藤岡「フレキシブルデバイス」プロジェクト · 2019-10-01 ·...

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藤岡「フレキシブルデバイス」プロジェクト プロジェクトリーダー 藤岡 洋 【基本構想】 本プロジェクトでは発光ダイオードや集積回路といった高性能単結晶半導体素子を柔軟で大面積な基板 上に実現することを目指している。半導体素子は原子が規則正しく並んだ半導体単結晶基板にリソグラフ ィー技術で回路を刻み込んで製造されている。しかしながら、半導体の単結晶基板には高価である、硬く て脆い、面積が小さいといった問題点があり、素子としての応用範囲が極めて限られていた。一方、我々 は最近、金属の板の上に単結晶と呼べるほど高品質な半導体の薄膜が成長できることを見出した。金属の 板には安価で容易に面積を大きくできるという特徴があり、この特徴を生かせば、従来に無い大面積半導 体素子を安価に作ることができると考えられる。さらに、金属板上に成長して回路を刻み込んだ半導体を 有機物やガラス、セラミックスといった材料に接着し、金属板を除去することによって、これまで構造材 料としてしか使われていなかった材料に演算や記憶、発光、通信、発電等の新しい機能を持たせることが できると考えられる。特に、この半導体転写技術をポリマーフィルムに適用すれば軽量かつ柔軟、透明と いった今までに無い特徴を持つエレクトロニクス素子を安価に大面積で生産できるようになると考えられ る。具体的な開発項目としては①金属基板上への単結晶半導体素子形成技術の開発と②金属上半導体素子 の異種基板への転写技術の開発の 2 点が挙げられる。本プロジェクトの成果によって現在のエレクトロニ クスの抱える単結晶半導体基板の使用という制約を取り除けば、ガラスや建物、衣類、プラスチックとい ったあらゆる物質に計算機能や通信機能、表示機能、発電機能を与えることができ、自由度の高い「フレ キシブル」なエレクトロニクスが実現すると考えている。 1.平成17 年度の研究目的 工程1: 異種基板の平坦化 工程2: バッファー層及び半導体 薄膜成長 工程3: デバイス加工 工程4: ポリマー接着 工程5: 異種基板剥離 フレキシブルデバイスの 完成 図1 フレキシブルデバイス作製プロセスの流れ 図1に示すようにフレキシブルデバイスの作製には 5 つの工程がある。この内、工程1の異種基板の平坦化と工 程2のバッファー層及び半導体薄膜成長が本プロジェク トの成否を決める重要な鍵となる。平成15年度および1 6年度は工程1、2の基礎固めを行い、金属板上に極めて 高品質なGaN結晶の成長を実現した。さらに、工程3の デモンストレーションを簡単なダイオード作製を通して 行った。また、工程4、5に関しても試験を行い、高品質 なフレキシブル半導体が実現できることを示した。プロジ ェクト3年目となる平成17年度はこれまでの基礎固め を継続するとともに、我々が開発した低温成長技術の新た なアプリケーションの展開を模索した。具体的には(1) 高マイクロ波帯フィルター素子用 AlN/金属構造の作製と 評価、(2)鏡面 Ag 上の発光素子用 GaN の成長と評価、 (3)格子整合 ZnO 基板上超高品質フレキシブル半導体の 成長、(4)格子整合Hf基板上のフレキシブル半導体の開 発について検討を行った。 1.1 高マイクロ波帯フィルターAlN/金属構造 これまで携帯電話や無線LANのフィルターには圧電結晶 の表面弾性波を利用したSAW(Surface Acoustic Wave:表 面弾性波)フィルターが利用されてきた。最近、通信周波 数の高周波化に伴い、リソグラフィーの寸法で周波数を制 御するSAW に替わってAlN薄膜の膜厚で周波数を制御する FBAR(Film Bulk Acoustic Resonatorが注目を集めている。 しかしながら、FBARは金属の薄膜上にAlNを成長する構造

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Page 1: 藤岡「フレキシブルデバイス」プロジェクト · 2019-10-01 · 藤岡「フレキシブルデバイス」プロジェクト プロジェクトリーダー 藤岡 洋

藤岡「フレキシブルデバイス」プロジェクト

プロジェクトリーダー 藤岡 洋

【基本構想】

本プロジェクトでは発光ダイオードや集積回路といった高性能単結晶半導体素子を柔軟で大面積な基板

上に実現することを目指している。半導体素子は原子が規則正しく並んだ半導体単結晶基板にリソグラフ

ィー技術で回路を刻み込んで製造されている。しかしながら、半導体の単結晶基板には高価である、硬く

て脆い、面積が小さいといった問題点があり、素子としての応用範囲が極めて限られていた。一方、我々

は最近、金属の板の上に単結晶と呼べるほど高品質な半導体の薄膜が成長できることを見出した。金属の

板には安価で容易に面積を大きくできるという特徴があり、この特徴を生かせば、従来に無い大面積半導

体素子を安価に作ることができると考えられる。さらに、金属板上に成長して回路を刻み込んだ半導体を

有機物やガラス、セラミックスといった材料に接着し、金属板を除去することによって、これまで構造材

料としてしか使われていなかった材料に演算や記憶、発光、通信、発電等の新しい機能を持たせることが

できると考えられる。特に、この半導体転写技術をポリマーフィルムに適用すれば軽量かつ柔軟、透明と

いった今までに無い特徴を持つエレクトロニクス素子を安価に大面積で生産できるようになると考えられ

る。具体的な開発項目としては①金属基板上への単結晶半導体素子形成技術の開発と②金属上半導体素子

の異種基板への転写技術の開発の 2 点が挙げられる。本プロジェクトの成果によって現在のエレクトロニ

クスの抱える単結晶半導体基板の使用という制約を取り除けば、ガラスや建物、衣類、プラスチックとい

ったあらゆる物質に計算機能や通信機能、表示機能、発電機能を与えることができ、自由度の高い「フレ

キシブル」なエレクトロニクスが実現すると考えている。

1.平成17年度の研究目的

工程1: 異種基板の平坦化

工程2: バッファー層及び半導体

薄膜成長

工程3: デバイス加工

工程4: ポリマー接着

工程5: 異種基板剥離 フレキシブルデバイスの

完成

図1 フレキシブルデバイス作製プロセスの流れ

図1に示すようにフレキシブルデバイスの作製には 5

つの工程がある。この内、工程1の異種基板の平坦化と工

程2のバッファー層及び半導体薄膜成長が本プロジェク

トの成否を決める重要な鍵となる。平成15年度および1

6年度は工程1、2の基礎固めを行い、金属板上に極めて

高品質なGaN結晶の成長を実現した。さらに、工程3の

デモンストレーションを簡単なダイオード作製を通して

行った。また、工程4、5に関しても試験を行い、高品質

なフレキシブル半導体が実現できることを示した。プロジ

ェクト3年目となる平成17年度はこれまでの基礎固め

を継続するとともに、我々が開発した低温成長技術の新た

なアプリケーションの展開を模索した。具体的には(1)

