vitrifikáció, a radioaktív ionok kémiai beépülése amorf szerkezetbe
Post on 21-Jan-2017
216 Views
Preview:
TRANSCRIPT
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Vitrifikáció , a radioaktív ionok kémiai
beépülése amorf szerkezetbe
FÁBIÁN MARGITtudományos munkatárs
MTA Energiatudományi Kutatóközpontfabian.margit@energia.mta.hu
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Tartalom
Bevezető………………………………………………………………………..3
Tárolásról……………………………………………………………………...11
Koncepciók……………………………………………………………………22
Hazai helyzet………………………………………………………………….30
Üvegek – általánosan………………………………………………………...35
Üvegek – célirányosan…………………………………………………….…44
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Nukleáris energia el őnyeivel járó két problémakör:
- - erőmű sérülés
- - hulladék
Kérdés: hogyan lehet biztonságos tárolást megvalósítani, úgy hogy akörnyezetben lév ő emberi életformát-tevékenységet neveszélyeztessük
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Honnan?
Hulladékok a teljes ciklus során keletkezik, azonban számo ttevően azüzemanyagciklus zárást követ ően kell számolnunk jelent ősmennyiség ű hulladékkal
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
zárt üzemanyagciklusnyílt üzemanyagciklus
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Besorolás szerint:
Kis aktivitású hulladék – LowLevelWaste -LLW- az összhulladék 90%-a
- előkészítési folyamat során keletkezik a legnagyobb mennyiség
- veszélyességi mutatója: 1 < S < 1000
- aktivitáskoncentráció szerinti jellemzés mér őszáma a veszélyességi mutató (S)
∑=i i
i
REAK
AKS
ahol REAK a referencia aktivitáskoncentráció [Bq/kg ]; AK az aktivitáskoncentráció, i a hulladékcsomag adott rad ioizotópja
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Közepes aktivitású hulladék -IntermediateLevelWaste - ILW
- összhulladék 7%-a
- normál műkődési ciklus-, napi szintű üzemeltetés során keletkezik a legnagyobb mennyiségű ILW hulladék
- veszélyességi mutatója: 103 < S <106
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Nagy aktivitású hulladék –HighLevelWaste - HLW
- összhulladék 3%-a, DE az össz-radioaktivitás 95%-a- leggyakoribb a Pu-238, 239, 240, 241, 242, Np-237, U-236, Am-241- leszerelés során keletkezik a legnagyobb mennyiségű HLW hulladék (kiégett fűtőelemek)- veszélyességi mutatója: S > 106
Legveszélyesebb!
Legtöbb probléma!
Optimális tárolás?
Megoldás???
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
2010 IAEA adatok szerint:
- az össz-kiégett nukleáris fűtőelem:
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Tartalom
Bevezető………………………………………………………………………..3
Tárolásról……………………………………………………………………...11
Koncepciók……………………………………………………………………22
Hazai helyzet………………………………………………………………….29
Üvegek – általánosan………………………………………………………...35
Üvegek – célirányosan…………………………………………………….…44
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
A tárolás céljai:- teljes elszigetelés a tárolt radioaktív hulladék becsült bomlási idejére
- a tárolt hulladék ne jelentsen veszélyt az emberi életformára és a környezetre
- a radioaktív hulladék kezelését úgy kell megoldani, hogy az összhangban legyen a társadalmi értékekkel, az etikai elvárásoknak megfeleljenMilyen aktivitással kell számolnunk?
Az elhelyezést követően: Teljes aktivitás
Jellegzetes L / ILW ~1017 - 1018 Bq (10-100 MCi)
Jellegzetes HLW /SF ~1019 - 1021 Bq (1-100 GCi)
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Radioaktív hulladékok végleges elhelyezésére elfogadott megoldás a mélygeológiai tárolás:
Low Level Waste-LLW &
Intermediate Level Waste-ILW
High Level Waste-HLW &
Spent Fuel-SF
Bátaapáti Nemzeti Radioaktívhulladék-tároló
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Svédország pl.
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Japán pl.
