optimal water-cooling tube design for both defect free ...energy) 를 나타내는 값이다 ....
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1. 서 론
과거 Czochralski 성장법을 이용한 실리콘의 생산에 대한 연
구는 주로 공정 내에서 일어나는 열의 유동, 결정온도를 제어하
며, 공정이 진행됨에 따라 발생하게 되는 불순물에 대한 해석과
이를 통해 발생하게 되는 결함의 제어들을 이해하는 것에 초점
이 맞추어져 있었다. 오늘날 결정질 실리콘의 경우 다결정 실리
콘웨이퍼가 70%, 단결정 실리콘웨이퍼가 약 30%의 시장 점유
율을 차지하고 있다. 단결정 실리콘을 사용한 태양전지의 경우
높은 효율을 나타내는 장점이 있지만, 그 생산에 있어 많은 높은
비용이 지출되는 문제점이 있다. 따라서 단결정 실리콘 그에 따
라 이를 통해 생산되는 실리콘의 효율뿐만 아니라 생산성을 높
이고, 이를 통해 생산 원가를 절감시킬 수 있는 연구가 진행되고
있다. 또한 최근 고효율 태양전지의 요구가 시장에 반영되면서
단결정 실리콘 웨이퍼의 시장점유율이 점차 커지고 있고, 이에
따라 에너지 절감에 따른 원가 절감이 크게 요구되고 있다.
Czochralski법은 정제된 폴리실리콘을 도가니 속에 넣고,
Bottom 또는 Side Heater를 통해 도가니를 가열하여 폴리실리
콘을 용융시키는 과정을 시작으로 하여, Dipping, Necking,
Shouldering, Body 성장, Tailing의 과정을 거쳐 마지막 공정인
Cooling 및 Removal, 총 8가지의 세부 공정으로 진행되게 된다.
고품질의 웨이퍼를 얻기 위해서는 그에 따른 결함을 제어하
여야 하나, 실제 산업에서 이에 대한 문제점을 찾고, 수정 보완하
여 재생산하기엔 너무나 많은 손실이 발생되게 될 뿐만 아니라,
실리콘 잉곳의 성장의 경우에는 Melting point인 1412°C 이상
의 높은 온도에서 일어나기 때문에, 단순히 육안으로 이를 규명
하기엔 한계가 있으며, 잉곳이 생산함에 따라 생기는 내부 결함
Current Photovoltaic Research 6(2) 49-55 (2018) pISSN 2288-3274
DOI:https://doi.org/10.21218/CPR.2018.6.2.049 eISSN 2508-125X
무결정결함영역을 유지하면서 에너지를 절감하는 초크랄스키 실리콘
단결정 성장로 수냉관 최적 설계채강호1)ㆍ조나영1)ㆍ조민제1)ㆍ정현준1)ㆍ정재학1)*ㆍ성수환2)ㆍ육영진3)
1)화학공학과, 영남대학교, 경산시, 385412)화학공학과, 경북대학교, 대구광역시, 41566
3)연구소, ㈜에스테크, 대구광역시, 42921
Optimal Water-cooling Tube Design for both Defect Free Process
Operation and Energy Minimization in Czochralski ProcessKang Ho Chae1) ․ Na Yeong Cho1) ․ Min Je Cho1) ․ Hyeon Jun Jung1) ․ Jae Hak Jung1)* ․
Su Whan Sung2) ․ Young Jin Yook3)
1)Department of chemical Engineering, Yeoungnam University, Kyoungsan 38541, Korea2)Department of chemical Engineering, Kyungpook National University, Daegu 41566, Korea
3)Research center, S-Tech Co. Ltd, Daegu 42921, Korea
Received May 17, 2018; Revised Jun 11, 2018; Accepted June 20, 2018
ABSTRACT: Recently solar cell industry needs the optimal design of Czochralski process for low cost high quality silicon mono
crystalline ingot. Because market needs both high efficient solar cell and similar cost with multi-crystalline Si ingot.
For cost reduction in Czochralski process, first of all energy reduction should be completed because Czochralski process is high energy
consumption process. For this purpose we studied optimal water-cooling tube design and simultaneously we also check the quality of
ingot with Von mises stress and V(pull speed of ingot)/G(temperature gradient to the crystallization) values.
