２ ７：化学物質の分布−

対流圏の中で輸送論的には　　　対流を伴う Hadley 循環や傾圧波動等が働いており、　　　それに化学過程などが絡む問題 -> モノがどのように存在

観測が行われている　＜ー＞　モデルによる説明研究

物質はいっぱいあって、、、　　　　　　　　　　　　　　　ここでは比較的多い物質の輸送を主に議論する

CH4 は 0.5 W/m2 の放射強制力CO2 は 1.5 Hydrocarbon=0.5 対流圏オゾンも 0.5W/m2

ー＞ここでは物質分布について

１：メタンについて

対流圏微量成分

メタンの反応例（ NOx が多い）： Crutzen and Zimmermann, Tellus, 1991 CH4 + OH -> CH3 + H2O CH3 + O2 + M -> CH3O2 + M 　　　 CH3O2 メチルぺルオキシド CH3O2 + NO -> CH3O + NO2 　　 CH3O メトキシ CH3O + O2 -> HCHO + HO2 　　 CH2O ホルムアルデヒド NO + HO2 -> NO2 + OH NO2 + hv -> O + NO x ２ O + O2 + M -> O3 + M x ２ ---------- CH4 + 4O2 + hv -> 2O3 + HCHO + H2O CH4 寿命は１０年程度

衛星観測との比較：

衛星観測で得られた、カラム平均の 2003-2004年の CH4 分布

だいたいあっているが、差は、輸送、emission 、解離と関わる OH 場の差と思われるが、まだ clear にはなっていないようである。

モデルで評価された CH4 分布

Frankenberg et al., JGR, 2006

２ : OH について

OH は少ない量ではあるが、化学反応で非常に重要な物質であるので、見ておこう。（ただし、観測はほとんどなく、モデル結果である）

H2O がメインのソースであり、日のあたり具合でおおよそ決まっているよう。 モデル結果：地表の OH 、 7 月 3

日、 6GMT

東西平均したモデル OH 分布、 7月

O3 + hν(310nm 以下） -> O(1D) + O2

H2O + O(1D) -> 2OH

３： CO について

CO の破壊反応について： Crutzen and Zimmermann, Tellus, 1991

　 CO + OH 　　 -> CO2 + H H + O2 + M -> HO2 + M HO2 ヒドロぺルオキシド NO + HO2 -> NO2 + OH NO2 + hv -> O + NO O + O2 + M -> O3 + M ----------------------------------- CO + hv + 2O2 -> O3 + CO2

MAZART の見積もりではemission: 1219 Tg-CO/yr光化学生成： 881 -> total source :2100光化学破壊 :1730, dry=190 net sink=1920

CO emission 分布、７月 : Brasseur et al., 1998

chemical 生成：（例：メタン酸化ー＞ホルムアルデヒドー＞ CO ） 　　

　　 CH2O + hν ----> H + CHO (≦350nm)　　 H + O2+M ----> HO2 + M　　 CHO + O2 -----> CO + HO2

　　 ----------　　 CH2O + 2O2 ----> CO + 2HO2

CO の化学的寿命はCO+OH から　 (k=10-13 ) x106 =10-7 100 日程度

Sudo et al., 2002, JGR ではemission: 1227 Tg-CO/yr光化学生成： 1574 -> total source :2801破壊： 2610, dry=133, net sink=2743 STE= -191

地表 CO の分布と季節変化

時間変化：冬は破壊されないので多い、春に最大

南半球は９、１０月ころ最大

1 月の表面の CO 分布

7 月の CO

●は観測、□ がモデル

下層から上層への輸送例：

2005 年6 月の215hPaでの CO

衛星観測 モデルは大体再現している

モデルの、 CO の緯度高度分布図、 6 月平均で、 67.5E （左）と 112.5E の経度

Park et al., 2009, JGR

対流輸送が重要な役割を果たしている：

Park et al.

