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الجمهورية الجزائرية الديمقراطية الشعبية

République Algérienne Démocratique et Populaire

Ministère de L'Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique

Université Sétif-1-

Faculté de Technologie

Département de Génie des Procédés

MEMOIRE

En vue de l’obtention du diplôme de

MAGISTER

Option : Génie des Polymères

Présenté par:

FADEL Ahlem

Thème

Influence des diverses modifications du Genêt d’Espagne

sur les propriétés mécaniques, rhéologiques et thermiques de

composites à matrice thermoplastique

Soutenu le:

28/12/2014

Devant le jury

Président: Pr. HADDAOUI Nacerddine, Université Sétif-1-

Rapporteur: Pr. ZEBAR-NEKKAA Sorya, Université Sétif-1-

Examinateurs: Pr. KRACHE Rachida, Université Sétif-1-

Pr. GUESSOUM Melia, Université Sétif-1-

REMERCIEMENTS

Les recherches qui font l’objet de ce mémoire ont été menées au Laboratoire de

Physico- Chimie des Hauts Polymères, Département de Génie des Procédés, Faculté de

Technologie, Université de Sétif -1-, dirigées par Madame le Professeur Sorya NEKKAA.

Je remercie Dieu pour tout le courage qu’il m’a donné à mener bien et jusqu’au bout ce

travail. Bien entendu, les paroles ne suffiront jamais pour reconnaitre à Dieu tous les biens

dont il nous a comblés.

J’exprime mes sincères reconnaissances au Madame le Professeur Sorya NEKKAA qui a

bien voulu m’encadrer durant tout le processus d’élaboration de ce travail et dont la

disponibilité, le savoir-faire et le soutien ne m'ont jamais fait défaut.

Je remercie également Melle IKHLEF Samah et Mr BOUHANK Salim pour leurs

encouragements et leurs aides qui m’ont été très précieuses.

Je remercie aussi tous les techniciens du laboratoire du hall de polymères surtout Mr

BENMKIDECHE Hakim et KHITASS Moncef, la technicienne du laboratoire de Physico-

Chimie des Hauts Polymères Melle SARROUB Ibtissem, ainsi que l’ensemble du personnel

du laboratoire de l’unité de Cal-Plast, de m’avoir accueillie au sein de leur laboratoire.

Je voudrais aussi remercier les membres du laboratoire de l'unité Setif Pipe de

m’avoir permis de réaliser les tests de traction.

Toute ma gratitude va à l’ensemble du personnel du laboratoire de l’unité

Maprogaz, de m’avoir permis de réaliser les tests de DSC.

Je tiens à remercier l’ensemble des membres du jury, Monsieur le Professeur

Nacerddine HADDAOUI, Madame le Professeur Rachida KRACHE et Madame le

Professeur Melia GUESSOUM, pour avoir accepté de donner une partie de leur précieux

temps et d’avoir ainsi partagé une partie de leur savoir.

Un grand merci à ma copine Melle BAHLOULI Fairouz qui m’a beaucoup aidé, je la

remercie aussi pour ses encouragements.

Enfin le plus grand merci à tous mes collègues en particulier Nadia, Meriem, Abd Elhak,

Fares, Sofien et Walid. Pour terminer, une pensée à toute ma famille en particulier mon mari

pour son soutien constant.

Dédicaces

Je dédie ce modeste mémoire à ceux qui ont beaucoup sacrifié de leur temps

pour mon bonheur et ma réussite

Aux êtres les plus chers et les plus proches au monde et qui symbolisent le

courage et la tendresse, Mes très chers parents, mon époux Ayoub et ma chère

princesse Malak que Dieu les garde,

A mes frères, mes sœurs, mes cousins et mes cousines.

A mes mes belle-sœurs: Samira, Hayat, barkahoum, Zahira, Meriem, Rahma,

Hiba et Djamila.

A toute ma famille sans exception et surtout à mes tantes Houria et

Salima de leur aide.

A toutes les personnes pour lesquelles j’ai une place dans leur cœur et surtout

à l’esprit de ma grand-mère.

AHLEM

SOMMAIRE

Sommaire pages

Liste des tableaux…………………………………………………………………….. i

Liste des figures……………………………………………………………………… ii

Liste des schémas…………………………………………………………………….. v

Liste des abréviations………………………………………………………………… vi

Introduction générale………………………………………………………………… 1

Références bibliographiques…………………………………………………………. 3

ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE

Chapitre I: Les composites à fibres végétales

I.1. Généralités…………………………………………………………………..…… 4

I.2. Les fibres naturelles ……………...……………………………………………… 4

I.2.1. Le Genêt d’Espagne……………………………………………………….. 5

I.2.2. D’autres types de charges végétales…...…………………………………... 7

I.2.3. La composition chimique des charges végétales…………………….......... 8

I.2.3.1. Cellulose…………………………………………………………...... 9

I.2. 3.2. Les hémicelluloses…………………..…………………………....... 10

I.2.3.3. Pectine………………………………………………………………. 10

I.2.3.4. La lignine…………………………..………………………………... 11

I.2.3.5. La cire………..……………………………………………………… 12

I.3. Facteurs influant sur les propriétés des matériaux composites………………….. 13

I.3.1. Dispersion et l’orientation de la fibre……………………………………… 13

I.3.2. Influence de la nature et la quantité des constituants……………………….. 14

I.3.3. L'effet de l'humidité………………………………………………………... 15

I.3.4. Adhésion fibre-matrice ……………...……………………………………... 17

I.3.5. Influence de la morphologie des fibres …………………………………….. 18

I.4. Mise en œuvre des matériaux composites……………………..………………… 19

I.5. Principaux avantages et inconvénients des matériaux composites à charges végétales

…………………………………………………………………………………….......