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
A geológiai tárolást minden esetben többszörös gátrendszer
kiépítésével valósítják meg - természetes gátak
- mérnöki gátak
Gátrendszer szerepe:
- szigetelés
- árnyékolás
- kémiai megkötés
- radionuklid megkötés
- társadalmi elfogadottság
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
- természetes gátak
A kőzet kiválasztása - hosszú időn keresztül védje a mérnöki gátat
- agyagos, üledékes kőzet
- kristályos kőzet (pl. bazalt, gránit, tuffa)
- só, anhidrides kőzet
A geológiai jellemzők befolyásolják a gátrendszert:
- stabilitás
- hidrogeológia
- geokémiai
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
- mérnöki gátak
1. a radioaktív hulladékot stabilizálni kell-kondicionálás
- LLW/ILW – cement vagy/és kerámia
- HLW/SF - boroszilikát vagy más típusú üvegek
2. többrétegű, hermetikusan záró konténerek kiválasztása
- inert-réz, titán, korrozióálló-acél
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
3. töltő/tömítő anyag optimális megválasztása (buffer) (bentonit, cement, kavics,
homok) diffúz transzport, kolloid megkötő, nagyfokú fizikai stabilitást biztosít
Befolyásolja: erózió, hőmérséklet, talajvíz...
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Tartalom
Bevezető………………………………………………………………………..3
Tárolásról……………………………………………………………………...11
Koncepciók……………………………………………………………………21
Hazai helyzet………………………………………………………………….29
Üvegek – általánosan………………………………………………………...35
Üvegek – célirányosan…………………………………………………….…45
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Elfogadott:
LLW – cementálásILW – cementálás, kerámia
HLW - vitrifikáció
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
1. kerámiában- a kristályos szerkezetben csaknagyon specifikus helyekre tudbeépülni a radionuklid
- pl. az oktaéderes TiO6 alkottaalagútba épülhet be a 137Cs és90Sr (Anglia). Max. 12%hulladéktárolás
- a NaZr2(PO4)3 kristályos anyaghulladéktárolási képességeitvizsgálja a Savannah River-benlévő kutatóközpont
A SYNROC típusú, többfázisú kerámiát különböző összetétellel pl. BaAl2Ti6O16,CaZrTiO2O7, BaAl2Si2O8, KAlSiO4, CaTiO3, tárolóanyagként használják. A kristályoskerámia tároló ”kapacitása” alacsonyabb mint az üvegnek, max. 20% hulladékot tudmagába tartani.
Kis- és közepes aktivitású hulladékok kondicionálása
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
2. cementben- kis- és közepes aktivitású folyadék&szilárd állapotú hulladékok tárolása
- előny: gazdaságos előállítás, jól ismert technológia, legtöbb környezetbenstabil, jó termikus stabilitás
A radionuklidok a térhálós cement különböző fázisain
kötődnek meg, stabilizálódnak!
- elsőként az Oak Ridge National Laboratory és
Pennsylvania State University-n (1988) dolgoztak ki tároló
összetételt, max. 15-20% hulladéktárolás
Pl. alkalmazott összetétel: SiO2, CaO, Al2O3+H2O, FeO+adalék a Portland Cement Association, IL;
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
- az üvegben rövidtávú rend van, a hosszú távú rendezettség hiányzik
- Si tetraéderes egységek sarkaikon kapcsolódva építik fel a 3D hálózatot
- az aktív elemek be tudnak kötődni a hálószerkezet nagyobb üregeibe
Az így előállított üveg rendkívül stabil és a benne oldottradioaktív izotópok nem jutnak ki a környezetbe.
Nagyaktivitású hulladékok kondicionálása: üvegbenA vitrifikálás jól bevált eljárás, amely során a hulladékotmagas hőmérsékleten olvadt üvegképző anyagokkalkeverik össze, majd a keveréket gyorshűtik.
-előny: stabilabb mint a cement/kerámia, a radionuklidok széles skálájára alkalmazható, jelentősen csökkenti a hulladék térfogatát
- az üveg tároló ”kapacitása” 10-30% hulladék
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
- rengeteg tanulmány
- kiváló vizsgálati eredmények
- hasonló alapkoncepció
DE
NINCS jól bevált ‘recept’!
+ a követelményekhez való igazodás
+ a társadalmi elfogadottság
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Tartalom
Bevezető………………………………………………………………………..3
Tárolásról……………………………………………………………………...11
Koncepciók……………………………………………………………………21
Hazai helyzet………………………………………………………………….29
Üvegek – általánosan………………………………………………………...35
Üvegek – célirányosan…………………………………………………….…44
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
HAZAI helyzetMagyarországon nagy aktivitású hulladék az 1960-as évektől keletkezik.