高マイクロ波帯フィルター素子用 AlN/金属構造の作製と

評価、(2)鏡面 Ag 上の発光素子用 GaN の成長と評価、

(3)格子整合 ZnO 基板上超高品質フレキシブル半導体の

成長、(4)格子整合 Hf 基板上のフレキシブル半導体の開

発について検討を行った。

1.1 高マイクロ波帯フィルターAlN/金属構造

これまで携帯電話や無線LANのフィルターには圧電結晶

の表面弾性波を利用したSAW(Surface Acoustic Wave:表

面弾性波)フィルターが利用されてきた。 近、通信周波

数の高周波化に伴い、リソグラフィーの寸法で周波数を制

御するSAW に替わってAlN薄膜の膜厚で周波数を制御する

FBAR(Film Bulk Acoustic Resonatorが注目を集めている。

しかしながら、FBARは金属の薄膜上にAlNを成長する構造

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となっており、現状の技術では多結晶で品質の悪いAlN薄

膜が利用されている。このため、膜厚のコントロールが十

分でなく、10GHz以下の周波数帯域に利用が限定されてい

た。一方、我々が開発した低温エピタキシャル成長技術を

用いれば、金属薄膜の上に高品質AlNを極めて高い制御性

をもって成長することが可能となり、数 10GHzのフィルタ

ーが実現できると考えられる。そこで、本年度はFBAR構造

の下部電極として広く用いられているMoの単結晶基板上

に高品質AlNの成長を試みた。

1.2 鏡面 Ag 上の GaN の成長と評価

GaN を用いた LED は現在、表示素子から一般照明と応用

分野をひろげているが、その発光強度は素子の発熱によっ

て上限が決めている。Ag はこれまで GaN 成長用基板とし

て用いられたことは無かったが、極めて高い熱導電率を有

し、高放熱性基板として有望である。また、Ag 基板は可

視光領域でほぼ 100%の反射率を有することから、反射機

能を持つ基板としても極めて有望である。しかしながら、

Ag はⅢ族窒化物との反応性が高く通常の成長方法ではエ

ピタキシャル成長は困難であった。我々が開発した低温成

長技術を利用すると、基板と窒化物薄膜との界面反応が抑

制でき、良質な薄膜の成長が実現することをこれまで示し

てきたが、今回は、Ag(111)基板を用いて窒化物半導体の

高品質薄膜成長を試みた。

1.3 整合基板上超高品質フレキシブルデバイス

通常、Ⅲ族窒化物デバイスはサファイア基板上へ MOCVD

法を用いて作製されているが、Ⅲ族窒化物とサファイアと

の格子不整合は極めて大きく、Ⅲ族窒化物薄膜中に高密度

の結晶欠陥が残留するためデバイス性能が不十分である

という問題があった。また、GaN と InN の混晶半導体であ

る InGaN のバンドギャップは 0.65 eV から 3.4 eV まで可

変であり近赤外・可視域全体の光デバイス用材料として有

望であるが、高 In 組成の InGaN は熱的に不安定で相分離

を起こすため In 組成の低い InGaN を利用した青色発光素

子しか実現していない。これらの問題を解決して近赤外・

可視全域の LED を実現するためには、Ⅲ族窒化物との格子

不整合が小さい基板材料を使用すること、および低温成長

によって高In組成InGaN薄膜の相分離抑制が必要である。

ZnO基板はGaNとの面内格子不整合が1.9%と非常に小さ

く(サファイアと GaN の格子不整合は 16%)、また、Ⅲ族窒

化物と同じウルツ鉱型構造であることからⅢ族窒化物薄

膜の結晶欠陥低減や極性制御が可能になると期待される。

ところが、ZnO はⅢ族窒化物と 700℃程度の温度で容易に

反応するため、従来の有機金属気相成長法や分子線エピタ

キシー法を用いた高温での結晶成長では基板として使用

できなかった。一方、我々が開発した低温成長法を用いる

と、良質な GaN 薄膜のヘテロエピタキシャル成長が可能で

ある。

本研究ではGaN薄膜のさらなる高品質化を目指し、Zn面

およびO面ZnO基板上へのGaN薄膜成長によるGaN薄膜の極

性制御に取り組んだ。また、PLD法を用いた低温成長によ

りInGaNの相分離反応を抑制できる可能性があることから、

全組成領域にわたるInxGa1-xN混晶薄膜の低温成長を試み

た。

1.4 格子整合Hf基板上のフレキシブルデバイス

上述した ZnO のみならず、金属の中でも Hf(0001)基

板は GaN との格子不整合が面内で 0.3%、c 軸方向で 2.4%

と小さく、また熱膨張係数差も 5.5%と小さいため、GaN 成

長用格子整合基板として非常に有望である。今回は、Hf

(0001)基板表面を平坦化し、我々が開発した低温成長技

術を用いて窒化物半導体の高品質薄膜成長を試みた。

2.平成17年度の研究成果

2.1 高マイクロ波帯フィルターAlN/金属構造

Moの(110)面、(100)面、(111)面を CMP 処理を行うこ

とによって平坦化した。CMP 処理により、いずれの面方位

をもつ Mo 基板についても格子定数オーダーの表面粗さにま

で平坦化された表面が得られた。これらの基板について、清

浄な表面を得るために超高真空中アニール処理を行い、表

面の化学状態を in situ XPS により測定した。CMP 後の Mo

表面は酸化膜および有機物に覆われていたが、600℃以上

のアニールにより有機物は除去された。一方、酸化膜は

900℃まで加熱しても完全には除去できなかったが、

1100℃で 1時間アニールを行うと、いずれの面方位基板に

ついても図2(a)-(c)に示すようにシャープな RHEED パタ

ーンが得られた。それらの表面 AFM 像を図2(d)-(f)に示

す。アニール後の Mo(110)表面は Fe(110)と同様に明瞭な

ステップ状の基板表面が得られた。また、Mo(100)表面に

はステップ構造は見られなかったが、平坦な基板表面が得

られた。これに対して Mo(111)表面は図2(f)から分かる

ように荒れていた。この表面の荒れが起きた原因は Mo

(111)面の原子密度が疎で表面エネルギーが高く不安定で

あるためと考えられる。

e-beam // [11-2]

e-beam // [001]

e-beam // [001]

(d) Mo(110)

500 nm

(e) Mo(100)

(a) Mo(110)

(f) Mo(111)

500 nm

500 nm

(b) Mo(100)

(c) Mo(111)

図2 超高真空中アニール後のMo基板表面

のRHEEDパターンおよびAFM像

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超高真空アニールを行った Mo 基板上に、基板温度

450℃で AlN 薄膜を成長した。GIXR 法による解析から、

AlN/Mo の系においてもヘテロ界面における反応層の形成

が検出限界以下に抑制されていることが確認された。図

3(a)-(c)に、Mo 基板上に成長させた AlN 薄膜の RHEED

像をそれぞれ示す。Mo(110)基板上に成長させた AlN 薄膜

はシャープな RHEED パターンを示し(図3(a))、良質な

エピタキシャル AlN(0001)薄膜が成長したことが分かっ

た。その面内におけるエピタキシャル関係は AlN[11-20]

// Mo[001]であった。また、Mo(100)基板上に成長させた

AlN 薄膜については、図3(b)の RHEED パターンから 互

いに30度回転したグレインを持つダブルドメイン構造で

あることが分かる。さらに、回転対称性の観点から良質

な AlN 薄膜成長が期待される Mo(111)基板上に成長した

AlN の RHEED 像は回折点がリング状に伸びており、結晶品

質の低い AlN が成長したことが分かった。これらの結果

は、Mo 以外の bcc 基板上の AlN 成長の結果とも類似性が

高く、bcc 金属基板上への AlN 成長の一般的な傾向である

と考えられる。

2.2 鏡面 Ag 上の GaN の成長と評価

CMP 処理と超高真空中での加熱処理で平坦化させた

Ag(111)基板上に成長した AlN はストリーク状であること

から良質な AlN 薄膜がエピタキシャル成長したことが分

かった。EBSD 測定の結果、30°回転ドメインが存在しな

い高品質のエピタキシャル薄膜であることが明らかにな

った。また、面内でのエピタキシャル関係は AlN[11-20] //

Ag[1-10]であることが分かった。このサンプルにおける界

面反応層の厚さを GIXR で調べた結果、界面反応層の厚さ

は1 nm 以下であることが明らかになった。低温成長技術

によって Ag 原子の拡散が抑制され、急峻な界面が実現し

たためと考えられる。次に、AlN 薄膜を成長した Ag(111)

基板上に GaN の成長を行うために、AlN/Ag 界面の耐熱特

性を調べた結果、AlN を 450℃で成長した後 700℃まで加

熱しても Ag 原子の拡散が起こらず、急峻な界面を維持し

ていることが分かった。このような結果から Ag(111)上に

作製したAlN薄膜がGaN成長のためのバッファー層として

利用可能であることが明らかになった。さらに 450℃で作

製した AlN 薄膜上に GaN 薄膜の作製を行った。成長した

GaN の RHEED パターンはシャープなストリークであり、高

品質の GaN が成長していることが分かった。

(a) AlN/Mo(110)

(b) AlN/Mo(100)

(c) AlN/Mo(111)