20

I.6. Application des composites à base des fibres végétales…………………………. 20

a) En automobile ………………………………………………………………... 21

b) En construction ………………………………………………………………. 22

c) Autres applications…………………...……………………………………….. 22

I.7. Conclusion………………..……………………………………………………… 23

Références bibliographiques ………………………………………….……………... 24

SOMMAIRE

Chapitre II : Amélioration de la compatibilité charge-matrice

II.1. Introduction………………………………………………………………..……... 30

II.2. Le rôle de prétraitements et des traitements chimiques……………………….… 30

II.3. Traitement des fibres………………………………………………………….….. 31

II.3.1. Les méthodes physiques de modification de la surface des fibres…. 31

II.3.2. Les modifications chimiques………………………………………... 32

II.3.2.1 Oxydation …...…………………………………………..…. 32

II.3.2.2. Estérification …………..………………………………..….. 32

II.3.2.3. Ethérification……….………………………………………. 34

II.3.2.4. Greffage chimique………………………...……………..…. 38

II.3.2.5. Traitement par acétylation…...…………………………..…. 39

II.3.3. Les modifications physico‐chimiques…...……………………..….. 41

II.3.3.1. Le traitement corona………………….…………………...... 41

II.3.3.2. Traitement plasma froid………………..…………………… 42

II.3.2.3. Traitement au rayonnement Ultraviolet (UV) vide et traitement

aux rayons γ……………………………………………………………….…….……….

43

II.3.2.4. Le traitement laser…………………………………………... 44

II.4. Conclusion…………………………………………………………………………. 45

Références bibliographiques……………………………………………………………. 46

Etude expérimentale

Chapitre III : Matériaux utilisés et techniques expérimentales

III.1. L’objectif…………………………………………………………………........... 52

III.2. Organigramme …………………………………………………………………. 53

III. 3. Matériaux utilisés………………………………..…………………………….. 55

III.3.1. Le polyéthylène basse densité…………………………………….......... 55

III.3.2. Farine de Genêt d’Espagne…………………………………………….. 55

III.3.3. L'hydroxyde de sodium……………………..………………………….. 55

III.3.4. Silane………………………………………………………………........ 55

III.3.5. l’hydroxyde de potassium…………………………………….… 55

III.3.6. L'éthanol………………………………………………………………... 56

III.3.7. L'acide acétique……………………………………………………........ 56

III.4. La mise en œuvre des matériaux...…………………………………………....... 56

III.4.1. Préparation de farine de Genêt d’Espagne…………………………....... 56

III.4.1.1. La récolte de l’arbuste de Genêt d’Espagne..………………… 56

SOMMAIRE

III.4.1.2. Broyage………………………………………………………. 56

III.4.1.3. Tamisage …………………………………………………….. 56

III.4.1.4. Prétraitement de la farine…………………………….………. 57

III.4.1.5. Traitement de la farine……………………………....……….. 57

III.4.1.5.1. Traitement alcalin par NaOH et KOH……………. 57

III.4.1.5.2. Traitement par le silane…………………………... 57

III.4.2. Préparation des composites….……………………………………....... 57

III.4.3. Méthode de préparation des échantillons …………………….............. 57

III.4.3.1. Malaxage ………………………..…………………………… 57

III.4.3.2. Broyage…………………………………………………........ 58

III.4.3.3. Compression……………………………………………….. 58

IV.5. Méthode de caractérisation et mode opératoire………………………………... 58

III.5.1. Caractérisation structurale………………………………………………. 59

III.5.1.1. L'essai spectrométrique (Spectroscopie Infrarouge à Transformée de

Fourier IRTF)……………………………………………………………..…………..

59

III.5.1.2. Diffraction des rayons X (DRX)……………………………... 59

III.5.2. Caractérisation rhéologique……………………………………………. 60

III.5.3. Essais mécaniques……………………………………………………… 61

III.5.3.1. Test de Traction ……………………........................................ 61

III.5.3.2. Test de choc…………………………………………….......... 62

a) Détermination de la résistance au choc an………………………….. 62

b) Détermination de la résistance au choc ak…………………………. 62

III.5.4. L'essai thermique……..………………………………………………… 63

III.5.4.1. Caractérisation thermique par l'Analyse Calorimétrique Différentielle

(DSC)……………………………………………………………………………..…..

63

III.5.4.2. L’analyse thermogravimétrique (ATG)……………………… 63

III.5.5. Test d’absorption d’eau………………………………………………………. 64


Chapitre IV : Résultats et discussions

IV.1. Analyse spectroscopique par infrarouge à transformé de Fourier……………... 66

IV.2. Diffraction des rayons X……………………………………………………….. 67

IV.2.1. Diffraction des rayons X de la farine GE avant et après traitement…… 67

IV.2.2. Diffraction des rayons X des composites………………………………. 69

a) Effet du taux de farine.……………………………………………...... 69

b) Effet du traitement……………………………………………………. 69

SOMMAIRE

IV.3. Propriétés mécaniques…………………………………………………………. 73

IV.3.1. Test de traction…………………………………………………………. 73

a) Effet du taux de farine...………………………………………………. 73


IV.3.2. Test de choc……………………………………………………………. 80

a) Effet du taux de farine...……………………………………………..... 80


IV.2.3. Effet d'absorption d'eau sur la résistance au choc des composites

PEBD/GE……………………………………………………………………………..

82

a) Effet du taux de farine..……………………………………………...... 82


IV.2. Propriétés rhéologique (indice de fluidité)……………………………………. 84

a) Effet du taux de farine..…………………………………………………….. 84

b) Effet du traitement…………………………………………………………… 85

IV.4. Propriétés thermiques…………………………………………………………... 86

IV.4.1. Analyse calorimétrique différentielle (DSC)…………………………... 86

a) Effet du taux de farine..…………………………………………….. 86


IV.4.2. Etude thermique par thermogravimétrie (ATG)……………………….. 92

a) Effet du taux de farine..…………………………………………….. 92


IV.4. Etude du caractère hydrophilique des composites PEBD/Farine de Genêt d’Espagne

par le test d'absorption d'eau……………………………………………………..…...

