl β-L-arabinopyranoside

mannosan 204 methyl β-L-arabinopyranoside

galactosan 204 methyl β-L-arabinopyranoside

vanillin 194 1,2,3-hexanetriol

syringaldehyde 239 1,2,3-hexanetriol

coniferylaldehyde 220 methyl β-L-arabinopyranoside

p-hydroxybenzoic acid 267 methyl β-L-arabinopyranoside

vanillic acid 297 (S)-(+)-ketopinic acid

syringic acid 253 (S)-(+)-ketopinic acid

homovanillic acid 326 methyl β-L-arabinopyranoside

homosyringic acid 239 methyl β-L-arabinopyranoside

palmitic acid 117 methyl β-L-arabinopyranoside

n-alkanes (C20–23) 57 triacontane-d62


18

Table 2.5 Recovery ratios of target and internal standards.

Compounds Addition

[μg]

Recovery ratio

[%]

Recoveries of Target/IS

[-]

levoglucosan 82 94 ± 7.6 1.0 ± 0.046

mannosan 26 93 ± 9.0 1.0 ± 0.041

galactosan 10 89 ± 8.5 0.98 ± 0.024

vanillin 2.3 86 ± 12 0.98 ± 0.083

syringaldehyde 8.7 98 ± 14 1.1 ± 0.094

coniferylaldehyde 1.7 100 ± 25 1.1 ± 0.22

p-hydroxybenzoic acid 12 85 ± 6.6 0.94 ± 0.056

vanillic acid 16 85 ± 7.1 1.0 ± 0.076

syringic acid 18 93 ± 9.9 1.1 ± 0.096

homovanillic acid 1.0 92 ± 13 1.0 ± 0.065

homosyringic acid 1.0 110 ± 15 1.2 ± 0.092

palmitic acid 18 99 ± 11 1.1 ± 0.15

C20 (icosane) 5.0 85 ± 8.1 1.3 ± 0.23

C21 (heneicosane) 5.0 86 ± 8.4 1.3 ± 0.24

C22 (docosane) 5.0 86 ± 9.5 1.3 ± 0.23

C23 (tricosane) 5.0 86 ± 11 1.3 ± 0.23

C24 (tetracosane) 5.0 84 ± 12 1.2 ± 0.22

C25 (pantacosane) 5.0 82 ± 14 1.2 ± 0.22

C26 (hexacosane) 5.0 81 ± 15 1.2 ± 0.22

C27 (heptacosane) 5.0 79 ± 17 1.2 ± 0.21

C28 (octacosane) 5.0 78 ± 18 1.1 ± 0.20

C29 (nonacosane) 5.0 75 ± 19 1.1 ± 0.19

C30 (triacontane) 5.0 72 ± 19 1.0 ± 0.18

C31 (hentriacontane) 5.0 69 ± 20 0.99 ± 0.18

C32 (dotriacontane) 5.0 66 ± 21 0.94 ± 0.18

C33 (tritriacontane) 5.0 63 ± 23 0.88 ± 0.19

methyl β-L-arabinopyranoside 8.3 91 ± 10 –

1,2,3-hexanetriol 4.3 88 ± 10 –

(S)-(+)-ketopinic acid 4.9 84 ± 8.3 –

triacontane-d62 8.4 70 ± 17 –


19

2.3 結果と考察

2.3.1 PM2.5濃度及び各化学成分組成

泥炭火災発生源における PM2.5 濃度は 7100 ± 3600 µg m-3, バックグラウン

ド (非火災時) における PM2.5 濃度は 24 ± 2.5 µg m-3 であり , 顕著な差を示

した。インドネシアでは PM2 . 5 の 24 時間平均濃度の環境基準値として

65 µg m-3 が設けられており , バックグラウンドの PM2.5 質量濃度は環境基準

を満たした。泥炭火災発生源における PM2.5 濃度はバックグラウンドと比較

して 100 倍以上の高濃度であり , 近隣住民や消防士への深刻な健康被害が懸

念される。

PM2.5 の主要化学組成比 (OC, EC, 総イオン成分) を Fig. 2.4 に示す。OC

は有機化合物 (e.g., CxHyOz) 中の炭素量であり , 水素や酸素など他の元素量

は考慮されていないため , Fig. 2.4 において Others に分類されることに注意

されたい。また , 本研究では金属成分を定量していないことから , 金属成分

量も同様に Others に分類される。泥炭火災発生源において , OC 成分が PM2.5

質量の 71 ± 5.1 %, EC 成分が 1.9 ± 0.48 %, イオン成分が 0.38 ± 0.19 %を占

め , 有機成分が泥炭火災において特に重要な PM2.5 の構成要素であることを

示した。バックグラウンドにおいて , OC 成分が PM2.5 質量の 39 ± 5.1 %,

Fig. 2.4 Overall mass balance of PM2.5 collected at peatland fire (PLF) and

background (BKG). 𝐈𝐨𝐧𝐬 = 𝑪𝒍− + 𝑵𝑶𝟑− + 𝑺𝑶𝟒

𝟐− + 𝑵𝒂+ + 𝑵𝑯𝟒+ + 𝑲+ + 𝑴𝒈𝟐+ +

𝑪𝒂𝟐+. 𝐎𝐭𝐡𝐞𝐫𝐬 [%] = 𝟏𝟎𝟎 − 𝐎𝐂 − 𝐄𝐂 − 𝐈𝐨𝐧𝐬.

