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项目名称:铟镓砷低维结构的外延调控及光子器件提 名 者:中国电子学会提名意见:铟镓砷(InGaAs)半导体是近红外光电信息器件的核心体系,研究其低维

结构的调控机理及载流子量子束缚效应、实现发光波段的拓宽和高性能光子器件直至量子功能光子器件,是长期以来半导体光子器件领域具有重大科学意义和应用价值的前沿方向。该项目系统性研究揭示了大尺寸 InGaAs/GaAs自组织量子点结构中缺陷的应变调控抑制机理、实现了发光波长拓展和发光效率提升发现了环状量子结构的生长现象,提出了静水压调谐量子点能带的光谱表征方法,提出了降低外延速率与束流梯度分布结合的低密度 InAs量子点调控方法,实现了单量子点的单光子发光效应和 0.8-1.5微米波段可控的高速高纯单光子发光器件。该项目深入地研究了 InGaAs量子阱掺 NSb元素的组份外延调控方法,实验揭示了其界面退火扩散机理、提出了准确描述能带参数的物理模型,实现了近红外长波段高发光效率量子阱激光器。量子点结构调控机理及单光子发光器件的研究成果受到诺贝尔获得者等权威学者的广泛认可。国际同行基于该项目的 InAs量子点单光子器件进一步获得了单光子相干操纵的量子光学精密测量、量子存储固态量子网络等量子物理研究的重要进展,其相关成果在《自然 -子刊》和《物理评论快报》等发表后受到广泛关注;该项目的 InGaAs掺 NSb量子阱能带物理及其激光器的研究成果,不仅为国际同行实现 InGaAs(NSb)多结太阳能电池转换效率的重大突破提供了关键科学依据,同时为突破具有重大应用价值的 InGaAs(Sb)低维结构新体系的红外激光和探测器的技术壁垒提供了科学基础和核心技术。

本学会积极提名该项目为国家自然科学奖二等奖。

项目简介:该项目聚焦铟镓砷(InGaAs)半导体低维结构体系,为实现具有更宽工作频

段、更高发光效率的近红外光子器件和量子光子器件,从 InGaAs低维结构中载流子的量子束缚效应原理出发,采用先进的原子级精度可控分子束外延技术围绕该低维结构外延生长面临的衬底与外延层晶格匹配约束条件制约发光谱段拓展与光电效率提升等核心科学问题,系统性研究了从零维量子点到二维量子阱低维结构外延调控和 NSb元素掺杂机理,在量子点的应变调控尺寸实现发光波段拓展机理、环状量子结构外延现象、静水压调节量子点能带的光谱表征方法、单量子点单光子发光效应方面,在量子阱的掺杂组份调控和界面退火扩散机理、能带参数模型、发光谱段拓展和效率优化方面,获得一系列科学发现受到国际同行的广泛认可。该项目主要成果促进了国际同行单光子量子物理基础研究的发展和多结太阳能电池光电效率的突破,为含锑元素半导体低维结构高性能红外光子器件技术的发展、有力推进其实现重大应用提供了重要科学依据。

1、揭示亚单原子层淀积应力调控 InAs量子点结构机理,提出循环变温分子束外延方法,实现了量子点波长拓展和高均匀性、量子点发光谱段拓展 0.8-1.5微米;采用压力下量子点发光特征分析验证了大尺寸量子点能带模型,研制成功 GaAs基 1.3微米量子点激光器;被美国 Technique Insights 以头条亮点评价其为发展近红外长波激光器的重要工作;英国 III-Vs Review、Compound Semiconductor 著名期刊评价为近红外长波激光器的重要突破;发现了液滴外延 InGaAs环状量子结构现象并揭示其机理;提出低速率与束流梯度分布结合的低密度 InAs量子点可控外延技术,实现量子点 0.8-1.5微米单光子发光。被国际同行在 Science、Physical Review Letter 等期刊论文评价为实现量子结构调控的重要途径,受到诺贝尔奖获得者阿尔费罗夫的高度评价。