95

a) Effet du taux de farine...……………………………………………………….. 95

b) Effet du traitement…………………………………………………………….. 96

Conclusion Générale……………………………………………………….…. 100

Perspectives…………………………………………………………………………... 102


Annexe I

Liste des tableaux

i

Liste des tableaux Pages

Tableau I-1. Caractéristiques générales des fibres végétales………….…..…. 8

Tableau I-2.Composition chimique des fibres végétales.…..…………....…... 9

Tableau IV-1. Les valeurs des intensités des raies IAM et I002, valeurs des

indices de cristallinité et des tailles des cristaux de la farine GE avant et après

traitements………………………………………………………………….….

68

Tableau IV-2. Valeurs du taux de cristallinité du PEBD et des composites

PEBD/GE à farine non traitée et traitée…………………………………….…

70

Tableau IV-3. Comparaison de la température de fusion et du taux de

cristallinité du PEBD et des composites PEBD/GE à farine non traitée……….…...

88

Tableau IV-4. Comparaison de la température de fusion à différents

passages et du taux de cristallinité des composites PEBD/GE à farine traitée.…...

91

Tableau IV-5. Les valeurs cinétiques de la dégradation thermique des

composites PEBD/GE non traitée et traitée……………………………….….

95

Liste des figures

ii

Lis Liste des figures Pages

Figure I-1. Classification des fibres naturelles et quelques exemples …….…..……. 5

Figure I-2. (a) Image de l’arbuste du Genêt d’Espagne (Région de Sétif).(b)Spartier

à tiges de jonc …………………………..…………………………………………….

6

Figure I-3. Structure d’une fibre végétale................................................................... 8

Figure II-1. Observation au microscope électronique à balayage de traitement par

le NaOH des fibres de banana : (a) 2% ; (b) 10% ……………………………..……

35

Figure III-1. (a)Plan de travail expérimental, partie A……………………..………. 53

Figure III-2. (b) Plan de travail expérimental, partie B……………………...…….... 54

Figure III-3. Présentation du mélangeur à deux cylindres utilisés dans

la préparation des composites.……………………………………………...................

58

Figure IV-1. Spectres IRTF de farine de Genêt d’ Espagne (GE) non traitée et

traitée……..………………………………………………………………………..….

66

Figure IV-2. Diffractogrammes de la farine de GE non traitée et traitée…………… 68

Figure IV-3. Diffractogrammes des composites PEBD/Farine de GE non

traitée………………………………………………………………………….………

69

Figure IV-4. Diffractogrammes des composites PEBD/GE (80/20) à farine

traitée……………………………………………………………………….………....

71


traitée………………………………………………………………………………….

71


traitée………………………………………………………………………………….

72


traitée………………………………………………………………………………….

72

Figure IV-8. Variation de la contrainte à la rupture des composites PEBD/Farine de

GE en fonction du taux de farine non traitée.…….......................................................

74

Figure IV-9. Variation du module d’élasticité des composites PEBD /Farine de GE

en fonction du taux de farine non traitée.……………………………………………..

74

Figure IV-10. Variation de la déformation à la rupture des composites

PEBD/Farine de GE en fonction du taux de farine non traitée...………......................

75

Figure IV-11. Variations de la contrainte à la rupture des composites PEBD/Farine

de GE en fonction du taux de farine non traitée et traitée……....................................

78

Figure IV-12. Variations du module d'élasticité des composites PEBD/Farine de

GE en fonction du taux de farine non traitée et traitée…………………………….....

79

Figure IV-7. Variations de la déformation à la rupture des composites PEBD/Farine

de GE en fonction du taux de farine non traitée et traitée…….....................................

79

Liste des figures

iii

Figure IV-14. Variations de la résistance au choc des échantillons des composites

PEBD/Farine de GE non entaillés et entaillés en fonction du taux de farine non traitée ..…

80


PEBD/Farine de GE non entaillés en fonction du taux de farine non traitée et traitée …..….

81

Figure IV-16.Variations de la résistance au choc des échantillons des composites

PEBD/Farine de GE entaillés en fonction du taux de farine non traitée et traitée ……........

82

Figure V-17. Variations de la résistance au choc des composites PEBD/Farine de

GE non entaillés en fonction du taux de farine non traitée avant et après absorption d’eau …

83

Figure IV-18. Variations de la résistance au choc des composites PEBD/Farine de GE non

entaillés en fonction du taux de farine non traitée et traitée, après absorption d’eau ……….

84

Figure IV-19. Variation de l'indice de fluidité des composites PEBD/Farine de GE

en fonction du taux de farine non traitée ……………………………………………..

85

Figure IV-20. Variations de l'indice de fluidité des composites PEBD/Farine de GE

en fonction du taux de farine non traitée et traitée …………………………………..

86

Figure IV-21. Thermogrammes DSC du PEBD et des composites PEBD/GE à

farine non traitée ……………………………………………………………..………

87

Figure IV-22. Thermogrammes DSC des composites PEBD/GE (80/20) à farine

non traitée et traitée …………………………………………………………….…....

88


non traitée et traitée……………………………………………………….……..……

89


non traitée et traitée ……………………………………………………………..……

89


non traitée et traitée………………………………………………………………......

90

Figure IV-26. Thermogrammes TG du PEBD et des composites PEBD/GE à farine

non traitée ………………………………………………………………………….....

92

Figure IV-27. Thermogrammes DTG du PEBD et des composites PEBD/GE à

farine non traitée ……………………………..............................................................

93

Figure IV-28. Thermogrammes TG des composites PEBD/GE à farine non traitée

et traitée ……………………………............................................................................

94

Figure IV-29. Thermogrammes DTG des composites PEBD/GE à farine non traitée

et traitée……………………………………………………………………………….

94

Figure IV-30. Variations du taux d'absorption d'eau du PEBD et des composites

PEBD/GE à farine non traitée en fonction du temps………………………………....