�1993 Nemzeti Projekt, kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok + a nagy aktivitású hulladékok elhelyezése, Bodai Aleurolit Formáció (BAF) vizsgálat
�1998 a vizsgálatok befejeződtek
�1999 a további folytatást a gazdasági miniszter elvetette
�2003-ban újra indult a nagy aktivitású hulladékok elhelyezését célzó kutatási program a Nyugat-Mecsekben, új Kutatási Program, melyet a OAH-t felügyelő miniszter jóváhagyott
�2003 vizsgálatok a földalatti laboratórium helyszínének kiválasztására + megteremtődött a kutatások informatikai háttere, elkészült a felszín alatti földtani kutatások terve
�2004 elkészült a nagy aktivitású radioaktív hulladékok elhelyezésére vonatkozó terv
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
�2008 a kutatás hosszú távú programjáról szóló koncepcióterv
�2010 lezárult a kutatás I. fázisának 1. szakasza
�2014 újraindulnak a kutatások a Nyugat-Mecsekben
�2030-ra szeretnék kijelölni a földalatti laboratórium pontos helyét
*** első hordók lerakása kb. 2060 eleje ***
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
T/13628. számú törvényjavaslat
"A Felek biztosítják, hogy Meghatalmazott Szervezeteik megállapodást(szerződést) kötnek a Megvalósítási Megállapodás alapján (összesalkotóelemükkel együtt) átadott használt fűtőelem-kazetták kezeléséről. Kezelésalatt az értendő, hogy a használt fűtőelem-kazettákat az Oroszországi Föderációterületére szállítják ideiglenes technológiai tárolás vagy technológiai tárolás ésreprocesszálás céljából. A használt fűtőelem-kazettákat, vagy reprocesszálásesetén a nukleáris hulladékot Oroszországi Föderáció területén tárolják ugyanannyiidőn keresztül, amely időtartamot a 7. cikk 1. bekezdésében említett megállapodás(szerződés) előír a nukleáris fűtőanyag ellátásra, ezt követően visszaszállítjákMagyarországra."
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Hol kapcsolódunk be a ‘körforgásba’?
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
KRISTÁLYOS anyag
az atomok, molekulák vagy ionok
szabályos rendben, a tér
mindhárom irányában ismétlődő
minta szerint helyezkednek el.
AMORF anyag
Ezekben az anyagokban a kristályokra
jellemző rendezettség, szabályosság
hiányzik, ebből a szempontból szerkezetük
inkább a folyadékokra hasonlít.
Miért AMORF anyagok?
Legismertebb amorf anyag az üveg,
amely tartalmaz lokális rendezettséget
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Tartalom
Bevezető………………………………………………………………………..3
Tárolásról……………………………………………………………………...11
Koncepciók……………………………………………………………………21
Hazai helyzet………………………………………………………………….29
Üvegek – általánosan………………………………………………………..35
Üvegek – célirányosan…………………………………………………….…44
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
-- az üveg amorf állapotú szilárd anyag
-- egy olyan szervetlen összetételű keverékanyag, amely lehűlés közben kristályosodás nélkül jut mechanikailag szilárd állapotba
Első mesterségesen előállított üvegek az ókorból származnak,
pl. egyiptomi örökség
- régóta előállítják, használják azonban nem ismerjük
elég jól az atomi felépítését és szerkezetét
Üvegekr ől
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
üveg két f ő és nélkülözhetetlen alkotóeleme:
-Üvegképz ők: üvegháló-szerkezet kialakításában van szerepük
-- 3 vagy több oxidációs számmal rendelkező kisméretű fémes vagy félfémes elemek, pl. B, Si, Ge, P, amelyek oxidjaikkal vesznek részt az üvegképzésben, úgy mint a SiO2, B2O3, GeO2, P2O5...
Adalékok: köztes oxidok és modifikáló anyagok
-többféle szerepük van, pl. az olvasztási hőmérséklet csökkentése, az amorf szerkezet stabilizálása, egyes fizikai tulajdonságok változtatása
-Ilyenek pl. Na2O, BaO, CaO, PbO, Al2O3...
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Szerkezeti modell...
Zachariasen 1932-es általánosan elfogadott elmélete szerint ugyanazok a kötések vannak az üvegben, mint a kristályos kvarchomokban,de ezek a kapcsolatok nem rendezettek, mint a kristályban.