2、实验揭示 InGaAs掺N量子阱结构中 In-Ga和N-As扩散及发光峰位移机理,推导出导带带阶、电子有效质量与 In组分依赖关系;拟合得出的导带带阶、带隙、电子有效质量等精确物理参数;被国际同行长期广泛引用评价为杰出成果、该领域的著名实验,成为国际同行发展并成功突破多结光伏电池光电效率的关键性科学依据。

3、提出了 N/Sb 配比优化的 InGaAs(Sb)/GaAs(N)量子阱新结构,发明等离子 N 气源瞬态操控技术和 Sb元素诱导抑制界面位错缺陷的外延方法,大幅度拓展该体系的发光波段和发光效率,首次将 GaAs基量子阱激光器在室温连续工作模式下的激射波长拓展到 1.6微米及以上波段,相关成果先后被英国Compound Semiconductors、美国 Laser Focus World 长篇亮点报道为:GaAs基长波长激光器研究的重要突破和制备近红外长波长光子器件的新途径,被国际同行评价为值得关注的重要成就。该项目科学发现受到学术界广泛认可,8 篇代表性论文被 SCI 他引 418 次,

国际会议特邀报告达数十次。该项目 InGaAs量子点单光子源促进了国际同行

单光子相干操纵精密光谱学方法、量子态存储量子物理研究的多项重要发现 ,InGaAs掺NSb量子阱能带物性和激光器研究成果为国际同行实现多结太阳能电池光电转换效率突破性提升的科学依据,含 Sb外延材料研究基础发展成为具有重大的应用价值的锑化物新体系红外激光和探测器制备技术新方向。

客观评价:该项目在低维 InGaAs量子点、量子环、量子阱低维结构外延调控、掺杂

NSb元素外延生长机理、能带物理性质、单光子与激光光子器件等方面获得一系列重要科学发现,8 篇代表性论文被 Science、Phys. Rev. Lett、Adv. Materials等顶尖 SCI期刊他引 418 次,在重要国际会议上做特邀报告达数十次,授权发明专利数十项,相关成果曾获得 2008 年北京市自然科学奖、2015 年中国电子学会自然科学奖(附件)。其 InAs量子点单光子源成果促进了国内外量子物理研究同行在单光子相干操纵量子光谱学方法、高保真单光子量子态存储等量子物理研究的新发现(附件),其 InGaAs掺 NSb量子阱材料研究成果为国际同行实现多结太阳能电池光电效率的突破提供了关键科学依据、并发展形成了具有重大应用价值的锑化物红外激光和探测器件制备技术新方向。该项目发现的液滴 外延 量子 环生 长现 象( 代表 性论 文 1 、 2 )被 来自

Science 、 Phys.Rev.Lett 、 Adv Materials 等 SCI 顶尖期刊广泛引用 。例如,德国马普固体物理研究所 L. Wang在 Advanced Materials发表文章(Adv. Mater. 2009, 21, 2601)引用本文的结果说明液滴外延是一种可以在晶格匹配材料体系实现 III-V 族量子点的方法 (droplet epitaxy is a growth technique that allows the fabrication of III–V QD structures also in the case of lattice-matched materials, ...,)。美国 IBM 研究中心国际 知名 学者 J. Tersoff 在其 Science 324 , 236 ( 2009 )论文中评价为: Ga 液滴被用于液滴外延形成纳米结构研究中 (… and recently Ga droplets have been applied in nanofabrication via droplet epitaxy)。

此外,澳大利 亚 莫 纳 什大学 Z.Y. Zhou 等在 Phys. Rev. Lett. 111, 036102(2013) 上发表 了量子环机理研究论文 2 处引述该论文:为创新设计光电特性由大小、形状、应变和组分调控量子结构。液滴外延是一种可以调控量子结构性质的有效方法(… to create designer quantum structures where electronic and optical properties are controlled by the size, shape, strain and composition. Droplet epitaxy has recently emerged as a flexible technique for tailoring these properties,…);…液滴外延方法揭示附加原子厚度相对于横向尺寸较小,允许人们采用准平面工艺( … droplet epitaxy reveal that the thickness of the added material is small compared to the lateral dimensions, allowing us to use a quasiplanar approximation throughout,…)。同年,德国 PDI研究所 C. Somaschini等在 Nano Lett. 13, 3607(2013) 以该