At this research we used CG-SimⓇ S/W package and finally we got improved water-cooling tube design than normally used process in
present industry. The optimal water-cooling tube length should be 200mm. The result will be adopted at real industry.
Key words: Czochralski process, single-crystal, silicon ingot, optimization, water cooling tube
*Corresponding author: [email protected]
ⓒ 2018 by Korea Photovoltaic Society
This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License
(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0)
which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.
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K. H. Chae et al. / Current Photovoltaic Research 6(2) 49-55 (2018)50
은 예측하기가 매우 힘들다. 따라서 해당 공정을 시뮬레이션으
로 선행적으로 실험을 진행하여 이러한 문제점들을 최소화 할
수 있으며, 이에 따라 그 비용도 최소화 할 수 있다.
본 공정의 시뮬레이션에서는 CG-SimⓇ 패키지를 이용하여
Von mises stress(물체가 외부로부터 힘이나 모멘트를 받게 되
면 어느 정도까지 견딜 수 있는지 판단 할 수 있게 하는 Factor)와
V/G(결정성장속도(V)를 실리콘 고-액 경계면에서의 온도구배
(G)로 나눈 값, 이 값을 평균하여 무결정결함영역을 판단함)값
을 통한 무결정결함영역에 만족하면서 에너지를 절감할 수 있는
최적 수냉관 설계를 통해 최적 시뮬레이션을 진행하고자 한다.
이에 본 연구는 성장로 내부에 수냉관을 설치, 열의 유동을 제
어하여 저가, 고품질의 단결정 실리콘을 생산하기 위한 최적의
Czochralski 공정 설계를 찾기 위하여, 수냉관의 유·무, 수냉관
의 길이에 따른 무결정결함영역 만족과 동시에 에너지를 절감
하는 최적 설계를 찾기 위해 시뮬레이션을 진행하였다.
2. 수학적 모델 및 이론
Czochralski 공정의 경우에는 Reynolds 수(Re), Grashof 수
(Gr), Prantle 수(Pr) 등의 식에 의해 지배 받게 된다. Czochralski
공정의 경우 수학적 모델에 대한 많은 연구가 진행되어 왔으며,
Czochralski계 공정의 온도 분포를 도출해 내기 위해 사용 되는
미분 방정식은 연속방정식, 각 속도의 성분에 대한 운동량 방정
식 그리고 에너지 방정식이 있다. 비압축성 유체를 가정하고 이
들을 데카르트 좌표계의 텐서 형으로 표현하면 그 내용은 다음
과 같다1).
[연속방정식]
[운동량방정식]
[에너지방정식]
Pr
여기서 는 밀도, Cp는 비열, k는 열전도도, fi는 방향으로 가해
지는 힘, 는 열원을 나타낸다.
다음의 식들은 전반적인 열의 이동에서 기체흐름효과와
Czochralski 실리콘 성장에서 도가니 내 유동 대류를 연구한 논
문을 인용하였다2).
∆
은 Melt/crystal 경계면에서의 부분적 결정화 평균 속도,
∇는 1.8×(j/kg)의 결정화 열, 는 녹는점 온도에서의
고체 실리콘 열 전도성으로써 66.5(W/km)이다. 평균 결정화 속
도 v는 공간 S와 함께 Melt/crystal 계면을 따르는 부분적 결정화
속도 에 수직적인 요소 를 통합하여 계산된다.
[Reynolds 수]
Czochralski 공정의 경우 잉곳을 성장시키기 위해 Seed와
Crucible을 회전시키게 되며, 이때 도가니 벽에서 계면 방향으
로 유동이 발생하게 된다. 이러한 회전의 영향을 해석하게 할 수
있는 무차원수가 Reynolds 수(Re)이며, 이는 다음과 같다.
여기서 , 는 각각 결정과 도가니의 회전속도를 나타낸다.
[Grashof 수]
강제대류에서의 유동의 형태는 Reynolds수에 좌우되는 것처
럼 자연대류에서의 유동의 형태는 유체에 작용하는 점성력에
대한 부력의 비를 나타내는 Grashof 수에 좌우된다.