2.3 整合基板上超高品質フレキシブルデバイス

Ⅲ族窒化物に対して小さい格子不整をあたえるZnO基板

表面を ZnO の箱の中で加熱処理することによって原子レ

ベルで平坦化した後、低温成長法によってⅢ族窒化物薄膜

を成長した。ZnO 基板上へ GaN 薄膜の室温エピタキシャル

成長を行った結果、Zn 面 ZnO 基板上には N 極性 GaN 薄膜

が、また、O 面 ZnO 基板上には Ga 極性 GaN 薄膜がそれぞ

れ成長し、基板の極性によって GaN 薄膜の極性制御が可能

であることを見出した。

ZnOと完全に格子整合するIn0.18Ga0.82N混晶薄膜を作製し

たところ、成長温度が低いことから薄膜/基板間の界面反

応が抑制され、成長初期から結晶欠陥の少ない良質な

In0.18Ga0.82Nヘテロエピタキシャル成長が実現した。また、

従来は作製が困難であったIn0.5Ga0.5N薄膜の作製を行った

ところ、成長温度を低温化することによって単相の

In0.5Ga0.5Nエピタキシャル薄膜が得られた。これは低温化

によって相分離反応に必要な熱エネルギーが供給されな

くなったためと考えられる。さらに全In組成領域にわたる

InxGa1-xN混晶薄膜作製の低温成長を試みたところ全ての

組成領域において単相のInxGa1-xNエピタキシャル薄膜成

長が実現し、成長したInxGa1-xN薄膜は極めて優れた光学特

性を示すことが明らかになった。

2.4 格子整合 Hf 基板上のフレキシブルデバイス

CMP 処理と超高真空中での加熱処理で平坦化させた

Hf(0001)基板上に室温成長した GaN の RHEED パターンはス

トリーク状であることから良質な GaN 薄膜がエピタキシャ

ル成長したことが分かった。GaN(0001)/Hf(0001)構造の

GIXR 測定結果とフィッティング結果から、Hf 基板と GaN

の間の界面反応層の厚さが0.9 nmにまで薄くなっているこ

とが分かった。GaN の成長温度を室温に低減したことによ

って界面反応が抑制され、高品質の GaN が成長できたと考

えられる。これらの結果に対し、MBE 法などで用いられて

いる成長温度である 700℃で GaN 成長を行ったところ、得

られた GaN は多結晶薄膜であった。高温成長においては Hf

原子が拡散し、GaN との化学反応を引き起こすことが多結

晶薄膜成長の原因であると考えている。また、室温での成

長中の RHEED の変化の様子を in-situ で観測したところ、

成長初期から明瞭な振動が観測され、layer-by-layer 成長

していることが分かった。以上のことから、GaN と格子整

合性の高い Hf(0001)と低温成長法を用いることにより、室

図3 各面方位のMo基板上に成長させたAlN薄膜表面の

RHEEDパターン

(a) Mo(110)上、(b) Mo(100)上、(c) Mo(111)上

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温でも高品質 GaN 薄膜の成長が可能となった。

2.5 研究成果のまとめ

以上述べたように、平成 17 年度はフレキシブルデバイ

ス作製技術の要となる基板前処理技術と結晶成長技術の

基礎固めを継続するとともに、我々が開発した低温成長技

術の新たなアプリケーションの展開を模索した。その結果、

高マイクロ波帯フィルターや鏡面反射板上への LED

作製、パワー素子用高放熱構造など、新しい応用分

野が広がった。

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金属基板(Hf、Ag)上窒化物半導体の成長と評価

金 太源

1.はじめに

近年、Ⅲ族窒化物半導体は紫外域から可視光全域をカバ

ーする発光ダイオード (light-emitting diodes, LEDs)、

レーザダイオード (laser diodes, LDs)及び紫外線検出デ

バイス、次世代移動体通信用高周波用高出力電子デバイス

材料としても最も有望な半導体と考えられるため、大きな

注目を集めている。しかし、窒化物半導体が持っている優

れた性質をデバイスとして利用するためには様々な問題

点を解決しなければならない。例えば、基板との格子整合、

放熱効率の改善、光利用効率の向上などが挙げられる。本

プロジェクトでは、様々なデバイス応用が期待される GaN

などのⅢ族窒化物半導体の応用範囲をさらに広げるため

に、金属基板上に高品質窒化物半導体の薄膜を成長できる

技術を見出した。安価で大面積化が容易に出来る金属基板

上に高品質窒化物半導体の薄膜を成長する技術を確立し、

さらにその窒化物半導体単結晶薄膜をポリマーやガラス

等に転写し、透明、柔軟、軽量、大面積、安価といった特

徴を持つ新機能Ⅲ族窒化物デバイス、いわゆるフレキシブ

ルデバイスの実現を目指して研究を行っている。 金属基

板の中で特に、Hf(0001)基板は GaN との格子不整合が面

内で 0.3%、c 軸方向で 2.4%と小さく、また熱膨張係数差

も 5.5%と小さいため、高品質 GaN 成長基板として非常に

有望である。また、Ag 基板は可視光領域でほぼ 100%の反

射率を有し、金属の中で最も高い熱伝導率を示すことから、

反射機能を持つ放熱基板として有望である。しかしながら、

一般に金属基板はⅢ族窒化物との反応性が高く通常の成

長方法ではエピタキシャル成長は困難である。我々は PLD

(Pulsed Laser Deposition)法による低温成長技術を利用

することにより、基板と窒化物薄膜との界面反応を抑制で

き、良質な薄膜の成長が実現することを報告してきた。今

回は、Hf(0001)基板と Ag(111)基板を用いて窒化物半導

体の高品質薄膜成長に成功したので、その内容を報告する。

2.実験

PLD法を用いてHf(0001)及びAg(111)基板上にGaN薄膜

をエピタキシャル成長させた。GaN薄膜の成長時には窒素

源としてRF窒素ラジカルを用い、KrFエキシマレーザー(λ

=248 nm, エネルギー密度:~3J/cm 、 周波

数:30Hz)をGa金属ターゲットに照射し対向させた金属

基板上にGaNを堆積した。AlN薄膜は焼結体ターゲットを用

いて堆積を行った。成長した薄膜について

反射高エネルギ

ー電子線回折(RHEED)、微小角入射X線反射法(GIXR)、X

線回折(XRD)、などの評価を行った。

2.1 Hf(0001)基板上への GaN 室温成長

GaN 系デバイスの基板として一般的に使われているサ

ファイア基板の場合、GaN と面内での格子不整合率が 16%

におよび、また、熱膨張不整合率は 25%に達している。一

方、Hf(0001)基板は面内においての格子不整合率が 0.3%、

熱膨張不整合率は 5.3%と非常に小さい値を示す。このよ

うな GaN と整合性の高い Hf(0001)基板を利用すれば高品

質 GaN 薄膜の作製が期待できる。しかし、窒化物半導体薄

膜作製に用いられている MBE(Molecular beam epitaxy)法

や MOCVD(Metalorganic chemical vapor deposition)法は

薄膜成長に高い基板温度を要するため、反応性の高い金属

基板を利用することは困難である。今回、我々は窒化物半

導体の低温成長が可能である PLD 法を用いて Hf(0001)基

板上に GaN の室温成長を行った。 (a)

(b)

図1 (a) 超高真空中 1000℃で熱処理した後の Hf(0001)の

RHEED パターン、(b) (a)の AFM 像

図1に研磨後超真空中、1000℃で熱処理した Hf(0001)基

板の RHEED パターン(a)とその AFM 像(b)を示す。図 1 の

ようなシャープなストリーク RHEED パターンから、鏡面

研磨と超高真空中アニールを施すことにより平坦で結晶

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性の高い Hf(0001)表面が得られたことが分かる。実際、

AFM 測定からもステップで構成された平坦な表面が観察

された。このような平坦化した Hf(0001)基板用い、RHEED

強度を観察しながら、GaN の室温成長を行った。図2に

GaN の室温成長中に観察された RHEED 強度振動とそのと

き観察された GaN 薄膜の RHEED パターンを示す。

図 2 Hf(0001)基板上において GaN 室温成長中に観察された

RHEED 強度振動。挿入図は GaN の RHEED パターンである。

明瞭でシャープなストリークの RHEED パターンが観

察されたことから作製された GaN が高品質であること

が分かる。また、RHEED 強度が振動していることから、

GaNが Hf(0001)上で layer-by-layerモードで結晶が成

長していることが確認された。Hf(0001)基板の場合、

GaN との格子整合性が高いため、layer-by-layer 成長

が可能になったと考えられる。

図 3 GaN/Hf サンプルの GIXR 測定結果とフィッティングカーブ

図3には、GaN(0001)/Hf(0001)サンプルの GIXR 測定結果

とフィッティングカーブを示す。フィッティングの結果、

Hf基板とGaNの界面層厚さは0.9 nm程度に抑えられてい

ることが分かった。GaN の成長温度を室温に低減したこと

によって界面反応が抑制されたことが分かる。これらの

結果に対し、MBE 法などで用いられている成長温度である

700℃で GaN 成長を行った場合、得られた GaN は多結晶薄

膜であった。高温成長においては Hf 原子が拡散し、GaN

と化学反応を引き起こすことが多結晶薄膜成長の原因で

あると考えられる。

Time (sec)

RH

EED

Inte

nsity

(a.u

.)