实验成果说明液滴法可行性:液滴法外延依赖于 III 族元素的晶化过程 , …, 这 种技术实现的多种简单和复杂 GaAs 纳米结构已经获得演示 (The DE technique relies on the controlled formation of group-III element droplets, …, By this method, several kinds of simple and complex GaAs nanostructures have already been demonstrated,…,)。该项目发展的精确表征大尺寸量子点拓展光谱的能带特性的压力光谱测试

方法及调谐技术(代表性论文 4)受到关注,香港大学的 Yuan Wen等在其文章中(J APPLIED PHYSICS 112, 014301 (2012))两处长段落引用:observed the photoemissions from both the ground and the first excited states in large InAs/GaAs QDs under high hydrostatic pressure at 15 K, and the PCs of the emissions from the two states were determined to be 6.9 and 7.2meV/kbar, respectively,. The pressure applied to the sample was provided by a diamond anvil cell. The pressure was calibrated by using the standard ruby-fluorescence technique. 10 The 488.0 nm。该项目基于量子点发光波长拓展方法及理论模型设计制备的量子点激光器

实现了室温连续激射,研究结果受到半导体权威刊物英国物理学会期刊 III-Vs Review 、 Compound Semiconductors 的评价 :…认为这是中国近年来 GaAs 基 长波长激光器研究的重要进展…,(其他附件)。研制成功的液氮温度下电驱动发射量子点单光子发光器件成果被来自波兰、

瑞士、德国合作者发光的研究论文(APPLIED PHYSICS LETTERS 106, 233107 (2015))中评价为只有少数几个实现液氮温度下单光子发光的成功案例:However, a proof of a single photon emission at liquid nitrogen temperature for the In(Ga)As/GaAs QD system, which could allow to construct devices for longer wavelengths, has been shown in a very few cases only, and based on a neutral exciton emission。

美国南加州大学同行则以该项目实现的液氮温度下单光子发射性能作为与其技术路线进行比拟的参照:( JAP120, 243103 (2016))Thus, these SESRE based MTSQDs provide single photon emission comparable to that of InGaAs SAQDs reported in the literature up to 77K (Refs. 65 and 66) but with control on the QD position and significantly improved spectral uniformity. These attributes, and the ease of growing a planarizing overlayer, make SESRE MTSQDs well suited for nanophotonic on-chip integrable single photon source.

单光子器件成果还入选了国家自然科学基金委 2008 年度巡礼成果和 2012年优秀成果(其他附件)。单量子点的生长方法受到诺贝尔获得者奖阿尔费罗夫院士的高度关注:你最近在低密度量子点领域的工作令人印象深刻,很荣幸地邀请你就相关题目做邀请报告,相信你的报告对本次会议的成功至关重要(Your recent results in the field of desorption and ripening of low density InAs quantum dots are really very impressive. We have the pleasure to invite you to give an invited talk…,)(其他附件)。此外,与会人数超千人的“China Nano 2013”会议组委会在其邀请函中也给予高度评价(其他附件):鉴于你在纳米科学技术研究方面的突出贡献,希望你与会分享你的见解)。该会议邀请报告引起国际著名机构 Pan Stanford Publishing关注,邀请就报告题目撰写专著(其他附件)。该项目提出的掺杂 N的表面析出机理(代表性论文 5)受到广泛认可,比

如美国德克萨斯大学 H P. Nair 等 2012 年 APPLIED PHYSICS LETTERS 100, 021103,2012)文章中基于我们的分析结果:At a fixed growth rate, the apparent nitrogen content increased with decreasing growth temperature, consistent with

studies of GaNAs。用于分析其N在GaInSb量子阱的掺杂行为。采用退火技术研究得到的 InGaAsN量子阱的机理文章(代表性论文 6)被

法国欧 洲 加速器中心 G. Ciatto 等 PRB,245212, 75(2007) 引用和认可:GaAsN/GaAs and InGaAsN/GaAs 量子阱发光蓝移归结于 N 扩散出有源区同时 伴 随 N-As , In-Ga 界 面 互 扩 散 机 制 ( Blueshift in GaAsN/GaAs and InGaAsN/GaAs has been attributed either to N diffusion out of the active layer with N-As In-Ga interdiffusion across the heterointerfaces)。

