가역적인 구조 변형을 통한 sb te 위상절연체의 페르미...

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17 VOL.22/NO.4/Winter 2015 밝은빛 이용 우수 연구논문 최근 몇 년 간 고체물리 분야에선‘위상 절연체’에 대 한 관심이 높아짐에 따라, 이에 관한 다양한 연구가 많이 진행되고 있다. 그 중 양자컴퓨터, 스핀 제어 소자, 초전도 체로의 응용을 위해 위상절연체의 물질 특성을 적절히 활 용하려는 연구 역시 많이 진행되고 있다. 그동안 전통적으 로 화학적 도핑을 이용한 연구가 많이 진행되어 왔으며, 이 러한 연구를 통해 위상절연체에 대해 위상적 특성에 대한 깊이 있는 이해의 폭을 넓힐 수 있었다. 이 화학적 도핑 방 법은 전통적으로 많이 쓰이고 효과적인 방법이나, 비가역 적인 특성으로, 도핑에 따른 물질의 특성을 확인할 수 있지 만, 이를 다시 원래 형태로 되돌릴 수 없다는 단점을 갖고 있다. 반면에 격자 변형을 이용해 전자 구조를 조절하는 방 법이 켜쌓기 성장을 통해 연구되고 있다. 이와 유사하게 상 대적으로 유연한 기판에 변형을 줘, 박막이나 나노 물질이 변형되는 것을 이용하는 방법도 고려되고 있으며, 최근 이 와 관련된 연구가 꾸준히 보고되고 있다. Sb 2 Te 3 위상 절연 체는 층상 구조로 면 방향 압박에 매우 민감하게 반응한다. 이 때문에, 기판 변형을 통한 면 방향 격자 변형 연구에 매 우 적합하다 판단되었다. 여기에 이론적으로 밴드갭이 열 리지 않을 정도의 작은 변형(약 6.4 %)에서 페르미 준위는 결합에너지가 작은 방향으로 이동하는 것으로 알려져 있으 므로, 본 연구진은 Sb 2 Te 3 위상 절연체에 면방향으로 장력 을 가할 때 발생되는 전자 구조적 특성을 규명하고자 실험 을 디자인하였다. 이를 위하여, 위상 절연체를 증착한 폴 리이미드 기판(0.5 cm 두께)을 bending 함으로써 나타나는 구조적 변형과 전도 특성의 상관관계를 고찰하였다. 폴리이미드 기판 위에 Sb 5 Å과 Te 20 Å을 순차적으 로 30번 증착한 뒤 350도에서 30분간 진공 중에서 열처 리하여, 30 nm의 Sb 2 Te 3 박막을 형성하였다. 그 결과 형 성된 박막은 c축으로의 배향성을 가지는 다결정임을 엑스 선회절(XRD)과 투과전자현미경(TEM)으로 확인하였다. 가장 먼저 기판의 변형 정도에 따라 격자구조가 실제 로 얼마나 변형되는 지에 대하여 측정하였는데, 기판 자 체가 변형되어 있어서 반사방식의 엑스선 산란(X-ray scattering) 실험으로는 입사각과 산란각을 정확하게 정 의할 수 없었다. 반면 [그림 1(a)]과 같이 투과모드 엑스선 산란 실험은 기판에 수직으로 엑스선을 조사한 뒤 산란 된 엑스선을 2차원으로 측정하는 방법이다. 이 방법을 이 가역적인 구조 변형을 통한 Sb 2 Te 3 위상절연체의 페르미 준위 조절에 관한 연구 XRS 분과 그림 1. (a) 폴리이미드 기판을 변형시키는 과정을 보여주는 사진. (b) 투과모드 엑스선 산란 측정 결과. 점선은 Sb2Te3의 결정 정보의 위치를 나타낸다. (c) 측정 결과를 지름방향으로 통합한 뒤 비교를 위하여 Cu kα의 에너지를 가질 때의 2θ로 환산하였다. (d) Sb2Te3 (015) 봉우리 를 확대하여 보면 기판 변형에 따라 회절 각도가 이동하는 것이 분명 히 관찰되었다. (e) 회절각도를 이용하여, 기판의 변형에 따른 격자 변 형을 계산하여 나타내었다.