0 100 200 300

以上のことから、GaN 格子整合性の高い Hf(0001)上で

PLD 法を用いて低温で成長するにより、高品質 GaN の作製

が実現できた。

2.2 Ag(111)基板上への窒化物薄膜エピタキシ

ャル成長

Ⅲ族窒化物半導体発光デバイスの性能向上には放熱効

率の改善や光利用効率の向上が重要である。鏡面 Ag は可

視光領域でほぼ 100%の反射率を有し、また金属の中でも

最も高い熱伝導率を示すことから、反射機能を持つ放熱

基板として極めて有望である。一般に金属基板はⅢ族窒

化物との反応性が高く通常の成長方法ではエピタキシャ

ル成長は困難であるが、我々は PLD 法による低温成長技

術を利用することにより、基板と窒化物薄膜との界面反

応を抑制でき、良質な薄膜の成長が実現することを示し

てきた。今回、この低温成長技術を Ag(111)基板上への

GaN 薄膜のエピタキシャル成長に応用した。

(a)

(b)

2θ/ω (deg.)

ExperimentSimulation

図 4 Ag(111)基板の研磨直後(a)と超高真空中、520℃で熱処理

した後(b)の RHEED 像

図4に Ag(111)基板の研磨直後(a)と超高真空中 520℃で

熱処理した後(b)の RHEED 像を示す。図 4(a)に示すよう

に、研磨直後は明瞭な RHEED 回折パターンが観察されない

Ref

lect

ivity

0.5 1 1.5 2 2.5

10-3

10-2

10-1

100

GaN

Hf 界面層:0.9 nm

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ことから、結晶表面に結晶構造が乱れたダメージ層や非晶

質の酸化膜などが形成されていることが分かる。それに対

し、520℃において超高真空中アニールを施した場合は図

4(b)に示すようなストリークで明瞭な RHEED パターン

が観察された。このことより、超高真空中での熱処理よっ

て Ag 表面の結晶構造が回復し、清浄化されたことが分か

る。このように清浄化された Ag(111)基板上に AlN 薄膜を

作製した。図5に 450℃で作製した AlN 薄膜の RHEED 像と

AlN{11-24}の EBSD パターンを示す。 図5 450℃で作製した AlN/Ag(111)サンプルの RHEED 像(a)、

EBSD パターン(b)。

図 5(a)に示すように AlN のストリーク RHEED パターンが

観察されることから良質な AlN 薄膜が得られたことが分

かる。EBSD 測定の結果、30°回転ドメインが存在しない

高品質のエピタキシャル成長が実現していることが明ら

かになった。また、面内でのエピタキシャル関係は

AlN[11-20] // Ag[1-10]であることが分かった。このサン

プルにおける界面反応層の厚さを GIXR で調べた結果、図

6(a)に示すように界面反応層の厚さは1 nm 以下である

ことが明らかになった。Ag 原子の拡散が抑制され急峻な

界面を実現されていることが分かる。更に AlN 薄膜を成長

した Ag(111)基板上に GaN の成長を行うために、AlN/Ag

界面の耐熱特性を調べた。図6(b)に示すように、AlN を

450℃で成長した後700℃まで加熱してもAg原子の拡散は

起こらず、急峻な界面が維持されていることが分かった。

これらの結果からAg(111)上に作製したAlN薄膜が GaN成

長のための反応防止バッファー層として利用可能である

ことが明らかになった。次に 450℃で作製した AlN 薄膜上

に GaN 薄膜の作製を行った。

e xp e rim e t

2 θ /ω (de g .)

Ref

lect

ivity

fi tting

1 .0 2 .0 3 .0

1 0 -3

1 0 -2

1 0 -1

1 0 0

図6 450℃で作製した AlN/Ag(111)サンプルの GIXR 測定結果及

びフィッティング結果(a)、AlN/Ag サンプルの耐熱特性。

図7に作製した GaN の RHEED パターンを示す。非常にシ

ャープなストリークなパターンが得られたことから高品

質の GaN が成長していることが分かる。

図7 GaN/AlN/Ag(111)サンプルの RHEED パターン。

3.考察及び今後の展望

PLD 法を用いることにより、従来の技術では実現できな

かった金属上窒化物半導体の高品質エピタキシャル薄膜

(a)

(b)

A nne a l T e m p e ra ture ( °C )

Inte

rfaci

al la

yer (

nm)

4 0 0 5 0 0 6 0 0 7 0 0012345

(a)

(b)

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の作製に成功した。Hf(0001)基板上においては室温で高品

質 GaN 薄膜成長を成功させた。また、Ag(111)基板上では

低温 AlN バッファー層を用いることにより、高品質 GaN

薄膜を作製することに成功した。今後は、GaN 薄膜作製の

成長条件の最適化により、更に高品質 GaN 薄膜の作製を試

みるとともに、高性能素子の試作を行っていく予定である。

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ZnO 基板上への高品質Ⅲ族窒化物薄膜の成長 太田 実雄