96

Liste des figures

iv

Figure IV-31. Variations du taux d'absorption d'eau des composites PEBD/GE

(80/20) à non farine traitée et traitée, en fonction du temps………………………….

97

Figure IV-32. Variations du taux d'absorption d'eau des composites PEBD/ GE

(75/25) à farine non traitée et traitée, en fonction du temps…………………..……..

98


(70/30) à farine non traitée et traitée, en fonction du temps………………………....

98


(65/35) à farine non traitée et traitée, en fonction du temps………………………...

99

Liste des schémas

v

Liste des schémas Pages

Schéma I-1. La structure de la cellulose …………………………………... 9

Schéma I-2. Structure d’un type de xyloglucane……..……………………. 10

Schéma I-3. (a) Le réseau de pectine, (b) L’interaction de calcium avec la

pectine ……………..………………………………….…………………….

11

Schéma I-4. Exemple générique de la macromolécule lignine ……………. 12

Schéma I-5. Représentation schématique de l’agencement des différents

composants des fibres végétales à l’échelle micrométrique ………………..

12

Schéma I-6. Modèle d'adhésion interfibres dans le cas des liaisons

hydrogène en phase humide et sèche ………….……………………………

15

Schéma II-1. Liaison chimique PP-g-AM/fibre cellulosique……………… 34

Schéma II-2. Activation du greffage Polymère (NR)/cellulose par le

permanganate………………………………………………………………..

39

Schéma II-3. Acétylation des fibres cellulosiques…………………………. 39

Schéma IV-1. Réaction entre le NaOH et la charge de GE………………... 76

Schéma IV-2. Structure typique de (i) fibres cellulosiques non traitées et

(ii) et traitées par le traitement alcalin………………………………………

76

Schéma IV-3. Mécanisme de la réaction entre le silane et la fibre

cellulosique………………………………………………………………….

77

Liste des abréviations

vi

Liste des abréviations AM: Anhydride Maléique

AS: Anhydride Succinique

ATG: Analyse thermogravimétrique

DCDMS : Dichlorodiméthylesilane

DP : Degré de polymérisation

DRX : Diffraction des Rayons X

DSC : Calorimétrie Différentielle à Balayage

FGO : Farine de grignons d’olive

GE : Genêt d’Espagne

IGC : Chromatographie gazeuse inverse

IRTF: Infrarouge à transformée de Fourier

Nafi : Natural fiber for injection

NR : Natural Rubber

PE : Polyéthylène

PEBD : Polyéthylène basse densité

PEBD/GE : Polyéthylène basse densité /farine de Genêt d’ Espagne

PEHD : Polyéthylène haut densité

PP-g-AM: Polypropylène greffé par l’anhydride maléique

PEBD-g-AM : Polyéthylène basse densité greffé par l’anhydride maléique

PS : Polystyrène

PVC : Polychlorure de vinyle

PVDF : Polyfluoruredevinylidène

Sccm : Centimètres cube par minute

SEBS : Styrène-ethylène-butylène-styrène

Tmax : Température de décomposition maximale

UHMWPE : Polyéthylène ultra haut poids moléculaire

UV : Lumière ultraviolette

VTMS : Vinyltrimethoxysilane

XPS : Spectroscopie de photoélectron X

(%m): Pourcentage massique.

INTRODUCTION GENERALE

De nos jours, l’utilisation des ressources naturelles dans les matériaux composites

devient de plus en plus fréquente, et ce, du fait que ces ressources sont moins coûteuses et

rivalisant. De plus, les tendances industrielles se penchent vers des produits propres et

écologiques, d’où l’intérêt d’intégrer des produits naturelles facilement recyclable et

biodégradables. Il est donc important de faire le point sur les différentes catégories de

matériaux issus de ressources renouvelables et biodégradables. Certains secteurs industriels,

comme l’emballage et le transport, s’intéressent à l’utilisation de fibres cellulosiques qui

conduisent à des produits de bonnes performances ayant une bonne aptitude à la mise en

forme [1]. En Europe, les constructeurs automobiles utilisent des tapis fabriqués à base

d’abaca. Notamment, le lin et le chanvre sont utilisés dans la fabrication des portes à

panneaux pressés, tablettes arrière, dossiers de siège, boucliers moteur et appuie-tête. Pour

les consommateurs, les composites à base des fibres végétales dans les voitures fournissent

une meilleure isolation thermique et acoustique, par rapport aux fibres synthétiques [2].

Cependant, le manque d’adhésion avec les matrices polymères est une difficulté qui

peut empêcher un large usage des fibres végétales dans les composites. Le caractère

hydrophobe de la majorité des polymères et le caractère hydrophile des fibres végétales

affectent négativement l’adhésion. Pour minimiser ces problèmes, la modification de la

surface des fibres est généralement nécessaire afin d’améliorer leur adhésion avec la matrice

polymérique et réduire l'absorption d'humidité. Il a été démontré qu’un traitement approprié

appliqué sur les fibres peut entraîner une compatibilité avec la matrice polymère, ce qui

améliore la qualité des composites. Des méthodes variées comme le traitement alcalin, le

traitement avec des silanes ou encore avec d’autres produits chimiques ont permis

d’améliorer la compatibilité des fibres avec la matrice polymérique [3].

En Algérie l’alfa, le diss, le crin végétal, sisal et le liège se trouvent abondants. Leurs

récoltes et leurs industrialisations sont une source de revenus considérable pour des

populations entières. L'une des fibres végétales locales de la région de Sétif est le Genêt

d’Espagne. Cette plante est intéressante du point de vue économique, car son abondance

permet d'envisager sa possible utilisation pour la production de matériaux composites à base

de matrice polymérique. Aussi, l’arbrisseau est facile à récolter, ne nécessite pas beaucoup

d’eau et supporte la chaleur.

