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平成28年11月18日

ＰＷＲプラント再稼動後の被ばく低減対策について

(一社)日本原子力学会「水化学部会」第28回定例研究会

ZCS-GE-160090

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内容

1.被ばく低減対策a. 線源強度に寄与する核種

b. 放射性Coの生成メカニズム

2.PWR線源低減の考え方a. 発生抑制

b. 移行抑制

c. 除去促進

3.再稼動後の被ばく低減対策a.長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性

b. 周辺系統の亜鉛注入効果

c. 溶存水素濃度管理

d. 海外動向（NPC2016含む）


1.被ばく低減対策

①被ばく線源量の低減（材料改良、水質管理）

②被ばく線源からの距離を取るか遮へいを設置

③接近時間の短縮（自動化・ロボット化）


a.線源強度に寄与する核種

蒸気発生器水室内の放射線腐食生成物核種組成

核種組成線源強度寄与主要線源：Co-58およびCo-

60

Co-58は、SG伝熱管材料からの腐食生成物であるNi-58

が放射化することで生成する。

Co-60は、Co-59が放射化することにより生成する。Co-59

の供給源は、コバルト基合金（ステライト）やSG伝熱管や

ステンレス鋼中の微量不純物である。

原子炉水化学ハンドブック, コロナ社， p.137, 2000


b. 放射性Coの生成メカニズム

１次系構成材料が腐食し、冷却材中に放出⇒ 原子炉内で放射化し、炉外へ移行・取込

被ばく線源（放射性Co）の蓄積

2012年軽水炉燃料・材料・水化学夏季セミナー水化学設計の基本的な考え方(PWR）ｐ.13

１次系構成材料が腐食し、冷却材中に放出⇒ 原子炉内で放射化し、炉外へ移行・取込

被ばく線源（放射性Co）の蓄積

浄化系

母材

外層酸化被膜

内層酸化被膜

付着クラッド

付着放出

移行

Fe Ni CrFe Ni Cr

Cr Fe Ni

腐食腐食

Co

浄化系

母材

外層酸化被膜

内層酸化被膜

付着クラッド

付着放出

移行

Fe Ni CrFe Ni Cr

Cr Fe Ni

腐食腐食

Co

腐食移行

放射化

移行

沈着


2. PWR線源低減の考え方

線源強度の低減

発生抑制

除去促進

材料改良

腐食抑制

イオン状CP移行抑制

粒子状CP移行抑制

放射能取込抑制

浄化

除去

移行抑制

原子炉水化学ハンドブック, コロナ社, p.142, 2000

a.

b.

c.

(1)HFT水質管理改善 (2)亜鉛注入

(1)pH管理 (2)低DH管理

(3)クラッドバースト抑制

(4)亜鉛注入

(1)外層クラッド除去 (2)満水酸化

CP：腐食生成物


a. 発生抑制の対策

• 材料の改良

• SG伝熱管材料の変更• Co含有率規制強化• Co基合金（耐磨耗性材）の代替材使用• 電解研磨、材料表面処理

• 水質管理改善

(1)温態機能試験（HFT）時の水化学管理改善

水素+リチウム添加

(2)HFTからの亜鉛注入（腐食抑制）


a.-(1) HFT時の水化学管理改善

•水素＋Li添加条件でCrリッチな薄い皮膜形成

Cr3+

Cr3+Cr3+

Cr3+

E. Yamada et al., “CORROSION RATE BY CHEMISTRY CONTOL DURING HOT FUNCTIONAL

TEST”, 1991 JAIF Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plants


a.-(1)HFT時の水化学管理改善

• 水素+Li添加条件腐食量低下（例：TT600材）




a.-(1)HFT時の水化学管理改善

線量率低下（例：泊1号機）




a.-(2)亜鉛注入

亜鉛注入による金属放出速度の低下

HFTから亜鉛注入を行うことにより腐食抑制効果が期待

J.N.Esposito et al., “The Addition of Zinc to Primary Reactor Coolant for Enhanced PWSCC Resistance”,

Degradation of Materials in Nuclear Power Systems, 25-29, 1991


b. 移行抑制の対策

• イオン状CP移行抑制

(1) pH管理改善

(2) 低溶存水素濃度管理（検討中:3.項で後述）

• クラッド状CP移行抑制

(3) クラッドバースト抑制

• 放射能取込抑制

(4) Co取込抑制

• 亜鉛注入法


b.-(1) pH管理改善

• pH管理改善：高pH側の管理により燃料付着クラッド量減少

（米国Trojanプラントサイクル2及びサイクル3）

線量率も低下傾向

400

300

200

100

0Region B Region C Region D Region E

Cycle1

Cycle2

Cycle3

0

2.0

1.5

1.0

0.5

01000 800 600 400 200

Cycle2Cycle3

Cycle1

ポロン濃度（ppm）

Li濃

度（

ppm）

* 沈着クラッド量は第７スパンのデータ

300

200

100

0

Cycle1 Cycle2 Cycle3

300

200

100

0


線量

率(m

R/h

r)