-- a kötéstávolságok-, a kötések szöge változó
-- kis mértékben látszanak a SiO4 tetraéderek
--- nehéz leírni a szerkezetet ---
Si
O
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Zachariasen-Warren, 1941
A folyamatos véletlenszerű hálózat elmélet
- közeli rendet mutat, egyes esetekben a
középtávú rend is megfigyelhető
- kation felszakítja a tetraéderek alkotta láncokat
- bór üveg-alkotó jelleggel rendelkezik
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Kationok jelentős szereppel rendelkeznek!
Minden hozzáadott elem jelentős szerepet játszik az üveg tulajdonságainak kialakulásában- rengeteg kérdés még megválaszolatlanpl. a szín változás
Co-t tartalmazó szilikát üvegben a Co-t Koord.szám=4, az üveg
színe kék
Co-t tartalmazó boroszilikát üvegben a Co-t Koord.szám=6, rózsaszínű üveget eredményez
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Az optimális boroszilikát üvegek mellett folyamatosan kutatják a foszfát és aluminiumszilikát rendszereket...még nincs végleges döntés!A vitrifikáció több előnye mellett, problémákkal is számolni kell:�Magas olvadási hőmérséklet�Kristályosodási probléma�Idő-arányos stabilitás
Kondicionálás (tárolás) üvegben = vitrifikáció
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Hol működik ipari méretű vitrifikáló ‘üzem’?
Franciaország: Marcoule 1978-2012, La Hague 1989-
Egyesült Államok: Savannah River Site (Defense Waste Processing Facility) 1996-
Egyesült Királyság: Sellafield 1990-
Belgium: Dessel 1993-
Japán: Tokai 1995-
Németország: Karlsruhe 2010-
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
SiO2 P2O5 B2O3 Al2O3 CaO MgO Na2O adalék
R7T7 – Franciaország 47.2 - 14.9 4.4 4.1 - 10.6 18.8
DefenseWasteProcessingFacility - USA (SRS)
49.8 - 8.0 4.0 1.0 1.4 8.7 27.1
Magnox - Anglia (Sellafield)
47.2 - 16.9 4.8 - 5.3 8.4 17.4
Defence HLW -Oroszország (Nizhnekansky)
- 52.0 - 19.0 - - 21.2 7.8
P0798 – TVF - Japán 46.6 - 13.4 4.2 2.5 1.5 9.1 23.1
SL-1 – NNP - Kína 34.3 2.0 18.0 5.0 10.0 3.0 25.0 2.6
Vitrifikáció világszerte - irodalmi anyag -
A nukleáris hulladékanyag tárolására kifejlesztett üvegösszetételek, tömeg%-ban:
http://srremediation.com/milestone_dwpf.html; http://www.nda.gov.uk/ukinventory/waste/waste-now-hlw.cfm, http://www.jaea.go.jp/english/04/tokai-cycle/04.htm
?
?
?
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Tartalom
Bevezető………………………………………………………………………..3
Tárolásról……………………………………………………………………...11
Koncepciók……………………………………………………………………21
Hazai helyzet………………………………………………………………….29
Üvegek – általánosan………………………………………………………...35
Üvegek – célirányosan…………………………………………………….…44
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Cél
Magas urán koncentrációjú boroszilikát üvegek előállítása és
szerkezetvizsgálata.
Rövidtávú rend meghatározása:
- távolságok,
- koordinációs számok,
- kötésszögek
Irodalmi hivatkozás alapján...