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  • 17

    VOL.22/NO.4/Winter 2015밝은빛 이용 우수 연구논문

    최근 몇 년 간 고체물리 분야에선‘위상 절연체’에 대

    한 관심이 높아짐에 따라, 이에 관한 다양한 연구가 많이

    진행되고 있다. 그 중 양자컴퓨터, 스핀 제어 소자, 초전도

    체로의 응용을 위해 위상절연체의 물질 특성을 적절히 활

    용하려는 연구 역시 많이 진행되고 있다. 그동안 전통적으

    로 화학적 도핑을 이용한 연구가 많이 진행되어 왔으며, 이

    러한 연구를 통해 위상절연체에 대해 위상적 특성에 대한

    깊이 있는 이해의 폭을 넓힐 수 있었다. 이 화학적 도핑 방

    법은 전통적으로 많이 쓰이고 효과적인 방법이나, 비가역

    적인 특성으로, 도핑에 따른 물질의 특성을 확인할 수 있지

    만, 이를 다시 원래 형태로 되돌릴 수 없다는 단점을 갖고

    있다. 반면에 격자 변형을 이용해 전자 구조를 조절하는 방

    법이 켜쌓기 성장을 통해 연구되고 있다. 이와 유사하게 상

    대적으로 유연한 기판에 변형을 줘, 박막이나 나노 물질이

    변형되는 것을 이용하는 방법도 고려되고 있으며, 최근 이

    와 관련된 연구가 꾸준히 보고되고 있다. Sb2Te3 위상 절연

    체는 층상 구조로 면 방향 압박에 매우 민감하게 반응한다.

    이 때문에, 기판 변형을 통한 면 방향 격자 변형 연구에 매

    우 적합하다 판단되었다. 여기에 이론적으로 밴드갭이 열

    리지 않을 정도의 작은 변형(약 6.4 %)에서 페르미 준위는

    결합에너지가 작은 방향으로 이동하는 것으로 알려져 있으

    므로, 본 연구진은 Sb2Te3 위상 절연체에 면방향으로 장력

    을 가할 때 발생되는 전자 구조적 특성을 규명하고자 실험

    을 디자인하였다. 이를 위하여, 위상 절연체를 증착한 폴

    리이미드 기판(0.5 cm 두께)을 bending 함으로써 나타나는

    구조적 변형과 전도 특성의 상관관계를 고찰하였다.

    폴리이미드 기판 위에 Sb 5 Å과 Te 20 Å을 순차적으

    로 30번 증착한 뒤 350도에서 30분간 진공 중에서 열처

    리하여, 30 nm의 Sb2Te3박막을 형성하였다. 그 결과 형

    성된 박막은 c축으로의 배향성을 가지는 다결정임을 엑스

    선회절(XRD)과 투과전자현미경(TEM)으로 확인하였다.

    가장 먼저 기판의 변형 정도에 따라 격자구조가 실제

    로 얼마나 변형되는 지에 대하여 측정하였는데, 기판 자

    체가 변형되어 있어서 반사방식의 엑스선 산란(X-ray

    scattering) 실험으로는 입사각과 산란각을 정확하게 정

    의할 수 없었다. 반면 [그림 1(a)]과 같이 투과모드 엑스선

    산란 실험은 기판에 수직으로 엑스선을 조사한 뒤 산란

    된 엑스선을 2차원으로 측정하는 방법이다. 이 방법을 이

    가역적인 구조 변형을 통한 Sb2Te3 위상절연체의 페르미 준위 조절에 관한 연구

    XRS분과

    그림1.(a)폴리이미드기판을변형시키는과정을보여주는사진.(b)

    투과모드엑스선산란측정결과.점선은Sb2Te3의결정정보의위치를

    나타낸다.(c)측정결과를지름방향으로통합한뒤비교를위하여Cu

    kα의에너지를가질때의2θ로환산하였다.(d)Sb2Te3(015)봉우리

    를확대하여보면기판변형에따라회절각도가이동하는것이분명

    히관찰되었다.(e)회절각도를이용하여,기판의변형에따른격자변

    형을계산하여나타내었다.