拟合得出 In(Ga)AsN量子阱导带带阶、电子有效质量参数(代表性论文7)被广泛接纳。如 2012 年波兰华沙大学 K. Ryczko与德国维尔兹堡大学论文( J. APPLIED PHYSICS 111, 123503 (2012))中认为: 对 于 N 含量 较 小 的 InGaAsN/GaAs 体系,导带带阶大约为 0.83 被认为是一个得到确认的数值 (the conduction band offset is assumed to be approximately 0.83 for the InGaAsN/GaAs system for the used narrow range of the N contents, and this can be treated as a well established value)。相关成果受 COMMD组委会邀请做大会报告(其他附件):“…你被组委会选择为领域突出的研究工作者…”。该项目报道的 1.6微米 InGaAs(NSb)量子阱激光器(代表性论文 8)被俄科

院微结构物理所 V. Aleshkin(J. APPLIED PHYSICS 109, 123107 (2011))认为是GaAs 基 1.59 微米 量 子 阱 激 光 器 是至今值 得 关 注 的 成 就 : (A noteworthy achievement to date is the observation of a 1.59 um stimulated emission from a GaInNAsSb quantum well laser on a GaAs substrate at room temperature)。

德国 PDI 所 F. Ishikawa 在 J. Appl. Phys. 104, 113502(2008)中指出: 近来GaInNAsSb 量子阱室温连续激光器的成功关键在于提升了室温下量子阱发光效 率 ( Recently, InGaAsNSb quantum wells were utilized for the successful achievements of room temperature continuous-wave operating lasers emitting at 1.55um。The critical issue for the realization of these lasers is the improvement of the photoluminescence efficiency at RT)。本项目此后发展的异变量子阱大幅度提高了发光效率,使激光器波长和阈值性能获得重要突破。英国 Compound semiconductors 美国 Laser Focus World 分别以“ InGaAs laser breaks into telecom territory”、“InGaAs QWs lasers provide alternative to 1.55um GaAs based lasers”为题报道(其他附件)。台湾分子束外延学术界对主要完成人牛智川学术声望给予肯定(其他附件):台湾 MBE 会议始于 2004 年,每年邀请 大约 10 位国际著名学者与会。去年很荣幸地邀请到 PM Petroff, NN Ledentsov 等,…。鉴于您在本领域的声望,邀请您本年度会议邀请报告人 …(Due to your reputation in the field,we would like to invite you to be this year’s invited speaker)。瑞典 S.M. Wang 编撰的《Lattice Engineering》专著中将该项目量子阱激光器写入专门章节成为经典性成果(其他附件)。上述激光器成果中有关InGaAsNSb量子阱的能带特性参数等成果被美国同行在设计制备含 InGaAsNSb的多结太阳能电池研究中作为基础物理依据,他们最终成功实现了 43.5%转换

效率的重大突破(其他附件)。该项目基于掺锑 InGaAs量子阱材料的设计和外延技术成果构建更高锑含

量的锑化物窄带隙半导体,由此进一步拓展该体系光波段到 2微米以上的中红外区域。中红外波段是十分重要的大气窗口区域,是诸多先进光电装备的核心工作波段,其具有重要战略意义和敏感性的光子器件制备技术受到严格管控封锁。该项目研究的锑化物低维结构可以充分利用能带调控方法实现多波段光电响应、制备技术与现行 III-V 族体系完全兼容、材料可靠性优于现有 II-VI 族体系,综合优势突出应用价值重大。该项目通过与国内装备研制单位和高科技企业的深度合作,开发成功锑化物低维结构的 2微米以上中红外单模大功率激光器和多波段焦平面探测器,其中多波段焦平面器件成果分别于 2015和 2017 年通过了由中国电子学会组织的两项专家鉴定,鉴定评价意见认为:锑化物低维结构焦平面技术填报了国内技术空白、核心性能达到了国际先进水平、具有重大应用价值。

代表性论文专著目录:

1、 Gong Z; Niu Z.C . ; Huang S.S.; Fang Z.D.; Sun B.Q.; Xia J.B.,Formation of GaAs/AlGaAs and InGaAs/GaAs nanorings by droplet molecular-beam epitaxy,Applied Physics Letters, 2005,87,093116。

2、 Huang S.S.; Niu Z.C.; Fang Z. D.; Ni H.Q.,Complex quantum ring structures formed by droplet epitaxy,Applied Physics Letters; 2006,89,031921

3、Ma B.S .; Wang X.D.; Su F.H.; Fang Z.L.; Ding K; Niu Z.C.; Li G.H., Photoluminescence from self-assembled long-wavelength InAs/GaAs quantum dots under pressure,J. Applied Physics,2004,95,933

4、 Dou X. M., Chang X. Y., Sun B. Q ., Xiong Y. H., Niu Z. C ., Huang S. S., Ni H. Q., Du Y., and Xia J. B. , Single-photon-emitting diode at liquid nitrogen temperature, Applied Physics Letters,2008,93, 101107

5、 Pan Z ; Li L.H.; Zhang W.; Lin Y.W.; Wu R.H., Kinetic modeling of N incorporation in GaInNAs growth by plasma-assisted molecular-beam epitaxy,Applied Physics Letters,2000,77,214

6、 Pan, Z.; Li L.H.; Zhang W; Lin Y.W., Wu R.H., Ge W, Effect of rapid thermal annealing on GaInNAs/GaAs QWs grown by plasma-assisted molecular-beam epitaxy,Applied Physics Letters,2000,77,1280

7、 Pan Z ; Li L.H.; Lin Y.W.; Sun B.Q.; Jiang D.S.; Ge W.K., Conduction band offset and electron effective mass in GaInNAs/GaAs quantum-well structures with low nitrogen concentration,Applied Physics Letters,2001,78,2217

8、 Niu Z.C .; Zhang S.Y.; Ni H.Q.; Wu D.H.; Zhao H.; Peng H.L.; Xu Y.Q.; Li S.Y.; He Z.H.; Ren Z.W.; Han Q., GaAs-based room-temperature continuous-wave 1.59um GaInNAsSb single-quantum-well laser diode grown by molecular-beam epitaxy,Applied Physics Letters,2005,87,231121

主要完成人情况:姓名 牛智川 性别 男 排名 1 国籍 中国技术职称 研究员 最高学历 研究生 最高学位 博士完成单位 中国科学院半导体研究所 所 在 地 北京参加本项目的起止时间 自 1999 年 08 月 01 日 至 2015 年 12 月 31 日主要学术贡献: 提出自组织量子点外延和液滴量子环外延方法,实现拓展波长至 1.3微米密度可控量子点,拟合得出压

力 系数和能带特性,制备 1.3微米量子点激光器和单光子发射器件;提出等离子N 瞬态控制方法、提出 InGaAsNSb/GaNAs梯度量子阱方案,提出 In组分线性变化异变量子阱外延方法,实现 1.6微米量子阱激光器。代表性论文 1、2 通讯作者,代表性论文 8 第 1作者,对第 1、3 条科学发现做了主要贡献。

姓  名 潘钟 性别 男 排 名 2 国  籍 中国技术职称 研究员 最高学历 研究生 最高学位 博士完成单位 中国科学院半导体研究所 所 在 地 北京参加本项目的起止时间 自 1998 年 07 月 01 日 至 2001 年 06 月 30 日主要学术贡献:提出磁偏转等离子N外延方法有效拟制了N 离子对 InGaAs 层损伤,通过对比高温、低温退火数据,揭示了 In-Ga和N-As扩散机制及其对发光峰位移的作用机理。得出了N 含量 1-5%范围内导带带阶仅依赖于 In组 分而与N组分基本无关的结论,电子有效质量远大于 InGaAs量子阱,拟合得出了量子阱导带带阶和带隙、电子有效质量等关键参数。对第 2 条科学发现做出主要贡献。

