資料 線検出器と...

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Reprinted from RADIOISOTOPES, Vol.55, No.7 July 2006 Japan Radioisotope Association http : //www.jrias.or.jp/ 高速な γ 線検出器と Time-of-Flight PET への応用 澁谷憲悟,山谷泰賀,斎藤晴雄,越水正典,浅井圭介, 稲玉直子,吉田英治,村山秀雄

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  • Reprinted fromRADIOISOTOPES, Vol.55, No.7

    July 2006

    Japan Radioisotope Associationhttp : //www.jrias.or.jp/

    高速な γ 線検出器とTime-of-Flight PETへの応用澁谷憲悟,山谷泰賀,斎藤晴雄,越水正典,浅井圭介,稲玉直子,吉田英治,村山秀雄

    資 料

  • 1. は じ め に

    2005年10月にプエルトリコで開催された,

    IEEE Nuclear Science Symposium & Medical

    Imaging Conference(NSS/MIC)2005において,

    消滅放射線の飛行時間情報を画像再構成に用い

    る方式の陽電子放射断層撮像装置,いわゆる

    TOF-PET1),2)(time-of-flight positron emission

    tomography)を主題とする報告が13件あった。

    筆者らが1997年以降の記録を調べたところで

    は,2004年には同8件,2003年には同2件,2002

    年には同3件,そして2001年以前には全て同

    1件以下であるから,TOF-PET への関心は,

    この数年で急速に復活している。

    従来の PET 装置では,複数の放射線検出器

    を用いて一対の消滅放射線をある時間の枠内で

    「同時」に計測し,両検出器を結ぶ直線(LOR :

    line of response)上に等しい確率で線源の存在

    を仮定している3),4)。これに対して TOF-PET

    では,図1のように両検出器の計測時刻の差か

    ら線源の座標点を求め,LOR に沿って検出器

    の時間分解能に相当するガウス関数でぼかした

    分布を位置情報とする2),5)。この場合,位置情

    報に消滅放射線の飛行方向の次元が加わった分

    だけ,一組の同時計数あたりに得られる情報量

    が増大する。図2(上)は,従来の PET 装置

    と TOF-PET 装置における位置情報の書き込

    み方の違いを示している。図中の「真の同時計

    数」は消滅放射線の正しい組み合わせによる

    LOR,「散乱同時計数」は消滅放射線の組み合

    わせは正しいが人体等で散乱したため位置情報

    が劣化した LOR,また「偶発同時計数」は消

    滅放射線の誤った組み合わせにより誤った位置

    高速な γ 線検出器と Time-of-Flight PET への応用†

    澁谷憲悟,山谷泰賀,斎藤晴雄*,越水正典**,

    浅井圭介**,稲玉直子,吉田英治,村山秀雄

    独立行政法人 放射線医学総合研究所 分子イメージング研究センター

    先端生体計測研究グループ

    263-8555 千葉県千葉市稲毛区穴川4-9-1*東京大学 大学院総合文化研究科 相関基礎科学系

    153-8902 東京都目黒区駒場3-8-1**東北大学 大学院工学研究科 応用化学専攻

    980-8579 宮城県仙台市青葉区荒巻字青葉07

    Key Words:time-of-flight(TOF), PET, annihilation radiation coincidence measurement,

    time resolution, scintillator, photomultiplier tube, LSO, LaBr3

    † Fast Radiation Detectors for Time-of-Flight Posi-

    tron Emission Tomography(TOF-PET).

    Kengo SHIBUYA, Taiga YAMAYA, Haruo SAITO*,

    Masanori KOSHIMIZU**, Keisuke ASAI**, Naoko

    INADAMA, Eiji YOSHIDA and Hideo MURAYAMA : De-

    partment of Biophysics, Molecular Imaging Center,

    National Institute of Radiological Sciences, 4-9-1,

    Anagawa, Inage-ku, Chiba-shi, Chiba Pref. 263-8555,

    Japan, *Institute of Physics, Graduate School of

    Arts and Sciences, The University of Tokyo, 3-8-1,

    Komaba, Meguro-ku, Tokyo 153-8902, Japan, **De-

    partment of Applied Chemistry, Graduate School

    of Engineering, Tohoku University, 07, Aza-Aoba,

    Aramaki, Aoba-ku, Sendai-shi, Miyagi Pref. 980-

    8579, Japan.