∆
for
for
여기서 는 중력가속도, 는 체적팽창계수, 는 유체의 동점성
계수를 나타낸다.
[Prantle 수]
Prantle 수는 층흐름 내에서 운동량의 확산 상수가 열의 확산
상수의 몇 배인가 하는 것을 의미한다. Prantle 수가 1보다 매우
작으면 열의 확산이 주로 일어나며, 1보다 크면 운동량의 확산이
지배적으로 일어나게 된다.
Pr
K. H. Chae et al. / Current Photovoltaic Research 6(2) 49-55 (2018) 51
여기서 는 동점성, 는 열확산계수, 는 점성, 는 열전도율,
는 비열을 나타낸다.
[Von mises stress]
영국의 과학자 폰 미제스(von Mises, 1883~1953)의 이름을
따서 불리게 된 특수한 유형의 응력이다. 물체는 외부로부터 힘
이나 모멘트를 받게 되면 어느 정도까지는 견디지만 얼마 이상
의 크기가 되면 외력을 지탱하지 못하고 파괴된다. 하중을 받고
있는 물체 각 지점에서의 비틀림에너지(maximum distortion
energy)를 나타내는 값이다. 수학적으로는 세 개의 주응력(principal
stress) 혹은 6개의 독립된 응력성분들로 정의된다. 임의의 유한
요소 해석 프로그램으로 강도해석을 수행하면 물체 내부의 응
력분포를 구할 수 있으며, 각 지점에서 3개의 수직응력(normal
stress)과 3개의 독립된 전단응력(shear stress)을 구할 수 있다.
Czochralski 공정의 Simulation package는 이들 응력 Data를
Re, Gr, Pr 수를 기반으로 판단하고 있으며, 현장 경험적으로
Von mises stress가 30 MP 이하의 경우 stress로 인한 결함은 발
생하지 않는 것으로 알려지고 있다.
[V/G에 의한 무결정결함영역]
Czochralski 공정으로 생산된 무결정결함을 갖는 Wafer는
COP(Crystal Originated Pit) 결함, 전위결함 그리고 O.I.S.F-
ring (Oxidation Induced Stacking Fault)과 같은 응집된 결정의
결함이 없는 실리콘 Wafer를 말한다. 무결정결함 Czochralski
Wafer의 제조는 결정 성장 과정에서의 결정성장속도(V)를 실
리콘 고-액 경계면에서의 온도구배(G)로 나눈 값인 V/G의 최적화
로 이루어지며, 일반적으로 실리콘 잉곳의 결정 성장 조건이
vaconcy-rich영역에서 interstitial-rich 영역으로 바뀌는 임계(V/G)
는 0.13, 0.20, 0.216 mm2min-1 K -1등으로 보고되고 있다3-5).
실리콘 내, Vacancy 영역의 interstitial Si 영역으로 변하는 경
계에서 V/G를 임계 V/G[(V/G)]로 정의한다. Vaconcy의
응집에 의해서 형성되는 void의 경우 (V/G) 보다 큰 V/G값
을 가지게 되며, (V/G) 이상에서 형성되게 된다. 더불어 불
균일한 핵 생성에 의해서 만들어지는 O.I.S.F-ring(P-band)의 경
우에는 (V/G) 보다 큰 값을 가지는 (V/G) 와 (V/G)
사이에서 형성되게 된다. Interstitial Si 원자의 응집으로
인해서 형성되게 되는 large dislocation loop는 (V/G) 보다
작은 V/G값을 가지게 되며, B-band는 (V/G) 이하의 값부터
존재하게 된다. pure silicon in the vacancy 영역(P)은 O.I.S.F-
ring과 (V/G) 사이에 존재하게 되며, pure silicon in the
interstitial 영역(P)은 (V/G) 와 P-band 사이에 형성되게
된다. P 영역에서의 vacancy의 농도는 void가 형성되는 농도
이하의 값을 가지며, P 영역에서의 interstitial Si 원자의 농도는
large dislocation loop가 형성되는 농도 이하의 값을 가지기 때
문에 여기서 무결정결함 영역이 형성된다(0.00213 cm2/min K <
V/G < 0.00219 cm2/min K)6)(Fig. 1).