OC

EC

Ions

Others

PM2.5

conc. (PLF)

7100 ± 3600 µg m-3

PM2.5

conc. (BKG)

24 ± 2.5 µg m-3


20

EC 成分が 14 ± 3.1 %, イオン成分が 7.9 ± 2.3 %を占め , 泥炭火災試料と同様

に有機成分が主要な構成要素であったが , その程度は泥炭火災試料ほど高

くない。したがって , 泥炭火災発生源に由来する PM2.5 の化学性状を知る上

で有機成分の同定が必要である。

2.3.2 各化学成分特性

2.3.2.1 OC, EC 成分

泥炭火災発生源とバックグラウンドにおける PM2.5 中の OC 濃度はそれぞ

れ 5000 ± 2400, 9.4 ± 2.0 µgC m-3, EC 濃度はそれぞれ 130 ± 46, 3.2 ± 0.80 µgC

m-3 であり , 顕著な差を示した。

OC/EC 比は発生源によりその比率が異なるため , 有機エアロゾルの主要

発生源を調べる上で指標としてしばしば用いられる 5 0 – 5 3。泥炭火災と

Fig. 2.5 Comparison of OC/EC ratios in PM2.5 emitted from peatland fire and

other burning sources. Error bar in this study indicates standard deviation.

aData from Sheesley et al.54, bdata from Lee et al.55.


21

バックグラウンドの OC/EC 比はそれぞれ 38 ± 9.5, 3.0 ± 0.74 であり , 両者に

顕著な違いが認められた。よって , バックグラウンドとして捕集された地域

の PM が泥炭火災の影響を受けた場合 , それら PM 中の OC/EC 比は上昇す

ると考えられる。泥炭火災発生源における PM2.5 中の OC/EC 比と他のバイ

オマス燃焼発生源から得られた文献値との比較結果を Fig. 2.5 に示す。各バ

イオマス燃焼発生源による違いはみられたが , 他の発生源と比べて泥炭火

災発生源の特異性は認められなかった。

熱分離・光学法に基づいて測定された炭素フラクション (OC1～OC4, OP,

EC1～EC3) の相対割合も OC/EC 比と同様に発生源ごとに異なり 56,57, 主要

発生源を調べる上で有用である 58–60。泥炭火災発生源とバックグラウンドに

おける TC 質量中の各炭素フラクション割合を Fig. 2.6 に示す。泥炭火災発

生源における TC に占める OC1 の質量割合は 32 ± 2.2 %に対し , バックグラ

ウンドではわずか 0.63 ± 0.79 %であった。OC2 は泥炭火災発生源が TC 質量

中の 48 ± 0.92 %, バックグラウンドでは 14 ± 1.6 %を占めた。OC3 は泥炭火

災が TC 質量中の 7.4 ± 1.6 %を占めたことに対し , バックグラウンドは 41 ±

2.6 %を占めた。OC4 は泥炭火災発生源とバックグラウンドは , それぞれ TC

質量中の 1.2 ± 0.41, 16 ± 1.3 %を占めた。OP は泥炭火災発生源が TC 中の 9.3

± 1.4 %, バックグラウンドでは 4.0 ± 4.1 %を占めた。泥炭火災発生源におけ

る EC フラクションはすべてバックグラウンドを下回った。よって , TC 中の

炭素フラクションは OC1 と OC2 が泥炭火災発生源において支配的であり ,

バックグラウンドとの顕著な差を示した。

泥炭火災発生源における PM2.5質量に占める炭素フラクションの割合を他

の発生源と比較した (Fig. 2.7)。発生源により各炭素フラクション割合に特

徴が認められ , 植物燃焼は OC1, 泥炭火災は OC2, 調理は OC3, 自動車は

EC2 が他の炭素フラクションに比べて高かった。


22

Fig. 2.6 Abundances (as mass percentage of total carbon) of eight thermally -

derived carbon fractions of aerosols sampled at the peatland fire and

background sites. Error bars indicate standard deviations.

Fig. 2.7 Carbon fraction composition of PM2.5 combustion source profiles.

Error bars indicate standard deviations. aData from Chow et al.39.