1.はじめに

GaN に代表されるⅢ族窒化物半導体は約 0.6eV(InN)か

ら 3.4eV(GaN)および 6.2eV(AlN)の直接遷移型バンドギャ

ップを持つことから、原理的に紫外から近赤外におよぶ発

光デバイスやレーザーダイオードなどの光デバイスへの

応用展開が可能である。また、高い絶縁耐圧や飽和電子速

度を持つことからハイパワーデバイスや高周波デバイス

などの次世代電子デバイスへの応用も期待されている。

通常、これらのデバイスはサファイア基板上へ作製され

ているが、Ⅲ族窒化物とサファイアとの格子不整合は

14%以上と大きく、Ⅲ族窒化物薄膜中に多数の結晶欠陥が

残留するためデバイス性能が劣化してしまうという問題

があった。また、GaNとInNの混晶半導体であるInxGa1-xNの

バンドギャップは 0.65 eVから 3.4 eVまで可変であり可視

域の光デバイス用材料として有望であるが、高In組成

InxGa1-xは熱的に不安定で相分離を起こすためIn組成の低

いInxGa1-xN(0≤ x ≤0.3)を利用した青色発光素子しか実現

していない。これらの問題を解決するためには、Ⅲ族窒化

物との格子不整合が小さい基板材料を使用すること、およ

び低温成長による高In組成InGaN薄膜の相分離抑制が必要

である。

ZnO基板はGaNとの面内格子不整合が1.9%と非常に小さ

く(サファイアと GaN の格子不整合:16%)、Ⅲ族窒化物と

同じウルツ鉱型構造であることからⅢ族窒化物薄膜の結

晶欠陥低減や極性制御が可能になると期待される。ところ

が、ZnO はⅢ族窒化物と 700℃程度の温度で容易に反応す

るため、従来の有機金属気相成長法(MOCVD 法)や分子線エ

ピタキシー法(MBE 法)を用いた高温での結晶成長では基

板として使用できなかった。一方、Pulsed Laser

Deposition (PLD)法を用いると、薄膜を形成する前駆体に

大きな運動エネルギーを与えることが可能であり、基板表

面におけるマイグレーションが促進されるため成長温度

の低減が可能であることが知られている[1,2]。我々はこ

れまでの研究において、O面 ZnO 基板表面を原子レベルで

平坦化した後、PLD 法による GaN 薄膜の低温成長を行うこ

とで急峻な GaN/ZnO 界面が得られ、良質な GaN 薄膜のヘテ

ロエピタキシャル成長が可能であることを見出してきた

[1]。

本研究ではGaN薄膜のさらなる高品質化を目指し、Zn面

およびO面ZnO基板上へのGaN薄膜成長によるGaN薄膜の極

性制御に取り組んだ。また、PLD法を用いた低温成長によ

りInxGa1-xNの相分離反応を抑制できる可能性があること

から、全組成領域にわたるInxGa1-xN混晶薄膜の低温成長を

試みた[3-5]。

2.実験方法

2.1 ZnO 基板表面処理

Ⅲ族窒化物薄膜成長用基板としてZn面 ZnO(0001) 基板

及び O面 ZnO (000-1)基板を用いた。基板表面処理として、

750℃から1150℃、1時間から3時間のアニールを行った。

アニール処理の際、ZnO セラミックスによって基板を囲む

ことにより ZnO 基板表面の組成ずれを抑制するという、

我々が独自に開発した手法を用いた[1]。

2.2 窒化物薄膜成長

GaN薄膜およびInxGa1-xN (0≤ x ≤1)薄膜の作製は、PLD法

によって行った。PLDチャンバーの到達真空度は 5×10-10

Torrである。KrFエキシマレーザー(波長:248 nm、パルス

幅:20 ns、エネルギー密度:3 J/cm2、周波数:5-10Hz)

を金属Ga、In-Ga合金(99.9999% purity)に照射しアブレ

ーションを行った。アブレーションされた原料粒子はター

ゲットから 5 cm上方にある基板上に堆積し薄膜を形成す

る。また、窒素源としてRF窒素ラジカルソースを 320W、

8.0×10-6 Torrで用いた。窒化物薄膜成長中、反射高速電

子線回折(RHEED)によるin-situ観察を行い、薄膜の成長

モードおよび構造評価を行った。GaN薄膜の極性評価は

NaOH溶液(0.8M)によるエッチングによって行った。薄膜

成長後には原子間力顕微鏡(AFM)による表面形状観察、X

線反射率法(GIXR)による界面構造の評価、高分解能X線

回折(HRXRD)による結晶性評価、フォトルミネッセンス

(PL)による光学特性評価を行った。

3.結果と考察

3.1 ZnO 基板の表面処理

ZnO基板上へのGaNヘテロエピタキシャル成長において、

ZnO基板表面粗さはGaN薄膜の結晶欠陥の起源となるため

薄膜成長前に ZnO 基板表面の平坦化を行う必要がある。

我々はこれまでに、図1(a)のように 1150℃、3 時間の

アニール処理を行うことによってO面ZnO基板表面が原子

レベルで平坦化され、そのステップ高さは約 0.5nm と ZnO

の c 軸長に一致していることを明らかにしてきた[1]。今

回、Zn 面 ZnO 基板のアニール処理による原子レベルでの

平坦化を行った。アニール前の Zn 面 ZnO 基板表面には図

1(b)のようにステップアンドテラス構造は観察されず、表

面が荒れていることが分かる。通常の大気中アニールを

950℃、1 時間で行ったところ、図 1(c)のように表面モフ

ォロジーが劣化していることが分かった。これはアニール

時の基板表面近傍の雰囲気が制御されておらず、Zn 原子

や O原子の脱離が起こっているためだと考えられる。そこ

で、ZnO セラミックスによって基板を囲むことにより ZnO

基板表面の組成ずれを抑制してアニール処理を行った。そ

の結果、図1(d)に示すようにZn面ZnO基板表面には2.1nm

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のステップ高さを持つステップアンドテラス構造が観察

され、原子レベルでの平坦化が実現されていることが分か

った。

3.2 GaN 薄膜/ZnO 基板の極性制御

GaN はウルツ鉱型構造であることから、c 軸方向に Ga

極性、N極性という極性が存在する。極性が混在した場合、

その境界は反転境界という結晶欠陥を形成することにな

るため作製した薄膜の極性を制御することは結晶品質や

特性向上のために必須である。ZnO は GaN と同じウルツ鉱

型構造をとり、基板極性の選択によって GaN 薄膜の極性を

制御できると考えられる。今回、原子レベルで平坦化した

O 面および Zn 面 ZnO 基板上への GaN 薄膜室温エピタキシ

ャル成長を行い、その極性を調べた。

図2にO面およびZn面ZnO基板上に室温で作製したGaN

薄膜の in-situ RHEED 観察結果を示す。どちらの場合でも

GaN 薄膜のエピタキシャル成長を示す回折パターンが得

られ、さらに成長初期から明瞭な RHEED 強度振動が観察さ

れたことから、その成長様式は layer-by-layer であるこ

とが分かった。

図3(a)、(b)に Zn 面および O 面 ZnO 基板上に室温成長

した GaN 薄膜の AFM 像を示す。どちらの場合でも基板の表

面形状を引き継いだ原子レベルで平坦なステップアンド

テラス構造が観察され、そのステップ高さは Zn 面 ZnO 基

板上で約 1nm、O 面 ZnO 基板上で約 0.5nm であった。

作製した GaN 薄膜の極性を判別するため、アルカリ溶液

によるエッチングを行いその表面形状の変化を調べた。エ

ッチング処理後、図3(c)のように Zn 面 ZnO 基板上に成長

した GaN 薄膜の表面形状は荒れており、その表面粗さの

RMS 値はエッチング前後で 0.2nm から 4.7nm に増大した。

これに対し O 面 ZnO 基板上に作製した GaN 薄膜の場合、図

3(d)に示すように表面形状の変化はほとんどなく、表面

荒さの RMS 値はエッチング前後でそれぞれ 0.1nm、0.3nm

であり、エッチング速度が遅いことが分かった。これらの

結果から Zn 面 ZnO 基板上に室温で作製した GaN 薄膜は N

極性であり、O 面 ZnO 基板上に作製した GaN 薄膜は Ga 極

性であることが明らかになった。これは、ZnO 基板上への

GaN 薄膜成長初期における Ga 原子、N 原子の配列が Zn 面

およびO面ZnO基板上で異なっているためGaN薄膜の極性

が反転したと考えられる。以上の結果から、室温成長によ

り O 面および Zn 面 ZnO 基板上へ良質な GaN 薄膜の成長が

可能であり、さらに ZnO 基板の極性によって GaN 薄膜の極

制御が可能となることが明らかになった。

より高品質In0.18Ga0.82N薄膜

より

InGaN薄膜/基板間の界面反応が抑制され、表面

3.3 InGaN 混晶薄膜の作製

GaNにInが 18%混入したIn0.18Ga0.82Nのa軸長さはZnOのa

軸長さと完全に一致することから、ZnO基板上への

In0.18Ga0.82N成長を行うことに

得られると期待される。

図4に各成長温度で作製したIn0.18Ga0.82N薄膜の表面AFM

像を示す。490℃以上では表面が荒くなっており、3 次元

的な成長であることが分かった。これに対し、室温から

380℃ではIn0.18Ga0.82N表面に明瞭なステップアンドテラス

構造が観察され、原子レベルで平坦であった。GIXR結果か

ら算出した界面反応層厚さの成長温度依存性を図5に示

す。490℃以上では数nmの界面層が形成されているのに対

し、490℃以下では極めて急峻な界面が実現されているこ

とが分かった。これらの結果から、ZnO基板上へのGaN薄膜

成長の場合[1]と同様に、成長温度を低減することに

(a) (b)

(c) (d)

図1 ZnO基板表面のAFM像(2×2 μm2):(a)アニー

ル処理後のO面ZnO基板、(b)アニール前のZn面ZnO基板、(c)ボックス無しでアニールしたZn面ZnO基板、(d)ボックス有りでアニールしたZn面ZnO基板

0 200 400

RH

EED

Inte

nsi

ty (a.

u.)

成長時間(sec.)

GaN/Zn面ZnO

GaN/O面ZnO

0 200 400

RH

EED

Inte

nsi

ty (a.

u.)

成長時間(sec.)