A többkomponensű nátrium-boroszilikát üvegek alkalmasak a nagy
aktivitású hulladékok befogadására
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
SiO2 és B2O3+ Na2O
SiO2-B2O3-Na2O-BaO-ZrO2
üvegalkotó oxid
módosító oxid
stabilizáló oxidSiO2-Na2O
B2O3-Na2O
SiO2-B2O3-Na2O+BaO+ZrO2
+UO3
70wt%[SiO2-B2O3-Na2O-BaO-ZrO2]+30wt%UO3
Vizsgált mintáink előnyei:
�termikus-kémiai stabilitás�savas-bázikus közegben nem oldódnak�jól tűrik a sugárzást és abszorbeálják�gazdaságos előállítás
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
SiO2SiO4 + Mv+ ⇒ SiO4 + NBO4koordinációjú Si tetraéderes egységek változatlanok, a hálószerkezet szétszakad
B2O3BO3 + Mv+ ⇒ BO3 + BO4Trigonális egységek vegyes csoportokat alkotnak, melyek 3B és 4B koordinációjú B atomokat tartalmaznak
M+
Kation módosító hatása:
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
- elektromos felfűtésű kemencében olvasztással
- üveg olvadása 1300-1450ºC, 3-5 óra
- gyors hűtés
- golyós achátmalomban őrlés
-- B-11 izotópos minták – a természetes B (10B) nagy
-neutron abszopciója miatt (B2O3)
- a valós elemi koncentrációt a mintában a PGAA módszerrel ellenőriztük
Vitrifikáció laboratóriumi körülmények között:Mintaelőállítás
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
a neutronszórási amplitudó elemről elemre változik – szabálytalan változástmutat az atomszámmal
a röntgenszórási hossz Q függő – monoton növekedést mutat az atomszámmal
A diffrakció az egyik legjobb és leghatékonyabb módszer, hogy információt kapjunk az anyag atomi szerkezetéről.
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
PSD
λ=1.07 ÅQ=0.45-10 Å-1
λ=0.17-4.2 ÅQ=0.9-40 Å-1
NPDF
Neutrondiffrakciós mérések
HIPPO
λ=0.15-4 ÅQ=0.7-35 Å-1
budapesti 10MW-os kutatóreaktornál
Los Alamos-i impulzus-neutronforrásnál
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
λ=0.113 ÅQ=0.5-25 Å-1
109.5 keV
BW5
Röntgendiffrakciós mérések
- a hamburgi Hasylab Desy szinkrotronnál
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Adatfeldolgozás: Fordított Monte Carlo (RMC) szimuláció
• az RMC szimulációval modellezhetjük az atomok elhelyezkedését
• részecskék 3D konfigurációjának felépítése
• az illesztés megkötései: az atomi sűrűség, két atom közötti legkisebb
távolság (cut-off), koordinációs kényszer
gij(r) parciális atomi párkorrelációs függv.Sij(Q) parciális szerkezeti függv.S(Q) szerkezeti függv.
[ ]∫∞
−+=0
sin1)(4
1)( drQrrgrQ
QS ijij
πρ )()( QSQS ij
k
ij
wij∑=
2
1,
Σ=
=ji
n
ji
jiji
bc
bbcc
ijw2
22 ))()((
σχ i
EXPi
RMC
i
QSQS −=Σ χ2new< χ2
old
exp(-(χ2new- χ2
old)/2)
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
UB10
Súlyfaktor, wij (%)
Si-O B-O O-O Na-O Zr-O U-O U-Na U-Si
ND 14.03 9.33 40.78 10.81 4.13 6.20 0.82 1.06
XDQ=1.02Å-1
7.50 0.46 7.80 4.69 5.59 17.66 4.48 8.57
70s%[SiO2(65-x)-B2O3(x)-Na2O(25%)-BaO(5%)-ZrO2(5%)]+30s%UO3
x=5-10-15-20%
Urán tartalmú minták szerkezetvizsgálata
2
,
=
∑k
jiji
jijiNDij
bc
bbccw
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Neutron- és röntgendiffrakciós mérések a B10 és UB10 mintákra
0 5 10 15 20 25 30
0
2
4
6XD
ND
Q*[
S(Q
)-1]
Q[Å-1]0 1 2 3 4 5 6
0
4
8
XD
ND
Si-OB-O O-O
U-O
G(r
)
r[Å]
Teljes radiális eloszlásfüggvényInterferenciafüggvény
FT
⇒
∫ −=max
sin)(]1)([2
)(
Q
o
dQQrQMQSQrGπ