23

2.3.2.2 イオン成分

泥炭火災発生源とバックグラウンドにおける PM2.5中のイオン成分組成を

Fig. 2.8 に示す。総イオン濃度は泥炭火災発生源が 2.6～57 μg m-3, バックグ

ラウンドが 1.2～2.1 μg m-3 の範囲で変動し , いずれも SO42-がイオン成分中

で最大の PM2.5 寄与 (PM2.5 総イオン質量の 32 ± 5.8 % (泥炭火災), 67 ± 2.9 %

(バックグラウンド)) を示した。泥炭火災発生源において SO42-に次いで Cl-

の寄与率が高く , PM2.5 総イオン質量の 30 ± 4.4 %を占めた。陰イオンの濃度

は , 泥炭火災発生源が Cl- > SO42- > NO3-, バックグラウンドが SO42- >

NO3- > Cl-の順に高かった。一方 , 陽イオンは , 泥炭火災発生源が NH4+ >

K+ > Ca2+ > Mg2+ > Na+, バックグラウンドが NH4+ > Na+ > K+ > Ca2+

> Na+の順に高く , 陰イオンと陽イオンともに違いを示した。

PM がバイオマス燃焼からの影響を受けた場合 , 一般的にカリウム (K あ

るいは K+) 濃度が上昇することから , カリウムはバイオマス燃焼由来 PMの

代表的な指標化合物として使用されることが多い 61。その際 , 粗大粒子側に

存在する土壌起源のカリウムと区別するために , PM2.5 等の微小粒子側に存

在するカリウムがバイオマス燃焼の影響を調べる上で一般的に対象とされ

る。泥炭火災発生源における PM2.5 質量に占める K+の割合を他の発生源と比

較した結果を Fig. 2.9 に示す。泥炭火災発生源における K+は PM2.5 のわずか

0.031 %しか占めず , 他のバイオマス燃焼や人為 , 土壌発生源と比べても明

らかに小さい。よって , K+を泥炭火災の発生源指標として使用することは適

切でないと考えられる。

イオン成分の平均当量濃度を Fig. 2.10 に示す。泥炭火災発生源における

PM2.5 中の陰イオン成分は Cl-と SO42-が陰イオン質量中の大部分を占め , そ

れぞれ 52 ± 7.8, 41 ± 6.1 %を占めた。一方 , バックグラウンドにおいて , SO42-

が陰イオン質量中の 92 ± 2.1 %を占めた。陽イオン成分は泥炭火災発生源と

バックグラウンドの両者において NH4+が陽イオン質量中の 69 ± 18, 67 ±

8.8 %を占め , 支配的であった。よって , バックグラウンドのイオン成分は

元々(NH4)2SO4 の粒子形態で支配的に存在したと考えられる。一方 , 泥炭火

災発生源のイオン成分は塩化物 , 硫化物 , アンモニア塩が支配的であったと

考えられるが , 本結果のみでは詳細な粒子形態を決定することはできない。


24

Fig. 2.8 Ion concentrations of PM2.5 collected at peatland fire and

background site. The ratio of the former to the latter (Peatland

fire/Background) is also indicated.

Fig. 2.9 Comparison of K+ in PM2.5 mass emitted from peatland fire and other

sources. Error bars indicate standard deviations. *Data from Chow et al.57.


25

Fig. 2.10 Average equivalent concentrations of anions and cations in PM 2.5.

2.3.2.3 有機化合物

GC/MS 分析により , 泥炭火災発生源における PM2.5 質量の 14 ± 2.6 %を占

める有機化合物を定量した。定量した泥炭火災発生源における PM2.5 質量に

占める有機化合物の割合を Table 2.6 に示す。levoglucosan が最も高く , PM2.5

質量の約 9.0 %を占めた。次いで , n-alkanes (炭素数 C20–33 の合計値) が高く

約 2.1 %を占めた。

セルロース及びヘミセルロース熱分解生成物

セルロースの熱分解により生成する levoglucosan は , PM のバイオマス燃

焼発生源の指標化合物として幅広く用いられている。ヘミセルロース熱分解

生成物の mannosan と galactosan も , levoglucosan と同様 , バイオマス燃焼の

指標として用いられる 11,62。定量したセルロース及びヘミセルロース熱分解

生成物の中で levoglucosan が PM2.5 質量中に占める重量割合が高く (9.0 %),

次いで mannosan (0.61 %), galactosan (0.21 %) の順であった (Table 2.6)。

バイオマス燃焼由来の PM が広葉樹あるいは針葉樹燃焼のどちらに起因

したかを大別できる指標として mannosan/levoglucosan 比が考えられる。実

際に , Fabbri et al.63の報告を基に , 広葉樹燃焼の場合はmannosan/levoglucosan

比が 0.042～0.077, 針葉樹燃焼の場合は 0.15～0.26 の値となり , 両者の違い

Cl- NO3

- SO

4

2- Na

+ NH4

+ K

+ Mg

2+ Ca

2+

Eq. conc. (PLF)

1000 ± 730 neq m-3

Eq. conc. (BKG)

54 ± 13 neq m-3


26

を明確に示すことができる。mannosan はヘミセルロースのグルコマンナン

に由来する熱分解生成物であり , 針葉樹では 41～42 %のセルロースの他に ,

Table 2.6 Bulk chemical compositions of PM2.5 emitted from peatland fires

(average ± standard deviation).

Organic compounds [mg g-1 PM2.5]