    資 料

    RADIOISOTOPES,55,391‐402(2006)

    ( 33 )

  • 情報を持つ LOR である。TOF-PET 装置では,

    LOR の書き込みが局所的であるためノイズの

    伝播が少ない。図2(下)は同じ脳ファントム

    像を代数的な手法により,TOF 情報を用いず

    に画像再構成した場合と400ps の時間分解能

    の TOF 情報を用いて画像再構成した場合の,

    それぞれのシミュレーションの結果である6)。

    ここで,検出器リングの直径を D,TOF に

    よる LOR 方向の空間分解能を ∆ x とすると,TOF 情報を利用しない場合の装置の SNR7)

    (signal-to-noise ratio, SN 比)と TOF 情報を利

    用した場合の SNR の関係は近似的に,

    SNRTOF ~� D∆ x SNRnon-TOF (1)で与えられる8),9)。つまり,装置の感度が�D /∆ xなる利得だけ増大したのと等しい効果がある。

    ところが,90年代初頭までに日10)・米11),12)

    ・欧13)で開発された TOF-PET では,BGO(ビ

    スマス酸ジャーマネイト Bi4Ge3O12の略,密度

    7.13g/cm3)結晶を搭載した従来型 PET より

    も低い装置感度しか得られず,いずれの研究も

    中断された。これは,TOF-PET に搭載する高

    速なシンチレータの選択肢が,当時は BaF214),15)

    や CsF16)などの密度が5g/cm3未満の結晶に限

    られており,また特に潮解性の CsF では結晶

    を密に配置できなかったため,TOF による利

    得を加味しても総合的に BGO の感度を超えな

    かったためである。BGO の欠点は蛍光強度が

    小さくエネルギー分解能が悪いことであるが,

    当時の PET 装置は,セプターを設けて散乱線

    をあらかじめ排除する2D モードが主流であっ

    た。因みに γ 線に対する光電吸収の確率は,原子番号のおよそ4ないし5乗に比例する。

    TOF-PET 装置開発の停滞は,新しい発光中

    心 Ce3+の発見により打開された。Ce3+はそれ

    までのシンチレータとは異なり,価電子の

    fn ― fn-1d 遷移に起因する蛍光を発し,その寿命

    は数十 ns 程度と約一桁短い。また,価数が+3

    のため希土類やランタノイドを置換でき,新材

    料探索の範囲が広がった。その結果,TOF-PET

    に適用可能なシンチレータとして,LSO(ケイ

    酸ルテチウム Lu2SiO5に Ce を一定量添加した

    もの)や LaBr3:Ce が開発されている。第2

    図1 TOF-PET の原理。線源が両検出器の中央に

    位置する場合は消滅放射線が同時に到達し,

    それ以外の場合は近い方の検出器に先に到達

    する。したがって,検出器の計測時刻の差が

    LOR 上の線源の座標 T に対応する

    図2 従来の PET 装置(左)と TOF-PET 装置(右)

    における位置情報の書き込みと,ノイズが画

    像に及ぼす影響の違い

    RADIOISOTOPES392 Vol.55,No.7

    ( 34 )

