gamma-röntgen spektrométer és eljárás kifejlesztése ... · 2015.05.07 oah tso szeminárium...
TRANSCRIPT
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 1
Gamma-röntgen spektrométer és eljárás
kifejlesztése anyagok elemi összetétele és izotóp-
szelektív radioaktivitása egyidejű elemzésére
OAH-ABA-16/14-M
Dr. Szalóki Imre, egyetemi docens
Radócz Gábor, PhD hallgató
Gerényi Anita, fizikus, tudományos segédmunkatárs
Nukleáris Technikai Intézet
Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 2
Projekt célkitűzései és feladatai
2014. évben
1. Reverse Monte Carlo eljárás kifejlesztése
HPGe, CdZnTe és szcintillációs detektorok
gamma spektroszkópiai alkalmazására.
3. Dörzsminták alfa spektroszkópiai elemzési
módszereinek fejlesztése az érzékenység
javítására, rutin biztosítéki dörzsminta
elemzések.
2. XRF eljárás kiterjesztése 50<Z elemek
elemzésére L és M sorozatú
röntgenvonalak alapján: Th, U, Pu.
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 3
Reverse Monte Carlo eljárás
Térben kiterjedt minta detektálási hatásfok
Determinisztikus számítások
Monte Carlo szimuláció
Geometriai-fizikai modell
fizikai folyamatok szimulációja
Szórási és atomi gerjesztési folyamatok,…
Abszorpció, detektálási események
MC modell
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 4
Reverse Monte Carlo eljárás
Ismeretlen radioaktív izotóp-összetételű és ismeretlen inaktív összetételű
mátrixszal rendelkező, nem pontszerű objektumok
Geometriai felépítés és
kémia összetétel 0. becslése
MC szimuláció mért és szimulált
γ spektrumok összehasonlítása
Bemenő paraméterek változtatása
MC szimuláció (MCNP6)
Ha a leíró modell valósághű
a számítási folyamat konvergens
a mért és számított spektrumok között csak statisztikai különbség lesz
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 5
Reverse Monte Carlo eljárás alkalmazásai
Gammasugárzó radioaktív folyadék minta körmérése
Oktatóreaktor épületének radiológiai gamma-spektroszkópiai in-situ vizsgálata
Izotóp Nominális
aktivitás (kBq)
Szimulációval
számított
aktivitás (kBq)
Eltérés
(Bq)
133Ba 4931 ± 23 4821 ± 28 110 137Cs 5821 ± 25 5742 ± 31 81 60Co 9983 ± 45 9730 ± 56 253
241Am 4542 ± 105 4410 ± 116 132
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 6
Reverse Monte Carlo input modell
Az objektum térbeli geometriai elhelyezkedése, méretei
A minta környezetében lévő objektumok kémiai (elemi) összetétele
Alumínium cső
Beton
Beton
Beton
HPGe HPGe
HPGe HPGe
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 7
Reverse Monte Carlo eljárás alkalmazásai
Besugárzott fűtőelemek izotópösszetételének meghatározása
EK10 fűtőelem kazetta geometriai kialakítása és MCNP modellje
Izotóp
Mért
csúcsterület
(counts)
Szimulált
csúcsterület
(counts)
Szimulált
csúcsterületek
bizonytalansága [%]
Becsült aktivitás
[Bq]
235U 11,5·105 ±
4,6·102 11,4·105 2,45 1,037·107
137Cs 5,18·105 ±
8,3·102 5,2·105 2,17 2,209·106
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 8
SDD
XRF és szórt
röntgennyaláb
Minta
Röntgen-fluoreszcens spektroszkópia működési elve
Gerjesztő
röntgennyaláb
Konfokális optika
Rtg. cső SDD
Elemzett
térfogat
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 9
K-sorozat
MI MII MIII MIV MV
LI LII LIII
L-sorozat
M-sorozat
Energia
K
LIII
LII
LI
MV
MIV MIII
MII MI
NV NVI
NIV NIII
NII NI
OVI OV
OIV OIII
OII OI
Urán atom lehetséges elektronállapotai és
a legvalószínűbb elektronátmenetek.
Nukleáris anyagok XRF elemzése
Nagyobb energiájú elektronállapotok betöltöttsége nagyszámú átmenet
Kisrendszámú elemekhez képest sokkal bonyolultabb röntgenspektrumok
FPM számítások (!!)
Sugárzásmentes
átmenetek
Fém U minta
röntgenspektruma
az M és az
L-sorozatok
tartományában
MINI-X Ag anód
U=40 keV
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 10
Koncentrációk számítása az X-Proc Matlab alapú szoftverrel
Összes L-vonal figyelembe vétele, belső gerjesztés, mátrix-effektus
A vizsgált standard fémötvözet minta ólmot is tartalmazott
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 11
RH 18/33 RN 19/28 RC 36/36
Koncentráció (s%)
Névleges Számított Névleges Számított Névleges Számított
C 1.2 1.2 0.987 0.987 - -
Al 0.045 0.045 0.505 0.505 < 0.01 -
Si 0.455 0.455 1.39 1.39 < 0.01 -
Ti < 0.01 - 0.128 0.172 - -
V 2.60 3.081 0.507 0.543 - -
Cr 3.85 4.035 3.030 3.269 < 0.01 -
Mn 0.256 0.336 1.420 1.741 < 0.01 -
Fe 67.90 69.56 85.60 85.11 0.019 0.023
Co 9.78 9.872 0.751 1.390 0.01 0.017
Ni 0.049 0.118 2.890 2.799 1.56 1.621
Cu 0.092 0.017 0.565 0.483 76.4 78.314
Zn - - - - 0.825 1.198
Nb 0.016 0.015 0.658 0.474 - -
Mo 3.67 2.587 0.940 0.811 - -
Ag - - - - 0.0114 -
Sn - - - - 8.32 7.177
W 10.00 9.169 0.593 0.429 - -
Pb < 0.01 - < 0.01 - 12.7 11.821
Bi - - - - < 0.02 -
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 12
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 32 34 36 38 4010
1
102
103
104
105
Inte
nzitá
s (
Be
üté
s/1
00
0s)
Energia (keV)
Röntgenspektrumok szimulációja
Fém U minta MINI-X Ag anóddal rendelkező röntgencsővel gerjesztett mért és
szimulált (MCNP-6) röntgenspektruma
Reverse MC eljárás alkalmazása az elemek koncentrációjának
meghatározására
Intenzív abszorpció
Mátrixhatás
Gerjesztési folyamatok
Sugárzásmentes átmenetek
Szukcesszív approximáció
GEANT-4 szoftvercsomag
Mért
MC
Fém U minta