levoglucosan 90 ± 23

mannosan 6.1 ± 0.86

galactosan 2.1 ± 0.26

vanillin 0.66 ± 0.12

syringaldehyde 2.3 ± 0.45

coniferylaldehyde 0.33 ± 0.092

p-hydroxybenzoic acid 1.8 ± 0.36

vanillic acid 5.9 ± 1.5

syringic acid 5.6 ± 1.6

homovanillic acid 0.43 ± 0.097

homosyringic acid 0.26 ± 0.070

palmitic acid 8.1 ± 1.7

C20 (icosane) 0.53 ± 0.34

C21 (heneicosane) 0.91 ± 0.44

C22 (docosane) 1.5 ± 0.55

C23 (tricosane) 1.7 ± 0.47

C24 (tetracosane) 1.7 ± 0.44

C25 (pantacosane) 2.6 ± 0.57

C26 (hexacosane) 1.4 ± 0.40

C27 (heptacosane) 2.9 ± 0.56

C28 (octacosane) 2.1 ± 0.30

C29 (nonacosane) 1.8 ± 0.35

C30 (triacontane) 0.97 ± 0.18

C31 (hentriacontane) 1.8 ± 0.37

C32 (dotriacontane) 0.63 ± 0.11

C33 (tritriacontane) 0.87 ± 0.15


27

16～18 %の部分的にアセチル化されたグルコマンナンと , 8～14 %のアラビ

ノグルクロノキシランを含む。一方 , 広葉樹では , 42～48 %のセルロースと ,

20～35 %に及ぶアセチル基を持つグルクロノキシランを主体とし , ほかに 2

～4 %のグルコマンナンを含む 64。グルコマンナンは針葉樹ヘミセルロース

に多く含まれるため , mannosan/levoglucosan 比は針葉樹燃焼の方が広葉樹燃

焼より大きい値を示す。本研究において mannosan/levoglucosan 比は 0.071 ±

0.014 の値をとり , 泥炭火災は広葉樹燃焼に似た特性を示した。

K+/levoglucosan 比はバイオマス燃焼の燃焼状態を大まかに推定できる指

標として用いられる 61,65,66。これは K+の沸点が levoglucosan より高い特性を

活かした指標であり (K+: 760 °C, levoglucosan: 300 °C), バイオマスの燃焼温

度が高くなるにつれて K+/levoglucosan 比は大きくなる 61。サバンナの森林

火災の PM 中の K+/levoglucosan 比は , 火炎を伴う非常に激しい燃焼 (flaming

combustion) の場合は 33.3, 火炎を伴わない燻った燃焼 (smoldering

combustion) の場合は 0.2～0.6 の値であったと報告されており 65, 火炎を伴

う燃焼の方が K+/levoglucosan 比が高い。本研究で得られた泥炭火災発生源

における PM2.5の K+/levoglucosan 比は 0.0041 ± 0.0055 の値をとり , どの文献

値 (e.g., Gao et al.65; Sullivan et al.67) と比較しても極めて低い値を示した。

これは , インドネシアにおける泥炭火災の燃焼温度が他のバイオマス燃焼

と比べて低く , 火炎を伴わない燻った燃焼が支配的であることを意味する。

リグニン熱分解生成物

リグニンはバイオマスの 20～35 wt.%を占め , フェニルプロパン単位が炭

素–炭素結合やエーテル結合した高分子の芳香族物質であり , 針葉樹 , 広葉

樹及び草本の 3 種に大別される。これら 3 種のリグニンは酸化分解して得ら

れる分解生成物から大別され , 針葉樹リグニンはグアイアシルプロパン構

造が主である。広葉樹リグニンはグアイアシルプロパン構造とシリンギルプ

ロパン構造 , 草本類リグニンは上記 2つの構造及び p-ヒドロキシフェニルプ

ロパン構造からなる 64。リグニン熱分解生成物はバイオマス種により異なる

ため 68, 泥炭火災発生源特有の指標発見に繋がることが期待される。

泥炭火災発生源試料から定量したリグニン熱分解生成物は , vanillin,

syringaldehyde, coniferylaldehyde, p-hydroxybenzoic acid, vanillic acid, syringic

acid, homovanillic acid, homosyringic acid であり , すべてのフェニルプロパン


28

構造成分を有する化合物が検出されたことにより , 泥炭火災は広葉樹及び

草本類燃焼の混合燃焼であることが示唆された。リグニン熱分解生成物の中

で , vanillic acid と syringic acid が , 定量したリグニン熱分解生成物の中で最

も高い PM2.5 質量割合を占め , それぞれ 0.59 ± 0.15, 0.56 ± 0.16 %であった。

他に , PM2.5質量の 0.1 %を超えたリグニン熱分解由来化合物は syringaldehyde

(0.23 ± 0.045 %) と p-hydroxybenzoic acid (0.18 ± 0.036 %) のみであり , 他の

リグニン熱分解由来化合物はさらに低い値をとった。

本研究で定量したシリンギルプロパン構造を持ったリグニン熱分解生成

物 (S = syringaldehyde + syringic acid + homosyringic acid) とグアイアシルプ

ロパン構造を持った生成物 (V = vanillin + vanillic acid + homovanillic acid)