  • 18 │방사광과학과기술│

    밝은빛 이용 우수 연구논문

    용하면, 측정된 데이터의 대칭성이나 봉우리 반폭치를 통

    해 시료정렬을 확인할 수 있다. 이런 종류의 실험은, 포

    항가속기연구소 1D 빔라인에서 MAR345디텍터를 이용한

    투과모드 엑스선 산란 실험을 통해 가능하다. 포항가속기

    실험을 통해 측정된 2차원 데이터 [그림 1(b)]와 이를 지름

    방향으로 통합한 데이터 [그림 1(c)]를 기판의 변형에 따

    라 비교해 보면 [그림 1(d)]와 같이 Sb2Te3의 (015) 봉우리

    가 이동하는 것을 확인할 수 있다. 이를 통해 Sb2Te3 격자

    변형은 기판 변형에 의해 최대 0.84% 변형이 일어난다.

    그러나, 그 이상은 압력을 인가할 경우 격자변형이 다른

    방향으로 해소 돼 변화가 없음을 [그림 1(e)]과 같이 확

    인하였다.

    [그림 2(a)]는 변형에 따른 저항 변화를 나타내고 있다.

    0.84 %의 변형에서 2배까지의 저항 증가가 일어나며, 이

    는 격자 변형을 이용하여 반복적으로 저항을 조절 할 수

    있음을 나타낸다. 이러한 저항의 변화는 밴드갭이나 페르

    미 준위와 같이 전하 농도에 큰 영향을 주는 전자 구조가

    변형을 통하여 영향을 받기 때문이다.

    이와 같은 결과는 기존의 이론적 보고들과 같이 면방

    향 장력이 가해졌을 때 p형 반도체인 Sb2Te3의 페르미

    준위가 덩어리 밴드갭의 가운데로 이동하면서 전하 농

    도가 낮아지는 것과 일치한다. 좀더 정확한 분석을 위하

    여 [그림 2(b)]와 같이 변형 정도가 다른 샘플들에 대하

    여 온도에 따른 저항변화를 측정하였고, 특히2~40 K의

    온도구간에 대해서 [그림 2(c)]와 같이 로그온도와 전도도

    사이에 선형적 관계를 가지며 격자의 변형 정도에 따라

    다름을 관찰하였다. 이러한 선형적 관계는 2차원 전하 수

    송의 특성이며, 따라서 매우 낮은 온도에서 덩어리(bulk)

    의 전하 수송이 억제된, 위상 절연체의 표면상태에 의한

    전하 특성을 나타낸다고 할 수 있다.

    그러므로 위상 절연체의 표면상태를 분석하는데 이용

    되는 다음과 같은 전자-전자 상호작용(electron-electron

    그림2.(a)기판의변형에따른면저항변화.반복측정하여도같은경향을보이며기판에남은잔류응력으로인해점점기울기가커지는것을보

    인다.(b)격자변형정도에따라온도-저항곡선을보면변형정도가클수록전체저항이증가하며,저온에서새로운경향이보인다.(c)2~10K의

    온도에서2차원전하수송이론과같이전도도-lnT기울기가직선을가지고있다.(d)자기-저항특성은약한반국소화효과의특성을보이고있으

    며붉은선은HLN함수에의한결과를의미한다.

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    VOL.22/NO.4/Winter 2015밝은빛 이용 우수 연구논문

    interaction)과 약한 반국소화 효과(weak antilocalization

    effect)를 고려한 2차원 전하 수송 이론을 이용하여 분석

    을 하였다.

    분석 결과, 박막에 변형이 있어도 스핀-궤도간 상호작

    용의 세기를 나타내는 α는 약 -0.32~-0.39로 크게 변

    하지 않았지만 전하 농도를 반영하는 가리기 인자인 가

    0.57에서 변형에 의해 0.16까지 줄어드는 것을 알 수 있

    었다. 이는 변형 정도에 따라 표면 상태는 유지되지만,

    전하에 의한 가리기 효과가 감소하였기 때문에 온도-전

    도도 특성이 변화하였음을 나타낸다. 또한 [그림 2(d)]와

    같이 2K에서 1T까지의 자기저항을 측정한 결과 약한 반

    국소화 효과에 의한 저항변화가 격자의 변형이 커짐에 따

    라 증가하는 것을 관찰할 수 있다. 또한 덩어리에 의한

    자기저항은 B2에 비례하는 것으로 알려져 있기 때문에

    변형에 의해 약한 반국소화 효과가 더욱 명확히 관찰되는

    것은 위상 절연체의 특수한 표면 상태가 변형에 대하여도

    유지되는 것을 의미한다. 따라서 다음과 같은 강한 스핀-

    궤도간 상호작용에서의Hikami-Larkin-Nagaoka 식을

    이용하여 α와 위상 결맞음 길이 lφ를 구하였다.