  • 節では,これらの Ce 添加シンチレータを利用

    した TOF-PET 開発の状況を紹介する。昨今

    の,光電子増倍管のタイミング特性の改善や,

    特定用途向け集積回路(ASIC : application spe-

    cific integrated circuit)の発達とも相まって,

    Ce 添加シンチレータを利用した TOF-PET が,

    現時点で最も実現性の高い技術であると考えら

    れている。また第3節では,Ce 添加シンチレ

    ータを用いる以外の方法により対消滅放射線の

    TOF 情報を得る技術や試みを紹介する。

    2. Ce3+添加シンチレータによる TOF-PET

    希土類イオンの発光は,一般的に(4f)n-(4f)n

    の電子遷移で生じるが,これは禁制遷移であり

    寿命は ms 程度である。ところが Ce3+の場合,4f

    軌道に電子が一つしかなく,しかも(4f)n-1

    (5d)1励起状態のエネルギー準位が全ての希土

    類イオンの中で最も低いため,fn ― fn-1d の許容

    遷移によって発光が生じ,蛍光寿命は数十 ns

    程度である。つまり,

    基底状態:[Kr](4d)10(4f)1(5s)2(5p)6

    励起状態:[Kr](4d)10 (5s)2(5p)6(5d)1

    である。NaI : Tl に代表される s2-sp 電子遷移

    に伴う蛍光寿命が数百 ns 程度であるのに比べ

    ると,減衰時定数は約一桁小さい。

    2・1 LSO

    LSO は1992年に Melcher らによって発見さ

    れたシンチレータ材料で,BGO よりも大きな

    密度(7.4g/cm3)や,BGO よりも一桁近く短

    い蛍光寿命(約40ns),BGO の4倍にも及ぶ

    蛍光出力や,化学的な安定性などの諸特性が報

    告された17),18)。直ちに PET への応用が検討さ

    れ,翌年には BGO の4~5倍の信号強度,2

    ~3倍のエネルギー分解能(511keV に対して

    12%),3倍以上の時間分解能(1.4ns)を得た

    と報告されている19)。しかし,LSO は融点が

    2150℃ と非常に高いため結晶の育成が容易で

    はなく,同じロッドから切り出した結晶間でさ

    えも発光特性が不均一なことが課題となった20)。

    これは,“Ce1”と“Ce2”と呼ばれる2種類の発

    光中心が存在し,しかも結晶が析出する環境条

    件によってその割合が変化することが原因であ

    った21)。その後,電気炉の温度制御技術や原料

    純度の改善により,次第に結晶性能が安定化し

    た。1998年には平均値に対して±25% の広が

    りのあった蛍光出力の分布は,2002年には

    BGO の3.7倍(30000photons/MeV)を平均

    値として±15% に収まるようになった。ま

    た,1998年には37.7±3.5ns であった蛍光寿

    命は,2002年には41.3±1.1ns に落ち着いて

    いる22)。なお,LSO には176Lu による300Bq/cm3

    の放射能がある23)。

    出力波高や蛍光寿命の安定化と平行して,

    TOF-PET への応用が検討され始めた。Moses

    らは,一組の LSO 結晶による TOF 分解能を

    実験的に求め,結晶が一辺3mm の立方体の場

    合は300ps 程度であるが,そのうち一辺を消

    滅放射線の入射方向に対して30mm にすると

    475ps 程度にまで劣化することを見いだした24)。

    結晶表面をエッチング処理した場合よりも機械

    研磨の方が時間分解能にすぐれていることから,

    長い結晶の場合にはシンチレーション光の伝達

    過程における結晶壁面での多重反射の影響が大

    きいことがわかる。また,結晶の屈折率を n

    とすると,γ 線の透過が光速度 c のままであるのに対して,可視光や紫外光の伝達は c/n に

    減速するため,結晶と相互作用する深さ位置

    (DOI : depth of interaction)に依存する原理的

    な TOF 時間差を生じる24)。そのため,Tsuda

    らが報告しているような DOI 方向のタイミン

    グ補正の技術25)は有用である。また,光電子増

    倍管のタイミング性能も重要である26),27)。

    一方,Conti らは既存の全身用 PET 装置で

    ある Hi-Rez scanner を利用して,TOF 情報の

    効果を調べた。当該装置のシンチレータは

    (4mm)2×20mm の LSO 結晶で,検出器のリン

    グ径は83cm である。両検出器の時刻差を表

    す情報は4bit で,しかも時刻の単位が TDC

    (time-to-digital converter)の制約から0.5ns

    Jul.2006 澁谷,他:高速な γ 線検出器とTime-of-Flight PET への応用 393

    ( 35 )

  • に過ぎないため,装置としての TOF 分解能は

    1.2ns(18cm 相当で,リング径の22%)であ

    った。それでも,TOF 情報の付加によって SNR

    が約50% 改善することが実験的に確かめられ

    た28)。

    現在の放射線検出器のタイミング性能は,例

    えば空間分解能で5mm(TOF 分解能で30ps)