300

200

1000


0 1.0 2.0 3.0EFPY

（クロスオーバー配管表面）

原子力発電プラントの水化学最適化の実績と将来展望日本原子力学会 p.66 2003年8月



pH管理改善：NUPECプロジェクトにてpH7.3（285℃）で

の被ばく線源低減効果を実証

Run-1：pH7.0、Run-2：pH7.3

小川他 “PWR 1次系水質管理法の改良”, 火力原子力発電 No.499, Vol.49, 1998



改良pH管理：国内プラントの改良pH管理案• 高ほう素濃度条件でLi濃度を2.2ppmより高める

• 材料健全性、燃料健全性上問題なし

0

1

2

3

4

020040060080010001200140016001800

ほう素濃度（ppm）

リチウム濃度（ppm）



b.-(3)クラッドバースト抑制

溶存水素濃度の停止時バンド管理

放射線源となるクラッド（腐食生成物）は、１次系配管内面の酸化被膜表

面に付着し、線量の増加に寄与する。

停止工程中は、ニッケルやフェライトの化学形態が変化しないよう、DH濃

度調整を継続する（クラッドバーストの回避）。

Phase Diagram of Ni and Fe Compound

ITO, “Study on Improvement in Shutdown Chemistry for Radiation Exposure Reduction in Nuclear Plants”, Water

Chemistry of Nuclear Reactor Systems 7. BNES, 1996


b.-(4) 亜鉛注入

•亜鉛注入：PWR水質条件でのCo-60取込抑制効果

•実機（米国）でも亜鉛注入により線量率低下

D. H. Lister, “The Effect of Dissolved Zinc

on the Transport of Corrosion Products in

PWR”, EPRI NP-6975-D, 1990C.A, Bergmann et al., “Operating and radiation level experience with

zinc addition in PWRs”, Water Chemistry of Nuclear Reactor

Systems 8.BNES, 2000


b.-(4)亜鉛注入

亜鉛注入：NUPECプロジェクトにて亜鉛注入による被ば

く線源低減効果を実証

インコネル部表面の沈着放射能量Let down

Make up

Test reactor

Core Region

RＣＰ

Incon

elR

eg

ion

（Material）Inconel：MA600

SS：SS316

Zircaloy：Zry-4

SS Region

Zircaloy

Region沈着放射能量（

Bq/c

m2）付着クラッド

外層酸化物内層酸化物



b.-(4) 亜鉛注入

高浜4号機で線量率低下が認められた。

(Unit: mSv/h)

measurement of 17th outage →

measurement of 18th outage

（increase/decrease）

Charging

pump

PRZ

RV

SGRegenerative HX

Non-regenerative HX

Coolant

demineralizer

VCTReturning line

＊

＊

Sam

plin

g sy

stem

SG channel head center

（HOT）：53.7 → 42.3 （-21.2%）

SG channel head center

（COLD）：85.0 → 62.7 （-26.2%）

Non-regenerative HX：0.16 → 0.10

（-37.5%）

Hot leg piping：0.63 → 0.46

（-26.7%）

Crossover leg piping：0.73 → 0.46

（-37.0%）

Cold leg piping：1.77 → 0.79

（-55.4%）

M. Matsuura et al., “Application of Zinc Injection to Reduce Radiation Sources at

Takahama Unit 4”, SYMPOSIUM ON WATER CHEMISTRY AND CORROSION IN

NUCLEAR POWER PLANTS IN ASIA 2009, Japan


b.-(4) HFTからの亜鉛注入

• HFTから亜鉛注入を開始した泊3号機では、第1回定検の線

量率の低下傾向が認められた。（リファレンスプラントに比べ、

約50％減）

• 亜鉛注入による放射能取り込み抑制効果と腐食抑制効果に

よる。

0

25

50

75

100

SG Tube SG CH Hot SG CH Cold RV Inside

Dose

Rat

e (

mSv/

h)

Tomari 3ReferenceTomari 1Tomari 2

H. Hayakawa et al., “EFFECTS OF ZINC INJECTION FROM HOT FUNCTIONAL TEST AT TOMARI UNIT3”, NPC2012


c. 除去促進の対策

浄化流量増加：浄化流量増加による除去量増

除去促進：クラッド溶解度増加による除去量増

(1) 外層クラッド除去

(2) 満水酸化


c.-(1) 外層クラッド除去

• 外層クラッド除去：停止時の溶解源は金属Ni

• 弱還元性で金属Ni溶解増：H2O2添加により溶存水素濃度

0.5～1cc/kgに維持

S. Tawaki et al., “IMPROVEMENT OF SHUTDOWN CHEMISTRY FOR OUTER OXIDE LYER REMOVAL”, 1991 JAIF

Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plants


c.-(2) 満水酸化運転

•停止操作RCS満水時に水質を酸化性状態にし、クラッドの溶解

を促進させる。

•外層クラッド除去と同程度のクラッドが除去される。

•定検期間の短縮にもつながる。

原子力発電プラントの水化学最適化の実績と将来展望日本原子力学会 p..24 2003年8月


3.再稼動後の被ばく低減対策

a. 長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性

b. 周辺系統の亜鉛注入効果

c. 溶存水素濃度(DH)管理（被ばく低減、材料健全性）

d. 海外動向（NPC2016含む）


3.-a長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性

• 通常定検と長期保管模擬条件下での皮膜中亜鉛及びコバル

ト量→有意差なし →長期保管後も健全

A. Hirose et al., “Appropriate Zinc Addition Management Into PWR Primary Coolant

After The Plant Long-Term Maintenance”, NPC2014

Corrosion Test290 -500hr

Zn-20ppbCo-0.1ppb

Simuration

of Operation

A

B

C

ＦｉｌｍＦｏｒｍａｔｉｏｎｗｉｔｈ Zn

250 -1000hrZn-10ppb

Stroage in wet airR.T. -2000hr

Storage in wet air95℃ -2000hr

(Accelerated Test)

IMA

Chemical Analysis

Corrosion Test290 -500hr

Zn-5ppbCo-0.1ppb

TestSimuration

of Maintenance

Simuration

of Re- Operation

Analysis

of Specimen

℃

℃

℃


3.-b 周辺系統の亜鉛注入効果

• 亜鉛注入後は前述のように主系統の線量率は低下するが、原

子炉容器及び加圧器周りの線量率が低下しない場合がある。

• 亜鉛が十分に回り込まない場所は効果が低い。

0

0.5

1

1.5

2

RV

outside

(surfac

e)

RV

outside

(at 1m

)

Cavity

T/C

(at 30cm

)

T/C

(at 1m

)

Prz S

pray

Prz S

urge

RH

R P

um

p(in

let)

RH

R P

um

p(o

utle

t)

Dose

Rat

e （

mSv/

h）

Tomari 3ReferenceTomari 1Tomari 2

H. Hayakawa et al., “EFFECTS OF ZINC INJECTION FROM HOT FUNCTIONAL TEST AT TOMARI UNIT3”, NPC2012


3.-c 溶存水素濃度管理（低DH管理：検討中）

•低溶存水素濃度管理：溶存水素濃度を低く管理することに

よって金属Niを溶解度の高いNiOとする。

•燃料表面で放射化されるNi量を低減させCo-58の発生量を

低減

原子炉水化学ハンドブック, コロナ社, p.144, 2000年


3.-c 溶存水素濃度管理（低DH管理：検討中）

• 溶存水素濃度を低く管理することによって燃料付着ク

ラッドの低下が認められる。

K. Hisamune et al., “New Aspect of DH Control in PWR Primary Water Chemistry”, 1998 JAIF Conference on

Water Chemistry in Nuclear Power Plants


3.-c 溶存水素濃度管理（材料健全性）

• ニッケル基合金の一次冷却材による応力腐食割れ（PWSCC）

感受性については、下図に示すように、溶存水素濃度依存性

があることが知られており、今後PWSCC抑制の観点から溶存

水素濃度の最適化を図ることも検討されている。

P. L. Andresen, et al., “Effect of Dissolved H2 in Primary Water on SCC Growth Rate of Ni Alloys”, NPC2008


3.-c 溶存水素濃度管理（米国高DH管理）

• 近年米国では、運転中では高めの溶存水素濃度管理を志

向（35～40Ncc/kg）

D. M. Wells, et.al, “Chemistry Control to Meet the Demands of Modern Nuclear Power Plant”, NPC 2016


3.-d 海外動向更なる被ばく低減（Co除去樹脂）

•Co除去樹脂による被ばく低減• 可溶性（イオン状）Coの除去性能に優れた樹脂を適用。米国BWRプラ

ントにおいて、実機適用実績あり。

• 廃樹脂処理装置での対応が可かどうか検討が必要

PWRプラントで想定される装荷状況

Co除去性能

通常樹脂にCo吸着樹脂をオーバーレイする。

S. E. Garcia, et.al, “COBALT SEQUESTRATION RESIN PLANT DEMONSTRATION EXPERIENCE IN BWRS”, NPC 2014

Co除去樹脂


3.-d 海外動向運転中のpH管理

•運転中のpH管理米国では、近年は一定pH管理を志向

J. Stevens, et al., “Elevated RCS pH Program at Comanche Peak”, International Conference on Water Chemistry of

Nuclear Reactor Systems, 2006


3.-d 海外動向運転中のpH管理の変遷

• 米国では一定pH管理（オレンジ）プラント数が増加

D. M. Wells, et.al, “Chemistry Control to Meet the Demands of Modern Nuclear Power Plant”, NPC 2016


3.-d 海外動向燃料の超音波除染

•燃料の超音波除染（UFC、HE-UFCを適用）

•適用後時間遅れはあるが、線量率が低下

M. Little, et.al, “Ultrasonic Fuel Cleaning Update: Case Studies Industry Experience and Lessons Learned”, NPC 2016


まとめ

• 再稼動前の被ばく低減対策• HFT水質管理

• pH管理

• クラッドバースト抑制

• 亜鉛注入

• 停止時除去促進

• 再稼働後の被ばく低減対策• 長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性

• 周辺系統の亜鉛注入効果

• 溶存水素濃度(DH)管理（被ばく低減、材料健全性）→今後の検討課題

• 海外動向（Co除去樹脂、運転中の一定pH管理、燃料超音波除染）

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