x
xQM
sin)( =
( )20
20
max −−=
Q
Qx
π
ha Q ≥ 20 Å-1
M(Q) = 1, ha Q < 20 Å-1
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Szerkezeti függvények illesztése az RMC szimulációs programmal, a SiB(5-10-15-20)NaBaZrUO sorozatra
0 2 4 6 8 10-1,0
-0,5
0,0
0,5
1,0
1,5UB20
UB15
UB10
UB5
S(Q
)-1
Q[Å -1]
0 5 10 15 20 25-2
-1
0
1
2
3UB20
UB15
UB10
UB5
S(Q
)-1
Q[Å -1]
BW5 - XDPSD - ND
Kényszerek:- sűrűség- cut-off távolságok- koordinációs kényszerek a Si-O, B-O
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Parciális párkorrelációs függvények és a koordinációs számeloszlás:
UB5-UB10-UB15-UB20
1 2 3 4 50
5
10
15
20
Si-O
1.60 Å
g Si-O
(r)
r[Å]0 1 2 3 4 5
0
5
10
15 B-O
~3.80Å
1.35Å
1.55 Å
g B-O
(r)
r[Å]
2 3 40
200
400
600
800
UB20UB15
UB10UB5KSz=3.95
KSz=3.90 KSz=3.64 KSz=3.77
Si-O
Ato
mok
szá
ma
KSz2 3 4
0
200
400
600 KSz=3.47 KSz=3.45 KSz=3.1 KSz=3.21
B-O
Ato
mok
szá
ma
KSz
SiBO
Fabian M. et al. J.of Non-Cryst. Solids 353 (2007) 1941
Neutron News 23 (2012) 9
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
UB5-UB10-UB15-UB20 sorozatra az U-O parciális párkorrelációs függvény
0 1 2 3 4 5 6 7 80
7
14
21
28
U-O
~4.2 Å
2.2 Å
1.8 Å
g U-O
(r)
r[Å]
0 1 2 3 40
60
120
180U-O
Ato
mok
szá
ma
KSz
U-O1: 1.8
U-O2: 3.6
átlagU-O: 5.4
Fabian M. et al., J.Phys.: Condens Matter 22 (2010) 404206
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Másodszomszéd távolságok az UB5-10-15-20 üvegsorozatra
2 3 4 5 6 7 80
2
4
63.3Å
U-Si
g U-S
i(r)
r[Å]
2 3 4 5 6 7 80
1
2
3 U-Na3.5-4.0Å
g Na-
U(r
)
r(Å)
2 3 4 5 6 7 80
2
4
6U-B
3.15Å
2.85Å
g U-B
(r)
r(Å)
2 3 4 5 6 7 80
2
4
6U-Zr
3.5-3.9Å
g Zr-
U(r
)
r(Å)
Fabian M. et al., J.of Non-Cryst. Solids 380 (2013) 71-77
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Stabil szerkezet?
Ellenőrzés: neutrondiffrakció, 2 évente+ RMC szimuláció
- nincs kristályosodás
- stabil amorf szerkezetünk van
- nem higroszkópos, nincs H jelenlét
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Összefoglalás-Kitekintés
� A mátrixüveg tetraéderes SiO4 és vegyes trigonális és tetraéderes BO3 és BO4
egységekből épül fel
� az U atom beépül az üvegszerkezetbe és stabilizálja
� éles másodszomszéd távolságokat kapunk az U atom és az üvegalkotó (Si, B),
módosító (Na) és stabilizáló (Zr) atomok között, részt vesz az alapszerkezet
kialakításában
Stabil szerkezete egy lehetséges tárolóanyag lehetőségét vetíti...
A jövőben szeretnénk további nagy aktivitású aktinidákra valamint más hasadási
termékre is stabil tároló összetételt kifejleszteni.
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
KÖSZÖNÖM A FIGYELMET!
Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Aktivitás?
1. MérésBerthold LB123
sugárvédelmi műszer �felszíni
szennyeződés�neutron-gamma-
dózis �aktivitás mérés
µSv/h
Háttér 0.008
UO3 0.02
8.1 0.011
8.2 0.010
8.3 0.009
8.4 0.008
2. Mérés SSM-1 sugárvédelmi
mérőeszköz�röntgen
�alfa, béta és gamma
sugárzásszennyeződést mutat
µSv/h
Háttér 0.2
UO3 1.5
8.1 0.22
8.2 0.2
8.3 0.2
8.4 0.23
3. MérésVAJ-15-A RFTsugárvédelmi dózismérő. �röntgen-
gammasugárzást mért
µGy/h
Háttér 6.9
UO3 29.0
8.1 7.0
8.2 7.1
8.3 7.0
8.4 7.05
4. MérésGeiger-Müller
számláló-csöves sugárzásmérő
�counts/sec (cpm)
cpm
Háttér 3.0
UO3 2000.0
8.1 4.0
8.2 9.0
8.3 10.0
8.4 6.0
top related