GaN/Zn面ZnO

GaN/O面ZnO

図2 O 面および Zn 面 ZnO 基板上に室温成長した GaN 薄膜

の in-situ RHEED 観察結果

図3 成長直後およびアルカリエッチング後 GaN 薄膜表面の

AFM 像:(a), (c)Zn 面 ZnO 基板上、(b), (d)O 面 ZnO 基板上

RMS=0.2nm

RMS=4.7nm

RMS=0.1nm

RMS=0.3nm

(a) (b)

(c) (d)

1 μm 1 μm

500 nm 500 nm

RMS=0.2nm

RMS=4.7nm

RMS=0.1nm

RMS=0.3nm

(a) (b)

(c) (d)

500 nm500 nm 500 nm500 nm

1 μm1 μm 1 μm1 μm

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平坦性に優れた良質なIn0.18Ga0.82Nヘテロエピタキシャル

成長が実現したと考えられる。室温成長における

In0.18Ga0.82N 薄膜の成長様式を調べるため、RHEED鏡面反射

点の強度プロファイルを測定した結果を図6(a)に示す。

その結果、成長初期から明瞭なストリークパターンが得ら

れ、さらに強度振動が観察されたことから、典型的な

layer-by-layer成長であることが明らかになった。AFMに

よって膜厚約2MLのIn0.18Ga0.82N薄膜の表面形状を観察した

ところ、図6(b)に示すように明瞭なステップアンドテラ

ス構造が得られており、結晶欠陥の少ない薄膜が成長して

いることが分かった。比較として膜厚約 2MLのGaN薄膜の

表面形状を調べたところ[1]、図 6(c)のようにステップバ

ンチングやステップ端の乱れが観察された。これは

In0.18Ga0.82N/ZnOの場合、その格子不整合がほぼ 0%と

GaN/ZnOの場合の 1.9%よりも小さいことから、界面近傍

における結晶欠陥や歪みの発生が低減されたと考えられ

る。

次に

おける

In

、相分離が起こりやすいため通常の成長法では結

、相分離が起こりやすいため通常の成長法では結

晶成長が困難であるとされている高In組成InGaNの低温成

長を行った。まず、In0.5Ga0.5N薄膜を様々な成長温度で作

製したところ、図 7(a)のXRD測定結果に示すように 650℃

ではInGaNに起因した回折ピークは得られず、分解反応や

相分離のためInGaN薄膜がエピタキシャル成長していない

ことが分かった。成長温度を 420℃に低減すると 33°付近

成長が困難であるとされている高In組成InGaNの低温成

長を行った。まず、In

0.18Ga0.82N 薄膜の成長様式を調べるため、RHEED鏡面反射

点の強度プロファイルを測定した結果を図6(a)に示す。

その結果、成長初期から明瞭なストリークパターンが得ら

れ、さらに強度振動が観察されたことから、典型的な

layer-by-layer成長であることが明らかになった。AFMに

よって膜厚約2MLのIn0.18Ga0.82N薄膜の表面形状を観察した

ところ、図6(b)に示すように明瞭なステップアンドテラ

ス構造が得られており、結晶欠陥の少ない薄膜が成長して

いることが分かった。比較として膜厚約 2MLのGaN薄膜の

表面形状を調べたところ[1]、図 6(c)のようにステップバ

ンチングやステップ端の乱れが観察された。これは

In0.18Ga0.82N/ZnOの場合、その格子不整合がほぼ 0%と

GaN/ZnOの場合の 1.9%よりも小さいことから、界面近傍

における結晶欠陥や歪みの発生が低減されたと考えられ

る。

次に

(f) RT(e) 100ºC(d) 200ºC

(c) 380ºC(b) 490ºC(a) 530ºC

(f) RT(e) 100ºC(d) 200ºC

(c) 380ºC(b) 490ºC(a) 530ºC

図 4 各成長温度で作製した InGaN 表面の AFM 像(2.5×2.5

μm2 ):(a)RT、(b)100℃、(c)200℃、(d)380℃、(e)490℃、

(f)530℃

0.5Ga0.5N薄膜を様々な成長温度で作

製したところ、図 7(a)のXRD測定結果に示すように 650℃

ではInGaNに起因した回折ピークは得られず、分解反応や

相分離のためInGaN薄膜がエピタキシャル成長していない

ことが分かった。成長温度を 420℃に低減すると 33°付近

0 200 400 600 800

0

1

2

3

4

5

6

7 InGaN/ZnO GaN/ZnO

(nm

)

界面

反応層

厚さ

成長温度 (°C)

No interfacial reaction

0 200 400 600 800

0

1

2

3

4

5

6

7 InGaN/ZnO GaN/ZnO

(nm

)

界面

反応層

厚さ

成長温度 (°C)

No interfacial reaction

図 5 InGaN/ZnO および GaN/ZnO の界面反応層厚さの成

長温度依存性

Nor

mal

ized

Inte

nsity

(a.u

.)

0 100 200 300 成長時間 (sec)

RH

EE

D in

tens

ity (a

.u.)

RT- In0.18Ga0.82N(a)

(b) (c)

1 μm 1 μm

0 100 200 300 成長時間 (sec)

RH

EE

D in

tens

ity (a

.u.)

RT- In0.18Ga0.82N

0 100 200 300 成長時間 (sec)

RH

EE

D in

tens

ity (a

.u.)

RT- In0.18Ga0.82N(a)

(b) (c)

1 μm 1 μm

図 6 (a) 室温成長した In0.18Ga0.82N 薄膜の RHEED 強度

振動と RHEED 像、室温成長した膜厚約 2ML の

(b)In0.18Ga0.82N 薄膜、(c)GaN 薄膜の AFM 像

270℃single component

420℃phase separation

650℃poor crystallinity

In0.5Ga0.5N0002

ZnO 0002

30 31 32 33 34 35 362θ/ω(degrees)

100%

59%

51%

32%

In組成

67%

InGaN 0002

30 31 32 33 34 35 362θ/ω(degrees)

Inte

nsity

(a. u

.)

ZnO 0002

1.5 2.0 2.5 3.0

x=0.51 Eg=1.72eVPL in

tens

ity (a

. u. )

Photon energy (eV)

x=0.44 Eg=2.01eV

PL at 300KIn0.44Ga0.56N

In0.51Ga0.49N

2.01 eV

1.72 eV

(a)

(b)

Nor

mal

ized

Inte

nsity

(a.u

.)P

L in

tens

ity (a

. u.)

(c)

270℃single component

420℃phase separation

650℃poor crystallinity

In0.5Ga0.5N0002

ZnO 0002

30 31 32 33 34 35 362θ/ω(degrees)

Nor

mal

ized

Inte

nsity

(a.u

.)

270℃single component

420℃phase separation

650℃poor crystallinity

In0.5Ga0.5N0002

ZnO 0002

30 31 32 33 34 35 3630 31 32 33 34 35 362θ/ω(degrees)

100%

59%

51%

32%

In組成

67%

InGaN 0002

30 31 32 33 34 35 362θ/ω(degrees)

Inte

nsity

(a. u

.)

ZnO 0002

100%

59%

51%

32%

In組成

67%

InGaN 0002

30 31 32 33 34 35 362θ/ω(degrees)

Inte

nsity

(a. u

.)

ZnO 0002

1.5 2.0 2.5 3.0

x=0.51 Eg=1.72eVPL in

tens

ity (a

. u. )

Photon energy (eV)

x=0.44 Eg=2.01eV

PL at 300KIn0.44Ga0.56N

In0.51Ga0.49N

2.01 eV

1.72 eV

(a)

(b)

PL

inte

nsity

(a. u

.)

(c)

図7 (a)各成長温度で作製したIn0.5Ga0.5N薄膜のXRD測

定結果、(b)低温成長した様々な In 組成の InGaN 薄膜に関

する XRD 測定結果、(c) In0.44Ga0.56N 薄膜および

In0.51Ga0.49N 薄膜の室温 PL測定結果

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にInGaN0002 の回折ピークが見られたが、InGaN薄膜の相

分離を示すピークの分裂が観測された。これに対し、270℃

以下にまで成長温度を低減するとInGaN0002 回折のシン

グルピークが観測されたことから、低温成長によって相分

離のない単相のIn0.5Ga0.5N薄膜エピタキシャル成長が可能

であることを見出した。さらに全組成領域にわたる

InxGa1-xN混晶薄膜を作製したところ、図 7(b)のXRD測定結

果に示すように全組成領域においてほぼ相分離が無く、高

い配向性をもったInxGa1-xNのエピタキシャル成長が実現

可能であることを見出した。作製したInxGa1-xN薄膜につい

て室温でのPL測定を行った結果、図 7(c)に示すようにIn

組成 44%では 2.01 eV、51%では 1.72 eVに明瞭な発光ピー

クが観測できたことから、光学特性にも優れていることが

分かった。

4.まとめ

Ⅲ族窒化物に対して小さい格子不整をあたえる ZnO 基

板表面を適切な処理によって原子レベルで平坦化した後、

PLD 法によってⅢ族窒化物薄膜を成長した。ZnO 基板上へ

GaN 薄膜の室温エピタキシャル成長を行った結果、Zn 面

ZnO 基板上には N 極性 GaN 薄膜、O 面 ZnO 基板上には Ga

極性 GaN 薄膜がそれぞれ成長し、基板の極性によって GaN

薄膜の極性制御が可能であることを見出した。

ZnOと完全に格子整合するIn0.18Ga0.82N混晶薄膜を作製し

たところ、低温成長により薄膜/基板間の界面反応が抑制

され、成長初期から結晶欠陥の少ない良質なIn0.18Ga0.82N

ヘテロエピタキシャル成長が実現した。また、従来は作製

が困難であった高In組成In0.5Ga0.5N薄膜の作製を行ったと

ころ、低温成長において単相のIn0.5Ga0.5Nエピタキシャル

薄膜が得られ、さらに全組成領域にわたるInxGa1-xN混晶薄

膜作製の低温成長を試みたところ全ての組成領域におい

て単相のInxGa1-xNエピタキシャル薄膜成長が可能であり、

成長したInxGa1-xN薄膜は優れた光学特性を示すことが明

らかになった。

【参考文献】

[1] A. Kobayashi, H. Fujioka, J. Ohta, and M. Oshima.,

Jpn. J. Applied Physics 43, L53 (2004).

[2] J. Ohta, H. Fujioka, S. Ito, and M. Oshima, Appl.

Phys. Lett. 81, 2373 (2002).

[3] A. Kobayashi, Y. Kawaguchi, J. Ohta, H. Fujioka,

K. Fujiwara, and A. Ishii, Appl. Phys. Lett. 88,

181907 (2006).

[4] A. Kobayashi, J. Ohta, and H. Fujioka, J. Appl.

Phys. (in press).

[5] A. Kobayashi, J. Ohta, and H. Fujioka, Jpn. J. Appl.

Phys. (in press).

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業 績

【原著論文】

1.Y. Kawaguchi, J. Ohta, A. Kobayashi, and H. Fujioka

Room Temperature Epitaxial Growth of GaN on Lattice

Matched ZrB2 Substrates by Pulsed Laser Depositio

Applied Physics Letters, 87, 221907 (2005).

2.J. Ohta, K. Mitamura, A. Kobayashi, H. Fujioka, and M.

Oshima

Epitaxial growth of InN on nearly lattice-matched

(Mn,Zn)Fe2O4

Solid State Communications, 137, 208 (2006).

3.Y. Tsuchiya, A. Kobayashi, J. Ohta, H. Fujioka, and M.

Oshima

GaN heteroepitaxial growth on LiNbO3 (0001) step

substrates by pulsed laser deposition

Submitted to Journal of Vacuuum Science and Technology A.

4.N. Matsuki, Y. Abiko, K. Miyazaki, M. Kobayashi, H.

Fujioka, and H. Koinuma

Field-Effect a-Si:H solar cells with transparent conductive

oxide comb-shaped electrodes

Thin Solid Films, 486,210(2005).

5.N. Matsuki, T. W. Kim, J. Ohta, and H. Fujioka

Heteroepitaxial growth of gallium nitride on muscovite mica

plates by pulsed laser deposition

Solid State Communications, 136, 338 (2005).

6.K. Okamoto, S. Inoue, N. Matsuki, T. W. Kim, M. Oshima,

and H. Fujioka

Characteristics of single-crystal AlN films grown on

ferromagnetic metal substrates

Physica Status Solidi a,202,R149(2005).

7.Y. Tsuchiya, A. Kobayashi, J. Ohta, H. Fujioka, and M.

Oshima

GaN heteroepitaxial growth on LiNbO3 (0001) step

substrates with AlN buffer layers

Physica Status Solidi a,202,13,R145(2005).

8.Y. Tsuchiya, A. Kobayashi, J. Ohta, H. Fujioka, and M.

Oshima

GaN heteroepitaxial growth on LiTaO3 (0001) step

substrates by pulsed laser deposition

Japanese Journal of Applied Physics 44, L1522 (2005).

9.S. Inoue, K. Okamoto, N.Matsuki, T. W. Kim, and H. Fujioka

Epitaxial growth of AlN on Cu(111) substrates using pulsed

laser deposition

Journal of Crystal Growth, 289, 574 (2006).

10.T. W. Kim, N. Matsuki, J. Ohta, H. Fujioka

Epitaxial growth of AlN on single-crystal Ni (111) substrate

Applied Physics Letters, 88, 121916 (2006).

11.Tae-Won Kim, N. Matsuki, J. Ohta, H. Fujioka

Characteristics of AlN/Ni (111) heterostructures and their

application to the epitaxial growth of GaN

Japanese Journal of Applied Physics, 45, L396 (2006).

12.T. Naono, H. Fujioka, J. Okabayashi,M. Oshima, and H.

Miki

P-type activation of AlGaN by hydrogen desorption using

catalytic Ni films

Applied Physics Letters, 88, 152114 (2006).

13.A. Kobayashi, J. Ohta, H. Fujioka, K. Fujiwara, and A. Ishii

Polarity control of GaN grown on ZnO (000-1) surfaces

Applied Physics Letters, 88, 181907(2006).

14.A. Kobayashi, J. Ohta, and H. Fujioka

Low temperature epitaxial growth of InGaN on

lattice-matched ZnOby pulsed laser deposition

Journal of Applied Physics (in press).

15.A. Kobayashi, J. Ohta, and H. Fujioka

Characteristics of single crystal ZnO annealed in a ceramic

ZnO box and its application for epitaxial growth of GaN

Japanese Journal of Applied Physics (in press).

16.Y. Kawaguchi, J. Ohta, A. Kobayashi, and H. Fujioka

Characteristics of GaN/ZrB2 heterointerfaces prepared by

PLD

submitted to Japanese Journal of Applied Physics.

17.S. Inoue, K. Okamoto, N.Matsuki, T. W. Kim, and H.

Fujioka

Epitaxial growth of GaN on copper substrates

submitted to Applied Physics Letters.

18.Y. Tsuchiya, A. Kobayashi, J. Ohta, H. Fujioka, and M.

Oshima

GaN heteroepitaxial growth on atomically flat LiTaO3

(0001) substrates with low-temperature AlN buffer layers

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Journal of Crystal Growth (in press).

19.M. H. Kim, M. Oshima, H. Kinoshita, Y. shirakura, K.

Miyayama, J. Ohta, A. Kobayashi, and H. Fujioka

Investigation of the Initial stage of GaN epitaxial growth on

6H-SiC (0001) at room temperature

submitted to Applied Physics Letters.

20.G. Li, J. Ohta, K. Okamoto, A. Kobayashi, and H. Fujioka

Room-temperature epitaxial growth of GaN on atomically

flat MgAl2O4 substrates by pulsed-laser deposition

Japanese Journal of Applied Physics, 45, L457 (2006).

【総説】

1.太田実雄、小林篤、尾嶋正治、藤岡洋

Ⅲ族窒化物室温バッファー層の成長と評価

日本結晶成長学会誌

【書籍】

なし

【口頭発表】

1. A. Kobayashi, Y. Kawaguchi, J. Ohta, and H. Fujioka

Epitaxial growth of high quality GaN on ZnO by use of

room temperature buffer layers

6th International Conference on Nitride Semiconductors,

2005.8 Germany

2. S. Inoue, K. Okamoto, N.Matsuki, T. W. Kim, and H. Fujioka

Epitaxial growth of GaN on Cu (111) substrates

6th International Conference on Nitride Semiconductors,

2005.8 Germany

3.J. Ohta, A. Kobayashi, and H. Fujioka

Room temperature growth of group III nitrides on

(Mn,Zn)Fe2O4 substrate by pulsed laser deposition

6th International Conference on Nitride Semiconductors,

2005.8 Germany

4. H. Fujioka, A. Kobayashi, S. Inoue, and J. Ohta

Room temperature epitaxial growth of GaN

The 3rd Asian Conference on Crystal Growth and Crystal

Technology, 2005.10 China

5.K. Mitamura, J. Ohta, H. Fujioka, and M. Oshima

Characteristics of initial stage of InN film growth

International Symposium on Surface Science and

Nanotechnology-4, 2005.11 Japan

6.Y. Tsuchiya, J. Ohta, H. Fujioka, and M. Oshima

Epitaxial growth of GaN on LiNbO3 and LiTaO3 step

substrates

International Symposium on Surface Science and

Nanotechnology-4, 2005.11 Japan

7. M-H. Kim, H. Kinoshita, Y. Shirakura, J. Ohta, K.

Miyamura, H. Fujioka, and M. Oshima

Low temperature epitaxial growth of GaN on atomically flat

6H-SiC (0001) by PLD

International Symposium on Surface Science and

Nanotechnology-4, 2005.11 Japan

8.T. Naono, H. Fujioka, J. Okabayashi, M. Oshima, H. Miki

P-type activation of Mg-doped AlxGa1-xN using Ni films

International Symposium on Surface Science and

Nanotechnology-4, 2005.11 Japan

9.K. Mitamura, J. Ohta, H. Fujioka, and M. Oshima

Epitaxial growth of InN on nearly lattice matched

(Mn,Zn)Fe2O4 by pulsed laser deposition

2005 MRS Fall Meting, 2005.11 U.S.A

10.T. Naono, H. Fujioka, J. Okabayashi, M. Oshima, H. Miki

Improvement in p-type AlGaN activation process with a Ni

catalytic layer

2005 MRS Fall Meting, 2005.11 U.S.A

11.Y. Kawaguchi, A. Kobayashi, J. Ohta, and H. Fujioka

Room temperature layer-by-layer epitaxial growth of GaN

on ZrB2

2005 MRS Fall Meting, 2005.12 U.S.A

12.K. Okamoto, S. Inoue, N.Matsuki, T. W. Kim, M. Oshima,

and H. Fujioka

Epitaxial growth of group-III nitrides on single crystal Fe

substrates

2005 MRS Fall Meting, 2005.12 U.S.A

13.H. Fujioka, J. Ohta, A. Kobayashi, and S. Inoue

Characteristics of GaN Epitaxial Films Grown at Room

Temperature on Various Lattice Matched Substrates

2005 MRS Fall Meting, 2005.12 U.S.A

14.藤岡洋、小林篤、太田実雄

PLD 法による室温成長 GaN の特性評価

電子情報通信学会、2005 年 5 月、三重

15.井上茂、岡本浩一郎、松木伸行、金太源、藤岡洋

PLD 法による Cu(111)基板上への GaN のエピタキシャル成

第 35 回結晶成長国内会議、2005 年 8 月、広島

16.太田実雄、小林篤、藤岡洋、尾嶋正治

(Mn,Zn)Fe2O4 基板上におけるⅢ族窒化物薄膜の室温成長

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第 35 回結晶成長国内会議、2005 年 8 月、広島

17.川口祐司、小林篤、太田実雄、藤岡洋

格子整合 ZrB2 基板上への GaN 低温成長

第 35 回結晶成長国内会議、2005 年 8 月、広島

18.小林篤、川口祐司、太田実雄、藤岡洋

室温成長バッファー層を用いた ZnO 基板上 GaN 薄膜の高

品質化

第 35 回結晶成長国内会議、2005 年 8 月、広島

19.小林篤、太田実雄、藤岡洋

大気中アニール処理による ZnO(0001)基板の表面平坦化

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

20.川口祐司、小林篤、太田実雄、藤岡洋

ZrB2 基板上への格子整合 AlGaN 薄膜の室温成長

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

21.小林篤、川口祐司、太田実雄、藤岡洋

ZnO 基板上への AlGaN 室温エピタキシャル成長

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

22.桜田賢人、小林篤、川口祐司、太田実雄、藤岡洋

PLD 法による LiGaO2 基板上への GaN 室温成長

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

23.金明姫、木下洋信、白倉由紀、太田実雄、宮村一夫、藤岡

洋、尾嶋正治

PLD 法による 6H-SiC 基板上への低温 GaN 薄膜エピタキシ

ャル成長

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

24.井上茂、岡本浩一郎、松木伸行、金太源、藤岡洋

Cu(111)基板上への GaN 薄膜エピタキシャルの成長(2)

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

25.井上茂、小林篤、太田実雄、藤岡洋

Hf(0001)基板上への GaN 室温成長

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

26.岡本浩一郎、井上茂、松木伸行、金 太源、尾嶋正治、藤

岡 洋

単結晶 Fe 基板上Ⅲ族窒化物エピタキシャル薄膜の基板面

方位依存性

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

27.三田村和弥、太田実雄、藤岡洋、尾嶋正治

室温 InN バッファー層を用いた MnZn フェライト基板上 InN

薄膜成長

第 66 回応用物理学会学術講演会、2005 年 9 月、徳島

28.藤岡洋、太田実雄、井上茂、小林篤、岡本浩一郎、金太源、

松木伸行

PLD 法により低温成長したⅢ族窒化物の特性

電子情報通信学会、2005 年 10 月、滋賀

29.井上茂、岡本浩一郎、松木伸行、金太源、藤岡洋

銅基板上への GaN ヘテロエピタキシャル成長

神奈川県産学公交流研究発表会、2005 年 10 月、神奈川

30.小林篤、川口祐司、太田実雄、藤岡洋

格子整合 ZnO 基板上へのⅢ族窒化物半導体の室温成長

第 50 回人工結晶討論会、2005 年 11 月、愛知

31.河野哲、川口祐司、小林篤、太田実雄、藤岡洋

PLD 法を用いた GaN の無極性面エピタキシャル成長

第 50 回人工結晶討論会、2005 年 11 月、愛知

32.井上茂、岡本浩一郎、小林篤、松木伸行、金太源、太田実

雄、藤岡洋

金属基板上の GaN エピタキシャル成長

第 50 回人工結晶討論会、2005 年 11 月、愛知

33.岡本浩一郎、井上茂、松木伸行、金 太源、尾嶋正治、藤

岡 洋

単結晶 Mo 基板上へのエピタキシャル AlN 成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

34.井上 茂、岡本 浩一郎、松木 伸行、金 太源、藤岡 洋

鏡面 Ag 基板上への GaN 薄膜エピタキシャル成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

35.平田 怜、岡本浩一郎、井上 茂、松木伸行、金 太源、太

田実雄、藤岡 洋、尾嶋正治

単結晶 Ta 基板上へのⅢ族窒化物エピタキシャル成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

36.河野 哲、小林 篤、太田 実雄、藤岡 洋

PLD 法による MgO 基板上への立方晶 GaN 薄膜の成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

37.李強国、太田実雄、小林篤、藤岡 洋

Low temperature epitaxial growth of GaN on atomically flat

spinel substrates by PLD

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

38.川口 祐司、太田 実雄、小林 篤、藤岡 洋

格子整合 ZrB2 基板上への AlGaN 成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

39.小林篤、川口祐司、河野哲、太田実雄、藤岡洋

ZnO基板上無極性GaN(10_10)のエピタキシャル成長と評価

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

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40.白倉由紀、小林篤、太田実雄、宮村一夫、藤岡洋

Zn 面 ZnO 基板上への GaN 低温成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

41.金明姫、太田実雄、藤岡洋、尾嶋正治

6H-SiC ステップ基板上における III 族窒化物薄膜の低温成

長初期過程の観察

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

42.三田村和弥、太田実雄、藤岡 洋、尾嶋正治

PLD 法による MgAl2O4 基板上への InN 薄膜成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

43.土屋洋輔、小林 篤、太田実雄、藤岡 洋、尾嶋正治

LiNbO3 および LiTaO3 基板上への InN 薄膜成長

第 53 回応用物理学関係連合講演会、2006 年 3 月、東京

【特許】

(1)国内特許出願 1 件

(2)国外特許出願 0 件