極低濃度ラドン測定システムの開発

外間智規 , 山澤弘実 , 森泉純 ( 名古屋大・工 )

竹内康雄 , 池田一得 ( 東京大・宇宙線研 )○ 田阪茂樹 ( 岐阜大・情報メディアセンター )

東京大学宇宙線研究所　平成 21 年度共同利用研究成果発表研究会2009 年 12 月 18 日（金曜日）

共同利用研究経費　旅費 25 万円＋ α

名古屋⇔茂住 ( 外間智規 ) 4 回・ 37 日間

研究目的

純水中極低濃度ラドン測定システム開発　　　　 → 1mBq/m3

背景：　 SK 実験の太陽ニュートリノ事象の主な BG　純水中 222Rn 壊変生成物 214Bi の β 線「純水中ラドン起源 BG解明と低減」　ニュートリノ事象の解析閾値を下げる技術的課題：　純水中極低濃度ラドンの脱気　脱気ガス中のラドン濃縮　高感度ラドン濃度測定

研究方法

1) 純水中ラドンの脱気：液ガス分散型気液混合器の脱気効率、流量依存性2) 脱気ガスの除湿： 4 種類の除湿方法の除湿効率、除湿維持時間3) 活性炭にラドンを濃縮： 吸着効率、吸着維持時間4) 活性炭のラドンを脱離： 脱離効率、加熱温度5) 静電捕集型高感度ラドン検出器で測定： 濃度校正、湿度依存性SK 純水中ラドン濃度測定結

果

新規ラドン測定システム :1)-5)

0

5

10

15

20

25

30

1 51 101 151 201

5) 静電捕集型高感度ラドン検出器で測定

218Po

214Po

210Po

212Bi

212Po

channel

典型的なパルス高分布2009/11/30-2009/12/11

Volume:70liter

Photo Diode

350

mm

500 mm

静電捕集型 Rn 検出器の概要

•214Po の計数率から 222Rn 濃度に変換•214Po 領域はノイズが少ない•他の α 線エネルギーと重ならない• 218Po に比べ捕集効率が高い•226Ra(PYLON 社製 78.3Bq) 線源で校正 CF=1.935±0.003[CPD/(mBq/m3)] Absolute Humidity=0.011(g/m3)

・検出部に PIN フォトダイオード　　　使用し α 線エネルギーを弁別・容器内壁を電解研磨し低 BG を実現・静電捕集電圧 -2kV, 容積は 68.7 L・検出限界は 6 mBq/m3

Cou

nt/c

hann

el/d

1) 水中ラドンの脱気Qw ：水中ラドン濃度算出式

Qw=Qa(1+α) Fa Fw

y = 0.4378x + 0.4522

R2 = 0.8308

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

0.80 1.00 1.20 1.40 1.60

Fa/Fw

Qw

/Qs

Qs ：液体シンチレーション法　　による水中 Rn 濃度の絶対値

Fa ： Air 流量Fw ： Water 流量α ：溶解度 0.24Qa ：電離箱 Rn 濃度

Qw と Qs の比較により脱気効率を校正

脱気

効率

: Q

w/

Qs

排水

脱気用ガス

電離箱 Qa

実験条件試料水 1.8L/min　岐阜大学地下水 10000Bq/ m3

脱気用ガス 1.6-1.8L/min　室内空気 10Bq /m3

気温： 24.8℃

試料水 Qs

Fa

Fa

Fw

液ガス分散型

気液混合器 1.3 1.2

2) 脱気ガスの除湿

除湿方法　　　直後の露点温度( ) ℃1) 電子除湿器　　　　　　　 0.42) パーマピュアドライヤ　 　 -5.23)過塩素酸マグネシウム　 -37.24) ガラス製 U字管　　　　　　　 -56.0

４つの除湿方法　高効率：約－ 60℃　長時間： 2日間の除湿が可能

電子除湿器

エタノール (-90 )℃

パーマピュアドライヤー

ガラス製 U 字管水分トラップ

活性炭への水吸着：Rn の吸着効率低下の原因

脱気ガスを高効率・長時間除湿する手法が必要

冷凍機

純ガス2　L/min

Mg(ClO4)2

気液混合器露点計

3) 活性炭にラドンを濃縮-90℃冷却活性炭のラドン吸着効率の経時変化

× ×

活性炭入り½”銅U 字管

Rn検出器No.2

露点計流量計(Air)

エタノール (-90℃)

Rn検出器No.1

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

1.2

0 10 20 30 40 50 60 70 80

(h)吸着開始からの経過時間

吸着

効率

10

0.99

0 20 30 40 50 60 70

0.90

0. 80

CPH1 ：検出器 No1 での 214Po 計数率CPH2 ：検出器 No2 での 214Po 計数率 D 　：器差

吸着効率 : 1ーCPH １

CPH ２・ D

活性炭 : 三菱化学カルゴン㈱ダイヤソープ G4-5(ヤシガラ系 )

実験条件試料空気：坑内空気 (100 Bq/m3程度 )露点： -55℃流量： 2 L/min活性炭：粒状炭 24 gBaking:250℃1 時間　

36 時間

吸着

効率

4) 活性炭のラドンを脱離

1.E+01

4.E+04

8.E+04

1.E+05

2.E+05

0 10 20 30 40 50 60h)経過時間

Po-2

14

(h)

計数

率

壊変曲線 Po-214

（実験手順）①系内にラドンを注入後循環　　　　 ( 活性炭はバイパス )②活性炭 (-90℃) にラドンを吸着③活性炭を加熱しラドンを脱離

（実験条件）・活性炭：粒状炭 10 g・流量： 2 L/ min・露点： -55℃

活性炭の吸着ラドンを脱離：脱離効率、加熱温度

加熱温度 ( )℃ 　　　　脱離率　　　 20 　　　　　　　 0.58 100 　　　　　　 0.92 250 　　　　　　 0.99

① ② ③

20℃

100℃

250℃

活性炭中のラドンは 250 ℃で脱離

Rn 源

活性炭

Rn 検出器流量計( 空気 )

露点計

ポンプ

電離箱

× × ×

銅フィラメント

×

圧力計

エタノール(-90℃)

ヒーター

214 P

o(C

PH

)

SK 純水中ラドン濃度測定

ラドン検出器

銅フィラメント水分トラップエタノール -90℃

活性炭12g

パーマピュアドライヤー

銅フィラメント水分トラップ

ガラス容器

排水

0.5μmフィルター

圧力計

電子除湿器流量計(Air)

露点計

ポンプ(Air)

エタノール(-90 )℃

ヒーター純

空気

流量計(water)

水温計

×

ポンプ(water)

SK タンク

ID OD

4 m

1.8 L/min

2.2 L/min

2.0 L/min

×

1) 脱気

2) 除湿3) 濃縮

4) 脱離

5) 測定

給水

気液混合器

020406080

100120

0.0 0.5 1.0 1.5

Qair(

mBq

/m3 )

Water RUN

Blank RUN

SK タンク内の純水中 Rn 濃度測定結果

02468

10

0.0 0.5 1.0 1.5

Qwat

er(m

Bq/

m3 )

OD純水中 Rn濃度 ( 本研究 )

　 7.1±0.6(mBq/m3)

SK-1戻り水 Rn 濃度(1999)　＜ 5.7(mBq/m3)

Total Volume Pure Water(m3)

5h7h

9h5h 7h 9h

Total Volume of Air(m3)

脱離後の Rn濃度：Water RUN: 比例して増加Blank RUN:ほぼフラットRn 検出器 BG:

5mBq/m3

活性炭 Rn放出 :19mBq/m3

まとめ• 純水中極低濃度ラドン測定システムの確立• OD 純水中 Rn 濃度の測定結果：

Rn 濃度： 7.1±0.6(mBq/m3)• 極低レベル放射能の活性炭• 今後の計画

12 時間の Water RUN 1(mBq/m3)

ID 純水中 Rn 濃度