L’objectif de ce mémoire est l’élaboration et la caractérisation d’un nouveau

matériau composite à base de polyéthylène basse densité comme matrice polymérique

renforcé par la farine de Genêt d’Espagne (GE). La farine de GE a été traitée en utilisant un

traitement alcalin par une solution d’hydroxyde de sodium NaOH et d’hydroxyde de

Introduction Générale

2

potassium KOH à une concentration de 1,25 N et par l’utilisation d’un agent de couplage du

type silane Vinyltrimethoxysilane (VTMS) à une concentration 5(%m), afin d’améliorer

l’affinité et l’adhésion avec le polyéthylène. Les composites de polyéthylène/farine de Genêt

d'Espagne avec différents taux de farine et différents traitements ont été préparés sur

mélangeur à deux cylindres. Les composites obtenus ont été soumis à plusieurs techniques

de caractérisations à savoir les caractérisations structurales par spectroscopie infrarouge à

transformée de Fourier (IRTF) et la diffraction des rayons X (DRX), les tests mécaniques

(traction et choc), rhéologiques (indice de fluidité), thermiques (l'analyse calorimétrique

différentielle (DSC) et l'analyse thermogravimétrique (ATG)) et le test d'absorption d'eau.

Ce mémoire s'articule sur deux grandes parties: une étude bibliographique et un

protocole expérimental.

L'étude bibliographique se répartie en deux chapitres:

Le premier chapitre est consacré à une analyse bibliographique sur les fibres

végétales, leurs compositions chimiques et les paramètres qui affectent les propriétés des

matériaux composites, aussi que les procédés de mise en œuvre de ces matériaux et

quelques applications des composites à base des charges végétales.

La modification de la surface des charges végétales peut se faire par des méthodes

physiques, physico-chimiques ou chimiques. Ceci est détaillé dans le deuxième chapitre.

Le protocole expérimental est constitué de deux chapitres:

Le troisième chapitre, comprend les matériaux utilisés ainsi que les techniques

expérimentales utilisées.

Le quatrième chapitre est consacré à la discussion de l'ensemble des résultats obtenus

à partir des différents tests effectués.

Enfin, dans la conclusion, nous évoquerons les principaux résultats trouvés et nous

décrirons les perspectives ouvertes par ce travail.

Introduction Générale

3

Référence bibliographiques

[1] M. Malha, «Mise en oeuvre, Caracterisation et Modelisation de Materiaux

Composites : Polymere Thermoplastique Renforce par Des Fibres De Doum.». Thèse de

Doctorat, Faculté des Sciences Rabat, Université Mohammed V, Agdal, 2013, 151 p. [En

ligne], disponible sur

http://toubkal.imist.ma/bitstream/handle/123456789/9626/THESE_MALHA.pdf

[2] Y. Xu, Q. Wu, Y. Lei et F. Yao. «Creep behavior of Bagasse fiber reinforced polymer

composites», Bioresource Technology.,Vol. 101, 2010, pp. 3280–3286.

[3] Y. Xie et al. « Silane coupling agents used for natural fiber/polymer composites:

Areview ». Composites Part A: Applied Science and Manufacturing., Vol. 41, 2010, pp.

806– 819.


Chapitre I Les Composites à Fibres Végétales

4

Les composites à fibres végétales

I.1. Généralités

Un matériau composite est constitué d’un ensemble de fibres résistantes noyées dans

une matrice dont les propriétés mécaniques sont nettement plus faibles. Les fibres jouent le

rôle de renfort tandis que la matrice assure la cohésion du composite et le transfert des

efforts aux fibres [1].

L’utilisation de fibres naturelles, et en particulier de fibres végétales comme renfort

de matériaux composites, présente deux principaux avantages. Tout d’abord, ces fibres sont

largement disponibles à faible coût et leur utilisation en construction constitue de nouveaux

débouchés pour les matières agricoles. D’autre part, la valorisation des fibres végétales

permet la réduction des impacts environnementaux par rapport aux composites

conventionnels puisque ce sont des matières premières renouvelables, biodégradables,

neutres vis-à-vis des émissions du dioxyde de carbone CO2 et demandant peu d’énergie pour

être produites [2].

Aujourd'hui, la transition vers une économie durable et plus respectueuse de

l'environnement s'effectue tout d'abord par un changement dans les cultures des plantes, la

consommation alimentaire, la production d'énergie, la quête de ressources renouvelables,

ainsi que l'incitation aux cultures non vivrières, afin de réduire la production pétrochimique

et l'émission des gaz à effet de serre. C'est dans cette perspective que l'intérêt pour les fibres

ligno-cellulosiques provenant de tissus végétaux s'est accru, tenant compte du fait qu'elles

constituent des ressources renouvelables. Ces dernières se voient ainsi très prometteuses

pour la transition vers une économie durable [3].

I.2. Les fibres naturelles

Les fibres naturelles peuvent être classées selon leur origine. Il est donc possible de

distinguer trois grandes familles [2]:

- Les fibres végétales: elles se subdivisent elles-mêmes selon leur provenance. On peut donc

citer les fibres libériennes qui sont extraites de tiges de plantes (chanvre, lin, ramie, jute), les

fibres dures qui sont extraites de feuilles, de troncs ou d'écorces de fruits (sisal, chanvre de

manille, noix de coco), et les fibres qui proviennent des poils séminaux de graines (coton,

kapok);

- Les fibres animales: elles peuvent émaner des poils (toison animale) ou encore des

sécrétions (soie);

- Les fibres minérales (amiante).


5

La Figure I-1 illustre la classification des fibres naturelles.

Figure I-1.Classification des fibres naturelles et quelques exemples [4].

I.2.1. Le Genêt d’Espagne

Le Genêt d’Espagne (Spartium Junceum, Ang: Spanish broom; Ital: Spartio).Fait

partie des arbustes d’ornement, et a la particularité de n’avoir presque pas de feuilles. Elles

poussent sur les nouvelles pousses et tombent par la suite [5,6]. Cette plante se trouve dans

l’Afrique du nord, l’Europe méridionale et l’Asie du sud-ouest [7].