との重量比 (S/V 比) を計算し , 1.2 ± 0.12 (モル比: 1.0 ± 0.11) の値が得られ

た。S/V 比は未燃の状態の針葉樹と広葉樹において異なる 69。Hedges and

Mann70は未燃の針葉樹における S/V 比 (重量比) は 0 であったのに対し , 広

葉樹は 1.2～5.2 であったと報告している。針葉樹の S/V 比が 0 を示す理由

は , 針葉樹リグニンがグアイアシルプロパン構造を主とし , シリンギルプロ

パン構造を有しないからである。草本に関しては Lam et al.71 のエンバクを

対象とした報告が存在し , S/V 比 (モル比) は 1.4～1.9 であったと報告され

ている。泥炭火災発生源における S/V 比は , 未燃の針葉樹ではなく , 広葉樹

や草本類植物に近い値を示した。

個々のバイオマス燃焼種のグアイアシルプロパン及びシリンギルプロパ

ン構造を持った熱分解生成物の相対的な発生量の違い 72 を活かし , 本研究

において , リグニン熱分解生成物の中で高い PM2.5 含有量を占めた syringic

acid と vanillic acid の比 (syringic acid/vanillic acid 比) を他のバイオマス燃

焼発生源と比較することにより , syringic acid/vanillic acid 比の発生源指標と

しての有用性について検討した (Fig. 2.11)。なお , 針葉樹燃焼からはシリン

ギルプロパン構造を有するリグニン熱分解物質は生成しないため , それら

発生源の syringic acid/vanillic acid 比は 0 となる。Fig. 2.11 に示すように ,

vanillic acid と syringic acid の報告されている他地域において一部の発生源

(Mockernut Hickory, White Ash) が似たような syringic acid/vanillic acid 比を

示した。しかし , 本研究対象である熱帯地域に限定すると , syringic

acid/vanillic acid 比は泥炭火災発生源が最も高く (0.95 ± 0.14), 他の発生源と

の違いを示した。よって , 東南アジア地域において , syringic acid/vanillic acid

比は泥炭火災発生源の指標となり得る。


29

Fig. 2.11 Comparison of syringic acid/vanillic acid (SA/VA) mass ratios

obtained from peatland fire and other burning sources. Error bar in this study

indicates standard deviation. aData from Simoneit et al.73, bdata from Oros et

al.74, cdata from Fine et al.75, ddata from Nolte et al.76.

n-alkanes

n-alkane の PM 発生源は人為 , 自然起源のどちらも存在し , PM 中の n-

alkane に関する報告は数多く見受けられる 77–86。Table 2.6 に示す泥炭火災発

生源における PM2.5 質量に占める n-alkane の割合は C27 が最も高く , 次いで

C25 が高い結果を示した。n-alkane を用いた発生源指標として CPI (Carbon

Preference Index) があり , 対象の PM 試料が人為あるいは植物起源のどちら

の発生源の影響を支配的に受けているかについて , 大まかに推定できる。本

研究では , CPI を Bray and Evans87 の計算方法に基づき , 以下の式

CPI = 0.5 × (𝐶25 + 𝐶27 + 𝐶29 + 𝐶31𝐶26 + 𝐶28 + 𝐶30 + 𝐶32

+𝐶25 + 𝐶27 + 𝐶29 + 𝐶31𝐶24 + 𝐶26 + 𝐶28 + 𝐶30

) (2.4)

に各 n-alkane のモル濃度を代入して求めた。一般的に , 化石燃料燃焼発生源

の影響をほとんど受けない場合 , CPI は高い値 (CPI >5) をとり , 化石燃料


30

燃焼発生源の影響を強く受ける場合は CPI は 1 に近い値を示す 88。泥炭火災

発生源において , CPI は 1.6 ± 0.13 をとり , 植物起源ではなく化石燃料燃焼発

生源に近い値を示した。この結果は , 半化石状態である泥炭土壌燃焼からの

PM2.5 への寄与が支配的であることを示している。

泥炭火災発生源及び他の発生源における n-alkanes (C20–33) の PM 質量に占

める割合を Fig. 2.12 に示す。泥炭火災発生源は他の発生源と比較して明ら

かにその割合が高く , 顕著な差が認められた。特に , 他のバイオマス燃焼発

生源との違いは明白である。Fig. 2.12 において高い値を示す泥炭火災 , 自動

車 , ディーゼルトラック , タイヤ摩耗発生源の各 n-alkane の分布を Fig. 2.13

に示す。泥炭火災発生源の分布は他の発生源とは明らかに異なり , 特に C27,

C28, C29 において泥炭火災発生源は高く , 顕著な違いが認められた。よって ,

泥炭火災発生源の影響を強く受ける観測地点では , PM 中の C27, C28, C29 濃度

が有意に上昇すると考えられる。

Fig. 2.12 Comparison of mass fraction of particulate total n-alkanes (C20–33)

in PM obtained from peatland fire and other burning sources. aData from

Rogge et al.83, bdata from Rogge et al.84, cdata from Iinuma et al89, ddata from

Schauer et al.86.


31

Fig. 2.13 Comparison of molecular distributions of particulate n-alkanes

obtained from peatland fire and vehicle-related emission sources. aData from

Rogge et al.83, bdata from Rogge et al.84.