3. 최적 공정 설계 및 시뮬레이션
Czochralski 공정의 경우 결정이 성장함에 있어서 결정의 온
도구배 및 용융 실리콘의 거동 등은 결정 내부에 발생하게 되는
결함에 매우 큰 영향을 미치지만, 공정의 내부 핫존(Hot zone)은
Heater Shield로 가로막혀있기 때문에 이를 직접 측정하는 것이
불가능하다. 또한, 수많은 공정 변수와 위험, 비용의 소모를 최소
화하기 위해 시뮬레이션을 통하여 효과적으로 연구를 수행하고
자 한다7).
CG-Sim을 활용한 Simulation 연구를 위해 Fig. 2의 과정을
수행하였다.
실제 해석하고자 하는 모델을 CG-Gim 상의 도면으로 해석가
능하게 모델링을 진행 한 후, 해당 도면을 수학적으로 해석하기
위해서 격자를 생성한다. 그 후 해석하고자 하는 실제 공정 모델
의 각각의 경계 조건을 설정 한 후 시뮬레이션을 진행하였다. 본
공정의 경계 조건의 값은 Table 1과 같다.
실리콘 잉곳에서의 Von mises stress를 최적화함과 동시에 무
결정결함영역에 만족하는 공정을 도출해 내기 위해 공정의 Ar
Pressure, Pulling Speed, Seed 및 Crucible Rotation등 세부 변수
들을 조정할 필요성이 있다.
Ar Pressure의 경우에 그 값을 더할수록 공정 간, 실리콘 Melt
의 계면에서 발생하는 , 등을 원활히 빠져나갈 수 있게
Fig. 1. The area of the ingot relative to the silicon concentration
in vacancy interstitial
K. H. Chae et al. / Current Photovoltaic Research 6(2) 49-55 (2018)52
함으로써 결함을 제어 할 수 있으나, 그 값이 극심한 경우, 직접
실리콘 Melt에 영향을 미치게 된다. 이로 인해 난류가 형성되어
또 다른 문제를 야기하게 된다.
동일한 Ar Pressure의 조건 하에서 기존의 수냉관으로 시뮬
레이션 하였을 때가 존재 하지 않았을 때보다 상부의 Ar의 흐름
이 원활히 하단의 Out-stream으로 빠져 나가는 것을 볼 수 있으
며, 이는 공정에서 계면에서 불순물을 효과적으로 제거 할 수 있
음을 확인하였다(Fig. 3).
기존의 공정조업조건과 기존 공정의 수냉관을 고정시켜 수
냉관에 의한 효과를 보기위해 현재 산업에서 사용되는 Body 공
정의 조업 Data를 Table 2와 같이 고정하였다.
3.1 Von mises stress
Pulling Speed의 경우에 인출속도가 증가할수록 생산성의 측
면에서 장점이 있으나, 잉곳의 성장속도에 따른 고-액 계면의 모
(a) (b)
(c) (d)
Fig. 2. (a) Modeling, (b) Grid creation, (c) Set boundary
condition, (d) Calculation
Table 1. Boundaray Condition for Calculation
Materials
Heat
Capacity
(J/kg*K)
Heat Conductivity
(W/m)Emissivity
Si (crystal) 1000
1.40E+002-2.93E-001T+3.39
E-004T^2-2.05E-007T^3
+5.97
0.901-0.000
26208*T
Si (melt) 915 66.5 0.3
Graphite 720
32.15-2.72725e-2*T+10.039
75e-6*T^2-11.92425e
-10*T^3
0.7
Felt 1004.93-0.0066T+4.27E-06T^2-
1.14E-09^3+1.85E-13T^40.8
Ar 521 0.01+2.5E-005*T .
Quartz
crucible900 4 0.85
Steel 438 15 0.45
(a) (b)
(c) (d)
Fig. 3. Ar flow due to structural changes. (a) Conventional
water cooling tube, (b) 100 mm water cooling tube, (c)
200 mm water cooling tube, (d) 300 mm water cooling
tube
Table 2. Simulation Condition of process
Ar
Pressure
Pulling
Speed
Seed
Rotation
Crucible
Rotation
Value 300 slm 0.37 mm/min 6.11 rpm -3.02 rpm
K. H. Chae et al. / Current Photovoltaic Research 6(2) 49-55 (2018) 53
양이 점점 위쪽으로 볼록한 형상을 띄게 된다. 이러한 문제점으
로 인해 Von mises stress가 증가하여 그 한계치를 초과하게 되
면 공정이 매우 불안정하게 될 수 있다8).
기존의 수냉관으로 시뮬레이션 하였을 때와 그렇지 않았을
때를 비교 분석하였을 때, 수냉관의 길이가 길어질수록 물체의
파괴를 예측하는 Factor인 Von mises stress가 줄어드는 것을 확
인하였다(Figs. 4, 5).
기존의 수냉관 및 각각의 다른 길이의 수냉관을 설치하였을
때의 Von mises stress를 확인해 보았을 때 4가지의 경우 모두 30
MP 이하의 값을 보였으며, 이는 4가지 경우 모두 Von mises
stress으로 인한 결함은 발생하지 않음을 확인하였다.
3.2 무결정결함영역 판단을 위한 V/G
본 연구의 목표는 실리콘 성장로 안에 수냉관을 설치한 것과
기존의 형태를 유지 했을 때의 경우를 비교 분석하고, 무결정결
함영역에 만족하는 잉곳의 제조를 위해 결정의 성장과정에서
V/G값의 최적화 조건을 찾아냄으로써 이를 통하여 양질의 잉곳
을 생산하고자 하며, 그와 더불어 생산성의 증대 또한 이루고자
한다. 따라서 V/G에 대하여 기존의 수냉관, 수냉관의 길이가
100 mm, 200 mm, 300 mm인 경우를 비교 분석, 이를 통한 최적
화를 진행하였다.
핫존의 설계 구조와 재질의 경우에는 공정의 분위기를 변화
시켜 결정의 결함에 많은 영향을 주지만, 공정의 특성상 실제로
공정이 진행됨에 따라 구조를 변화시킬 수 없으므로, 핫존에 의
한 온도의 유동 및 구배의 변화는 거의 없다. 따라서 결정성장의
Pulling Speed를 변화함으로써 계면의 형태가 결정되고, 이를
통해 결정의 결함의 품질을 제어하는 방법이 사용되고 있다. 고-
액 계면의 형태는 여기서 많은 중요성을 띄게 되는데, 그 이유는
온도 구배와 성장 속도의 적절한 조건에서 계면의 모양과 결정
결함 영역이 결정되기 때문이다.
본 시뮬레이션을 한 Case 별 계면의 모양의 변화는 Fig. 6과
같다. 동일한 Pulling Speed, Ar Pressure, Seed-Crucible Rotation
Speed 조건 하에서 실험을 진행한 결과를 바탕으로, Case에 따
른 고-액 계면이 변화함을 확인 할 수 있으며, 특히 300 mm의 수
냉관이 설치된 경우 고-액 계면의 형태가 확연히 완만해 지는 것
을 알 수 있다. 이는 상단에서 주입되어지는 Ar의 유동의 변화로
유추해 볼 수 있다. 기존의 구조의 경우보다 수냉관이 설치됨으
(a) (b)
(c) (d)
Fig. 4. Von Mises Stress due to structural changes. (a)
Conventional water cooling tube, (b) 100 mm water
cooling tube, (c) 200 mm water cooling tube, (d) 300 mm
water cooling tube
Fig. 5. Maximum Von Mises Stress by Case Fig. 6. The height and shape of the interface
K. H. Chae et al. / Current Photovoltaic Research 6(2) 49-55 (2018)54
로써, Ar의 흐름이 핫존의 상부에서 하단까지 이동하는 시간이
단축 되게 되며, 수냉관으로 인해 직경이 좁아진 구간을 통과하
면서 압력이 변화하게 된다. 이에 따라 Melt의 흐름이 달라지며,
고-액 계면의 형상 또한 영향을 받은 것으로 판단할 수 있다.
생산되는 잉곳이 실제 산업에서 사용되기 위해서는 무결정
결함영역에 만족하는 V/G를 가져야 하므로 각각의 경우에 따라
계산을 진행하였다.