    여기에서도 α는 -0.474~-0.498 의 강한 스핀-궤도

    간 상호작용 값을 나타내었고, lφ가 변형에 의해 250 nm

    에서 465 nm로 길어지는 것을 확인하였다. 이러한 위상

    결맞음 길이의 증가 역시 전하의 농도가 감소하였을 때

    일어나는 것으로 알려져 있다. 결과적으로 격자 변형에

    따른 저항변화가 이러한 전하의 농도 감소에 의해 일어남

    을 알 수 있었고, 그러한 현상은 전자구조적 관점에서 페

    르미 준위가 밴드갭의 중앙으로 이동할 때 일어나는 대표

    적인 결과이다.

    이러한 결과를 뒷바침하기 위하여 앞에서 XRS로 측정

    한 격자 변형을 기준으로 DFT 계산을 수행하여 그 결과

    를 [그림 3(a)]에 전도띠, 원자가띠, 디락 포인트를 페르

    미 준위를 기준으로 나타내었다. 격자 변형에 의해 밴드

    구조 전체가 높은 결합 에너지를 가지는 방향으로 이동하

    지만 표면 상태는 같은 곳에 위치한다. 이는 앞에서 기술

    한 실험 결과와 같이 격자 구조 변형에 의해 페르미 준위

    가 원자가띠를 기준으로 낮은 결합 에너지를 가지는 방

    그림3.(a)DFT계산을이용한Γ포인트에서의격자변형에따른밴드구조차이.(b)격자변형의유무에의한전자구조차이를나타낸개략도.

    전하농도가낮아지므로인해위상절연체의표면상태특성이잘드러나게된다.

  • 20 │방사광과학과기술│

    밝은빛 이용 우수 연구논문

    향으로 움직이는 것과 일치한다. 따라서 격자 구조 변형

    에 의한 페르미 준위 상승으로 전하 농도가 감소하며, 이

    를 통해 저항 변화와 표면 상태의 특성이 잘 드러남을 이

    론적으로 뒷받침 할 수 있었다. 결과적으로 [그림 3(b)]와

    같이 Sb2Te3 위상 절연체에 장력을 가하게 되면 표면 상

    태와 페르미 준위가 밴드갭의 중앙으로 이동하게 되며,

    이로 인한 저항 증가 및 표면 상태 특성의 발현으로 이어

    진다는 것을 확인하였다.

    본 연구를 통하여 Sb2Te3 위상 절연체의 전기적 특성을

    장력을 이용한 역학적인 방법으로 조절 할 수 있었으며,

    특히 화학적 도핑과 달리 가역적인 방법으로 물질의 특성

    을 조절 할 수 있음을 확인하였다. 격자변형에 의한 결과

    는 덩어리 특성을 억제하고 위상 절연체의 독특한 표면

    상태를 두드러지게 할 수 있다는 것을 확인하는 매우 큰

    의미를 주는 결과이다. 이와 같은 결과는 위상절연체를

    이용한 전자 소자 개발 및 위상 절연체의 표면 상태의 특

    성 연구에 도움을 줄 수 있을 것으로 기대된다.

    ―저 자 약 력

    조만호 교수는 1999년 연세대학교 물리학

    과에서 박사학위를 받고 삼성전자 책임연구

    원, Stanford University박사후 연구원을 거

    쳐 2003년부터 2007년 까지 표준과학연구

    소에 재직하였으며, 2007 년부터 현재까지

    는 연세대학교 물리학과 교수로 재직중이

    다. [email protected]

    박상한 박사는2015년 연세대학교 물리학과

    에서 박사학위를 받고 현재 포항가속기연구

    소에서 박사후 연구원으로 연구 활동 중이

    다. [email protected]

    참고문헌

    Sang Han Park, Jimin Chae, Kwang Sik Jeong, Tae-Hyeon Kim, Hyejin Choi, Mann-Ho Cho, Inwoong Hwang, Myung-Ho Bae, and Chul Kang, “Reversible Fermi Level Tuning of a Sb2Te3 Topological Insulator by Structural Deformation”, Nano Letters 2015 15 (6), 3820-3826.