2.4 要約

スマトラ島の Riau 州の泥炭火災発生源において PM2.5 捕集を行った。得

られた PM2.5試料に対して無機から有機成分まで網羅した化学成分分析を通

して , 泥炭火災発生源における PM2.5 の化学性状を明らかにした。泥炭火災

発生源において測定された PM2.5 濃度は 7100 ± 3600 µg m -3 であり , そのう

ち 71 ± 5.1 %を OC 成分が占めた。PM2.5 質量に占める他の成分割合は EC が


32

1.9 ± 0.48 %, 総イオン成分が 0.38 ± 0.19 %であり OC と比べて非常に少なか

った。よって , 有機物が泥炭火災において特に重要な PM2.5 の構成要素であ

る結果が示された。

泥炭火災発生源において PM2.5中主要イオン成分は Cl- (総イオン成分量の

30 %) と SO42- (32 %) であった。バイオマス燃焼の代表的な指標成分である

K+は泥炭火災発生源における PM2.5 質量のわずか 0.031 %しか占めず , 泥炭

火災の発生源指標として適さないと考えられた。

有機物が泥炭火災における PM2.5 の重要な構成要素である結果を受け ,

GC/MS を用いた有機成分の同定及びその特性についての解析を世界に先駆

けて行い , 泥炭火災発生源における PM2.5質量の約 14 %を占める有機化合物

を定量した。そのうち , levoglucosan が最も高く , PM2.5 質量の約 9.0 %を占め ,

次いで n-alkanes (C20–33 の合計値 ) が高かった (約 2.1 %)。mannosan/

levoglucosan 比より , 泥炭火災 (mannosan/levoglucosan 比 = 0.071 ± 0.014) は

広葉樹燃焼に似た特性を有することが示された。K+/levoglucosan 比より , イ

ンドネシアにおける泥炭火災の燃焼温度は他のバイオマス燃焼と比べて低

く , 泥炭火災は火炎を伴わない燻った燃焼が支配的であることを示した。本

研究で定量したリグニン熱分解生成物の中では , vanillic acid と syringic acid

が最も高く (vanillic acid: 0.59 ± 0.15 wt.%, syringic acid: 0.56 ± 0.16 wt.%),

syringic acid/vanillic acid 比を他のバイオマス燃焼発生源における値との比較

を通し , 泥炭火災の発生源指標として提案した。

泥炭火災発生源における n-alkanes の PM2.5質量に占める割合に対し , 他の

PM 発生源 (自動車関連 , バイオマス燃焼 ) との比較を行った。泥炭火災発

生源の PM2.5 質量中の n-alkanes の割合は他の発生源と比較して明らかに高

く , 顕著な差を示した。また , PM 質量中の各 n-alkane の割合も他発生源と異

なり , 特に C27–29 の PM 質量に占める割合が高かったことより , C27–29 は十分

に泥炭火災発生源指標となり得ると考えられた。

3. 泥炭火災に起因するマレーシアのヘイズ時における PM 化学性状特性

33

3. 泥炭火災に起因するマレーシアのヘイズ時

における PM 化学性状特性

3.1 はじめに

マレー半島西岸は , 南西モンスーン季 (一般に 6～9 月 ) においてインド

ネシアのスマトラ島の泥炭火災発生地域の風下に位置する。よって , 南西モ

ンスーン季にスマトラ島の泥炭火災から大気中に排出された PM は , マラッ

カ海峡を超えてマレーシアやシンガポールなど他の東南アジア地域へ拡散

し , 広域的にヘイズ被害を引き起こす主な原因となっている。

泥炭火災に起因するマレーシアのヘイズ時の PM 化学性状に関する研究

論文は首都 Kuala Lumpur を中心にいくつか存在する 28,29,31,34。いずれの論文

も有機化合物を対象としており , 濃いヘイズ時に levoglucosan や palmitic

acid などいくつかの成分濃度の急激な濃度上昇が認められた 28。しかし , こ

れらの成分は泥炭火災のみならずマレーシア国内のバイオマス燃焼発生源

からも発生する 73。よって , マレーシアにおいて泥炭火災の影響を強く受け

た場合 , これらの成分は泥炭火災の影響を判断できる指標となり得るが , 国

内発生源による影響と近い場合は泥炭火災の影響を判断できないと考えら

れる。したがって , 泥炭火災発生源の特徴を反映する指標が強く望まれるが ,

そのような指標は確立されていない。

以上を踏まえ , 本章ではスマトラ島の泥炭火災発生地域の風下に位置す

るマレーシアの Bangi (マレー半島西岸 ) にて , 泥炭火災により生じたヘイ

ズ期間 (I. 濃いヘイズ , II. 薄いヘイズ , III. 非ヘイズ時) に TSP 集中観測を

行った。捕集試料に対して化学分析 (対象成分: OC, EC, 無機イオン , 有機化

合物) を通して , インドネシアの泥炭火災の影響の有無による TSP化学性状

の違いを明らかにした。さらに , 得られた化学性状データに基づき , マレー

シアにおいてインドネシアの泥炭火災の影響の有無を判断できる新たな指

標を抽出した。なお，バイオマス燃焼発生源の PM は体積分布の大部分が

PM2.5 にあり 24, 本章における泥炭火災の影響の有無による TSP 化学性状の

違いは , 大部分が泥炭火災由来の PM2.5 によるものと考えることができる。


34

3.2 方法

3.2.1 試料捕集場所

観測地点 (Fig. 3.1) はマレーシアの Selangor 州 , Bangi にあるマレーシア

国民大学 (Universiti Kebangsaan Malaysia, UKM) で , 大学構内の地上から約

22 m の建物屋上にて TSP の捕集を行った (Latitude, Longitude: 2° 55 ′ 41′′ N,

101° 46′ 47′′ E)。観測期間は 2014 年 6 月 23 日～7 月 8 日であり , 14 試料を

得た。

Bangi は首都 Kuala Lumpur から南に約 25 km, 近海のマラッカ海峡から最

短直線距離で約 35 km 離れた場所 (海抜約 89 m) に位置し , 数多くの住宅街

がある町である。また , 行政地区である Putrajaya の開発により , Bangi では

交通量の増加が著しい。Bangi から 100 km 圏内で産業地域と定義されてい

るのは Petaling Jaya と Nilai, Bukit Rambai の 3 地域であり , それぞれ Bangi

から北西に約 30 km, 南に 35 km, 南東に 100 km 離れた場所に位置している。

Fig. 3.1 Map of Bangi showing the sampling site (UKM_Bangi).


35

3.2.2 試料捕集及び分析方法

TSP 試料を捕集するために , 20.3 × 25.4 cm2 の石英繊維フィルタ (QR-100,

Advantec) を装着したハイボリュームサンプラ (Thermo) を用い , 大気吸引

流量 1.13 m3 min-1 で 18 時間の捕集 (現地捕集時間 19:30～13:30 (+1 日)) を

行った。観測期間中の気温と湿度は湿温度計 (EL-USB-2, Lascar) を用いて

測定した。石英繊維フィルタは試料捕集前に 900 °C で 4 時間の加熱処理を

行った。試料捕集後のフィルタに対し , OC, EC, イオン , 有機化合物分析を

行った。OC, EC 分析方法は既に 2.2.2 で示した。

イオン成分に関し , 石英繊維フィルタの一部を IC 分析に用いた。IC 分析

の前処理として , 切り取ったフィルタに超純水 5 mL を加えて 20 min の超音

波抽出後 , 孔径 0.45 µm のテフロンシリンジフィルタ (DISMIC 13HP045CN,

Advantec) を用いて水不溶性残渣の除去を行った。得られたろ液中のイオン

成分 (対象 : Cl-, NO3-, SO42-, Na+, NH4+, K+, Mg2+, Ca2+) を IC (HIC-10A,

Shimadzu) により定量した。 IC の分析条件は Table 2.2 に示す通りである。

有機化合物成分に関し , 石英繊維フィルタの一部を GC/MS分析に用いた。

試料フィルタの一部に IS の methyl β-L-arabinopyranoside, 1,2,3-hexanetriol,

(S)-(+)-ketopinic acid, palmitic acid-d31, cholesterol-d7 を添加後 , 10 mL の

dichloromethane/methanol 混合溶媒 (3/1, v/v) を加えて 20 min の超音波抽出

を行った (dichloromethane: 純度 >99.5 %, methanol: 純度 >99.8 %)。この作

業を 2 回繰り返し , 20 mL の抽出液を得た (IS は 1 回目のみ添加)。得られた

抽出液に対し , 孔径 0.20 µm の PTFE フィルタを用いてろ過後 , 乾燥窒素気

流下で完全に揮発させた。その後 , 0.5 mL の dichloromethane/methanol 混合溶

媒 (3/1, v/v) を用いて再溶解し , 溶液の一部を誘導体化行程に用いた。すな

わち , 抽出液の一部をバイアル瓶に移し , 乾燥窒素気流下で完全に揮発させ

た後 , シリル化試薬として 10 μL の BSTFA + 1 % TMCS と 45 μL の pyridine

を添加し , 70 °C で 3 時間の加熱処理を行った。誘導体化後 , シリンジスパイ

クとして 45 μL の tetracosane-d50 溶液 (濃度: 約 4.2 mg L-1) を加えた後に

GC/MS を用いて対象有機化合物の定量を行った。

GC/MS の分析条件を Table 3.1, 対象成分及び定量時に使用した各対象成

分に対するモニタリングイオン (m/z), IS を Table 3.2 に示す。IS 及びシリン


36

ジスパイクの m/z として , methyl β-L-arabinopyranoside は 217, palmitic acid-

d31 は 344, 1,2,3-hexanetriol は 145, (S)-(+)-ketopinic acid は 75, cholesterol-d7 は

336, tetracosane-d50 は 66 を適用した。ブランクの (捕集を行っていない ) 石

英繊維フィルタに既知量の対象成分及び IS を添加し , 先に述べた試料前処

理法と同じ方法で前処理後 , GC/MS 分析を行って各対象成分及び IS の回

収率を求めた。条件及び結果を Table 3.3 に示す。

Table 3.1 Measurement condition of GC/MS.

GC/MS GCMS-QP2010 Plus

(Shimadzu)

Mode SIM mode

Column HP 5MS (Agilent)

0.25 mm × 30 m, df = 0.25 μm

Oven temperature 100 °C (5 min)–10 °C min-1–220 °C,

220 °C–20 °C min-1–300 °C (20 min)

Carrier gas He, 59.4 kPa (37.2 cm s-1 at 100 °C)

Injection temperature 300 °C

Detector temperature 300 °C

Injection volume 1 μL

Ionization method Electron Ionization (70 eV)


37

Table 3.2 Analytes, internal standards employed for GC/MS.

Analytes m/z used for

quantification Internal standard

levoglucosan 217 methyl β-L-arabinopyranoside

mannosan 217 methyl β-L-arabinopyranoside

galactosan 217 methyl β-L-arabinopyranoside

p-hydroxybenzoic acid 267 methyl β-L-arabinopyranoside

vanillic acid 297 palmitic acid-d31

syringic acid 253 palmitic acid-d31

vanillin 194 1,2,3-hexanetriol

syringaldehyde 224 1,2,3-hexanetriol

acetovanillone 238 1,2,3-hexanetriol

acetosyringone 238 1,2,3-hexanetriol

homovanillic acid 326 (S)-(+)-ketopinic acid

homosyringic acid 326 (S)-(+)-ketopinic acid

dehydroabietic acid 239 palmitic acid-d31

cholesterol 368 cholesterol- d7


38

Table 3.3 Recovery ratios of target and internal standards.