    に相当するような水準にないため,TOF の利

    得は専ら式(1)で表される SNR の向上として

    得られる。

    2・2 LaBr3:Ce

    LaBr3:Ce は2001年に van Loef らによって

    発見され,既存のシンチレータの中で最大の蛍

    光強度(~61000photons/MeV)と,他の Ce3+

    蛍光体と同等の減衰時定数(~35ps)が報告

    された29)。酸化物のシンチレータでは LSO が

    多くの点で BGO を凌駕するように,アルカリ

    ハライドのシンチレータでは LaBr3:Ce が多

    くの点で NaI : Tl を超越している。当初は,Ce3+

    濃度が 2% でも過多と考えられていたが30),

    最近では20~30% を混合すると立ち上がり時

    間と減衰時間が共に短くなることが知られてお

    り,0.5cm3程度の小さな結晶では200ps 以下

    の時間分解能も得られている31)。また,当初は

    潮解性が著しく,大きな結晶の育成も困難とさ

    れていたが,最近では,例えば(4mm)2×30

    mm の結晶を10×10個に配列したパッケージ

    をメーカーから入手できる32)。なお融点が

    783℃ であることから,育成手法が確立すれば

    コストが低下すると期待される29)。

    PET への応用を考えたときの短所は,密度

    が5.29g/cm3とやや低いために,光電吸収の

    確率が低下することである。Surti らの計算で

    は,(4mm)2×30mm の LaBr3:Ce 結 晶 と,

    (4mm)2×30mm の GSO(ケイ酸ガドリニウ

    ム Ga2SiO5に Ce を一定量添加したもの,密度

    は6.71g/cm3)を比較すると,TOF 情報を用

    いない場合でも SNR が約2倍となった33)。こ

    れは,LaBr3:Ce のすぐれたエネルギー分解能

    (6.7% と仮定)や時間分解能(500ps と仮定)

    により,散乱同時計数や偶発同時計数の割合が

    低下するためである。次に,(4mm)2×30mm

    の LSO と比較すると,TOF 情報を利用しない

    場合において,装置の SNR では LaBr3の方が

    40% 程度大きかった。また,再構成された画

    像で比較すると,LaBr3:Ce による画像の方が

    ノイズは若干少ないものの,結晶内散乱による

    コントラストの低下が見られた。Surti らは,

    現時点では LSO による画像と優劣を決し難い

    が,将来的には TOF 情報の付加によって

    LaBr3:Ce による画像は劇的に改善するとして

    いる34)。

    ペンシルバニア大の Karp らは,Saint-Gobain

    社との共同研究により LaBr3:Ce を搭載した

    TOF-PET 装置の開発を進めてきた27),32)-36)が,

    IEEE NSS/MIC2005で最初のファントム画像

    が披露された37)。TOF の効果に関しては,画

    像再構成時の逐次近似の至適計算回数が減少し

    た点や,視野内の散乱体が大きい場合に利得が

    大きい点などの定性的な説明がされている。

    LaBr3:Ce 発見の第一報からわずか4年半であ

    った。

    2・3 LYSO(LSO と YSO の混晶)

    Lu3+と Y3+のイオン半径はそれぞれ0.861Å

    と0.900Åであり,その差が4.5%と小さいこと

    から,LSO と YSO(ケイ酸イットリウム Y2SiO5

    の略)は任意の割合で混晶LYSO(Lu2(1-x)Y2xSiO5)

    を形成する38)。Ce を添加した LYSO は LSO に

    類似した応答を示すとされているが39),現時点

    の報告では,蛍光出力は同等であるが蛍光寿命

    が少し長い40)(53ns),あるいは蛍光出力や蛍

    光寿命は同等であるがエネルギー分解能が劣

    る41)などマイナス評価が目に付く。Y3+の混合

    比 x に応じて結晶の密度と実効原子番号は低

    下する。なお,融点が約2100℃ まで低下する

    が,わずかな温度変化でも結晶成長には有利で

    ある39)。LYSO は LSO に比べて低いコストで

    入手できる場合が多い。

    RADIOISOTOPES394 Vol.55,No.7

    ( 36 )

  • 3. 対消滅放射線の TOF情報を得るための様々な検出器

    次に,Ce3+添加シンチレータを用いる以外

    の方法により,消滅放射線の TOF 情報を得る

    ための技術や試みを紹介する。

    3・1 Pr3+添加シンチレータ

    1980年代の末にシンチレータの新しい発光

    中心として Ce3+が報告されて以降,15年以上

    もの間,高性能なシンチレータ材料の開発に結

    びつく不純物準位は見いだされなかった。2005

    年に Nikl らは,元素周期表で58Ce の右隣に位

    置する59Pr(プラセオジム)を Lu3AlO12(LuAG)