G(Temperature gradient to the crystallization)값은 고-액 계
면의 온도 구배를 나타내므로 Melt 내부의 온도 변화에 따라 변
화하게 된다. G값이 높다는 것은 잉곳의 결정화를 보다 가속화
할 수 있어 보다 높은 생산성을 가질 수 있는 장점이 있지만, 그
값이 클수록 구조적인 손실이 발생할 확률이 증가하게 된다
(Fig. 7).
따라서 성장속도와의 계산을 통하여 무결정결함영역에 만족
하는 적절한 값을 도출해 내는 것이 중요하다(Fig. 8). 이에 따라
무결정결함영역에 포함되는 공정을 확인하기 위하여 V/G의 평
균값을 계산하였다.
Fig. 9에서 확인한 것과 같이 각각의 공정에서의 V/G 평균에
대한 값을 도출하였으며, 그 중 무결정결함영역(0.00213 cm2/
min K < V/G < 0.00219 cm2/min K )을 만족하는 Case(기존의
형태 및 100 mm, 200 mm의 수냉관을 설치하였을 때)를 도출하
였다. 300 mm의 경우 무결점 결함 영역을 벗어나는 V/G의 평균
값을 가짐으로 이는 잉곳 성장 시 결함이 생성될 확률이 높음을
의미하므로 실제 산업에서 사용되기 어려움을 확인하였다.
3.3 소비 전력
각 Case별 요구되는 Heater Power 값을 계산해 보았을 때,
Fig. 10의 결과와 같이 수냉관의 길이가 길어질수록 소비 전력이
감소함을 확인하였으며, 300 mm 수냉관을 설치하였을 때, 최소
의 소비 전력으로 잉곳을 생산 할 수 있음을 확인하였다. 하지만
300 mm 수냉관의 경우 무결정결함영역을 만족하지 못하는 결
과를 도출하였으며 이는 실제 산업에서 사용되기 어렵다. 따라
서 본 공정 시뮬레이션에서는 200 mm의 수냉관을 설치하였을
때 무결정결함영역을 만족하면서, 기존 대비 0.813% 적은 전력
으로 산업에서 요구되는 품질의 잉곳을 생산 할 수 있다는 결론
은 도출하였다.
4. 결 론
본 연구는 Czochralski 공정에서 내부에 수냉관을 설치함으
로써 산업에서 요구하는 무결정결함조건을 만족하고, 최소한의
소비전력을 가지는 공정파라미터의 최적화를 통해 저가, 고품
질의 단결정 실리콘을 생산하고자 하였다. Case 별 Von mises
stress, V/G 평균에 따른 무결정결함조건의 만족 여부, 소비 전력
을 종합한 결과는 다음과 같다.
Fig. 7. Temperature gradient to the crystalline at each case
Fig. 8. Ratio of growth rate to vertical temperature gradient
Fig. 9. Average of V/G
Fig. 10. Power Consumption by Case
K. H. Chae et al. / Current Photovoltaic Research 6(2) 49-55 (2018) 55
Von mises
stress
Crystal defect
free region
Power
Consumption
Conventional
water cooling
tube
Satisfaction Satisfaction 64.7557 kW
100 mm Satisfaction Satisfaction 64.7811 kW
200 mm Satisfaction Satisfaction 64.2291 kW
300 mm Satisfaction Dissatisfaction 62.7386 kW
본 시뮬레이션을 통하여 200 mm의 수냉관을 내부에 설치하
였을 때, 기존 대비 0.813% 적은 전력으로 산업에서 요구되는 무
결정결함조건의 범위를 만족하는 고품질의 잉곳을 생산할 수
있는 공정파라미터를 도출해 낼 수 있었다.
이 결과를 바탕으로 고품질의 실리콘을 생산함은 물론 에너
지 절감 또한 이룰 수 있어, 실리콘 잉곳의 가격 경쟁력 확보가 가
능할 것으로 판단된다.
후 기
본 연구는 2017년도 지식경제부의 재원으로 한국에너지 기
술평가원(KETEP)의 지원을 받아 수행한 연구 과제입니다 (No.
20173030018990).
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