Compounds Addition

[μg]

Recovery

ratio [%]

Recoveries of Target/IS

[-]

levoglucosan 1.7 74 ± 4.8 0.93 ± 0.014

mannosan 1.2 77 ± 5.8 0.97 ± 0.0082

galactosan 1.1 76 ± 5.5 0.96 ± 0.013

p-hydroxybenzoic acid 0.81 88 ± 7.2 1.1 ± 0.013

vanillic acid 0.76 87 ± 8.5 1.0 ± 0.024

syringic acid 0.78 88 ± 7.3 1.0 ± 0.0040

vanillin 0.74 80 ± 9.1 1.1 ± 0.039

syringaldehyde 0.82 74 ± 7.8 1.0 ± 0.070

acetovanillone 0.83 79 ± 7.9 1.1 ± 0.031

acetosyringone 0.88 78 ± 5.2 1.1 ± 0.036

homovanillic acid 0.81 89 ± 6.6 0.94 ± 0.023

homosyringic acid 0.80 92 ± 8.7 0.96 ± 0.023

dehydroabietic acid 0.25 83 ± 11 0.98 ± 0.023

cholesterol 0.75 91 ± 8.0 1.1 ± 0.025

methyl β-L-arabinopyranoside 2.0 79 ± 6.1 –

palmitic acid-d31 0.81 84 ± 10 –

1,2,3-hexanetriol 0.76 73 ± 6.7 –

(S)-(+)-ketopinic acid 0.78 95 ± 7.8 –

cholesterol-d7 0.48 87 ± 7.3 –


39

3.3 結果と考察

3.3.1 気象条件

観測期間中の気温は 25～35 °C, 湿度は 55～91 %の範囲で変動したが , 時

間変化は各観測日ごとで大きな違いは認められなかった (Fig. 3.2)。マレー

シアでは大気汚染指数として MAPI (Malaysian Air Pollutant Index) が定めら

れており , Department of Environment Ministry of Natural Resources and

Environment のホームページ 90 から 1 時間平均値を入手することができる。

マレーシアでは , MAPI が 0～50 の場合は good, 51～100 は moderate, 101～

200 は unhealthy, 201～300 は very unhealthy, >300 は hazardous air quality で

あると基準が設けられている 27。

観測地点から約 10 km 離れた Putrajaya における本観測期間中の MAPI の

時間変動を Fig. 3.3 に示す。また , 試料 ID を併せて Fig. 3.3 に表記した (e.g.,

M0624 は 6 月 23 日 19:30 から 6 月 24 日 13:30 までに捕集された試料に対す

る試料 ID を意味する)。MAPI は 6 月 24 日から 25 日の約 12 時間に渡って

unhealthy level であり , 6 月 26 日から 29 日までは moderate level が支配的 , 6

月 30 日から 7 月 8 日までは good level が支配的であった。これらの結果に

基づき , 本観測期間を 3 種のヘイズ期間 (Period I: strong haze, Period II: light

haze, Period III: non-haze) に区別した。実際に観測地点において M0624 と

M0625 の試料捕集時は濃いヘイズ (strong haze) 現象が生じていた (Period

I)。薄いヘイズ (light haze) は M0626, M0627, M0629 の試料捕集時に発生し

た (Period II)。他の試料 (M0630–M0708) 捕集時には特にヘイズは生じてお

らず , 通常状態 (non-haze) であった (Period III)。

衛星 NOAA-18 によるインドネシアのスマトラ島における火災検出件数を

Fig. 3.4 に示す。6 月 21 日から 26 日にかけて Riau と North Sumatra 州 , 7 月

1 日から 4 日にかけて South Sumatra 州で多数の火災が検出された。よって ,

Putrajaya における 6 月 24 日と 25 日の MAPI 値の上昇はインドネシアの泥

炭火災による影響の可能性が考えられる。Fig. 3.5 に示す該当日の Hybrid

Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLITT) モデル 91 を用い

た後方流跡線結果 (起点: 試料捕集場所 (UKM), 起点高度: 地上 500 m, 遡

及時間: 3 日) はマレーシアにおける観測地点の気塊がスマトラ島の Riau や


40

North Sumatra 州から由来することを示しており , Putrajaya における 6 月 24

日と 25 日の MAPI 値の上昇は泥炭火災による影響を受けた結果であること

を支持している。よって , 本研究において M0624 と M0625 試料は泥炭火災

の影響を強く受けた試料であると判断した。6 月 26 日から 29 日の MAPI が

比較的に高かった原因として , スマトラ島において火災発生件数が多く認

められた期間の 3 日以内であり , スマトラ島からの泥炭火災に由来する PM

の影響を受けた可能性が考えられる。

Fig. 3.2 Variation of ambient temperature and relative humidity during the

sampling periods. Error bars indicate standard deviations.


41

Fig. 3.3 Hourly variations of Malaysian Air Pollutant Index (MAPI) from

June 23 to July 9 in 2014 at Putrajaya.

Fig. 3.4 Monthly hotspot counts in Sumatra Island during the sampling

periods based on the hotspot counts data provided by the ASEAN Specialised

Meteorological Centre23.


42

Fig. 3.5 Backward air trajectories on (a) June 24 and (b) 25 during the strong

haze periods.

3.3.2 各化学成分特性

title マレーシアpm2.5の化学性状特性に対するインドネシア ......pm 10やpm 2.5...

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