    に添加すると,Ce3+と同様な(4f)n-1(5d)1の許

    容遷移に起因する発光が得られることを発見し

    た42)。LuAG : Pr は紫外域の305nm に蛍光ピ

    ークを有し,寿命成分は26ns(強度比22%),

    210ns(同31%),1.2µs(同47%)の三つであった。結晶の密度は6.7g/cm3である。蛍光

    強度は20000photons/MeV と新聞報道されて

    おり,この値であれば GSO に匹敵する。まだ,

    初期的な段階で結晶の性能も不安定な時期であ

    ると考えられるが,新しい発光中心を用いた結

    晶開発の進展が期待される。

    当初は,限られた結晶場の条件下でのみ Pr3+

    の許容遷移が起きると説明されたが,続いて

    LSO : Pr や YAlO3:Pr(YAP : Pr と略される)

    もシンチレータとして報告されている43),44)。同

    じ母材に Ce3+と Pr3+を添加した場合の発光特

    性を比較すると,概して Pr3+の方が短波長側

    に蛍光ピークを持ち,蛍光寿命は短い傾向があ

    る。したがって,蛍光の立ち上がりが遅くなけ

    れば,Ce3+添加シンチレータと比較して時間

    分解能が向上する可能性がある。

    3・2 無添加アルカリハライド

    発光中心を添加していないアルカリハライド

    結晶では,10ns よりも短い寿命を持つ高速な

    成分が観測されることがある。

    一つは,Nishimura らによって報告されてい

    る,「オンセンター型自己束縛励起子からの一

    重項遷移」である45),46)。アルカリハライドにお

    ける自己束縛励起子の性質は,励起子を形成す

    る電子と正孔の配置によって決まる。例えば

    CsI では,正孔が二つのハロゲンイオンを引き

    寄せて作る正孔に電子が捕捉されたオンセンタ

    ー型の自己束縛励起子(図3左)と,電子と正

    孔が遊離したオフセンター型の自己束縛励起子

    (図3右)が存在する。電子と正孔の波動関数

    の重なりの大きさからも明らかなように,前者

    が高速な輻射成分の起源である。

    純粋な CsI のシンチレーションは2ns(強度

    比35%)と20ns(同65%)の2成分からなる

    ことが知られており,光量は2000photons/

    MeV である47)。一方でタリウムを添加した CsI :

    Tl の蛍光成分は680ns(同64%)と3.34µs(同36%)で,光 量 は65000photons/MeV で

    ある。不純物を添加しないと光量は著しく低下

    するが,自己束縛励起子からの高速な蛍光成分

    が得られる。KI,NaI,NaBr 等の結晶でも同

    様である48),49)。なお,光量が少なくても,立ち

    上がりが高速なマイクロチャネルプレート

    (MCP : microchannel plate)内蔵の光電子増

    倍管50),51)(例えば Hamamatsu 製 H3809U)を

    用いると,良好な時間分解能が得られる場合が

    図3 CsI 結晶中の自己束縛励起子の格子変形。左

    図のように,正孔が二つのハロゲンイオンを

    引き寄せて作る正孔に電子が捕捉されたオン

    センター型の自己束縛励起子と,右図のよう

    に電子と正孔が遊離したオフセンター型があ

    る。前者が高速な蛍光成分の起源である46)

    Jul.2006 澁谷,他:高速な γ 線検出器とTime-of-Flight PET への応用 395

    ( 37 )

  • ある。ただし,表1に示すように受光器のコス

    トは大きい。

    もう一つは,内殻励起子のオージェ・フリー

    発光である。シンチレータとして BaF2が最も

    有名であるが,Kubota らによって CsF,CsBr,

    CsCl,RbF などの十種類ほどの物質が指摘さ

    れている52),53)。一般的な物質では,図4(左)

    のように,内殻励起状態はオージェ過程を経て

    緩和する。これに対して,図4(右)のように,

    伝導帯の底と荷電子帯の頂上のエネルギーギャ

    ップの幅が,荷電子帯の底と内殻準位の頂上の

    エネルギーギャップの幅より大きい結晶ではオ

    ージェ電子を放出することができないため,内

    殻励起子が直接輻射緩和することにより高速な

    表1 タイミング測定に利用される光電子増倍管の例

    図4 内殻励起子のオージェ・フリー発光の原理。左図のように,伝導帯の底と荷電子帯の

    頂上のギャップ幅(Eg)が荷電子帯の底と内殻準位の頂上のギャップ幅(Evc)より

    も小さい場合には,内殻励起子のエネルギーによってオージェ電子が放出される。右

    図のように Eg>Evc の場合には,内殻励起子の輻射緩和によって高速な蛍光を生じる。

    両図とも③と③’は同時の現象である

    RADIOISOTOPES396 Vol.55,No.7

    ( 38 )

  • 蛍光を生じる。

    BaF2の高速成分の時定数は0.8~0.9ns で,

    市販の無機シンチレータでは唯一のサブナノ秒

    である14),15)。BaF2と紫外域に感度を持つ高速

    な光電子増倍管(Hamamatsu 製 H3378,表1)

    の組み合わせにより,約150ps の TOF 分解能

    得られている54)。これは,波形を高帯域のデジ

    タルオシロスコープで取り込んで,ソフト上で

    コンスタントフラクション法によるタイミング

    決定と同時計数の判定を行った結果である。デ

    ジタルの波形データに対してフィッティング等

    の処理を行うとノイズの影響が低減し,タイミ

    ング決定の精度が改善することがある。TOF-

    PET のような時間分解能を追求する装置の開

    発により,受光器からの出力をデジタル化して

    高速に処理する技術が促進される可能性がある。

    3・3 液体キセノン

    Xe は原子番号が54と大きいため,希ガスの

    シンチレータとしても用いられるが,161K で

    凝縮し液体となる。液体 Xe の密度は約3g/cm3

    であり,消滅放射線の計測にはやや小さいが,

    吸収した放射線の単位エネルギーあたりに発生

    する光子の数は,LSO に匹敵すると報告され

    ている55)。PET 装置では,隙間無くシンチレ

    ータを配置することができる。Nishikido らが,

    波長が174nm で減衰時定数が2.2ns の高速成

    分を用いて TOF 分解能を計測したところ,650

    ps であった56)。また最近,光電子増倍管の増

    幅率の改善により300ps 以下の分解能が達成

    された57)。

    放射線の入射時刻の決定においては,計測信

    号の立ち上がりが急であるほどノイズの影響を

    受けにくいため,シンチレータの蛍光強度が大

    きいことや立ち上がり時間が短いこと,また受

    光器の増倍率が大きいことなどがタイミング決

    定精度の改善に寄与する。

    3・4 化合物半導体

    近年,Derenzo らにより,冷却した半導体

    をシンチレータとして用いる試みがなされてい

    る58),59)。一般的に室温では半導体が高い量子効

    率で発光することはないが,液体ヘリウム温度

    程度に冷却したところ,PbI2や HgI2といった

    直接ギャップの半導体から,サブナノ秒の時定

    数を持つ極めて高速な蛍光が観測された。これ

    はいわゆる励起子発光で,電子と正孔が不純物

    準位などの中間的なエネルギー準位を介さずに,

    直接輻射再結合したものである。しかし,温度

    が概ね100K 以上になると,サーマルクエンチ

    ングが著しく,表2に示すように,出力が BGO

    の数%にまで減少した。

    筆者らは,図5のようにして半導体結晶中に

    励起子の移動を抑制する有機物の障壁を設ける

    ことで,室温でも BGO 並の蛍光強度が得られ

    る手法を開発した60)。(C6H13NH3)2PbI4の化学

    式で表される有機・無機ハイブリッド化合物の

    シンチレーションは室温で390ps(強度比

    28%),3.8ns(同29%)及 び16ns(同43%)

    であり,励起子発光の高速性は失われなかっ

    た61)。このことから,励起子を局在化させ,半

    導体中を熱拡散して欠陥などの無輻射中心に到

    達する割合を減らすことで,結晶を冷却しなく

    ても励起子発光を効率的に取り出せることが明

    表2 PbI2の蛍光強度(BGO 比)と主な寿命成分58)

    Jul.2006 澁谷,他:高速な γ 線検出器とTime-of-Flight PET への応用 397

    ( 39 )