姓  名 倪海桥 性别 男 排  名 3 国  籍 中国技术职称 研究员 最高学历 研究生 最高学位 博士完成单位 中国科学院半导体研究所 所 在 地 北京参加本项目的起止时间 自 2004 年 01 月 01 日 至 2015 年 12 月 31 日主要学术贡献: 研究揭示了掺 Sb元素电子结构,用分子束外延生长技术实现了大应变量子点和量子阱的高质量外延生长,实现了长波长发光的量子点单光子和量子阱激光器。对第 1、3 条科学发现做了重要贡献。

姓  名 孙宝权 性别 男 排  名 4 国  籍 中国技术职称 研究员 最高学历 研究生 最高学位 博士完成单位 中国科学院半导体研究所 所 在 地 北京参加本项目的起止时间 自 2000 年 01 月 01 日 至 2015 年 12 月 31 日主要学术贡献:用低温共聚焦显微光谱分析了量子点及量子阱局域激子发光特性,证实其发光机理,确定了复合寿命和束缚能参数。为量子点单光子发光标定提供了实验证据。对第 1、2 条科学发现做了重要贡献。

姓  名 马宝珊 性别 男 排  名 5 国  籍 中国技术职称 中级 最高学历 研究生 最高学位 博士完成单位 中国科学院半导体研究所 所 在 地 北京参加本项目的起止时间 自 2002 年 01 月 01 日 至 2005 年 12 月 31 日主要学术贡献:采用显微聚焦压力光谱首次测试了 InGaAs量子点能带结构,获得了大尺寸量子点发光特性能带参数表征,对实现量子点发光光子器件起到重要作用。对第 1 条科学发现做了重要贡献。

完成人合作关系说明:该项目共有 5 位完成人:牛智川、潘钟、倪海桥、孙宝权、马宝珊,全部

来自中国科学院半导体研究所。他们在多项国家级科研任务的支持下先后承担或接续或参与项目的研究工作,对该项目的科学发现做出贡献。该项目的研究工作起始于 1998 年,先期由第二完成人潘钟在国家自然科学

基金和科技部基础研究项目支持下,首先开展了 GaAs基 InGaAs掺N量子阱材料外延生长、掺杂 N组份外延调控拓展波长、提高发光效率。此期间第四完成人孙宝权参与了光谱测试的部分工作合作发表论文。到 1999 年中,该研究所在相关研究方向获得其他国家更多项目支持,研究内容和目标得到加强,为增强研究力量,安排了刚回国的第一完成人牛智川加入到方向,扩充研究了 GaAs基 InGaAs大应变掺 N/Sb量子阱材料,以实现高效率发光器件为目标。至 2000年底潘钟公派出国,其未完成的研究项目任务由牛智川接替承担(附件证明)直至最终完成。项目后续研究过程第三完成人倪海桥、第五完成人马宝珊先后加入研究工作,并做出了相应的学术贡献。序号

合作方式

合作者(项目排名)

合作时间 合作成果

1 接续承担国家科研任务

牛智川(1)潘钟(2)

1999-2000年 先期阶段由潘钟承担国家自然科技基金和国家科技部基础研究计划等,主要研究 InGaAs(N)量子阱材料及器件,研究了量子阱材料外延。后期阶段由牛智川接替,并最终实现了潘钟完成激光和探测器研究目标。

2 共同发表论文

潘钟(2)孙宝权(4)

2000-2001年 代表性论文 7:InGaAs(N)外延材料生长及能带物理特性的光谱表征。

6 共同发表论文

孙宝权(4)牛智川(1)

2000-2008年 代表性论文 1:InGaAs量子环结构外延生长及能态特性的光谱表征

3 共同发表论文

牛智川(1)马宝珊(5)

2002-2004年 代表性论文 3:InGaAs量子点结构外延生长及压力光谱表征方法

5 共同发表论文

牛智川(1)倪海桥(4)

2002-2008年 代表性论文 2:InGaAs量子环外延生长。代表性论文 8:InGaAsNSb量子阱激光器的外延生长与器件制备

4 共同发 牛智川(1) 2000-2008 代表性论文 4:液氮温度下电驱动

表论文 倪海桥(3)孙宝权(4)

年 GaInAs量子点单光子发光器件。

知情同意证明: