luận văn thạc sĩ nguyễn minh công 1 mỤc lỤc mỞ ĐẦu

Luận văn Thạc sĩ Nguyễn Minh Công

1

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU .............................................................................................. 3

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ PHẢN ỨNG BẮT NƠTRON .................. 6

1.1. Tương tác của nơtron với vật chất ................................................ 6

1.2. Làm chậm nơtron ........................................................................ 7

1.2.1. Nhiệt hóa nơtron ................................................................... 7

1.2.2. Cơ chế làm chậm nơtron ........................................................ 8

1.3. Hạt nhân hợp phần, hạt nhân kích thích ...................................... 13

1.3.1. Các cơ chế phản ứng hạt nhân ............................................. 13

1.3.2. Phản ứngbắt nơtron nhiệt .................................................... 15

1.3.3. Trạng thái kích thích ........................................................... 16

1.4. Tiết diện bắt nơtron nhiệt .......................................................... 18

1.4.1. Khái quát về tiết diện phản ứng ........................................... 18

1.4.2. Tiết diện bắt nơtron nhiệt .................................................... 18

1.5. Các nguồn nơtron chính ............................................................. 22

1.5.1. Nguồn nơtron đồng vị ......................................................... 23

1.5.2. Nguồn nơtron từ lò phản ứng ............................................... 24

1.5.3. Nguồn nơtron từ máy gia tốc ............................................... 24

CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN BẮT NƠTRON

NHIỆT CỦA PHẢN ỨNG 181Ta(n,)182Ta ............................................ 26

2.1. Thiết bị thí nghiệm .................................................................... 26

2.1.1. Máy gia tốc thẳng và nguồn nơtron xung trên máy gia tốc

electron tuyến tính năng lượng 100 MeV ....................................... 26

2.1.2. Hệ phổ kế gamma ................................................................ 33

2.2. Thí nghiệm xác định tiết diện phản ứng 181Ta(n,)182Ta .............. 35

2.2.1. Chuẩn bị mẫu nghiên cứu .................................................... 35


2

2.2.2. Kích hoạt mẫu ..................................................................... 36

2.2.3. Đo hoạt độ phóng xạ của các mẫu sau khi kích hoạt ............. 37

2.2.4. Phân tích phổ gamma .......................................................... 38

2.2.5. Xác định hiệu suất ghi của đêtectơ ....................................... 41

2.3. Phương pháp xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt ......................... 43

2.3.1. Xác định tốc độ phản ứng hạt nhân ...................................... 43

2.3.2. Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt ....................................... 46

2.2.3. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của kết quả ........... 47

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ........................................... 49

3.1. Nhận diện đồng vị phóng xạ và các đặc trưng của phản ứng hạt

nhân ................................................................................................ 49

3.2. Một số kết quả hiệu chỉnh .......................................................... 53

3.3. Kết quả xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng

181Ta(n,)182Ta. ................................................................................ 55

KẾT LUẬN ......................................................................................... 58

TÀI LIỆU KHAM KHẢO .................................................................... 59

PHỤ LỤC ........................................................................................... 63


3

MỞ ĐẦU

Phản ứng hạt nhân là một trong những hướng quan trọng nhất trong

lĩnh vực nghiên cứu hạt nhân. Trải qua nhiều thập niên nghiên cứu, cho

đến nay sự hiểu biết về hạt nhân nguyên tử đã được mở rộng, tuy nhiên vẫn

còn nhiều vấn đề liên quan tới cấu trúc hạt nhân, các tính chất của hạt nhân

và cơ chế của phản ứng hạt nhân vẫn chưa được làm sáng tỏ và cần tiếp tục

được nghiên cứu. Bên cạnh việc đóng góp và lĩnh vực các nghiên cứu khoa

học cơ bản, phản ứng hạt nhân còn có vai trò quan trọng trong các ứng

dụng thực tiễn như năng lượng, y tế, công nghiệp, vũ trụ, an toàn bức xạ

và hạt nhân,…

Đặc trưng của mỗi phản ứng phụ thuộc vào từng hạt nhân nguyên tử,

vào loại hạt tới và năng lượng của chúng. Các loại hạt/bức xạ quen thuộc

như nơtron (n), proton (p), alpha (), gamma (),...Khi tương tác với một

hạt nhân có thể diễn ra theo nhiều cơ chế khác nhau phụ thuộc vào năng

lượng của chúng và tạo thành những sản phẩm phản ứng khác nhau.

Trong nghiên cứu phản ứng hạt nhân và ứng dụng thì nơtron là một

trong những loại bức xạ được sử dụng phổ biến nhất. Các phản ứng hạt

nhân điển hình xảy ra do tương tác của nơtron như (n,α), (n,p), (n,γ),…với

xác suất khác nhau ngay trên một đồng vị và phụ thuộc vào năng lượng của

nơtron tới.

Một trong những đại lượng đặc trưng quan trọng của phản ứng hạt

nhân là tiết diện phản ứng. Tiết diện phản ứng là thước đo xác suất xảy ra

phản ứng hạt nhân. Tiết diện của phản ứng nhân (n,) gây bởi nơtron nhiệt

là loại số liệu hạt nhân quan trọng được sử dụng nhiều trong nghiên cứu

cũng như ứng dụng trong các tính toán lò phản ứng hạt nhân, che chắn an

toàn phóng xạ, đánh giá sự phá hủy vật liệu do bức xạ,…

Trước đây các nghiên cứu phản ứng hạt nhân (n,) chủ yếu được thực

hiện trên lò phản ứng hoặc trên các nguồn nơtron đồng vị. Ngày nay với

sự phát triển của kỹ thuật gia tốc có thể tạo ra các nguồn nơtron có thông


4

lượng lớn từ các phản ứng hạt nhân (,xn), (p,xn),... Các nguồn nơtron trên

máy gia tốc thường phát ra theo chế độ xung, do đó có thể sử dụng các kỹ

thuật thực nghiệm khác nhau như kích hoạt phóng xạ và đo thời gian bay.

Tantalum (Ta) là nguyên tố kim loại hiếm có mầu xanh xám, dẻo,

cứng và khả năng chịu nhiệt và chống ăn mòn cao được sử dụng rộng rãi

như một thành phần nhỏ trong hợp kim, các tính trơ về mặt hóa học của Ta

làm cho nó trở nên có giá trị cho các thiết bị phòng thí nghiệm thay thế

cho bạch kim, Ngày nay, Ta cũng được sử dụng trong y tế để làm các đinh,

nẹp trong chữa trị các bệnh về xương, Ta được sử dụng để chế tạo các thiết

bị điện tử như tụ điện,…181Ta là đồng vị bền có độ phổ biến đồng vị tới

99,98%. Cho tới nay đã có một số kết quả nghiên cứu thực nghiệm xác định

tiết diện phản ứng hạt nhân 181Ta(n,)182Ta tuy nhiên các số liệu vẫn còn

có sự sai khác đáng kể, việc nghiên cứu về phản ứng này vẫn được tiếp tục

bằng nhiều phương pháp khác nhau.

Bản luận văn với đề tài “Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản

ứng hạt nhân 181Ta(n,)182Ta” nhằm mục đích nghiên cứu một số đặc trưng

của phản ứng bắt nơtron và xác định bằng thực nghiệm tiết diện phản ứng

bắt nơtron nhiệt 181Ta(n,)182Ta với chùm nơtron xung đã được nhiệt hóa

trên máy gia tốc electron tuyến tính. Mục tiêu nghiên cứu bên cạnh việc bổ

sung số liệu hạt nhân, mở rộng sự hiểu biết về cơ chế phản ứng, còn nhằm

tìm hiểu thêm về phương pháp, nâng cao kỹ năng thực nghiệm và phân tích số

liệu.

Trong thực nghiệm sử dụng phương pháp kích hoạt phóng xạ, đo

gamma trễ với hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe. Tiết diện được xác định

thông qua việc đo tỷ số Cadmium và sử dụng phản ứng 197Au(n,)198Au

làm phản ứng chuẩn. Nhằm nâng cao độ chính xác của kết quả thực nghiệm

luận văn đã thực hiện một số hiệu chỉnh các hiệu ứng gây ảnh hưởng tới

độ chính xác của kết quả như: phân bố thông lượng nơtron đối với các mẫu


5

kích hoạt, hiệu ứng tự hấp thụ các tia gamma, hiệu ứng cộng đỉnh của các

tia phân rã nối tầng, hiệu ứng tự chắn đối với nơtron nhiệt…

Một số bước trong quy trình thực nghiệm của đề tài nghiên cứu này như

kích hoạt mẫu và đo hoạt độ phóng xạ được thực hiện trên máy gia tốc electron tuyến

tính tại Trung tâm gia tốc Pohang, POSTECH, Hàn Quốc. Các số liệu thực nghiệm gốc

do đề tài nghiên cứu cơ bản thuộc Quỹ phát triển khoa học và công nghệ Quốc gia

(NAFOSTED), mã số 103.04- 2012.21 cung cấp. Việc xử lý số liệu thực nghiệm, tính

toán kết quả và các hiệu chính được thực hiện tại Trung tâm Vật lý hạt nhân, Viện Vật

lý, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.

Bố cục của luận văn gồm 3 chương cùng với phần mở đầu, kết luận

và phụ lục. Chương I là phần tổng quan về phản ứng bắt nơtron trình bày

vắn tắt về cơ chế tương tác của nơtron với vật chất, cơ chế làm chậm

nơtron, cơ chế phản ứng hạt nhân, phản ứng bắt nơtron, tiết diện của phản

ứng bắt nơtron và các loại nguồn nơtron. Chương II trình bày về thiết bị

thí nghiệm, thí nghiệm và phân tích số liệu nhằm xác định tiết diện bắt

nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta. Chương III là kết quả thực

nghiệm thu được về tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta.

Luận văn dài 62 trang có 20 hình vẽ và đồ thị, 10 bảng biểu và 36 tài

liệu tham khảo. Bản luận văn được hoàn thành tại Trung tâm Vật lý Hạt

nhân, Viện Vật lý, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.


6

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ PHẢN ỨNG BẮT NƠTRON

1.1. Tương tác của nơtron với vật chất

Do không mang điện tích nên khi đi vào môi trường vật chất thì

nơtron tương tác rất yếu với các electron. Tương tác của nơtron chủ yếu là

với hạt nhân. Tương tác của nơtron với vật chất thông qua 2 quá trình là

tán xạ và hấp thụ, trong đó bao gồm các quá trình tán xạ đàn hồi, tán xạ

không đàn hồi và các phản ứng hạt nhân.

Khi một hạt nơtron chuyển động tới và va chạm với một hạt nhân bia

thì có sự trao đổi động năng giữa chúng tuân theo định luật bảo toàn năng

lượng và xung lượng. Nếu thế năng của hệ không thay đổi, thì động năng

sẽ được bảo toàn trong suốt quá trình va chạm. Hiện tượng này được gọi là

tán xạ đàn hồi.

Tán xạ là không đàn hồi khi một trong số các hạt ở trạng thái kích

thích sau va chạm. Trong suốt một quá trình va chạm không đàn hồi với 1

hạt nơtron bắn phá vào thì hạt nhân bia sẽ thể hiện một vài hiện tượng như

sau [8,13]:

1. Hạt nhân bia bị kích thích tới một mức năng lượng cao hơn. Sau

đó nó trở về trạng thái cơ bản bằng việc phát ra một hay nhiều photon.

2. Hạt nơtron tới bị bắt và hình thành hạt nhân hợp phần. Do khối

lượng của hạt nhân hợp phần này nhỏ hơn tổng khối lượng của các hạt nhân

ban đầu và hạt tới nên photon hay còn gọi là tia gamma tức thời được phát

ra với năng lượng chính bằng tổng năng lượng liên kết của nơtron với động

năng của nơtron tới, hiện tượng như vậy thường được gọi là hiện tượng bắt

phóng xạ hay phản ứng (n,), hạt nhân con không bền và thường phân rã β.

Đây chính là hiện tượng bắt nơtron.

3. Hạt tới bị bắt và năng lượng kích thích đủ lớn các hạt sơ cấp khác

được phát ra như p, α, n với năng lượng nhỏ hơn…, đó là các phản ứng như

(n,p), (n,α), (n,n’), (n,2n)…


7

1.2. Làm chậm nơtron

1.2.1. Nhiệt hóa nơtron

Nơtron có năng lượng 0 <E ≤ 0.1 eV được gọi là nơtron nhiệt.. Với

những nơtron có năng lượng E > 0.1 eV được gọi là nơtron trên nhiệt.

- Đặc điểm của các nơtron nhiệt:

Các nơtron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với các

phân tử môi trường. Mật độ nơtron nhiệt phụ thuộc vào năng lượng nơtron

theo quy luật Maxwell-Boltzmann:

n(E) = 2N

√π√

E

kT

1

kTe

−EkT (1.1)

trong đó, N=∫ n(E)dE∞

0; k=8,61×10-5 eV/K là hằng số Boltmann và T là

nhiệt độ môi trường. Do năng lượng E và vận tốc của nơtron liên hệ với

nhau theo biểu thức E=mv2/2 nên biểu thức (1.1) có thể viết lại như sau:

n(v)=4N

√π𝑣2 1

(𝑣𝑇)3/2e

−(v

vT)

2

(1.2)

Với n(v)=dN/dv; vT=√2kT

m là vận tốc có xác xuất lớn nhất. Theo phân

bố (1.2), năng lượng có xác suất lớn nhất kT

2 còn năng lượng trung bình là

3kT

2. Tuy nhiên người ta coi năng lượng nhiệt là năng lượng ứng với vận tốc

có xác suất lớn nhất theo biểu thức (1.1). Năng lượng này bằng kT và được

coi là thông số của phân bố Maxwell theo năng lượng. Ở nhiệt độ phòng

thí nghiệm T = 2930K thì vT = 2200m/sec và năng lượng nơtron nhiệt bằng

ET = 0.025eV [3].

Tuy nhiên, thực tế năng lượng trung bình của nơtron nhiệt lớn hơn

một ít so với năng lượng trung bình của chuyển động nhiệt của các phân tử

môi trường. Điều đó có nghĩa rằng các nơtron thực tế không đạt được sự

cân bằng nhiệt với môi trường. Đó là do sự hấp thụ liên tục của nơtron

trong môi trường, sự hấp thụ càng mạnh khi vận tốc của nó càng thấp.


8

1.2.2. Cơ chế làm chậm nơtron

Khi tán xạ đàn hồi lên các hạt nhân chất làm chậm, nơtron truyền

một phần năng lượng của mình cho các hạt nhân và mất dần vận tốc, nghĩa

là được làm chậm. Quá trình làm chậm nơtron đóng vai trò quan trọng vì

độ dày của chất làm chậm được sử dụng trong thí nghiệm [2,3].

Xét quá trình tán xạ đàn hồi của nơtron khối lượng 1, vận tốc v lên

hạt nhân đứng yên có khối lượng A. Sau va chạm nơtron có vận tốc v' và

hạt nhân có vận tốc V'. Trong hệ tâm quán tính (hình 1.1), nơtron và hạt

nhân có vận tốc trước va chạm là v1 và V1, sau va chạm là v1 ' và V1 '.

Hình 1.1. Sơ đồ tán xạ đàn hồi của nơtron lên hạt nhân trong hệ tọa

độ phòng thí nghiệm (a) và hệ tọa độ tâm quán tính (b)

Vận tốc tâm quán tính là Vc=𝑣

𝐴+1 , do đó vận tốc nơtron trước va

chạm trong hệ tâm quán tính là:

v1= v - Vc =𝐴

𝐴+1 v.

Do tổng động lượng trong hệ tâm quán tính bằng 0 nên:

v1 = AV1, từ đó V1 =1

𝐴+1 v.

Từ biểu thức bảo toàn năng lượng trong hệ tâm quán tính:


9

𝑣1′ 2

2+

𝐴

2𝑉1

′ 2 =𝑣1

2

2+

𝐴

2𝑉1

2 và v1 '=AV1 '

Ta có, v1 '= 𝐴

𝐴+1 v và V1 ' =

1

𝐴+1 v

Các vận tốc nơtron trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm và hệ tọa độ

tâm quán tính liên hệ với nhau theo biểu thức:

��′ = 𝑉𝑐 + 𝑣1 ′

hay: v'2=𝑉𝑐2 + 𝑣1

′2 + 2Vc v'1 cosθ1

trong đó θ1 là góc bay của nơtron trong hệ tâm quán tính.

𝑣′2 =𝑣2

(𝐴 + 1)2 (𝐴2 + 2𝐴𝑐𝑜𝑠𝜃1 + 1)

Từ đó ta có tỷ số động năng nơtron sau va chạm so với trước va

chạm như sau:

𝐸′

𝐸=

𝑣′2

𝑣2=

𝐴2 + 2𝐴𝑐𝑜𝑠𝜃1 + 1

(𝐴 + 1)2

hay

𝐸′

𝐸=

1+

2+

1−

2 cosθ1 (1.3)

trong đó

ε =(𝐴−1

𝐴+1)2 (1.4)

Khi θ1=0, cosθ1= 1 thì 𝐸′

𝐸= 1, tức là nơtron không thay đổi năng lượng

khi va chạm. Hay độ mất năng lượng của nơtron bằng 0.

Khi θ1= π, cosθ1= -1 thì 𝐸′

𝐸= ε, tức là nơtron thay đổi năng lượng khi

va chạm từ E sang E'= εE. Độ mất năng lượng nơtron đạt cực đại và bằng

E-E' = (1-ε) E.

Như vậy, sau một va chạm đàn hồi, nơtron có năng lượng E' thỏa

mãn điều kiện:

ε E ≤ E' ≤ E


10

* Tham số va chạm ζ

Để biểu diễn độ mất năng lượng khi va chạm đàn hồi, người ta dùng

tham số va chạm hay độ mất năng lượng logarit trung bình trên một va

chạm:

ζ=lnE

E′

(1.5)

Ở đây, phần gạch ngang là ký hiệu việc lấy trung bình theo số các

nơtron tham gia tán xạ. Giả sử có N nơtron tán xạ tai điểm P trong hệ tâm

quán tính và tán xạ đẳng hướng (hình 1.2).

Hình 1.2. Sơ đồ tính ζ

Khi đó số nơtron tán xạ trong khoảng góc θ1 đến θ2 là:

dN=2πN sinθ1 dθ1 (1.6)

Theo định nghĩa của ζ ta có:

ζ=1

4𝜋𝑁∫

0

𝜋ln

𝐸

𝐸′dN =

1

1−∫

0lnx dx, với x=

𝐸′

𝐸

do đó: ζ = 1 + 𝑙𝑛

1−

Với A >>1 công thức (1.6) sẽ có dạng gần đúng như sau:

ζ = 3

1+1.5𝐴 (1.7)

ζ-1= 𝐴

2 +

1

3 +

1

18𝐴 (1.8)


11

Các biểu thức (1.7) - (1.8) cho thấy tham số làm chậm ζ không phụ

thuộc vào năng lượng nơtron mà chỉ phụ thuộc vào đại lượng ε = (𝐴−1

𝐴+1)2

nghĩa là vào số khối lượng của hạt nhân chất làm chậm.

* Lethargy: Mức độ làm chậm của nơtron

Lethargy là hàm phụ thuộc năng lượng E của nơtron theo biểu thức

sau:

U(E)=lnE0

E (1.9)

trong đó : E0 là năng lượng ban đầu của nơtron sinh ra,

E là năng lượng của nơtron sau khi được làm chậm,

Lethargy tăng khi E giảm.

* Số va chạm S

Là số va chạm cần thiết để làm chậm nơtron từ năng lượng E1 đến

năng lượng E2 là:

S (E1, E2) = ζ-1lnE1

E2 (1.10)

Nếu dùng khái niệm của lethargy ta được:

S(E1, E2)= ζ-1 ×lnE1

E2= ζ -1 ×(ln

E0

E2-ln

E0

E1) (1.11)

Từ các công thức (1.5), (1.7), (1.8), (1.9) và (1.10) ta thấy rằng khi

khối lượng của các hạt nhân tăng thì ζ giảm và do đó số va chạm cần thiết

để chuyển từ nơtron nhanh đến nơtron nhiệt tăng. Bởi vậy, ta thấy rằng các

hạt nhân nhẹ có tác dụng làm chậm tốt hơn hạt nhân nặng [2,3].

Bảng 1.1 Thông số va chạm của một số hạt nhân

Hạt nhân H1 D2 He4 Be9 C12 O16 Na23 U238

ε 0 0.111 0.357 0.640 0.716 0.779 0.840 0.983

ζ 1 0.726 0.425 0.207 0.158 0.120 0.0825 0.0083

Số va chạm:

2MeV1eV 14.5 20 43 70 92 121 171 1747


12

Tuy nhiên, để xét tính chất làm chậm của vật chất, cần tính đến tiết

diện tán xạ và hấp thụ nơtron. Các tính chất trên được thể hiện qua các đại

lượng sau đây:

Khả năng làm chậm:ζ Σs (1.12)

Hệ số làm chậm: ζ Σs/Σa (1.13)

trong đó: Σs = Nσs và Σa =Nσa là các tiết diện vĩ mô tán xạ và hấp thụ

nơtron, N là mật độ các hạt nhân của chất làm chậm. Biểu thức (1.12) cho

thấy khả năng làm chậm càng lớn khi ζ và Σs càng lớn, khi đó nơtron càng

nhanh chóng được làm chậm. Mặt khác, vật chất càng ít hấp thụ nơtron ,

tức là Σa càng bé thì nơtron được làm chậm mà ít hấp thụ trong quá trình

làm chậm. Do đó, hệ số làm chậm ζ Σs/Σa đặc trưng cho tính chất làm chậm

của môi trường. Đại lượng này càng lớn, chất làm chậm càng tốt.

Trong bảng 1.2 dẫn ra các giá trị ζ Σs và ζ Σs/Σa đối với một số chất

làm chậm. Từ bảng này ta thấy nước nặng có hệ số làm chậm lớn nhất, đó

là vật liệu làm chậm tốt nhất. Tuy nhiên, do giá thành cao nên nước nặng

ít được sử dụng để làm chậm nơtron một cách đại trà, mà chỉ sử dụng trong

những trường hợp cần thiết. Thực tế, người ta hay sử dụng nước (nước

thường) để làm chậm nơtron, tuy nước không có hệ số làm chậm cao song

giá thành rẻ, dễ sản xuất, dễ sử dụng và đồng thời đóng vai trò tải nhiệt.

Bởi vậy, nước được sử dụng rộng rãi trong nhiều thí nghiệm vật lý nghiên

cứu sử dụng nơtron làm chậm cũng như lò phản ứng.

* Góc tán xạ trung bình của nơtron

Góc tán xạ trung bình của nơtron lên chất làm chậm được tính bởi

công thức:

cosθ =2

3A (1.14)

Với Hydro (A=1), xuất hiện sự tán xạ bất đẳng hướng về phía trước

rõ rệt vì cosθ =0.666 và θ=480 [3].


13

Bảng 1.2. Các thông số đối với một số chất làm chậm

Chất

làm

chậm

Mật độ

(g/cm3)

N

1024/cm3 ζ ST ζ Σs ζ Σs/Σa

H2O 1 0.0335 0.948 ~18.2 1.350 61

D2O 1.1 0.0331 0.570 31.8 0.188 5700

Be 1.85 0.1236 0.209 86 0.155 125

BeO 3 0.0728 0.173 105 0.120 170

C 1.6 0.0803 0.158 114 0.061 205

* Độ dài làm chậm

Độ dài làm chậm là độ dài quãng đường mà nơtron đi được trong

chất làm chậm để năng lượng E0 ban đầu của nơtron giảm xuống năng lượng

ET, ta gọi τT là tuổi nơtron nhiệt, thì đại lượng √τT được gọi là độ dài làm

chậm.

Đối với chất làm chậm là nước, năng lượng E0= 2MeV, ET=0.025 eV,

τT=27 cm2, suy ra độ dài làm chậm sẽ là: √τT = 5.2 cm [3].

1.3. Hạt nhân hợp phần, hạt nhân kích thích

1.3.1. Các cơ chế phản ứng hạt nhân

a. Các cơ chế phản ứng hạt nhân

- Cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần:

Đối với cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần, các hạt tham gia tương

tác (a và A) tạo nên hạt nhân hợp phần C và sau đó hạt nhân hợp phần này

phân rã thành các hạt thứ cấp (b và B).

a+AC và Cb+B

N.Bohr giả thuyết rằng, hai giai đoạn tạo nên hạt nhân hợp phần C

và phân rã hạt nhân này là độc lập nhau. Khả năng phân rã hạt nhân hợp

phần không phụ thuộc cách tạo nên hạt nhân hợp phần mà chỉ phụ thuộc


14

vào năng lượng, momen động lượng và tính chẵn lẻ của hạt nhân này. Điều

này có thể minh họa bằng thời gian xảy ra phản ứng hạt nhân qua giai đoạn

hạt nhân hợp phần. Nếu hạt nhân có kích thước 10-12cm và hạt bay qua hạt

nhân với tốc độ 1010cm/s thì thời gian để hạt đó đi qua hạt nhân là 10-

12/1010 = 10-22s. Thời gian này gọi là thời gian đặc trưng của hạt nhân. Đối

với phản ứng hạt nhân hợp phần, hạt nhân hợp phần có thể tồn tại với thời

gian lâu hơn hàng triệu hoặc hàng tỷ lần thời gian đặc trưng của hạt nhân

trước khi phân rã thành các hạt thứ cấp. Chính vì vậy mà quá trình phân rã

của hạt nhân hợp phần không phụ thuộc vào cách tạo ra nó [4].

- Cơ chế phản ứng hạt nhân trực tiếp:

Trong cơ chế phản ứng hạt nhân trực tiếp, hạt a đi vào chỉ tương tác

với một nucleon hoặc một số nucleon trong hạt nhân A và truyền trực tiếp

năng lượng của mình cho các nucleon này và phản ứng hạt nhân xảy ra

trong thời gian vào cỡ thời gian đặc trưng của hạt nhân (10-22s). Để có phản

ứng hạt nhân trực tiếp thì năng lượng của hạt tới phải đủ lớn để bước sóng

của nó nhỏ hơn kích thước hạt nhân [4]. Tiết diện phản ứng tăng theo năng

lượng hạt tới và không có tính chất cộng hưởng. Hạt bay ra có phân bố góc

không đẳng hướng, ưu tiên về phía trước, điều này khác với phản ứng hạt

nhân theo cơ chế hợp phần, phân bố gần như đẳng hướng. Phân bố góc của

sản phẩm phản ứng phụ thuộc mạnh vào sự truyền xung lượng và thay đổi

độ chẵn lẻ trong quá trình phản ứng.

- Cơ chế phản ứng hạt nhân trước cân bằng:

Cơ chế phản ứng hạt nhân trước cân bằng có thể coi là cơ chế trung

gian giữa cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần và cơ chế phản ứng hạt nhân

trực tiếp. Đối với cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần, trước khi phân rã

hạt nhân hợp phần phải đạt đến trạng thái cân bằng thống kê nên cần một

thời gian rất lớn so với thời gian đặc trưng của hạt nhân. Trong khoảng

thời gian thiết lặp sự cân bằng hạt nhân hợp phần có thể phân rã ngay cả

trước khi đạt được sự cân bằng hoàn toàn [4].


15

1.3.2. Phản ứngbắt nơtron nhiệt

Tương tác giữa các nucleon trong hạt nhân nguyên tử rất mạnh nên

khi hấp thụ một nơtron thì năng lượng của hạt tới được phân bổ một cách

nhanh chóng trong toàn hạt nhân. Hạt nhân sau đó trở thành trạng thái kích

thích trong khoảng thời gian 10-14 – 10-15s. Có thể nói hạt nhân đã bắt

nơtron và trở thành hạt nhân hợp phần [8, 13].

Các hạt nhân hợp phần này bị kích thích mạnh do năng lượng liên

kết của nơtron, cộng thêm động năng của nó. Năng lượng kích thích được

giải phóng bằng cách phát ra các hạt như (p,n,2n,d,α…) hoặc bức xạ điện

từ (γ). Mỗi quá trình có một xác suất nhất định và độc lập với sự hình thành

nên hạt nhân hợp phần (do sự phân bố rất nhanh của năng lượng trên tất cả

các nucleon), tuy nhiên xác suất đó lại phụ thuộc vào mức kích thích.

Tổng quát:

*

*

1 1 1

*

2 2 2 ...

a A C

C B b Q

Hay C B b Q

(1.15)

trong đó C* : Hạt nhân hợp phần,

a, A : Hạt/bức xạ tới và hạt nhân bia,

Q : Nhiệt lượng tỏa ra sau phản ứng

Xác suất các phản ứng sau khi nơtron bị bắt là σ(n,α),

σ(n,p),σ(n,γ),…Vậy σ(n,x) chính là xác suất của phản ứng bắt 1 nơtron và

hạt nhân hợp phần phát ra hạt/bức xạ nào đó.

Khi hạt nhân hấp thụ (bắt) nơtron nhiệt (năng lượng 0.025 eV) sẽ tạo

thành hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. Năng lượng kích thích

bằng tổng năng lượng liên kết của nơtron và động năng của nơtron tới [1,8]:

E*= En + ∆E (1.16)

trong đó: E* : Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần,

En : Động năng nơtron tới,

∆E : Năng lượng liên kết của nơtron với hạt nhân bia


16

Hạt nhân hợp phần có thể phát ra một hoặc vài tia gamma có năng

lượng cao (~7-8 MeV) để trở về trạng thái cơ bản như được mô tả trên hình

1.3. Các tia gamma này đặc trưng cho từng hạt nhân. Quá trình từ khi bắt

nơtron tới khi phát ra tia gamma diễn ra trong khoảng thời gian rất ngắn

(10-18- 10-15 giây) nên bức xạ gamma này được gọi là bức xạ gamma tức

thời.

Sau khi phát bức xạ gamma tức thời, hạt nhân hợp phần có thể trở

thành hạt nhân bền hoặc hạt nhân phóng xạ tiếp tục phân rã beta và phát ra

các tia gamma trễ với chu kì bán rã xác định được. Trong nhiều trường hợp

phương pháp kích hoạt thường đo các tia gamma trễ.

Hình 1.3. Sơ đồ phân rã hạt nhân của phản ứng bắt nơtron nhiệt

1.3.3. Trạng thái kích thích

Xem xét các mức kích thích của hạt nhân hợp phần có thể phân biệt

được các trạng thái liên kết mà năng lượng của nó nhỏ hơn năng lượng liên

kết của các nucleon liên kết yếu nhất và từ đó mà hiện tượng giải phóng

kích thích xảy ra khi phát ra tia gamma hay các nucleon. Cùng với sự tăng

năng lượng kích thích thì mật độ mức cũng tăng.

Bằng chứng thực nghiệm cho thấy các mức kích thích này được tìm

thấy trong khi bắt nơtron của các nucleon. Hạt nhân hơp phần C* được


17

hình thành có một mức năng lượng kích thích tương ứng với sự khác biệt

về khối lượng của phản ứng *a A C cộng thêm động năng của các nơtron

bị bắt (hình 1.4).

Hình 1.4. Các mức năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần

Năng lượng tổng trên có thể trùng khớp tuyệt đối với mức năng lượng

đang có của hạt nhân hợp phần. Trong trường hợp này, phản ứng sẽ xảy ra

với suất lượng cao (cộng hưởng).Từ năng lượng cộng hưởng này, có thể

tính toán được các mức năng lượng hạt nhân.

Như đã đề cập, giải phóng năng lượng kích thích từ một mức năng

lượng đã biết có thể diễn ra theo một vài cách: phát ra hạt (p,n,α…) hoặc

một photon. Xác suất xảy ra của mỗi quá trình này có thể được biểu diễn

như là các độ rộng mức riêng phần: , , , ...p n

...p n (1.17)

Xác suất tương đối khi phát , , , ...p n là:


18

/ , / , / , / ...p n (1.18)

Xác suất tổng cộng ( , )n x cho phản ứng ( , )n x :

( , ) /C xn x (1.19)

trong đó C : xác suất tạo thành hạt nhân hợp phần,

/x : đã được định nghĩa ở công thức (1.18).

1.4. Tiết diện bắt nơtron nhiệt

1.4.1. Khái quát về tiết diện phản ứng

Nếu hạt nhân bia A có N hạt nhân/cm3, mỗi hạt có diện tích hiệu

dụng là [8,24]:

2

AR ( 2cm ) (1.20)

Một chùm nơtron có thông lượng ( 2 1. .neutrons cm s ) bắn phá vào hạt

nhân thì số va chạm có thể xảy ra là:

Số va chạm/ 3 3 1/ ( . )cm s N cm s (1.21)

Giả thiết rằng sự chồng chập về các diện tích hạt nhân là không đáng

kể, bia phải là một lá kim loại rất mỏng.

Công thức (1.21) chỉ ra rằng số va chạm tỷ lệ với thông lượng và số

hạt nhân bia trong 1 3cm . Hằng số tỷ lệ () chính là tiết diện của phản ứng

hạt nhân. Từ đây suy ra:

3 1)

2

2 1 3

( . )( )

( . ). ( )col

sovacham cm scm

cm s N cm

(1.22)

Tiết diện phản ứng hạt nhân có đơn vị là diện tích ( 2cm ), đơn vị

thường sử dụng là barn (b), 24 21 10b cm .

1.4.2. Tiết diện bắt nơtron nhiệt

Nơtron nhiệt là các nơtron có vận tốc 0v trong phân bố Maxwellian

tại 200C là 2200 m/s hay có năng lượng là 0.025 eV.

a. Tiết diện phản ứng


19

Thực nghiệm cho thấy, đối với Z < 88 thì tất cả các phản ứng xảy ra

với tiết diện ( , )n (trừ các trường hợp đã được định trước). Tốc độ phản

ứng với thông lượng nhiệt nhất định có thể được rút ra từ tiết diện 0 tương

ứng với vận tốc 0 trong điều kiện ( ) 1 / . Một số tác giả khác định

nghĩa tiết diện phản ứng là tổng của tất cả các tiết diện của các tương tác,

trừ tán xạ đàn hồi [8].

Tiết diện hấp thụ, abs là tiết diện phản ứng đặc trưng được đo bằng

cách quan sát chính phản ứng đó khi mà nơtron bị hấp thụ. Phương pháp

chung được sử dụng trong việc tính tiết diện này đã được đề xuất bởi

Hughes: Dao động chồng chập,sự chênh lệch t0/2 , một số phương

pháp ngoại suy. Đối với phương pháp kích hoạt, tiết diện hấp thụ là đại

lượng rất quan trọng để tính toán các hiệu ứng che chắn nơtron.

Tiết diện kích hoạt act , chủ yếu đối với nơtron nhiệt là ( , )n , hoặc

là ( , ), ( , ), ( , )n p n n f …được xác định thông qua hoạt độ của hạt nhân sản

phẩm. Trong phương pháp kích hoạt, từ giá trị của act có thể tính toán

được hoạt độ tạo ra bởi các phản ứng hạt nhân cho trước.

b. Tiết diện tán xạ

Tiết diện tán xạ thường là không thay đổi trong vùng năng lượng

nhiệt. Chúng đặc biệt quan trọng cho các hạt nhân nhẹ hoặc tại các nơtron

năng lượng cao hơn.

Về mặt vật lý, có thể chia ra làm một số loại tán xạ, tương ứng với

tiết diện: tiết diện tán xạ liên kết ( coh ), tiết diện nguyên tử tự do ( fa ), tiết

diện tán xạ trung bình ( s ), tiết diện tán xạ vi phân ( /d d ) đối với tán

xạ ở 1 góc khối cho trước ( , ) [8].

c. Tiết diện toàn phần T

Tiết diện toàn phần bao gồm cả tiết diện tán xạ và tiết diện hấp thụ

[8,13,24] :


20

T abs s (1.23)

Khi nơtron tương tác với mẫu thì một phần nơtron sẽ bị mất đi do

tán xạ hay hấp thụ. Trong rất nhiều trường hợp, hạt nhân phóng xạ được

hình thành do hấp thụ.

Nếu phản ứng chỉ cho 1 đồng vị phóng xạ thì act abs (1.24)

Trong trường hợp nguyên tố có nhiều đồng vị thì abs không được

xác định bởi các đồng vị tự nhiên riêng lẻ mà tuân theo công thức sau [24] :

1 1 2 2 3 3 ...abs act act act act (1.25)

với là độ phổ cập đồng vị.

Nếu nơtron bị bắt bởi các đồng vị bền thì act abs (1.26)

Nơtron nhiệt bị hấp thụ gần như hoàn toàn bởi 113Cd , hình thành 114Cd

trơ từ phản ứng ( , )n . Vì thế mà act abs (1.27)

d. Tiết diện vĩ mô

Tất cả các tiết diện được định nghĩa ở trên gọi là các tiết diện vi mô

khi ta đề cập tới các hạt nhân riêng lẻ.

Tiết diện vĩ mô được định nghĩa như sau [8,13,24] :

ANN

A

(1.28)

trong đó: là mật độ khối lượng ( 3.g cm )

A là số khối của nguyên tử

AN là số Avogadro

N là số nguyên tử trên 3cm

là tiết diện vĩ mô ( 1cm )

Tiết diện hấp thụ hay tán xạ vĩ mô cũng có thể được tính bằng công

thức sau:

i i

i

N (1.29)

e. Các thông số cộng hưởng


21

Một số tài liệu đã cho các bảng liệt kê về các thông số cộng hưởng

và đường biểu diễn tiết diện nơtron. Thực vậy, tiết diện phụ thuộc vào

năng lượng và hiện tượng cộng hưởng có thể xảy ra tại một năng lượng

nhất định. Số liệu cho trong các bảng bao gồm: Năng lượng cộng hưởng

0( , )r rE E T , độ rộng mức toàn phần và các độ rộng mức , , , ,n f …

Đối với các hạt nhân nặng, cộng hưởng hầu như là từ phản ứng ( , )n

. Tuy nhiên đối với các hạt nhân nhẹ, cộng hưởng chủ yếu là do tán xạ và

đôi khi là từ phản ứng ( , )n hoặc ( , )n p .

f. Tiết diện bắt nơtron nhiệt và tích phân cộng hưởng

Tiết diện bắt nơtron thường được chia làm 3 vùng (hình 1.5):

Vùng năng lượng thấp, đối với hầu hết các hạt nhân, tiết diện bắt

phát xạ phụ thuộc vào 1/√𝐸𝑛. Do tốc độ của nơtron tỷ lệ với √𝐸𝑛 , có thể

rút ra tiết diện bắt nơtron nhiệt phụ thuộc vào 1/ trong đó là vận tốc

của nơtron tới. Tiết diện phản ứng bắt nơtron tại năng lượng nhiệt (0.025

eV) có xác xuất lớn nhất.

Vùng năng lượng trên vùng 1/v được gọi là vùng cộng hưởng, tiết

diện bắt nơtron của cộng hưởng riêng biệt trong vùng này có thể được biểu

diễn theo công thức công thức Breit- Wigner [4, 22]:

n2

n, n 2

2

r

g

(E E )2

(1.30)

trong đó E là năng lượng nơtron, Er là năng lượng cộng hưởng, n là bước

sóng của nơtron,n , là độ rộng riêng phần đối với nơtron và bức xạ

gamma, = n +; là bước sóng của nơtron: 𝜆 =ℏ

𝑝=

4.5×10−13

√𝐸𝑛𝑐𝑚, trong

đó En là năng lượng nơtron (MeV); g là hệ số thống kê, là thước đo xác

xuất tạo thành trạng thái hợp phần.

Các nơtron tới trên nhiệt làm cho hạt nhân bia đạt đến các trạng thái

cộng hưởng và cuối cùng phân rã về trạng thái cơ bản. Tổng của tất cả các


22

cộng hưởng này được gọi là tích phân cộng hưởng I. Đoạn đầu của các

cộng hưởng này được tạo bởi các nơtron có năng lượng thấp hơn đóng góp

vào tiết diện nơtron nhiệt .Các cộng hưởng ở vùng sau các cộng hưởng

riêng biệt thường chồng chập nhau rất phức tạp và khó có thể xác định

được một cách riêng lẻ. Do đó người ta thường xác bằng giá trị tích phân

cộng hưởng I. Ở vùng năng lượng nhiệt, tiết diện tỉ lệ nghịch với vận tốc

có thể được rút ra từ công thức Breit- Wigner (1.30).

Vùng thứ ba, tiết diện bắt nơtron giảm rất nhanh theo năng lượng của

nơtron.

Hình 1.5 biểu diễn tiết diện bắt nơtron như là một hàm của năng

lượng. Hình vẽ có thể chia làm 3 vùng tương ứng với dải năng lượng của

nơtron nhiệt, nơtron trên nhiệt và nơtron nhanh .

Hình 1.5. Tiết diện của phản ứng181Ta(n,𝛾)182Ta theo năng lượng

1.5. Các nguồn nơtron chính

Các nguồn nơtron được tạo ra bằng nhiều phương pháp khác nhau và

có những đặc trưng về phân bố năng lượng, thông lượng khác nhau.vv.. do


23

vậy mà nó có những ưu nhược điểm khác nhau tùy thuộc vào mục đích sử

dụng.

1.5.1. Nguồn nơtron đồng vị

- Nguồn nơtron từ phản ứng(α,n): Các nguyên tố siêu Uran như 239Pu,

241Am, 252Cf .vv.. phân rã ra hạt alpha, hạt alpha này lại cho tương tác với

9Be tạo ra nơtron theo phản ứng:

4He + 9Be n + 12C + 5.7MeV

Ngoài 9Be người ta cũng có thể dùng các nguyên tố nhẹ khác như

B,F,Li bằng cách trộn lẫn với Be ở dạng bột.

Do các hạt α có năng lượng khác nhau và năng lượng của chúng bị

suy giảm trong môi trường vật chất nguồn trước khi phản ứng xảy ra nên

phổ nơtron của nguồn đồng vị (α,n) là phổ liên tục từ vùng nhiệt tới khoảng

10 MeV.

- Nguồn nơtron từ phản ứng (,n) (còn được gọi là nguồn quang

nơtron hay photonơtron):[15]

+ 9Be n +8Be (năng lượng ngưỡng 1.67MeV)

+2D n + H (năng lượng ngưỡng 2.23MeV)

Đối với nguồn đồng vị (γ,n), các đồng vị phát bức xạ gamma thường

được sử dụng là 124Sb, 24Na, 140La, 72Ga,...có năng lượng khoảng từ 2 – 3

MeV và thường chỉ sử dụng hai loại bia nhẹ là 9Be và 2H qua các phản ứng

hạt nhân 9Be(γ,n)8Be và 2H(γ,n)1H. Nếu dùng tia gamma đơn năng có năng

lượng lớn hơn năng lượng ngưỡng của phản ứng (γ, n) thì nhận được nơtron

hầu như đơn năng do bức xạ gamma bị mất năng lượng rất ít trong môi

trường vật chất nguồn. Suất lượng loại nguồn này khoảng 105 n/s.

- Nguồn nơtron từ sự phân hạch của 252Cf: Trong các nguồn nơtron

đồng vị thì đây là nguồn thường được sử dụng hơn cả. Đồng vị 252Cf có

chu kỳ bán rã là 2.73 năm; có 3.2% phân rã bằng phân hạch tự phát, phát

ra 3.7 nơtron trong mỗi lần phân hạch theo các kênh sau:

252Cf 140Xe + 108Ru + 4n +Q.


24

252Cf 140Cs + 109Tc + 3n +Q.

Năng lượng trung bình của nơtron được phát ra từ nguồn này cõ

1.5MeV và suất lượng có thể lên tới 109n/s.

1.5.2. Nguồn nơtron từ lò phản ứng

Các nơtron sinh ra trong lò phản ứng hạt nhân có năng lượng trong

khoảng 0 đến 20 MeV và có thông lượng lớn có thể đến1015n/cm2/s mà các

nguồn khác khó có thể đạt được. Quá trình phân hạch của các nguyên tử

trong lò phản ứng hạt nhân hoặc quá trình va chạm của các nguyên tố nặng

với proton đều sinh ra nơtrron:

n+ 92U23556Ba137 +36Kr97 +2n

Nơtron sinh ra cùng với quá trình phân hạch được gọi là nơtron tức

thời và chiếm 99% trong tổng số nơtron, ngoài ra, một số sản phẩm phân

hạch phân rã betha và kèm theo phát ra nơtron, các nơtron này được gọi là

nơtron trễ và chỉ chiếm 1% trong tổng số nơtron.

Phân bố năng lượng trong các lò phản ứng hạt nhân được chia thanh

ba vùng năng lượng như sau:

- Nơtron nhiệt 0 < En 0.1eV

- Nơtron trung gian 0.1eV < En 100 keV

- Nơtron nhanh 100 keV < En 20 MeV

1.5.3. Nguồn nơtron từ máy gia tốc

Các nguồn nơtron tạo ra từ máy gia tốc có những ưu điểm rất lớn

như: có cường độ dòng nơtron đạt được lớn hơn vài bậc so với các nguồn

đồng vị. Bằng máy gia tốc có thể tạo ra được chùm nơtron đơn năng hoặc

có dải năng lượng rộng. Cũng có thể tạo ra chùm nơtron dạng xung. Có

nhiều loại máy gia tốc để tạo nguồn nơtron :

Có thể thu được nguồn nơtron đơn năng dựa trên phản ứng (d,d) hoặc

(d,t) từ các máy phát nơtron 14 MeV, hoặc các phản ứng (d,n), (p,n) với

chùm dơtron hay proton được gia tốc bằng máy gia tốc Van de Graff hoặc


25

với máy gia tốc hạt tròn để thay đổi năng lượng hạt tới để thu được nơtron

đơn năng. Nơtron được tạo ra theo các phản ứng sau:

2 3H(d,n) He ; Q=3.268 MeV

3 4H(d,n) He ;Q=17.588 MeV

Phản ứng 3 4H(d,n) He có tiết diện rất lớn, tại đỉnh cộng hưởng có thể

lên tới 5 barn, do đó tạo ra chùm nơtron nhanh với suất lượng lớn. Trong

phản ứng 2H(d,n)3He cho nơtron năng lượng thấp (2-4 MeV), còn phản ứng

3H(d,n)4He cho năng lượng cao (13-15 MeV). Suất lượng nơtron phụ thuộc

vào năng lượng chùm đơteron. Năng lượng của nơtron phát ra trong các

phản ứng trên ngoài phụ thuộc vào năng lượng đơteron bắn phá,còn phụ

thuộc vào góc phát xạ của nơtron tạo ra với hướng chùm đơteron tới.

Có thể thu được chùm nơtron rất mạnh bằng máy gia tốc electron thẳng dựa

trên phản ứng (,n). Máy gia tốc electron là một thiết bị có thể tạo các electron năng

lượng cao. Bằng cách sử dụng tương tác của eletron đã được gia tốc với vật chất để

tạo ra các nguồn bức xạ hãm có năng lượng cao và cường độ lớn. Các bức xạ hãm

được phát ra lại tiếp tục tương tác với vật chất bia hãm (trường hợp bia dày làm bằng

kim loại nặng) hoặc bia thứ cấp đặt phía sau bia hãm để tạo ra nơtron. Nơtron có phổ

liên tục. Phổ nơtron phát ra từ các bia trên các máy gia tốc electron có thể chia làm 2

phần: phần thứ nhất có dạng tương tự phân bố Maxwell, các nơtron sinh ra theo cơ

chế bay hơi từ các phản ứng quang hạt nhân thông qua giai đoạn hợp phần. Đây là

phần nơtron năng lượng thấp, phát xạ gần như đẳng hướng và đóng góp chính trong

phổ nơtron. Phần thứ hai là các nơtron có năng lượng cao hơn sinh ra từ các tương

tác trực tiếp của electron và photon với hạt nhân bia, phân bố của các nơtron không

đẳng hướng và chiếm một tỷ lệ thấp trong phổ nơtron.

Một loại nguồn nơtron năng lượng lớn được tạo ra trên các máy gia

tốc hạt năng lượng cao như sychrotron , nowtron được tạo ra bằng cách bắn

phá chùm proton được gia tốc tới năng lượng GeV bào bia kim loại nặng,

năng lượng nơtron có thể lên đến hàng trăm MeV.


26

CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN BẮT

NƠTRON NHIỆT CỦA PHẢN ỨNG 181Ta(n,)182Ta

Quá trình bắt nơtron đã đẩy các hạt nhân từ trạng thái bền lên trạng

thái kích thích và sau đó trở thành hạt nhân phóng xạ, đồng thời phát ra

các tia gamma. Dựa trên năng lượng của bức xạ gamma và xác định hoạt

độ phóng xạ của các hạt nhân sản phẩm là căn cứ để xác định tiết diện phản

ứng hạt nhân nghiên cứu.

Nghiên cứu phản ứng hạt nhân (n,) chủ yếu được thực hiện trên lò

phản ứng hạt nhân, trên nguồn nơtron đồng vị hoặc sử dụng nguồn nơtron

xung trên máy gia tốc.

Một số bước trong quy trình thực nghiệm của đề tài nghiên cứu này

như kích hoạt mẫu được thực hiện trên máy gia tốc electron tuyến tính tại

trung tâm Pohang, Trường Đại học Khoa học và Công nghệ Pohang

(POSTECH), Hàn Quốc. Đo hoạt độ phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma bán

dẫn được xây dựng trên detecto gecmani siêu tinh khiết (HPGe) kết nối với

máy phân tích biên độ đa kênh. Thí nghiệm được thực hiện theo phương

pháp bia cố định.

2.1. Thiết bị thí nghiệm

2.1.1. Máy gia tốc thẳng và nguồn nơtron xung trên máy gia tốc

electron tuyến tính năng lượng 100 MeV

- Nguyên tắc hoạt động của máy gia tốc thẳng LINAC

Nguyên lý chung của máy gia tốc linac là các hạt được đưa vào các

ống gia tốc có chứa các điện cực và được gia tốc bởi điện trường xoay

chiều có tần số cao đặt tại các trạm giữa các điện cực. Hạt chuyển động

theo một đường thẳng.

Các hạt chuyển động qua ống sẽ được gia tốc trong các khoảng trống

giữa các điện cực nếu có sự phù hợp giữa pha của sóng điện từ và tốc độ

hạt. Khoảng cách giữa các điện cực tăng dần dọc theo chiều dài của ống để

đảm bảo sự phù hợp về pha. Để đảm bảo sự đồng bộ khi hạt chuyển động


27

trong các ống thì thời gian chúng chuyển động trong các ống phải bằng

nhau. Độ dài các ống phải tăng dần vì năng lượng và tốc độ hạt tăng dần.

Đây là nguyên lý gia tốc kiểu Alvarez được áp dụng chủ yếu với proton và

các ion nặng.

Đối với electron do tốc độ rất lớn, do đó cần phải tăng kích thước

ống rất dài, điều này là khó có thể thực hiện được. Do chiều dài ống tỷ lệ

với βλ, trong đó β là vận tốc tương đối, λ là bước sóng, nên có thể thu ngắn

các ống bằng việc sử dụng có một nguồn siêu cao tần để gia tốc hạt. Pha

của các tín hiệu ở mỗi trạm được điều chỉnh sao cho các electron có thể

liên tục nhận được năng lượng từ sóng chuyển động và nó đạt tới vị trí đỉnh

của sóng ở điểm cuối của những ống dẫn sóng, như vậy các electron liên

tục được gia tốc.Việc hội tụ dòng electron được thực hiện bởi từ trường

được tạo ra từ các nam châm điện bên ngoài ống dẫn sóng. Các electron

chuyển động theo một đường thẳng. Các ống thường có cấu trúc đặc biệt

để có thể gia tốc electron theo kiểu sóng chạy hoặc sóng đứng.

Đối với gia tốc kiểu sóng đứng: các electron được phát ra từ một

súng điện tử và được đưa vào ống gia tốc. Các điện tử chịu tác dụng của

sóng siêu cao tần trong đó thành phần điện trường gia tốc chạy dọc theo

trục của ống dẫn sóng. Các điện tử được phát thành chùm dưới dạng xung

và cưỡi lên trên đỉnh sóng.Tốc độ điện tử phù hợp với tốc độ pha của sóng

siêu cao tần để điện tử có thể liên tục nhận năng lượng từ điện trường sóng

siêu cao tần.

Nguyên lý gia tốc kiểu sóng đứng: Dựa trên nguyên tắc tạo sóng

đứng do sự giao thoa giữa sóng tới và sóng phản xạ. Năng lượng được phản

xạ trước và sau ở điểm cuối của hốc cộng hưởng. Để tạo ra sóng đứng

người ta dùng các hốc đặt nối tiếp giữa các ống dẫn sóng để tạo độ lệch

pha 1800 giữa các hốc.

Kiểu gia tốc sóng chạy thường sử dụng đối với các hạt nhẹ gần với

vận tốc ánh sáng. Kiểu gia tốc sóng đứng gia tốc các hạt tốc độ chậm hơn


28

Thông thường máy gia tốc linac hoạt động với từ trường biến đổi

dạng sin và được gọi là gia tốc RF (radio frequency). Trường gia tốc RF

được tạo trong một thể tích giới hạn còn gọi hốc gia tốc (cavity).Sóng cao

tần thường được phát ra từ một đèn Magnetron đối với các máy công suất

nhỏ hoặc từ các Klystron với loại công suất lớn.RF linac hoạt động trong

giải tần số từ vài MHz tới vài GHz. Chúng thích hợp cho việc gia tốc các

hạt nhẹ như electron (giải tần GHz) cũng như các hạt nặng hơn như proton

(giải tần MHz).

Nguồn hạt: electron được phát ra từ các loại nguồn catôt lạnh, catôt

nóng, catôt quang điện, nguồn RF… proton phát ra từ các loại nguồn ion

khác nhau.

-Nguồn nơtron xung trên máy gia tốc electron tuyến tính năng

lượng 100 MeV

Nguồn nơtron xung được sử dụng trong nghiên cứu được tạo ra trên

máy gia tốc electron tuyến tính (linac) và qua hệ thống làm chậm bằng

nước.

Nguyên tắc tạo ra chùm nơtron từ các máy gia tốc điện tử như sau:

trước hết, chùm electron đã được gia tốc bắn vào một bia hãm làm bằng

kim loại nặng, nhiệt độ nóng chảy cao như Ta hoặc W để tạo ra bức xạ

hãm. Bức xạ hãm sau khi được sinh ra sẽ tạo ra phản ứng quang hạt nhân

(,xn) để giải phóng một hoặc nhiều nơtron. Các phản ứng quang hạt nhân

là phản ứng ngưỡng. Vì vậy để có thể gây ra phản ứng chùm photon phải

có năng lượng lớn hơn ngưỡng của phản ứng.

Đối với các hạt nhân nặng, phản ứng (,n) đóng vai trò chính trong

vùng cộng hưởng khổng lồ. Phần lớn các nơtron sinh ra theo cơ chế bay

hơi, có năng lượng thấp và phân bố gần như đẳng hướng. Một tỷ lệ thấp và

chủ yếu là các nơtron năng lượng cao được tạo ra từ các tương tác trực tiếp

của electron và photon hãm với các hạt nhân bia. Tiết diện tương tác của


29

electron với hạt nhân nhỏ hơn 1/137 lần so với tương tác của photon với

hạt nhân nên đóng vai trò thứ yếu.

Các photon hãm trực tiếp gây phản ứng quang hạt nhân với các hạt

nhân của bia hãm hoặc các hạt nhân của bia thứ cấp được đặt phía sau bia

hãm sinh ra nơtron. Các vật liệu nặng, số Z lớn có năng lượng liên kết

nơtron thấp và mật độ cao nên cho suất lượng phát nơtron lớn. Riêng trường

hợp của Be và D, mặc dù số Z nhỏ nhưng năng lượng liên kết nơtron của

chúng thấp một cách bất thường và năng lượng ngưỡng của các phản ứng

(,n) thấp (1,67 MeV đối với Be và 2,22 MeV đối với D), nên cũng thường

được sử dụng làm bia để tạo ra nguồn quang nơtron.

Năng lượng của nơtron sinh ra từ các phản ứng quang hạt nhân

(quang nơtron) phụ thuộc chủ yếu vào năng lượng của bức xạ hãm và số

khối của hạt nhân bia. F. Jallu đã đưa ra biểu thức tính gần đúng năng

lượng của nơtron (En)đối với các electron có động năng trong khoảng từ 5

25 MeV như sau:

cos931

))(1(2

)1(1862

12/1

3

),(2

),(

A

EkAk

A

kEk

A

AE

ns

nsn

(2.3)

trong đó, k là năng lượng của photon (MeV), A là số khối của bia, Es( ,n)là

năng lượng ngưỡng của phản ứng (MeV), là góc phát xạ của các nơtron

so với trục của chùm electron (độ). Từ biểu thức (2.3) ta thấy năng lượng

của nơtron thay đổi chậm theo góc phát xạ, đặc biệt là với các nguyên tố

nặng.

Suất lượng phát nơtron (n/s) có thể biểu diễn bằng công thức dưới

đây:

eT

0

n )E(tM

N)E( (2.4)

trong đó M, , và t là khối lượng nguyên tử, mật độ và bề dày của bia, N0

là số Avogadro, e là thông lượng chùm electron tới (electron/s), T là tiết


30

diện toàn phần bao gồm tổng tiết diện của tất cả các quá trình dẫn tới phát

xạ nơtron.

Nguồn nơtron xung sử dụng trong nghiên cứu này được tạo ra trên máy gia tốc

electron tuyến tính có năng lượng cực đại 100 MeV đặt tại Trung tâm gia tốc Pohang,

Hàn Quốc.

Nguyên lý chung của máy gia tốc electron tuyến tính là các electron được gia

tốc bởi điện trường tần số cao đặt tại các trạm trên ống gia tốc. Độ dài của các phần

ống gia tốc liên tiếp được điều chỉnh tăng dần theo tốc độ của hạt và đảm bảo sự phù

hợp giữa pha của sóng điện từ và tốc độ hạt. Các electron được tạo ra dưới dạng xung

từ các súng bắn điện tử (RF-gun). Pha của các tín hiệu ở mỗi trạm được điều chỉnh

sao cho các electron có thể liên tục nhận được năng lượng từ sóng chuyển động và

nó đạt tới vị trí đỉnh của sóng ở điểm cuối của những ống dẫn sóng, như vậy các

electron liên tục được gia tốc. Việc hội tụ dòng electron được thực hiện bởi từ trường

được tạo ra từ các nam châm điện bên ngoài ống dẫn sóng. Các electron chuyển động

theo một đường thẳng.

Máy gia tốc electron tuyến tính 100 MeV tại Trung tâm Gia tốc Pohang, Hàn

quốc (xem hình 2.1), có sơ đồ nguyên lý cấu tạo như trên hình (2.2).

Hình 2.1. Máy gia tốc electron tuyến tính 100 MeV tại Pohang,Hàn Quốc


31

Hình 2.2. Sơ đồ nguyên lý cấu tạo của máy gia tốc tuyến tính 100 MeV.

QD: Cặp đôi nam châm tứ cực; BTC: Bộ phận chuyển chùm tia thành dòng;

FS: Bộ hội tụ điện từ; AC: Ống gia tốc;

SC: Cuộn lái dòng; QT: Bộ ba nam châm tứ cực;

ORT: Bộ chuyển đổi bức xạ quang; BPRM: Bộ phận ghi nhận giám sát chùm tia.

Các bộ phận chính của máy gia tốc bao gồm: nguồn phát electron (RF-gun), một

nam châm alpha, ba cặp đôi nam châm tứ cực (quadrupole doublet), hai đoạn ống gia

tốc, một bộ ba nam châm tứ cực (quadrupole triplet), một nam châm phân tích dòng

(beam analyzing magnet), một nam châm điều tiêu (focusing magnet), một bộ phát

sóng cao tần và cung cấp năng lượng (klytron),… Toàn bộ máy gia tốc dài 15 mét.

Máy gia tốc electron tuyến tính 100 MeV ở Pohang có thể gia tốc chùm electron

tới năng lượng 100 MeV, dòng đạt 100 mA, độ rộng xung 1 4 s, tần số của xung

1015 Hz. Bán kính của chùm electron ở monitơ dòng trước bia là 20 mm.

Bia tạo quang nơtron bao gồm 10 tấm Ta có đường kính 4.9 cm, dày

7.4 cm, giữa các tấm Ta là lớp nước dày 0.15 cm. Bia Ta được bọc trong ống

làm bằng Titanium. Theo các tính toán bằng phương pháp Monte-Carlo với

chương trình EGS4, ở chế độ làm việc với năng lượng electron 40 MeV,

dòng 40 mA, suất lượng nơtron đạt được là 21012 n.sec-1.kW-1.[31]

Cơ chế tạo chùm nơtron xung trên máy gia tốc electron tuyến tính như

sau: Khi đi vào môi trường vật chất, chùm electron năng lượng cao sẽ bị

mất năng lượng chủ yếu do hai quá trình là ion hóa do va chạm và phát bức


32

xạ hãm. Sự phát bức xạ hãm là kết quả của việc các electron được gia tốc

tương tác với trường Coulomb của các hạt nhân bia dẫn đến quỹ đạo của

chúng bị thay đổi và bị hãm lại. Các photon hãm tiếp tục tương tác với các

hạt nhân bia Ta tạo ra chùm nơtron dạng xung. [31]

Để tạo ra trường nơtron bia Ta được đặt ở chính giữa một hệ nhiệt hóa nơtron

bằng nước tinh khiết, có dạng hình trụ được làm bằng nhôm (Al) có bề dầy 0.5 cm,

đường kính 30 cm và cao 30 cm (hình 2.3) .

Các nghiên cứu chi tiết về nguồn nơtron tạo ra trên máy gia tốc cho biết nơtron

được sinh ra ở vùng cộng hưởng lưỡng cực khổng lồ bao gồm một tỉ lệ lớn các nơtron

sinh ra do cơ chế bay hơi và một phần nhỏ các nơtron với năng lượng cao được sinh ra

trực tiếp khi electron hay photon tương tác với bia. Nơtron được tạo ra từ bia Ta khi

không có hệ làm chậm bằng nước có dạng phân bố năng lượng Maxwellian. Phổ nơtron

đã được làm chậm bằng nước dịch chuyển về vùng năng lượng thấp do hiệu ứng làm

chậm của nước (hình 2.3). Để tăng số nơtron nhiệt, cần mực nước cao từ 3- 5 cm tính

từ bề mặt của bia Ta. Trong nghiên cứu này sử dụng cột nước cao 5 cm để làm chậm

nơtron. Hình 5 cho biết phân bố của nơtron nhiệt trên bề mặt của hệ làm chậm, nơi sẽ

đặt các mẫu kích hoạt được đo thông qua hoạt độ của phản ứng hạt nhân

197Au(n,)198Au.

Hình 2.3.Cấu tạo của bia Ta và hệ làm chậm nơtron


33

Hình 2.4. Phân bố năng lượng nơtron ở bia Ta đối với làm chậm bằng

nước, không làm chậm bằng nước và phân bố Maxwellian

2.1.2. Hệ phổ kế gamma

Hệ phổ kế gamma bao gồm Detector và khối phân tích xử lý số liệu.

Detector được dùng trong hệ phổ kế gamma thường là detector nhấp

nháy hoặc detector bán dẫn. Đối với detector nhấp nháy có ưu điểm là hiệu

suất ghi cao tuy nhiên phân giải năng lượng lại không bằng detector bán

dẫn, do vậy với những hệ phổ kế gamma cần độ phân giải năng lượng cao

thường dùng detector bán dẫn. Hiện nay cần ghi phổ với chất lượng cao

thường dùng detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết (HPGe), (hình 2.5).

Hình 2.5. Sơ đồ làm việc của hệ phổ kế gamma với detector HPGe


34

Nguồn cao thế cung cấp điện áp một chiều cho detector. Khi bức xạ

gamma đi vào detector bán dẫn, tương tác của bức xạ gamma với vật chất

sẽ tạo ra một cặp điện tử-lỗ trống, và dưới tác dụng của điện trường các

điện tử, lỗ trống sẽ chuyển động có hướng về các điện cực và sẽ tạo nên

một dòng điện dạng xung, độ lớn của xung dòng sẽ tỉ lệ với năng lượng

của bức xạ gamma mất đi trong detector. Tín hiệu rất bé thu được từ detetor

được khuếch đại một cách tỷ lệ qua bộ tiền khuếch đại.

Khối phân tích bao gồm khuếch đại chính và khối phân tích đa kênh

MCA (Multi Channel Analyzer). Tín hiệu lối ra tiền khuếch đại chỉ vào

khoảng vài chục đến vài trăm mV. Vì vậy, tín hiệu lối ra tiền khuếch đại

được đưa vào bộ khuếch đại chính để khuếch đại biên độ tín hiệu lên đến

khoảng giá trị thích hợp cho việc tính toán dễ dàng và chính xác. Ngoài ra

trong khối này còn có các mạch tạo dạng xung để cải thiện tỷ số tín hiệu/ồn

(S/N) và ngăn ngừa sự chồng chập xung. Sau đó, tín hiệu được đưa qua bộ

MCA để đo biên độ xung. Bộ MCA hoạt động dựa trên nguyên lý biến đổi

tín hiệu tương tự thành tín hiệu số tương đương. Khối chức năng cơ bản

của bộ MCA là bộ biến đổi tín hiệu số ADC (Analog to Digital Converter)

và bộ nhớ. Khi một xung được ADC chuyển từ tín hiệu tương tự sang tín

hiệu số, bộ phận điều khiển máy phân tích sẽ tìm tới vị trí bộ nhớ tương

ứng với biên độ đã được số hóa và dung lượng của vị trí đó sẽ được tăng

thêm một đơn vị. Nếu các xung đi vào ADC trong lúc ADC đang bận số

hóa tín hiệu trước đó thì cổng lối vào sẽ chặn các xung này, do đóc số xung

này sẽ bị mất. Để xác định thời gian đo thực thì MCA dùng đồng hồ thời

gian sống mà xung ở lối ra của nó được đưa tới sơ đồ khóa và được ghi lại

tại kênh zezo trong bộ nhớ. Số xug đồng hồ bị mất bằng với số xung tín

hiệu bị bỏ sót trong thời gian cổng lối vào đóng. Do đó không phải hiệu

chỉnh thời gian chết khi xử lý kết quả đo.

Khối xử lý gồm máy tính cá nhân đã cài đặt phần mềm phân tích phổ

gamma để ghi nhận tín hiệu từ MCA. Kết quả cho ta hình ảnh phân bố xung


35

theo biên độ xung, tức là một phổ gamma theo năng lượng mà detector đã

hấp thụ được.

Trong nghiên cứu đã sử dụng hệ phổ kế gamma bao gồm các thành

phần sau:

Detector bán dẫn Germani siêu tinh khiết (HPGe), ORTEC-USA,

Model GEM-20180-p, Serial No.39-TP21360A

Tiền khuếch đại: ORTEC, Model 257P, Serial No.501

Khuếch đại tuyến tính: Amplifier 572 (ORTEC)

Máy phân tích biên độ 8192 kênh : Spectrum Master 919

Nguồn cao áp +2kV , BIAS SUPPLY 659

Máy tính sử dụng phần mềm Gamma Vision .

Độ phân giải năng lượng (FWHM) 1.8 keV tại đỉnh 1332 keV của 0Co.

2.2. Thí nghiệm xác định tiết diện phản ứng 181Ta(n,)182Ta

2.2.1. Chuẩn bị mẫu nghiên cứu

Để thực hiên nghiên cứu này cần sử dụng 3 loại mẫu: Mẫu nghiên cứu

(Ta), mẫu chuẩn (Au) và mẫu (In) dùng để hiệu chỉnh sự thay đổi thông

lượng của nơtron nhiệt (monitor).

Trong nghiên cứu phản ứng hạt nhân sử dụng phương pháp kích hoạt

phóng xạ thì chất lượng của các mẫu thực nghiệm rất quan trọng. Chất

lượng của mẫu và mẫu chuẩn ảnh hưởng trực tiếp tới kết quả đo hoạt độ

phóng xạ, tới việc xác định thông lượng của nơtron và những yếu tố này

có liên quan trực tiếp tới chất lượng của kết quả nghiên cứu. Các tham số

kỹ thuật cơ bản của mẫu là độ tinh khiết (độ sạch), độ chính xác của hàm

lượng nguyên tố hoặc đồng vị, kích thước và trạng thái mẫu.

Trong nghiên cứu này cả 3 loại mẫu nêu trên đều ở dạng lá kim loại

có độ sạch và hàm lượng đồng vị cao.2 mẫu Ta, 2 mẫu Au và 4 mẫu In

được cắt theo kích thước 12 mm x 12 mm từ các lá kim loại Ta, Au và In.

Đặc trưng của cả 3 mẫu Ta, Au và In xem trong bảng 2.1.


36

Bảng 2.1. Đặc trưng của các mẫu Ta, Au và In

Tên mẫu Kích thước

(mm)

Bề dầy

(mm) Kh.lượng (g)

Độ tinh

khiết (%)

Ta1 12x12 0.05 0.1138 99.9

Ta2 12x12 0.05 0.1139 99.9

Au1 12x12 0.03 0.0704 99.95

Au2 12x12 0.03 0.0692 99.95

In1 12x12 0.05 0.0509 99.95

In2 12x12 0.05 0.0483 99.95

In3 12x12 0.05 0.0511 99.95

In4 12x12 0.05 0.0500 99.95

In5 12x12 0.05 0.0511 99.95

In6 12x12 0.05 0.0500 99.95

2.2.2. Kích hoạt mẫu

Như đã trình bày ở các phần trên, sau khi kích hoạt cần xác định hoạt

độ phóng xạ của tất cả các mẫu. Do đó không những cần đo hoạt độ gamma

của các mẫu mà còn phải xác định cả thông lượng của nơtron chiếu trên

từng mẫu. Chính vì vậy trong thí nghiệm này đã chọn giải pháp (1) chiếu

đồng thời cả 3 loại mẫu Ta, Au và In và (2) các mẫu kích hoạt được đặt

xen kẽ nhau trên cơ sở đó căn cứ vào hoạt độ của các lá In có thể ngoại suy

ra thông lượng nơtron chiếu trên các mẫu Ta và Au.

Muốn xác định được cả tiết diện bắt nơtron nhiệt và tích phân cộng

hưởng cần kích hoạt 2 mẫu nghiên cứu (Ta1 và Ta2) và 2 mẫu chuẩn Au1

và Au2), trong đó một mẫu chiếu trực tiếp (bare) còn mẫu thứ hai bọc lá


37

Cadmium dày 0.5 mm. Để giám sát thông lượng nơtron đã sử dụng 4 mẫu

In và đặt cạnh với các mẫu Au và Ta. Các mẫu kích hoạt được sắp xếp và

đưa vào vị trí kích hoạt trên hệ làm chậm nơtron có thể xem trên hình 2.6.

Chế độ kích hoạt mẫu được cho trong bảng 2.2

Hình 2.6. Bố trí thí nghiệm kích hoạt mẫu trên bê mặt hệ làm chậm

nơtron bằng nước.

Bảng 2.2. Chế độ kích hoạt mẫu

Năng lượng

chùm

electron

Thời gian

chiếu

Dòng

electron

Độ rộng

xung Tốc độ lặp

55 MeV 160phút 65 mA 0.2µs 15Hz

2.2.3. Đo hoạt độ phóng xạ của các mẫu sau khi kích hoạt

Sau khi chiếu hoạt độ phóng xạ của các mẫu được đo trên hệ phổ kế

gamma sử dụng đêtectơ bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết (HPGe).

Đêtectơ HPGe với đường kính 59.2 mm, dày 30 mm được ghép nối

với máy tính và hệ phân tích biên độ nhiều kênh để xác định diện tích đỉnh

phổ của tia gamma thông qua chương trình Gamma vision. Độ phân giải

năng lượng của đêtectơ là 1.8 keV tại đỉnh có năng lượng 1332.5 keV của


38

60Co. Hiệu suất ghi tuyệt đối của đỉnh quang điện và hiệu suất toàn phần

của Detector HPGe đã được xác định bằng việc sử dụng các nguồn chuẩn

gamma.Việc ghi nhận và xử lý phổ gamma thông qua phần mềm Gamma

vision.

Phổ kế gamma đa kênh có ưu điểm hơn hẳn so với máy đếm đơn kênh.

Nó không chỉ đơn thuần đếm số hạt bay đến detector mà còn phân biệt

chúng theo năng lượng. Vì sản phẩm sau phản ứng gồm nhiều đồng vị khác

nhau, phát ra các bức xạ gamma có năng lượng khác nhau, do đó việc sử

dụng phổ kế gamma đa kênh giúp cho ta có thể nhận diện được các đồng

vị tạo thành và xác định suất lượng của chúng.

Phần mềm gammaVision (gamma Analysis for window) version 5.10

là phần mềm cài đặt trên máy tính được kết nối với bộ phân tích đa kênh

(MCA) dùng để ghi đo, tính toán, phân tích phổ gamma.

Sau khi kích hoạt, sẽ tiến hành đo hoạt độ của các mẫu In trước do

đồng vị 116In có thời gian bán rã ngắn hơn nhiều so 140Ta và 198Au có thời

gian bán rã của là tương đối dài. Thời gian các phép đó có thể thay đổi từ

vài chục phút tới vài giờ, phụ thuộc vào thống kê của đỉnh tia gamma được

quan tâm. Để giảm thiểu tới mức thấp nhất các sai số gây ra do quá trình

chồng chập hay cộng đỉnh, trong các phép đo các mẫu được đặt ở các vị trí

thích hợp từ 1 cm cho tới 10 cm tính từ bề mặt đêtectơ. Trong các phép đo,

thời gian chết được hạn chế dưới 2 %.

Trong thí nghiệm, các phổ gamma được đo nhiều lần với thời gian

đo và thời gian phân rã khác nhau nhằm ghi nhận được các đồng vị có thời

gian bán rã khác nhau và giảm thiểu các sai số thống kê cũng như sai số

hình học đo.

2.2.4. Phân tích phổ gamma

Phổ gamma ghi nhận bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch

bức xạ gamma nằm trên một nền Compton liên tục. Đỉnh này là kết quả

tương tác của bức xạ gamma với vật liệu đêtectơ. Mục đích chính của việc


39

phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm

cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Trong

thực nghiệm, năng lượng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ toàn

phần có thể xác định bằng việc chuẩn năng lượng. Hoạt độ phóng xạ được

xác định dựa trên diện tích của các đỉnh phổ. Có hai phương pháp chính để

xác định diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần phổ bức xạ gamma mà thiết bị

ghi nhận được là phương pháp số và phương pháp làm khớp.

Trong phương pháp làm khớp, diện tích đỉnh phổ gamma thường được

xác định bằng việc làm khớp các số liệu đo được với một hàm giải tích

thích hợp và tích phân hàm đó để tính diện tích đỉnh. Hàm này sẽ chứa các

tham số tự do và chúng được tìm bmay ằng thuật toán làm khớp bình

phương tối thiểu phi tuyến. Thông thường chọn dạng hàm Gauss để mô tả

đỉnh hấp thụ toàn phần.

Với một phổ lý tưởng đỉnh hấp thụ toàn phần có thể được biểu diễn

một cách chính xác bởi hàm Gauss:

2 2x X 2

f x Y e

(2.5)

trong đó Y là biên độ, X là vị trí tâm, là độ lệch chuẩn của hàm Gauss (FWHM

2.35).

Trong thực tế đỉnh có thể có đuôi chủ yếu ở phía năng lượng thấp của đỉnh, đặc

biệt là khi tốc độ đếm lớn. Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính có dạng

Gauss cộng thêm số hạng hiệu chỉnh tính đến phần đuôi của đỉnh. Người ta thường sử

dụng hàm e – mũ cho phần đuôi của đỉnh phổ. Các hàm biểu diễn dạng của phông

thường được xây dựng với hai phần: phần thứ nhất thường là một đa thức bậc nhất mô

tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dưới toàn bộ vùng đỉnh; phần

thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước đối với bên năng lượng thấp của

đỉnh. Phông nằm dưới chân đỉnh thường được mô tả bằng một đa thức bậc hai.


40

Đối với trường hợp cần phân tích các đỉnh chập nhau, người ta thường

dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham

số. Ví dụ với trường hợp đỉnh chập đôi có dạng hai hàm Gauss đơn giản:

2 22 2

1 2x X 2 x X 2

1 2f x Y e Y e

(2.6)

trong đó Y1, Y2 là biên độ, X1, X2 là vị trí tâm của hai đỉnh phổ.

Hiện nay, việc phân tích phổ thường được thực hiện với sự trợ giúp

của các chương trình máy tính. Phân tích phổ sử dụng các chương trình

máy tính có tốc độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh

với chất lượng tốt. Các số liệu thu được cho biết đầy đủ thông tin về phổ

gamma bao gồm vị trí năng lượng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh

gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các

thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lượng,

chuẩn hiệu suất ghi,… Tuy nhiên trong nhiều trường hợp, chúng ta vẫn cần

thiết phải có những can thiệp trực tiếp như để phát hiện ra những bất thường

của phổ, quyết định những phổ hoặc những đỉnh phổ cần xử lý, đối với

những đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt,… Từ những lý do này

mà các chương trình có rất nhiều cách tuỳ chọn, linh hoạt và thích hợp với

các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma.

Trong nghiên cứu đã sử dụng Gamma Vision để xử lý phổ gamma

của các mẫu đã kích hoạt, đây là phần mềm phân tích biên độ nhiều kênh

chuyên dụng cho phổ bức xạ gamma, được cập nhật thư viện tổng hợp các

đồng vị phát gamma có sẵn. Với hệ thống mở cho phép người dùng tự định

nghĩa các thư viện khác tùy theo mục đích sử dụng. Về chức năng cơ bản

của phần mềm bao gồm ghi nhận (Acquire) phổ gamma mới hoặc gọi một

phổ gamma đã có, chức năng ) chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu suất ghi

(calibrate), chức năng tính toán (Caculate) thông tin đỉnh phổ, giải đếm,

làm trơn phổ, tổng số đếm trên đỉnh phổ…, Chức năng phân tích (Analyze)

cho phép cài đặt lựa chọn thiết bị dùng để ghi nhận phổ gamma, cài đặt

hiệu suất ghi, số đếm phông…, tìm kiếm đỉnh phổ và suất thông tin báo


41

cáo về phổ, phân tích tự động đỉnh phổ tìm được và hiển thị thông tin về

đỉnh phổ… và một số chức năng khác. Một số ưu điểm của phần mềm như

tự động hiệu chỉnh thời gian chết, tự động tìm vị trí các đỉnh (peak search)

và tính diện tích các đỉnh hấp thụ toàn phần (interactive). Tuy nhiên đối

với những đỉnh có cường độ nhỏ, chức năng này không sử dụng được, khi

đó cần sự can thiệp trực tiếp từ người dùng để xác định vị trí đỉnh và diện

tích đỉnh quan tâm.

Hình 2.7 dưới là hình ảnh giao diện phần mềm gamma vision được

dùng để ghi nhận và phân tích phổ gamma.

Hình 2.7. Giao diện phần mêm GammaVision

2.2.5. Xác định hiệu suât ghi của đêtectơ

Hiệu suất ghi đỉnh quang điện của một hệ phổ kế gamma là một thông

số rất quan trọng trong tính toán và phân tích số liệu thực nghiệm. Hiệu

suất ghi đỉnh quang điện được định nghĩa như sau:

n EE

R E (2.7)


42

trong đó n(E) là tốc độ đếm của đỉnh quang điện có năng lượng E, R(E) là

tốc độ phát xạ gamma có năng lượng E từ nguồn.

Có thể xác định hiệu suất ghi của đêtectơ bằng tính toán lý thuyết hoặc

đo đạc thực nghiệm. Thông thường người ta sử dụng phương pháp thực

nghiệm để xác định hiệu suất ghi của đêtectơ. Bằng phương pháp thực

nghiệm thì hiệu suất ghi tuyệt đối của đêtectơ được xác định theo biểu thức

dưới đây :

abs

m

NE

A.I .t

(2.8)

trong đó N là diện tích đỉnh năng lượng E, A là hoạt độ phóng xạ của nguồn phát tia

gamma, I là xác suất phát tia gamma, còn tm là thời gian đo tính bằng giây.

Mục đích của việc xác định hiệu suất ghi là thiết lập công thức tính bán thực nghiệm

mô tả đường cong hiệu suất trên toàn bộ vùng năng lượng mà chúng ta quan tâm, bằng

cách làm khớp các kết quả thực nghiệm với một hàm toán học thích hợp. Với đêtectơ

bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết HPGe trong dải năng lượng ghi nhận từ 50 keV tới 2500

keV người ta thường sử dụng hàm khớp có dạng sau :

5

n

n 0

n 0

ln a ln E E

(2.9)

trong đó là hiệu suất ghi của detector,

E là năng lượng tia gamma,

E0 1 keV, an là các hệ số làm khớp.

Hiệu suất ghi của đêtectơ đối với các tia gamma có năng lượng khác

nhau được xác định bằng việc sử dụng các nguồn chuẩn 241Am (59.541

keV), 152Eu (121.78 keV, 244.69 keV, 344.28 keV, 411.12 keV, 443.96

keV, 778. 90 keV, 867.38 keV, 964.08 keV, 1085.87 keV, 1112.07 keV,

1408.01 keV).

Hình 2.8 biểu diễn đường cong hiệu suất ghi của detector bán dẫn

HPGe(ORTEC) tại các vị trí đặt mẫu cách detector: pos1=1.0cm, pos2 =

2.0 cm, pos3 = 3.0 cm, pos5 = 5.0 cm


43

100 1000

0.1

1

10

Pos.1

Pos.2

Pos.3

Pos.5P

ho

top

ea

k e

ffic

ien

cy

(%

)

Gamma ray energy (keV)

Hình 2.8. Đường cong hiệu suất ghi đỉnh quang điện của Detector bán

dấn HPGe(ORTEC) sử dụng trong nghiên cứu

Bảng 2.3. Giá trị các hệ số làm khớp hàm đối với Detector PGe(ORTEC)

a0 a1 a2 a3 a4 a5

Pos.1 -608.03104 487.72981 -154.66089 24.37951 -1.91392 0.05984

Pos.2 -596.19546 476.26834 -150.46269 23.62523 -1.84735 0.05753

Pos.3 -608.83736 487.72981 -154.66089 24.37951 -1.91392 0.05984

Pos.5 -601.25285 480.25452 -152.01101 23.91494 -1.87357 0.05845

2.3. Phương pháp xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt

2.3.1. Xác định tốc độ phản ứng hạt nhân

Trong nghiên cứu này đã sử dụng phương pháp kích hoạt nơtron để

xác định tiết diện của phản ứng. Nguyên lý của phương pháp này là biến

các đồng vị bền thành những đồng vị phóng xạ thông qua các phản ứng hạt

nhân. Sau đó, trên cơ sở đo năng lượng của các tia gamma và chu kỳ bán

rã của các đồng vị phóng xạ nói trên có thể nhận diện được các sản phẩm

tạo thành sau phản ứng hạt nhân. Để nâng cao độ chính xác của kết quả

nghiên cứu, trong thực nghiệm đã lựa chọn các giải pháp kỹ thuật thích


44

hợp liên quan tới vấn đề đo, phân tích số liệu và hiệu chỉnh các nguồn sai

số.

Trong thời gian kích hoạt đồng thời diễn ra hai quá trình sau [1] :

1. Quá trình tạo thành hạt nhân phóng xạ từ hạt nhân bền (hạt nhân

bia), quá trình này làm tăng số hạt nhân phóng xạ trong thời gian phản ứng

xảy ra hay quá trình chiếu.

2. Quá trình phân rã các hạt nhân phóng xạ làm giảm số hạt nhân

phóng xạ có trong bia.

Nếu gọi N0 là số hạt nhân bia, là thông lượng của bức xạ kích hoạt

(n/cm2/s), là tiết diện của phản ứng hạt nhân có thứ nguyên là diện tích

(cm2) và đơn vị là barn (b) trong đó 1b= 10 -24 cm2, là hằng số phân rã (

= 0.693/T1/2 trong đó T1/2 là chu kỳ bán rã) có thứ nguyên là (1/s) và

N(t) là số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm kích hoạt t thì có thể thiết lập

được phương trình kích hoạt phóng xạ cơ bản sau đây [1,24]:

0

( )( )

dN tN N t

dtf s l= - (2.10)

Giải phương trình (2.10) với điều kiện ban đầu là nếu t=0 thì N (t=0) =

0 sẽ thu được nghiệm:

0( ) (1 )tN

N t e lf s

l

-= - (2.11)

Từ phương trình (2.11) suy ra hoạt độ phóng xạ (phân rã/ s) là:

0

( ) . ( ) (1 )tA t N t N e ll f s -= = - (2.12)

Hoạt độ phóng xạ giảm theo quy luật hàm e-mũ. Do đó nếu gọi thời

gian kích hoạt là t i thì hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t > t i sẽ là:

0

( , ) (1 )it t

iA t t N e e

l lf s- -= - (2.13)

Trong phương pháp kích hoạt cần phải xác định hoạt độ phóng xạ của

mẫu sau khi ngừng chiếu mẫu. Hoạt độ phóng xạ thường được xác định

theo phương pháp đo phổ gamma. Để xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu,


45

thường đo mẫu trong một khoảng thời gian từ t1 đến t2, với t2> t1> t i (t i là

thời gian chiếu mẫu). Tổng hoạt độ phóng xạ hay hoạt độ phóng xạ tích

phân từ thời điểm t1 đến t2,Nobs(t i,t1,t2) được xác định theo công thức sau

[1,24] :

d ci t tt0

obs i 1 2

NN t , t ,t 1 e e 1 e

(2.14)

trong đó : N0 là số hạt nhân bia

là thông lượng bức xạ kích hoạt (n/cm2/giây)

là tiết diện của phản ứng hạt nhân (cm2)

là hằng số phân rã (1/s).

td t1 t i là thời gian nghỉ hay thời gian phơi mẫu

tc t2 t1 là khoảng thời gian đo.

Hoạt độ tích phân Nobs(ti,t1,t2), chính là diện tích ứng với thời gian đo

tc trên hình 2.9 [1] :

Hình 2.9. Sự phụ thuộc của hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích hoạt (ti),

thời gian phân rã (td) và thời gian đo (tc).

Sự có mặt của hạt nhân phóng xạ được nhận diện dựa vào đỉnh hấp

thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma đặc trưng của hạt nhân phóng xạ và

chu kỳ bán rã của nó. Số hạt nhân đã phóng xạ Nobs(t i,t1,t2) trong thời gian

đo được xác định dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức

xạ đặc trưng. Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch đặc trưng tỷ lệ

thuận với số hạt nhân đã bị phân rã trong thời gian đo tc hay trong khoảng


46

thời gian từ t1 đến t2. Ngoài ra, diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần vạch bức

xạ gamma đặc trưng phụ thuộc vào các đại lượng sau:

I là cường độ của vạch bức xạ đặc trưng hay là xác suất phát tia bức xạ đặc trưng,

I 100% , được sử dụng để xác định hoạt độ của hạt nhân phóng xạ.

Hiệu suất ghi của đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma

đặc trưng, < 100%. Hiệu suất ghi thường được xác định dựa vào mẫu

chuẩn đã biết trước hoạt độ phóng xạ.

Hệ số hiệu chỉnh F tính đến sự mất số đếm do các hiệu ứng thời gian

chết, sự chồng chập xung, tự hấp thụ tia gamma trong mẫu,... Do đó tỉ lệ

giữa số xung đo được và số xung thực F < 100%.

Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định theo công thức sau:

d ci0 t tt

obs

N . . . .I .FN 1 e e 1 e

(2.15)

Trong trường hợp kích hoạt ở chế độ xung, diện tích đỉnh hấp thụ

toàn phần như sau:

)eλ(1

)e(1)ee)(1e.F.(1I..NN

p

cwi

λT

λtλtλtλτ

γ0pulse

obs

(2.16)

trong đó T là chu kỳ xung, là độ rộng của xung.

Đối với nguồn nơtron xung thì tốc độ phản ứng xR và ,x CdR lần lượt cho trường

hợp mẫu trần và mẫu có bọc Cd là [30]:

)e()ee)(e(εIN

)eλ(NRhayR

cdi λtλtλtλτ

γ

λTppulse

obs

Cdxx

111

1

0

, (2.17)

2.3.2. Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt

Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 181Ta(n,γ) 182Ta được xác định

bằng phương pháp tương đối thông qua tiết diện đã biết của phản ứng hạt nhân

197Au(n,)198Au [18]:

𝜎0,𝑇𝑎 = 𝜎0,𝐴𝑢𝑅𝑇𝑎−𝐹𝑇𝑎,𝐶𝑑∗𝑅𝑇𝑎,𝐶𝑑

𝑅𝐴𝑢−𝐹𝐴𝑢,𝐶𝑑∗𝑅𝐴𝑢,𝐶𝑑∗

𝐺𝑡ℎ,𝐴𝑢

𝐺𝑡ℎ,𝑇𝑎∗

𝑔𝐴𝑢

𝑔𝑇𝑎 (2.18)


47

trong đó : 0,Au là tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 197Au(n,)198Au,

RTa và RTa,Cd lần lượt là tốc độ phản ứng trên một hạt nhân nguyên

tử của nguyên tố Ta trần hay bọc Cd,

RAu và RAu,Cd lần lượt là tốc độ phản ứng trên một hạt nhân nguyên

tử của nguyên tố Au trần hay bọc Cd,

FTa,cd là hệ số hiệu chỉnh Cadmium cho mẫu Ta; FAu,cd là hệ số hiệu

chỉnh Cadmium cho mẫu Au.

G th,Ta là hệ số tự che chắn nơtron nhiệt cho mẫu Ta; G th,Au là hệ số tự

che chắn nơtron nhiệt cho mẫu Au; gTa là hệ số Westcott đối với mẫu Ta,

gAu là hệ số Westcott đối với mẫu Au.

2.2.3. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của kết quả

a. Hệ số suy giảm tia γ, Fg, tính theo công thức sau [18]:

1

g t

tF

e

, (2.19)

trong đó là hệ số suy giảm tuyến tính (cm-1),

t là bề dày của mẫu ( cm)

b. Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệtcho tấm chắn mỏng được tính

theo công thức sau [9]:

1th

eG

(2.20)

trong đó: t/ 02 ,

0 là tiết diện bắt vĩ mô của các nơtron nhiệt (En= 0.0253 eV),

t là độ dày của tấm chắn.

c. Hiệu chỉnh cộng đỉnh

Hiệu ứng cộng đỉnh (summing effect) xuất hiện khi đêtectơ không

phân biệt được (về mặt thời gian) hai tia gamma độc lập hoặc hai tia gamma

nối tầng (cascade). Đỉnh tổng có năng lượng bằng tổng năng lượng của hai

tia gamma thành phần. Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung ở các đỉnh

thành phần phụ thuộc vào cường độ các bức xạ và góc khối tạo bởi mẫu –


48

đêtectơ. Việc hiệu chỉnh hiệu ứng này tương đối khó khăn, phụ thuộc vào

từng nguồn gamma cụ thể vào hình học đo, vào sơ đồ phân rã…

Giả sử với một sơ đồ phân rã đơn giản chỉ có hai tia gamma nối tầng

γ1, γ2 với năng lượng E1và E2 phát ra trong thời gian phân giải của phổ kế.

Hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh được tính như sau:

- Đối với tia 1: 1

t 2

1C

1

(2.21)

- Đối với tia 2: 2

1 2 t1

1C

1 (I / I )

(2.22)

trong đó: 1I , 2I là xác xuất phát xạ của tia gamma 1, 2; còn t1, t2 là

hiệu suất ghi toàn phần của tia gamma 1, 2. Với những sơ đồ phân rã có

nhiều tia gamma nối tầng, để hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh cần phải có

những tính toán rất phức tạp.

Hiệu ứng cộng đỉnh còn có thể hiệu chỉnh được bằng cách so sánh

đường cong hiệu suất ghi khi sử dụng các nguồn đơn năng tức là không có

hiệu ứng cộng đỉnh với các điểm hiệu suất ghi khi sử dụng các nguồn đa

năng có các tia gamma nối tầng, trong trường hợp đối với các nguồn đa

năng sẽ có một số điểm lệch khỏi đường cong hiệu suất ghi được xây dựng

với các nguồn đơn năng, từ độ lệch này ta có thể đánh giá được hệ số hiệu

chỉnh trung bình của hiệu ứng cộng đỉnh.

Phương pháp đơn giản có thể giảm bớt hiệu ứng này là đo các mẫu có

hoạt độ lớn ở khoảng cách xa đêtectơ. Trong thực tế một đồng vị phóng xạ

thường phát nhiều tia gamma khác nhau nên để tránh hiệu ứng cộng đỉnh,

ta nên sử dụng những tia gamma không bị mất số đếm do hiệu ứng cộng

đỉnh gây ra.


49

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1. Nhận diện đồng vị phóng xạ và các đặc trưng của phản ứng hạt

nhân

Phổ gamma của các mẫu Ta, Au và In được xử lý bằng phần mềm

phân tích phổ GammVision. Các số liệu quan tâm chính là năng lượng đỉnh

phổ gamma, số đếm diện tích đỉnh phổ đã trừ phông.

Các đồng vị phóng xạ tạo thành sau phản ứng hạt nhận được nhận

diện căn cứ vào năng lượng của các đỉnh phổ gamma (Eγ) và thời gian bán

rã (T1/2). Quy trình nhận diện đồng vị và các số liệu hạt nhân được tham

khảo từ bảng đồng vị "Table of Radioactive Isotopes"của phòng thí nghiệm

Berkeley (BNL), USA(http://ie.lbl.gov/toi/).

Hình 3.1, 3.2, 3.3 lần lượt biểu diễn một phổ gamma đặc trưng của mẫu

Ta, Au, In đã được nhận diện các đỉnh gamma.

Hình 3.1. Phổ gamma đặc trưng của mẫu Ta được kích hoạt bởi các

nơtron nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi mẫu 2868

phút, thời gian đo 240 phút

http://ie.lbl.gov/toi/


50

Hình 3.2. Phổ gamma đặc trưng của mẫu Au được kích hoạt bởi các

nơtron nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi mẫu 8594

phút, thời gian đo 10 phút.

Hình 3.3. Phổ gamma đặc trưng của In được kích hoạt bởi các nơtron

nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi mẫu 344 phút, thời

gian đo mẫu 200 giây.


51

Bảng 3.1 là đặc trưng của phản ứng hạt nhân và số liệu phân rã của

đồng vị được nhận diện sau khi kích hoạt các mẫu trên trường nơtron từ

máy gia tốc linac. Hình 3.4 biểu diễn sơ đồ phân rã đơn giản của đồng vị

182Ta [26].

Bảng 3.1. Các thông số của phản ứng181Ta(n,)182Ta , 197Au(n,)198Au, và

115In(n,)116mIn

Phản ứng hạt

nhân

Thời gian

bán rã, T1/2

Các tia gamma chính Độ phổ cập

đồng vị (%) Năng lượng

(keV)

Cường độ

(%)

181Ta(n,)182Ta 114.43 d 67.750

100.106

152.43

222.108

1121.30

1189.05

1221.407

41.2

14.1

6.93

7.49

34.9

16.23

26.98

99.9877

197Au(n,)198A

u

2.69517 d 411.8

675.88

95.58

0.804

100

115In(n,)116mI

n

54.29 min 138.33

416.86

1097.326

1293.558

1507.67

2112.31

3.29

27.7

56.2

84.4

10.3

15.5

95.7


52

Hình 3.4. Biểu diễn sơ đồ phân rã đơn giản của đồng vị 182Ta.

Từ sơ đồ phân rã trên ta thấy các tia gamma với những năng lượng

67.750 keV, 100.106 keV, 1121.3 keV,1189.05 keV và 1221.470 keV có

cường độ tương đối lớn được sử dụng để xác định tốc độ phản ứng hạt nhân

181Ta(n,)182Ta. Tuy nhiên, với các tia gamma 67.75 keV và 100.106 keV

có năng lượng nhỏ nên ảnh hưởng bởi can nhiễu lớn, mặt khác lại nối tầng

cặp 3 với tia 1121.30 keV nên gây ra sai số lớn. Bên cạnh đó tia 1221.407

keV có nhiều lần cộng đỉnh cặp 2 nên cũng gây ra sai số lớn. Do vậy, tia

1189.05keV được sử dụng chủ yếu để xác định tốc độ phản ứng

181Ta(n,)182Ta.

100%


53

3.2. Một số kết quả hiệu chỉnh

Hệ số hiệu chỉnh Cadmium, FCd, lần lượt cho phản ứng

181Ta(n,)182Ta và phản ứng 197Au(n,)198Au là: 1 và 1.009 [10].

Hệ số Westcott, g, lần lượt cho phản ứng 181Ta(n,)182Ta và phản ứng

197Au(n,)198Au là: 1.0041 và 1.006 [7] .

Hệ số tự chắn nơtron nhiệt (G th) đối với mẫu Au và mẫu Ta được tính

theo công thức 2.20 với 0 là tiết diện bắt vĩ mô đối với nơtron nhiệt được

tính theo công thức: Σ0 = 𝜎0𝛿𝑁𝐴

𝐴 , với 𝜎0 là tiết diện bắt vi mô đối với nơtron

nhiệt được tra cứu từ tài liệu[7,15]; NA: số Avogadro, : Mật độ độ khối

lượng của mẫu (g/cm3) tra cứu, A: Nguyên tử khối của mẫu. Hình 3.5 cho

thấy sự phụ thuộc của hệ số tự chắn nơtron phụ thuộc vào bề dày mẫu.

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

BÒ dµy mÉu (mm)

HÖ s

è t

ù c

h¾n ®

èi v

íi n

¬tr

on n

hiÖ

t, G

th

Au

Ta

In

Hình 3.5. Sự phụ thuộc hệ số tự chắn đối với nơtron nhiệt vào bê dày các

mẫu

Các hệ số hiệu chỉnh chính sử dụng để xác định tiết diện bắt nơtron

nhiệt của phản ứng hạt nhân 181Ta(n,)182Ta đã được tra cứu và tính toán

được liệt kê trong bảng 3.2.


54

Bảng 3.2 Các hệ số hiệu chỉnh chính được sử dụng để xác định tiết diện

bắt nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta

Phản ứng hạt nhân Gth [17] G [7] FCd [10]

181Ta(n,)182Ta 0.997 1.0041 1

197Au(n,)198Au 0.990 1.006 1.009

Hệ số tự hấp thụ tia gamma trong mẫu Au và mẫu Ta được tính từ

công thức 2.19 với hệ số suy giảm tuyến tính được tra cứu qua Website

[14,34].

Bảng 3.3. Hệ số tự hấp thụ tia gamma trong mẫu

Đồng vị E(keV) f(%)

182Ta

1121.30 0.9975

1189.05 0.9976

1221.407 0.9977

198Au 411.8 0.9940

Hệ số hiệu chỉnh cộng đỉnh của các tia gamma nối tầng được tính

theo công thức 2.21 và 2.22 kết quả được cho bởi bảng 3.4

Bảng 3.4. Hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh tại vị trí cách detector 5cm

E (keV) Cường độ (%) Hệ số hiệu chỉnh d = 5 cm

1 = 1189.05 16.23 C1 1.02

2 = 100.106 14.1 C2 1.00

1 = 67.75 41.2 C1 1.00

2 = 1121.3 34.9 C2 1.01


55

1 = 1121.3 34.9 C1 1.02

2 = 100.106 14.1 C2 1.01

1 = 67.75 41.2 C1 1.00

2 = 1221.407 26.98 C2 1.01

1 = 152.43 6.93 C1 1.00

2 = 1221.407 26.98 C2 1.01

3.3. Kết quả xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng

181Ta(n,)182Ta.

Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta đã được xác

định thông qua việc đo tốc độ phản ứng của các phản ứng bắt nơtron

181Ta(n,)182Ta và 197Au(n,)198Au và sử dụng biểu thức (2.18). Tiết diện

bắt nơtron nhiệt của phản ứng tham chiếu 197Au(n,)198Au là

0(Au)=98.650.09 barn.

Kết quả tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta

được xác định bằng:

σ0,Ta = 20.20.3 barn

Giá trị tiết diện trên được so sánh với các kết quả đã được công bố

bởi nhiều tác giả khác như trong bảng 3.5 dưới đây.

Bảng 3.5. Số liệu tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta

đã được công bố.

Năm Tác giả σ(bar) Monitor Sai

khác%

2014 Luận văn 20.2 ± 0.8 Au

2013 Atlas [7] 20.5 ± 0.5 - 1.5


56

2011 ENDF/B [7] 21.13 - -4.6

2011 JEFF [7] 20.68 - -2.38

2011 CENDL [7] 20.68 - -2.38

2010 JENDL [7] 20.68 - -2.38

2010 EAF[7] 21.14 - -4.65

2007 ROSFOND [7] 20.68 - -2.38

2006 S.F.Mughabghab [28] 20.5 - -1.5

1984 R.E.Heft [25] 19.1 ± 1 - 5.4

1978 M.Takiue and H.Ishikawa [19] 19.8 ± 0.5 Co-59 1.9

1976 E.M.Gryntakis [9] 21.5 ± 1.38 Au-197 -11

1971 V.Markovic and A.Kocic[32] 24.7 ± 0.2 Au-197 -22

1970 S.S.Malik et al. [28] 21.2 ± 1 Au -5

1961 A.Sunyya and P.Axel [6] 21 ± 0.23 - -3.9

1960 W.S.Lyon [33] 28 Co59 -38

1960 G.Wolf [12] 21 ± 0.7 Au-197 -3.9

1947 L.Seren et al [16] 20.6 ± 0.2 - -1.9

Sai số của kết quả được đánh giá là 4%, bao gồm các nguồn sai số

chính như sai số hiệu suất ghi đêtectơ, sai số thống kê, sai số tính diện tích

đỉnh phổ, sai số hình học chiếu, hệ số tự chắn nơtron nhiệt, tự hấp thụ

gamma trong mẫu, sai số của số liệu hạt nhân,...

Đồ thị trên hình 3.6 biểu diễn tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng

181Ta(n,)182Ta của luận văn và một số tác giả khác.


57

ENDF/B

JEFF

JENDL

ROSFOND

CENDL

EAF

luan van

1940 1950 1960 1970 1980 1990 2000 2010 2020

0

5

10

15

20

25

30

35

40

45

50

S.S.Malik et al

L.Seren et al.

W.S.Lyon

A.Sunyar and P.Axer

R.E.Heft

Tie

t d

ien

ba

t n

otr

on

nh

iet

(ba

rn

)

Nam

E.M.Gryntakis

M.Takiue and H.Ishikawa

G.Wolf

V.Markovic and A.Kocic

S.F.Mughabghab

181

Ta(n,)182

Ta

Hình 3.6. tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta.

Từ bảng trên ta thấy rằng tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng

181Ta(n,)182Ta có giá trị thay đổi trong khoảng từ 19.1 28 barn. Sự chênh

lệch lớn nhất giữa chúng xấp xỉ 46.6%. Giá trị tiết diện phản ứng thu được

trong luận văn này σ0,Ta = 20.20.8 barn, phù hợp với các giá trị trung bình

của các kết quả đã được liệt kê trong bảng 3.5. Với các giá trị được tính

toán từ ENDF/B(Mỹ), JEFF(Châu Âu), JENDL(Nhật Bản),

ROSFOND(Nga), CENDL(Trung Quốc) và EAF(Hàn Quốc)…được công

bố từ trung tâm dữ liệu hạt nhân, phòng thí nghiệm quốc gia Mỹ

Brookhaven 11/10/2013 (National Nuclear Data Center, Brookhaven

National Laboratory, Upton, NY 11973-5000, USA), thì cho kết quả rất

gần với kết quả được xác định từ luận văn, chênh lệch từ 1,5 4.6%.


58

KẾT LUẬN

Bản luận văn trình bày các kết quả nghiên cứu thực nghiệm nhằm

xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 181Ta(n,)182Ta

gây bởi chùm nơtron xung trên máy gia tốc electron tuyến tính. Các kết

quả chính thu được gồm:

Đã tìm hiểu cơ chế tương tác của nơtron với vật chất và cơ chế làm

chậm nơtron.

Tìm hiểu một số khái niệm cơ bản về phản ứng hạt nhân nói chung

và phản ứng bắt nơtron nhiệt nói riêng.

Tìm hiểu về các loại nguồn nơtron và thí nghiệm nghiên cứu phản

ứng bắt nơtron nhiệt của phản ứng 181Ta(n,)182Ta sử dụng nguồn nơtron

xung tạo ra từ máy gia tốc electron tuyến tính và các kỹ thuật phân tích xử

lý số liệu thực nghiệm.

Xác định được tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng

181Ta(n,)182Ta.

Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 181Ta(n,)182Ta đã

được xác định bằng phương pháp kích hoạt với nguồn nơtron tạo ra từ máy

gia tốc electron tuyến tính 100MeV tại Pohang Hàn Quốc và sử dụng phản

ứng hạt nhân 197Au(n, )198Au làm phản ứng chuẩn. Để nâng cao độ chính

xác của kết quả, một số hiệu chỉnh như hiệu chỉnh hệ số tự che chắn nơtron

nhiệt, hiệu chỉnh hệ số Cadmium, hệ số Westcott, hệ số suy giảm gamma

trong mẫu… đã được quan tâm thực hiện. Giá trị tiết diện bắt nơtron nhiệt

của phản ứng 181Ta(n,)182Ta được xác định là σ0,Ta = 20.20.8 barn. Kết

quả này so với các kết quả thực nghiệm và đánh giá của nhiều tác giả khác

là khá phù hợp. Sự sai khác giữa tiết diện bắt nơtron nhiệt thu được với giá

trị Atlas (20.50.5 barn) là 1.5%.


59

TÀI LIỆU KHAM KHẢO

Tài liệu tiếng việt:

[1] Nguyễn Văn Đỗ (2004), Các phương pháp phân tích hạt nhân, Nhà

xuất bản Đại học Quốc gia, Hà Nội

[2] Phạm Quốc Hùng, “ Lò phản ứng hạt nhân”. NXB ĐHQG HN

[3] Ngô Quang Huy (2002), Vật lý lò phản ứng hạt nhân, NXB ĐHQG

HN

[4] Ngô Quang Huy (2006). Cơ sở vật lý hạt nhân. NXB. KH&KT

Tài liệu tiếng anh

[5] A. Trkov, G.ˇ Zerovnik, L. Snoj, M. Ravnik , “On the self-shielding

factors in neutron activation analysis” , Nuclear Instruments and

Methods in Physics Research A 610 (2009) 553–565.

[6] A.Sunyar,P.Axer,” decay of 16-minute ta182m”, pr,121,1158,1961

[7] B. Pritychenko,S.F. Mughabghab.National Nuclear Data Center,

Brookhaven National Laboratory, Upton, NY 11973-5000, USA,

“Neutron Thermal Cross Sections, Westcott Factors, Resonance

Integrals, Maxwellian Averaged Cross Sections and Astrophysical

Reaction Rates Calculated from the ENDF/B-VII.1, JEFF-3.1.2,

JENDL-4.0, ROSFOND-2010, CENDL-3.1 and EAF-2010 Evaluated

Data Libraries” , aXiv:1208.2879v3[Astro-ph.SR] 11/9/2013.

[8] D. De Soete, R. Gijbels, J. Hoste, Neutron Activation Analysis”, John

Wiley & Sons Ltd, 1972.

[9] E.M.Gryntakis, Examination of the dependence of the effectivecross

section from the neutron temperature, measurements of the neutron

temperature and etermination of some cross sections for neutron

capture and neutron fission.

[10] F. De Corte, A. Simonits, A. De Wispelaere, “ Comparative study of

measured and critically evaluated resonace integral to thermal cross


60

section ratios” , Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,

133(1989) 131-151.

[11] F. De Corte “The updated NAA nuclear data library derived from the

Y2K k0-database”, Journal of Radioanalytical and Nuclear

Chemistry, Vol. 257, No. 3 (2003) 493-499

[12 ] G.Wolf,” the absolute calibration of desintegration rates throught the

beta-gamma-coincidence method and it suse for measuring of the

thermal activation cross sections of the nuclides na-23,sc-45,co-59

end ta-181 (in german)” , j,nuk,2,255,60.

[13] Harald A. Enge, Introduction to nuclear physics, Addition- Wiley

publishing company, 1983.

[14] H. Hubbell and S. M. Seltzer, Tables of X-Ray Mass Attenuation

Coefficients and Mass Energy-Absorption Coefficients , 1996.

[15] Landolt-Börnstein, Numerical Data and Functional Relationships in

Science and Technology , New Series/ Editor in Chief: W. Martienssen

[16] L.Seren, H.N.Friedlander, S.H.Turkel , “Thermal Neutron Activation

Cross Sections”, J,PR,72,888,1947

[17] M. Blaauw, “The confusing issue of the neutron capture cross - section

to use in thermal neutron self- shielding computations”, Nuclear

Instruments and Methods in Physics Research , A 356(1995) 403.

[18] M. Karadag, H. Yucel, “Measurement of thermal neutron cross section

and resonace integral for 186W(n,γ)187W reaction by activation

method using a single monitor” , Annals of nuclear energy

vol.31(2004) 1285- 1297.

[19] M.Takiue,H.Ishikawa,” Thermal neutron reaction cross section

measurements for fourteen nuclides ith a liquid scintillation

spectrometer”, J,NIM,148,(1),157,7801.

[20] Nguyen Van Do, Pham Duc Khue, Kim Tien Thanh, Le Truong Son,

Guinyun Kim,Young Seok Lee, Youngdo Oh, Hee-Seok Lee, Moo-


61

Hyun Cho,In Soo Ko, Won Namkung,” Thermal neutron cross-section

and resonance integral of the 186W(n,)187W reaction”, Nuclear

Instruments and Methods in Physics Research B 266 (2008) 863–871

[21] Nguyen Van Do, Pham Duc Khue, Kim Tien Thanh, Bui Van Loat,

Md.S. Rahman, Kyung Sook Kim,Guinyun Kim, Youngdo Oh, Hee-

Seok Lee, Moo-Hyun Cho, In Soo Ko, Won Namkung, ” Thermal

neutron cross-section and resonance integral of the 98Mo(n,)99Mo

reaction”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B

267 (2009) 462–468.

[22] Nguyen Van Do, Pham Duc Khue, Kim Tien Thanh, Nguyen Thi Hien,

Guinyun Kim, Sungchul Yang, Kyung Sook Kim, Sung Gyun Shin,

Moo-Hyun Cho, Man Woo Lee, ” Measurement of thermal neutron

cross section and resonance integral for the 170Er(n,)171Er reaction

by using a gold monitor”, Nuclear Instruments and Methods in

Physics Research B 310 (2013) 10–17.

[23] Nguyen Van Do, Pham Duc Khue, Kim Tien Thanh, Guinyun

Kim,Young Seok Lee, Youngdo Oh, Hee-Seok Lee, Moo-Hyun Cho,In

Soo Ko, Won Namkung ,” Thermal neutron cross-section and

resonance integral of the 165Ho(n,)166gMo reaction”, Nuclear

Instruments and Methods in Physics Research B 269 (2011) 159–166.

[24] Paul Reuss, Neutron physics, EDP Sciences (August 15, 2008).

[25] R.E.Heft, A consistent set of nuclear-parameter valuesfor absolute

instrumental neutron activation analysis. C,78MAYAG,,495,197805

[26] Richard B. Firestone “Table Of Isotope” , 3/1996.

[27] S.E. Agbemava, B.J.B. Nyarko, J.J. Fletcher, R.B.M. Sogbadji, E.

Mensimah, M. Asamoah, “Measurement of thermal neutron and

resonance integral cross sections of the reaction 51V(n,)52V using a

20 Ci Am–Be isotopic neutron source” , Annals of Nuclear Energy 38

(2011) 1616–1622


62

[28] S.F.Mughabghab, Atlas of neutron resonances resonance parameters

and thermal Cross Sections Z=1-100, B,NEUT.RES,,2006.

[29] S.S.Malik,G.Brunhart,F.J.Shore,V.L.Sailor ,” Factors in the precision

of slow neutron capture cross section measurements using a simple

Moxon-Rae detector”, J,NIM,86,83,1970.

[20] Van Do Nguyen and Duc Khue Pham , “Measurements of neutron and

Photon distributions by using an Activation Technique at the Pohang

Neutron Facility”, Journal of the Korean Physical Society ,Vol.

48,No. 3,March 2006,pp. 382- 389.

[31] Van Do Nguyen and Duc Khue Pham, “ Neutron yields from thick Ta

target bombarded by 65 MeV electron beam”, Communications in

Physics, Vol.14, No.4(2004), pp. 209-214.

[32] V.Markovic,A.Kocic,” Measurement of the thermal effective cross

section and the effective resonance integral of copper and tantalum

using the pile scillator method”, J,BKN,22,(1),1,1971.

[33] W.S.Lyson,,” reactor neutron activation cross sections fora number of

elements”, j, nse,8,378,60.

[34] http://www.nist.gov/pml/data/xraycoef/

[35] http://en.wikipedia.org/wiki/Tantalum

[36] http://ie.lbl.gov/toi/


63

PHỤ LỤC

Hình P.1. Đêtectơ HPGe (ORTEC)

Hình P.2. Hệ điện tử và máy tính kết nối ghi nhân phổ gamma


64

Các chương trình sử dụng phần mềm Mathermatiaca để tính toán tiết

diện của phản ứng hạt nhân 181Ta(n,)182Ta.

Chương trình tính hệ số tự chắn nơtron nhiệt Gth:

- Của Au:

sigAu=98.65*10^(-24)

9.865×10-23

DAu=19.3

19.3

N0Au=(6.022*10^(23)*DAu)/196.97

5.90062×1022

Si=2/(Sqrt[3.14])*N0Au*sigAu*0.003

0.0197098

GthAu=(1-Exp[-Si])/Si

0.99021

- Của Ta:

sigTa=20.5*10^(-24)

2.05×10-23

DTa=16.650

16.65

NoTa=(6.022*10^(23)*DTa)/181.85

5.51368×1022

Si=2/(Sqrt[3.14])*NoTa*sigTa*0.005

0.00637868

GthTa=(1-Exp[-Si])/Si

0.996817


65

Chương trình tính tốc độ phản ứng:

- Tính tốc độ phản ứng của Au1:( E= 411.8 keV):

Ig=96/100

24/25

e=0.855

0.855

ti=9600

9600

tw=5*3600+30*60+19

19819

tc=600

600

to=2.0*10^(-6)

2.×10-6

lamda=0.693/(2.6952*24*3600)

2.97597×10-6

tcp=1/15

1/15

n0=0.0704*0.9995*6.022*10^23/196.97

2.15128×1020

Nobs=(28640-240)*1

28400

TS=Nobs*lamda*(1-Exp[-lamda*tcp])

1.67681×10-8

MS=n0*e*Ig*(1-Exp[-lamda*to])*(1-Exp[-lamda*ti])*Exp[-lamda*tw]*(1-Exp[-

lamda*tc])

49782.6

R=TS/MS

3.36827×10-13


66

- Tốc độ phản ứng Au2 (E= 411.8 keV)

Ig=96/100

24/25

e=0.855

0.855

ti=9600

9600

tw=5*3600+19*60+30

19170

tc=600

600

to=2.0*10^(-6)

2.×10-6

lamda=0.693/(2.6952*24*3600)

2.97597×10-6

tcp=1/15

1/15

n0=0.0692*0.9995*6.022*10^23/196.97

2.11461×1020

Nobs=(11138-140)*1.1

12097.8


7.14286×10-9


lamda*tc])

49028.6

R=TS/MS

1.45688×10-13


67

- Tốc độ phản ứng của Ta1 (E=1189.05 keV )

Ig=16.23/100

0.1623

e=0.26

0.26

ti=9600

9600

tw=3*3600+17*60+27

11847

tc=3600

3600

to=2.0*10^(-6)

2.×10-6

lamda=0.693/(114.43*24*3600)

7.00938×10-8

tcp=1/15

1/15

n0=0.1138*0.999*6.022*10^23/181.95

3.76267×1020

Nobs=(202-37)

165


5.40445×10-14


lamda*tc])

0.377549

R=TS/MS

1.43146×10-13


68

- Tốc độ phản ứng của Ta2(E=1189.05 keV )

Ig=16.23/100

0.1623

e=0.26

0.26

ti=9600

9600

tw=3600+14*60+36

4476

tc=1800

1800

to=2.0*10^(-6)

2.×10-6

lamda=0.693/(114.43*24*3600)

7.00938×10-8

tcp=1/15

1/15

n0=0.1139*0.999*6.022*10^23/181.95

3.76598×1020

Nobs=(51-16)

35


1.1464×10-14


lamda*tc])

0.18905

R=TS/MS

6.064×10-14


69

Chương trình tính tiét diện của phản ứng hạt nhân 181Ta(n,)182Ta

sigAu=98.65*10^(-24)

9.865×10-23

FCdAu=1.009

FCdTa=1

1.009

1

gcAu=1.006

gcTa=1.0041

1.006

1.0041

RAu1=3.3856028048484974`*^-13*1.

3.3856×10-13

RAu2=1.5258450633769767`*^-13*1.05

1.60214×10-13

RTa1=1.4916540267627225`*^-13

1.49165×10-13

RTa2=1.0754828182303976`*^-13*1.05

1.12926×10-13

GthAu=0.9902095445205094`

0.99021

GthTa=0.996817431152511`

0.996817

SigTa=sigAu*((RTa1-(FCdTa*RTa2))/(RAu1-

(FCdAu*RAu2)))*(GthAu/GthTa)*(gcAu/gcTa)

2.01129×10-23

luận văn thạc sĩ nguyễn minh công 1 mỤc lỤc mỞ ĐẦu

Documents