  • らかとなった。

    3・5 チェレンコフ放射体

    光が屈折率 n の媒質に進入すると,伝達速

    度が真空中での光速 c の1/n に低下する。一

    方,粒子線の最大速度は媒質中でも c である

    ため,消滅放射線の光電吸収によって生じた電

    子線の速度が,媒質中で c/n を上回る場合が

    ある。この際,図6のように,電子の飛跡に沿

    ってチェレンコフ放射と呼ばれる「光の衝撃

    波」が生じる。チェレンコフ光は,電子の速度

    が c/n を超えている間にのみ放射されるので,

    電子遷移に起因するシンチレーションとは異な

    り,裾を引かないデルタ関数状の時間分布とな

    る。

    TOF-PET を目指すチェレンコフ放射体に求

    められる条件は,①屈折率 n が大きい,②原

    子番号が大きい,③チェレンコフ光に対して透

    明,④シンチレーション発光を起こさない等で

    あり,材料としては,PbF262),PWO63)(タン

    グステン酸鉛 PbWO4の略),シリカエアロゲ

    ル64),鉛ガラス等が考えられる。Miyata らが,

    鉛ガラスと MCP を内蔵した光電子増倍管の組

    図5 励起子の熱拡散を抑制するための有機物障壁を内包する半導体化

    合物(C6H13NH3)2PbI4の模式図。半導体であるハロゲン化鉛の層

    と,絶縁体であるヨウ化へキシルアミンの層とが自己組織的に交

    互に積層した特徴的な構造を持ち,結晶を冷却しなくても高速な

    励起子発光が観測される

    図6 チェレンコフ放射の模式図。媒質中での物質

    の速度が,媒質中での光の速度を超えた場合

    に放射される光の衝撃波で,発光強度はデル

    タ関数的なタイムプロファイルとなる

    RADIOISOTOPES398 Vol.55,No.7

    ( 40 )

  • み合わせにより TOF 時間分解能を測定したと

    ころ,170ps であった65)。

    4. お わ り に

    5年ほど前には衰退した技術と思われていた

    TOF-PET が,周辺技術の向上により実現され

    る時代となった。タイミング性能にすぐれた光

    電子増倍管が市販され,ASIC や Field Pro-

    grammable Gate Array(FPGA)のような専

    用の集積回路技術が普及している。例えば,SIE-

    MENS 社 の PET 装 置 で あ る biograph は,

    「Pico-3D」と呼ばれる高速なエレクトロニクス

    を搭載しており,公称時間分解能は500ps で

    ある。これは,当該装置の視野径よりもかなり

    狭い時間であることから,TOF-PET への移行

    も意識して開発されたものと思われる。

    冒頭で述べたように,TOF 情報は装置感度

    を向上させる形で効果を発揮する。例えば300

    ps =4.5cm といった現在の放射線検出器のタ

    イミング性能では,TOF 情報による消滅放射

    線の飛行方向の空間分解能の向上は期待されて

    いない。式(1)から明らかなように,TOF 情

    報による感度の利得は検出器間の距離が長いほ

    ど大きい。したがって,TOF 情報は全身用 PET

    など被検体と検出器リング径の大きな装置ほど

    有効で,一つの装置では視野の中心部で利得が

    最大となる。

    TOF 用の放射線検出器では,LaBr3:Ce シ

    ンチレータが最も TOF 利得が大きいと期待さ

    れている。しかし,密度が5.29g/cm3と低い

    ため,結晶内散乱によって生じる結晶間のクロ

    ストークは増大し,装置の空間分解能が劣化す

    る。このため,1mm 程度の高い空間分解能が

    要求される装置には不向きである。しかし,消

    滅放射線の角度揺動で空間分解能が物理的に劣

    化する全身用 PET では,ある程度の結晶内散

    乱が容認される。したがって,これからは小動

    物用 PET 装置のように空間分解能を追求する

    装置では密度の高い LSO や LYSO 結晶を用い

    て感度との両立を目指し,全身用 TOF-PET

    装置では将来的には低価格化が期待される

    LaBr3:Ce を用いて感度の大幅な増大と撮像時

    間の短縮を目指すというように,高性能シンチ

    レータ材料の使い分けも進展すると予想される。

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