モデルでの emission 分布、 1000hPa での流れ

OLR ； 対流の様子

模式図

上層の高気圧性循環の

平均的鉛直分布

２ ８：オゾンについて−

対流圏オゾン化学の略図 7 月の地表オゾンの結果例：主に化学反応により決まる

１月の地表オゾン

成層圏からの流入

オゾン生成の１例（前出）： 　 CH4 + OH -> CH3 + H2O CH3 + O2 + M -> CH3O2 + M 　　　 CH3O2 + NO -> CH3O + NO2 　　 CH3O + O2 -> HCHO + HO2 　　 NO + HO2 -> NO2 + OH NO2 + hv -> O + NO x ２ O + O2 + M -> O3 + M x ２ ---------- CH4 + 4O2 + hv -> 2O3 + HCHO + H2O

Hauglustaine et al., 1998, JGR

中緯度でのオゾン移流の例

結果 (MOZART model) として、成層圏から流入しているようにみえる ( ７月で東西平均したもの )

中緯度高低気圧の様子

対流圏オゾン量 (DU 単位）の分布図 , 線は 850hPa の流線、 Fishman and Balok, 1999, JGR

成層圏から対流圏への流入量の見積もり：MOZART ：成層圏から 391Tg/y 、化学＝507Tg/yCHASER ：成層圏から 593Tg/y 、化学＝397Tg/y

衛星画像、線は対流圏オゾン

ENSO にともなうオゾン偏差の分布： Sudo and Takahashi, 2001, GRL

個々の問題はいっぱいあるが、、、、

1997 年、 ENSO 時におけるオゾンの偏差（ 1996からの差）、上は衛星データから、下は化学モデルの結果、ただし、モデルでの微量成分の放出は96,97 は同じものを使っている。

オゾン偏差の経度高度図と、下図の色が mass flux の anomaly （差）、一方、矢羽根は大規模場の流れ偏差、 NOX, CO などもインドネシア域で増加

インドネシア域のオゾン増加の半分くらいは説明できるよう。残りはバイオマスバーニングの変化であろう

対流圏オゾンの気候値

３章：成層圏における物質輸送

成層圏における物質輸送では、オゾンにからむ輸送がおおきな問題であろうから、話初めとして、オゾンの分布図から

オゾンの鉛直分布（成層圏で大きな値）、WMO-O3 report, 2007 から

全オゾンの全球分布：全オゾンでみると、中高緯度の方が多い、また冬に多いこと

北半球冬

北半球夏

東西平均した緯度高度図：

Ozone mixing ratio の南北 高度分布（１月、４−月、７月、１０月：ここで１０月は最近の南極域オゾンホールで異なる）、 ppmv

極での全オゾンは春が最大になる。運動が大事（主に、惑星波動によって輸送される）

オゾンホール（南半球）

ある高度でオゾンが無くなっている＜ーその場の化学過程であろう

３−１：成層圏における運動の概観

対流圏との運動の違いは、成層圏では大気が基本的に安定大気であることであろう( N2= g d (lnθ )/dz が大きい ） -> 波動が卓越する粒子として元に戻る運動 -> 後で例を

全球平均の鉛直温度構造

西風東風

より冷たい

１月（左）と７月の東西平均した東西風、冬と夏で構造が異なる

東西平均した温位構造、 Holton et al. (1995, Rev. Geophys.) から、太線が圏界面

西風

局所的に温度勾配が乾燥断熱減率を超えて、乾燥対流の起きる条件をみたすことがあるー＞物質の拡散に重要

しかし、対流圏から重力波が伝わってきて，しかもここで振幅が大きくなり，局所的に不安定が起こっているー＞　重力波が壊れている

中間圏の内部重力波に伴う温度構造：

外部重力波のbreaking です（北斎から）

５０ｋｍ〜９０ｋｍは中間圏と呼ばれ、温度は高さとともに減少しているが、水はほとんどなく，温度勾配も緩やかなので，基本的には対流は起こっていない

中間圏の重力波 (G) が南北循環を生み出している（ Plumb, 2002, J. M.S. Japan ）

こんな image か？ー＞鉛直拡散係数の値と関係

成層圏中の東西に非一様な大規模大気波動：

冬季の惑星規模の波動

図：１９７９年１月２６日の１０ｍｂの Height 図。北極からみた図である。冬季であることに注意、夏は惑星波動は存在しなくなる

東西平均温度の 1979 年時間変化、突然昇温と呼ばれるー＞後で輸送の例を

このような成層圏の中の大気運動に絡めて、物質輸送の問題を考えていくことになる。

東風になっている

１９７９年２月２６日の東西平均風

成層圏では、冬季惑星波動による輸送が重要であるよう

q =∇2ψ + f + β y + f

2

ρ 0

∂∂ z

(ρ 0

N2

∂ψ∂ z

)

散逸や非断熱がない時、時間的に一つの (Rossby)モードの、保存的な時間発展の式になる。ー＞次ページに簡単な例を

この方程式は中・高緯度の対流圏で重要な役割をもっている傾圧不安定、いろいろな惑星波動の問題に適用される。１０００ｋｍくらいより大きいスケ−ルの運動にたいしての式であろう．

ψは流線関数であり、

ここで ug, vg は地衡風を表し、

のように β ー平面近似した準地衡風方程式での Potential Vorticity （渦位）方程式

v g =∂ψ∂ x

, ug =−∂ψ∂ y

( ∂∂ t+ ug

∂∂ x

+ vg∂∂ y

)q=0

q は準地衡風近似での PV をあらわす。

より一般的な等温位面でのポテンシャル渦度

2Ω sinφ ≈f + β y

惑星波動を記述する方程式：

€

P =ζ θ + f

σ=

ζ θ + f1

g(−

∂p

∂θ)

~ (ζ + f )1

ρ

∂θ

∂z

運動方程式に現れるコリオリ項を

散逸がなく、断熱のときの場合は、流体の運動とともに PV が保存される

PV 図の具体例は後で

€

(ug,vg)

冬の成層圏での定常な惑星波動による移流の効果

高さ、緯度に依存しない平均東西風があるとき、その中に存在する定常な惑星波動の式は、波の振幅の１次のオーダーの線形 PV の方程式では、

簡単なモデルで、惑星波動にともなう粒子の動きを表現しておこう、 Matsuno, 1980, Pageoph

ここで、 U は一定の西風、 f は一定のコリオリパラメータ、N は浮力振動数、 H はスケールハイト、 β はコリオリパラメータの緯度変化を示す。また、 x, y, z は東西、南北、鉛直座標で、 Φ’ は Geopotential height 、 vは南北風を示し、 Φ’ とは地衡風の関係にある。また東西風は

南北に剛体の壁がある場合の、１つの解として、

流体粒子の平均子午面内の動きは、ラグランジュ的流れ＝オイラー的東西平均　　＋ Stokes Drift となる、上の理想的な状況では、 はゼロとなる

のような波を考える。 k, m は東西方向、および鉛直方向の波数。また π/l は南北のスケール。

€

U∂

∂x(

∂ 2

∂x 2+

∂ 2

∂y 2) +

f 2

N 2(

∂ 2

∂z2−

1

H

∂

∂z)

⎡

⎣ ⎢

⎤

⎦ ⎥Φ'+βv = 0

€

Φ'= a0 exp(z /2H)sin ly sin(kx + mz) = asin ly sin(kx + mz)

南北鉛直断面図での流体粒子のトラジェクトリー、上図は振幅の１次のオーダー、下図は２次のオーダーまでの計算、ただし、上図では２次のオーダーの熱力学の式、

€

fu = −∂Φ'

∂y

北側

の熱輸送の項からでてくる、東西平均鉛直流は入っていない。€

N 2w = −R

H

∂

∂y′ v T '

w = −klm

2 fN 2a2 sin2ly

€

w s = ξ∂w

∂x+ η

∂w

∂y+ ζ

∂w

∂z=

klm

2 fN 2a2 sin2ly

南側

€

w s

€

v =D

Dtη = U

∂η

∂xw = U

∂ζ

∂x波にともなう粒子の変位

€

∂∂z

Φ'=R

HT '

€

w

€

w s

€

w L

Stokes Drift と呼ばれ、北側で下降している

y=π/l

y=0

３−２：物質輸送の１つの表し方

熱力学の式で、擾乱の効果がないこと（非断熱が鉛直循環に直接からむ形）、運動の方程式において、東西平均風の加速の項が、 EP flux (Eliassen-Palm flux) の発散によって表現されることが特徴である。ここで、

Fy =−ρu'v'

Fz =ρf0RH

v'T' / N2

この量は惑星波動の東風運動量を南北と鉛直に運ぶ指標で、 psudo-運動量フラックスとも呼ばれる。

変換された（ transformed ）オイラー平均で惑星波動の振る舞いをみる ( Andrews and McIntyre, 1976, JAS ) 、

v * =v −1ρ

RH

∂∂z

(ρv'T' / N2)

w * =w +RH

∂∂y

(v'T' / N2)

のように定義すると、

この *印のついた子午面循環は、流体の重心の子午面内での平均運動に近似的に等しいことが示されており、物質の移流による輸送に使われている　　　　　

数日よりゆっくりした運動の場合は右の式になる　ー＞

€

∂u

∂t− f0v = −

∂

∂yu'v' + X

∂v

∂y+

1

ρ

∂

∂zρw = 0

∂

∂tT +

H

RN 2w = −

∂

∂yv'T ' + J /c p

ラグランジュ流に近似的な子午面循環（残差循環と呼ばれる）を

中緯度の惑星波動による（角）運動量の輸送について（ over bar は東西平均量、’はそれからのずれの波動 ）

前ページのような考えをふまえて、成層圏大気では擾乱（波動）による輸送の一般化が行われて、それを用いてよく議論される

€

∂u

∂t− f0v * =

1

ρ∇ ⋅F + X

∂v *

∂y+

1

ρ

∂ρw *

∂z= 0

∂T

∂t+

H

RN 2w * = J /c p

近似的に　　に対応

€

u = u + u'

€

w s

右辺の forcing terms 　　　　　　　　　　が評価できれば、南北鉛直の流れが評価できる。

そのような循環を評価した例、

成層圏下層に熱帯から上昇している循環がみえる（ Brewer-Dobson 循環とよばれる）、上の方はHeating のある夏半球が上昇流で冬半球が下降流となっている。

オイラー平均の子午面循環

€

w > 0

北半球冬eq.

€

(v , w )

€

divr F , J

eq. 90N

v * =v −1ρ

RH

∂∂z

(ρv'T' / N2)

w * =w +RH

∂∂y

(v'T' / N2)

€

w * < 0

冬半球

夏半球

拡散について：

移流の他に、拡散（例えば波の振幅の変動で起こりうる）が起こっている。

核実験後の成層圏の物質分布が上の Kida の数値実験の結果と良く似ている、成層圏の等温位面を流れているかんじ

(A) の XXX は初期の場所、 (A) は６ヶ月後の分布図、あと１年後づつ

(A)

流れ場があって、流体粒子を Lagrange 的に動かしてー＞南北、鉛直の２次元に投影してみる , Kida, 1983, JMSJ

Brasseur et al. (1990) では、以下のような式が輸送の式として用いられている。（緯度—鉛直の方向のみの輸送として）

∂χ ∂t

+ v *∂χ

∂y+ w *

∂χ

∂z= P +

∂

∂y(Kyy

∂χ

∂y) +

∂

∂z(Kzz

∂χ

∂z)

前に議論した残差循環　　　　　　により物質が移流され、さらに拡散が考慮される形　

中間圏の鉛直拡散は重力波の breaking による運動量の拡散係数が使われている。中間圏で大きな拡散になっている

南北拡散は準地衡風近似のとき(Andrews et al., 1987) 、ポテンシャル渦度の南北輸送が EP-flux 発散に等しいことで、

v' q' =div r F / ρ =−(u'v' )y + (ρf v'θ' / θz )z / ρ

のように書かれ、

y

qKqv yy ∂

∂−='' のような拡散の形を仮定して

yq

FdivK yy ∂∂

−=

/ρ

r

のようにここでは定義されている。

重力波による鉛直拡散と Rossby 波による水平拡散、上図は東西平均風に働く波動による力の分布

Rossby 波によるEP flux 発散

対応した水平拡散係数

€

v * , w *

運動の方程式と組み合わせて、物質の輸送の問題が鉛直緯度２次元の範囲で解けることになる

結果としての計算されたオゾン分布

３−３：化学気候モデル

Rasch et al., 1995, JGR大雑把には再現、しかし細かいプロセスまでは表現できていないよう

モデル結果

観測結果

化学反応の例

近年は、前章で説明したような、対流圏を含めた全球３次元的運動と化学過程を直接解く３次元大気大循環モデルによる研究に移行

３ D モデルによる CH4 分布

これは３次元モデルである NCAR GCM で再現された CH4 分布図：

３次元モデルで、赤道域では鉛直上昇流、中高緯度では下降流（前に述べた循環に対応） および惑星波動による水平混合など、平均的な形はおおよそ再現されている。３０度あたりの、低緯度と中・高緯度の境界あたりの構造などがゆるいよう。

観測結果

0.4

0.4

N2O と CH4 の寿命の長い物質の水平分布図：中／高緯度では成層圏の惑星波動にしたがって運動しているよう。

Roche et al., 1996, J. Geophy. Res. から、 21mb(27km)の高度、 CLAES ( cryogenic( 低温 ) limb array etalon spectrometer) 衛星観測

これまでの話しをまとめると、成層圏の惑星波動に伴う輸送は、大雑把には下図のような image でしょうか

Solomon, 1999,Rev. Geophys.

３ ４：成層圏物質輸送のプロセスをみる−

基本の構造は南極で少なく、オーストラリアの南の方で多いという波数１的パターンが多い。

オゾンホールの形は年によりすこしづつ異なっている。2002 年はかなり形態が異なっている　ー＞　この年に major な突然昇温現象

1998

2003

2000

2001

1999

2002

南半球（オゾンホール）の様子（ 1998-2003 年、 9 月 25 日のみ）、全オゾン

１： 2002 年南半球突然昇温によるオゾン輸送

2002 年南半球突然昇温の物理場の変化

下図は南緯 60 度、 50hPa の 2002 年 4 月から10 月までの東西に平均した温度の時間変化を示したもの。冬から春への温度変化のなかで（低温からだんだん温度が上がりつつあるとき）、急に温度が上がっている。この様な突然の温度増加現象を成層圏突然昇温と呼んでいる。また極の高温は温度風の関係から東風になる可能性があるので（夏の状況）、１０ｍｂ以下で６０度から極向きに温度が増加して東風が出来るとそれを major warming と呼んでいる。この現象は惑星波動と東西平均風の相互作用でおこっていると言われている。

惑星波動の全球東西波数 s＝ 1 の振幅

波数 s＝２

MAY JUN JUL AUG SEP OCT

廣岡、森、他 (2004) から

Newman et al., 2005, JAS

2002 年オゾンホールの急激な変動（ 9 月 19-29 日）左図に対応した、南半球の 10hPa 等圧面高度図（約 30km の高度） 。単位は m 、等値線間隔は 200m の高さの違い。9月 19 日

9月 29 日

オゾン全量

波数１から、２が増えてくる

9月 23 日

9月 25 日

€

χ ' ~ −η∂χ

∂yv =

Dη

Dtv ~ U

∂

∂xη v ~ ikUη fv ~

∂

∂xφ'

v ~ik

fφ' η ~

ik

ikUfφ' ~

φ'

Ufχ ' ~ (−

∂χ

∂y)

1

Ufφ'

オゾン偏差 χ’ とハイト偏差の大雑把な関係

２：中緯度の圏界面付近の輸送の複雑さ

Pan et al., 2009 JGR を例として

2001 年 4 月 11 日の色は最小の dΘ/dz 、赤実線は6PVunit 線、赤点線は衛星 track 　

オゾン（上）と dΘ/dz （下）の緯度高度図

1PV unit = 10-6 m2s-1K kg-1

€

P ~ (ζ + f )∂θ

ρ∂z

二重の圏界面になっている

150hPa での PV