Fibres naturelles

Fibres animales

(Soie, poils)

laine)

Fibres

végétales Fibres

minérales

(Amiante)

Fibres

agricoles

Fibres de

bois

Fibres

extraites des

tiges et des

troncs.

Fibres

extraites de

l’enveloppe

du fruit.

Fibres

extraites de

poils

séminaux des

graines.

Fibres

libériennes.

Fibres

extraites

des feuilles.

-paille de

blé

-paille de riz

-paille

d’orge

-bambou

-

Genêtd’Es

pagne

-lin

-chanvre

-jute

-kénaf

-ramie

- Genêt

d’Espagne

-sisal

-bananier

-palmier

-Coton

-kapok

-Coco


6

Grand buisson ou parfois petit arbre de 2 à 5 m; le Genêt d’Espagne frappe le regard

par ses nombreux rameaux allongés comme de grandes joncs; cylindrasses, compressibles,

d’un vert bleuâtre (glauques) [5]. Supportent des feuilles peu nombreuses disposition

éparses de 2 à 3 cm de long, linéaires oblongues, sessiles ,étroites, lancéolées, vert foncés à

revers soyeux, très caduques, elles tombent au milieu d’été (Figure I-2) [8, 9]. Les tiges de

Genêt d’Espagne sont utilisées en vannerie et produisent des fibres pour la fabrication des

cordages et toiles grossière.

Dans le Midi de France, ils emploient les rameaux du Genêt d’Espagne en grise de

liens et de osier, ils en tressent des corbeilles et même des chaussures; écorcés ils en font des

cabas à presser les olives. Les fibres qu’ils contiennent servaient, dans l’antiquité et servent

encore aujourd’hui dans diverses régions côtières, à fabriquer des filets des cordages à

remplacer le crin dans les matelas et coussins à tisser, après avoir été filées une toile

grossière mais presque inusable [5].

(a)

(b)

Figure I-2. (a) Images de l’arbuste du Genêt d’Espagne (Région de Sétif). (b)Spartier à tiges de jonc [10,11].


7

I.2.2.D’autres types de fibres végétales

Le Kenaf (ou Hibiscus hemb): il provient d’une plante, appelée aussi dah, cultivée

aux Indes, en Afrique et dans l’île de Java. La fibre de kenaf a des qualités

comparables à celles du jute [2].

Le jute: fibre extraite de la tige de la plante du même nom cultivée en zone tropicale,

du genre Corchorus appartenant à la famille des Tiliacées. Il peut être utilisé pour des

revêtements de sol.

Le sisal: fibre extraite des feuilles d'un agave originaire du Mexique du genre Agave

appartenant à la famille des Agavacées (Agave sisalana). Elle peut être utilisée pour

des revêtements de sol.

Le lin: fibre extraite de la tige de la plante du même nom cultivée en zone tempérée,

du genre Linus appartenant à la famille des Linacées.

Le chanvre: fibre extraite de la tige de la plante du même nom cultivée en zone

tempérée, du genre Cannabis appartenant à la famille des Cannabinacées.

Le coton: fibres extraites des fruits des cotonniers, plantes cultivées en zone

subtropicale à tropicale, du genre Gossypium appartenant à la famille des Malvacées.

Le coir de la noix de coco: les fibres sont prélevées dans le coir (mesocarpe fibre) de

la noix de coco et sont utilisées en corderie et en sparterie (objet tissé, vanné ou

tressé) [12].

Les performances varient d'une fibre à une autre et il convient donc de noter

que chaque type de fibres, dans ce cas les fibres végétales ou cellulosiques,

possèdent des caractéristiques très variables, dues au caractère naturel [13]. Le

Tableau I-1 présente une liste des différentes fibres et les propriétés associées à

chacune d'elles.

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8

Tableau I-1. Caractéristiques générales des fibres végétales [3, 10].

Fibre Longueur de la

Fibre technique

(mm)

Diamètre

(µm)

Module de

Traction (GPa)

Déformation maximale

(%)

Genêt

d’Espagne

50-120 5-10 22 2,5-12

Coton 25 12-23 6-10 6-8

Lin 4-8.5 12-30 50-70 1.3-3.3

Chanvre 5-40 16-50 30-60 1.7-2.7

Kénaf 2.5-4.5 14-33 60 1.7-2.1

Jute 2.5 5-25 20-55 1.5-2

Sisal 100-125 100-400 9-22 3-14

Banane 4.5-10 50-250 7-20 1.8-3.5

Abaca 60 50-280 - 2.1-2.4

I.2.3. La composition chimique des charges végétales

Les fibres naturelles se composent principalement de cellulose, d’hémicellulose et de

lignine. Elles contiennent aussi des quantités faibles en protéines, extractibles et quelques

composés inorganiques. Il existe différentes classifications de ces fibres. Les fibres dures, tel

que le bois, forment un groupe à part entière qui représente environ 90% de la production

mondiale [3].

Figure I-3. Structure d’une fibre végétale [14].


9

La proportion de cellulose, d'hémicelluloses et de lignine varie d'une espèce à une

autre. À l'intérieur de chaque fibre, la lignine joue le rôle d'une matrice enrobant la cellulose,

qui est une structure très rigide [3].

Tableau I-2: Composition chimique des fibres végétales [15].

I.2.3.1. Cellulose

La cellulose est le constituant qui assure la protection et le soutien dans les

organismes végétaux. Elle se situe dans la paroi des fibres et constitue la substance

organique la plus abondante dans la nature puisqu’on estime sa production mondiale à

environ 1,3.1010

tonnes par an. A l’échelle d’un arbre cela correspond à la formation de 10 g

de cellulose par jour. La cellulose est un homopolysaccharide composé d'unités β -D-

glucopyranose liées entre elles par une liaison glycosidique β [16].

D’un point de vue chimique, la cellulose est une molécule formée de longues chaînes

dont le motif de base est le glucose (Schéma I-1). Les molécules cycliques de glucose

adoptent la conformation «chaise», qui est plus stable que la conformation « bateau » [17].

Fibres Cellulose (%) Lignine (%) Hémicellulose(%) Pectine (%) Cendre (%)

Kénaf 37-49 15-21 18-24 - 2-4

Jute 41-48 21-24 18-22 - 0,8

Chanvre 57-77 3,7-13 14-22,4 0,9 0,8

Ramie 68,6-91 0,6-0,7 5-16.7 1,9 -

Abaca 56-63 7-9 15-17 6 3

Sisal 47-78 7-11 70-24 10 0,6-1

Lin 71 2,2 18,6-20,6 2,3 -

Coton 94 - - 1,2 1,2

Noix de

Coco

36-46 31-45 10 3-4 -

Genêt

d’Espagne

44,5 18,5 16,3 13,3 4


10

Schéma I-1. La structure de la cellulose [16].

Le nombre de monomères de glucose, ou degré de polymérisation (DP), varie selon

l’espèce végétale. Il est par exemple de 10000 pour le coton, de 9000 pour le chanvre, le lin

et le ramie, ou encore de 8000 pour l’épicéa. La cellulose cristalline est l’un des polymères

ayant le module d’élasticité le plus élevé, soit environ 136 GPa à comparer à la fibre de

verre. Cette rigidité provient de la structure cristalline qui suit un agencement

supramoléculaire hélicoïdal très ordonné [18].

I.2. 3.2. Les hémicelluloses

Les hémicelluloses sont des polysaccharides, qui se trouvent dans tous les végétaux

caractérisés par des masses molaires beaucoup plus faibles que celle de la cellulose et par

des structures moins régulières à la fois par la présence de différentes unités dans leurs

chaînes et/ou de ramifications. Si l’on considère que le bois est un matériau composite dans

lequel la cellulose est la fibre de renfort et la lignine est la matrice, les hémicelluloses jouent

le rôle de compatibilisant à l’interface entre ces deux éléments [19].

Schéma I-2. Structure d’un type de xyloglucane [17].

I.2.3.3. Pectine

La pectine, substance dérivée de glucides complexes, analogue à l'amidon, produite

par de nombreux végétaux. Les pectines sont des substances amorphes blanches qui forment

dans l'eau une solution visqueuse [20].


11

(a) (b)

Schéma I-3. (a) Le réseau de pectine, (b) L’interaction de calcium avec la pectine [21].

I.2.3.4. La lignine

Après la cellulose, la lignine est la deuxième macromolécule présente dans les

végétaux. Il s’agit d’un polymère réticulé in situ ayant une structure très complexe qui varie

aussi en fonction de l’espèce et de l’âge du végétal, des conditions climatiques

environnantes, etc. La structure de base (Schéma I-4) est du phénolpropane, elle possède une

partie variable associée à la présence de substituant méthoxy en position 3, 4 et/ou 5 du

noyau aromatique. L’autre caractéristique commune à toutes les lignines est la présence de

fonctions OH aliphatiques mais là aussi, leur fréquence varie considérablement selon

l’origine de polymère. Il est important de souligner que dans le végétal, la lignine est liée au

polysaccharide par des liaisons covalentes qui améliorent le caractère adhésif de l’interface

entre cette matrice et les fibres cellulosiques. Cette compatibilisation est assurée par

l’hémicellulose [19]. Ces polymères aromatiques apparaissent dans les tissus secondaires

des plantes supérieures. Ils forment un réseau tridimensionnel qui confère à la paroi son

imperméabilité et sa résistance aux attaques microbiennes. Les lignines possèdent une

fonction protectrice vis-à-vis des polysaccharides contre la dégradation biologique et

atmosphérique et en termes de résistance à l’humidité [16]. La structure de la lignine peut

être représentée par l’exemple générique présenté dans la figure ci-dessous :


12

Schéma I-4. Exemple générique de la macromolécule lignine [16].

I.2.3.5.La cire

La cire est une partie des fibres qui peut être extraite avec une solution organique.

Elle est constituée de différents types d’alcools, qui sont insolubles dans l’eau et se gonflent

dans plusieurs acides [22].

Schéma I-5. Représentation schématique de l’agencement des différents composants des

fibres végétales à l’échelle micrométrique [17].

a : Cellulose seule b : Cellulose et hémicelluloses

c : Cellulose, hémicelluloses et pectine d : Cellulose, hémicelluloses, pectines et réseau de protéines


13

I.3. Facteurs influant sur les propriétés des matériaux composites

Le renforcement des matériaux thermoplastiques par des fibres végétales est

gouverné par les paramètres suivants: dispersion de la fibre, adhésion fibre/matrice et l’effet

de l’humidité.

I.3.1. La dispersion et l’orientation de la fibre

Il est évident que la dispersion du renfort qui conduit à un mélange plus ou moins

intime des composants est un paramètre qui influence les propriétés physico-mécaniques du

matériau composite. Cependant, les dimensions ne sont pas les seuls paramètres qui

diffèrent, en effet, ceux-ci induisent l’orientation de ces fibres dans le polymère. La

dispersion du renfort conduit à un mélange plus ou moins homogène des composants, ce

paramètre influence les propriétés. En effet, les fibres ont tendance à se regrouper et à

s’agglomérer ce qui crée des hétérogénéités. L’orientation des fibres génère une anisotropie,

qui détermine des «Axes forts » pour le polymère, selon lesquelles les fibres seront

sollicitées longitudinalement (direction la plus résistante de la fibre) [23].

Raj et ses collaborateurs [24] ont étudié l’influence du traitement de la surface du

renfort fibreux par l’acide stéarique, l’huile minérale et par l’agent de couplage

polypropylène greffé par l’anhydride maléique (PP-g-AM) sur les propriétés des composites

polypropylène/fibres cellulosiques. Ils ont utilisé des taux de fibres de 10, 20, et 30 % et ont

varié la concentration de l’agent de couplage de 0.5, 1 et 1.5 %. La résistance à la rupture et

le module d’Young des composites ont augmenté avec le taux de fibres, lorsque l’acide

stéarique et l’huile minérale sont utilisés à une concentration de 1 (% m) durant la

transformation. L’acide stéarique a donné une meilleure amélioration de la dispersion des

fibres dans les composites comparé à l’huile minérale et au PP-g-AM.

L’orientation des fibres est un autre facteur important qui influe sur le comportement

des composites. Car les fibres sont rarement orientées dans les matériaux composites en une

seule direction, laquelle est nécessaire pour que les fibres donnent un effet de renforcement

maximal. Le degré de renforcement dans les composites à base des fibres courtes, dépend

beaucoup de l’orientation individuelle de chaque fibre par rapport à l’axe d’étirement. Le

changement de l’orientation des fibres se fait continuellement et progressivement durant la

transformation du matériau composite à fibres courtes. Elle est reliée aux propriétés

géométriques des fibres, les propriétés viscoélastiques de la matrice et la variation de la

forme du matériau qui est produit par l’opération de transformation [25].


14

Herrera-Franco et Valdèz-Gonzàlez [26] ont mené une étude de l’effet de la nature

de l’agent de modification sur les propriétés mécaniques des composites polyéthylène haute

densité (PEHD)/ fibres de henequen. Les fibres ont été modifiées par une solution alcaline

de 2% de NaOH pendant 1 heure à une température de 25 °C, et par l’utilisation d’un agent

de couplage vinyltris (2 méthoxy-ethoxy) silane (Silane A-172) à une concentration de 1%.

Les composites PEHD/fibres ont été préparés à un taux de 20% de fibres. Les résultats ont

montrés que les propriétés mécaniques sont en fonction de type de modification et de

l’orientation des fibres. Ils ont observé une augmentation de 20 et 30% pour la résistance et

l’allongement à la rupture respectivement.

Li et ses collaborateurs [27] ont permis d'établir expérimentalement que la force

nécessaire pour arracher une fibre orientée d'un angle θ quelconque est supérieure à celle qui

est suffisante pour arracher une fibre orientée perpendiculairement au plan de référence

(θ=0). Ils ont étudié l'effet de l'orientation et de la longueur enchâssée de fibres de nylon et

de polypropylène (PP) sur la charge maximale et l'énergie de rupture, pour un angle

d'inclination variant entre 0° et 75°. Les résultats de leur essais montrent que la force et

l'énergie augmentent avec l'accroissement de l'angle d'inclinaison jusqu'à atteindre un

maximum de 45° et elles diminuent ensuite pour les plus grands angles.

I.3.2. Influence de la nature et la quantité des constituants

L’augmentation du pourcentage de renforts améliore quasi systématiquement la

rigidité d’un composite. Cependant, une trop grande quantité de renforts implique une

adhésion plus difficile qui conduit à une baisse de performances dans certains cas. D’après

la littérature, il est assez peu fréquent de trouver des composites fabriqués qui contiennent

un pourcentage de fibres supérieur à 50-60%, sans rencontrer de nombreuses difficultés lors

du moulage. Plusieurs études ont montrés qu’à partir d’un taux de 50% en fibres, le matériau

devient rugueux et la surface présente des ruptures. L’augmentation de la proportion de

fibres lignocellulosiques a aussi pour conséquence directe, la multiplication des problèmes

liés à l’usage d’un matériau biologique hygroscopique et putrescible [15].

Panaitescu et ses collaborateurs [28] ont étudié l’effet du taux de la charge sur les

propriétés mécaniques du composite PP/fibres de sisal, et ont montré que la résistance à la

traction et le module d’élasticité en traction augmentent avec le taux des fibres de sisal. Le

module d’élasticité devient double dans le domaine de concentration 0, 5, 10, 15, 20, et

25%. L’augmentation du pourcentage de renforts lignocellulosiques améliore quasi

systématiquement les performances mécaniques des composites bois/polymère. Cependant,

une trop grande quantité de bois implique une adhésion plus difficile qui conduit à une


15

baisse de performance dans certains cas. Il faut aussi souligner, qu’il existe une proportion

de renfort au-delà de laquelle des difficultés majeures apparaissent, notamment au niveau du

mode de fabrication [29].

I.3.3. L'effet de l'humidité

Les propriétés mécaniques des composites renforcés par des fibres naturelles peuvent

être réduites en grande partie dans des conditions humides. C'est une préoccupation

profonde car il y a des potentielles d’applications extérieures, où l’absorption d'humidité

peut avoir une influence significative sur ces matériaux. Les liaisons entre les fibres

naturelles (qui contiennent l'hydroxyle et d'autres groupes polaires) et les matrices

relativement hydrophobes de polymère seraient affaiblies avec la prise d'eau élevée.

L’interface affaiblie va causer la réduction des propriétés mécaniques des composites. Par

conséquent, l'effet de l'humidité sur les propriétés mécaniques est essentiel pour les

applications des composites renforcés par des fibres naturelles. À cet égard, la résistance à

l'eau de ces matériaux a pu être améliorée par la modification des fibres [30].

Schéma I-6. Modèle d'adhésion inter-fibres dans le cas des liaisons hydrogène en phase

humide et sèche [32].

Gassan et Bledzki [33] ont étudié l’effet du taux d’humidité sur les propriétés des

composites époxyde/fibres de jute traitées par le silane. Les résultats ont montré que

l’application de 3-glycidoxypropyltriméthoxysilane comme agent de couplage augmente

l’adhésion fibre-matrice car des silanes ont été greffés sur la surface des fibres, donc des

liaisons silanols et les liaisons d’hydrogène sont formées.

L’augmentation de l’adhésion améliore les propriétés dynamiques mécaniques, le module

dynamique a augmenté de 100 %. La résistance à la traction est indépendante de l’humidité.

Le module d’Young dépend de l’humidité car la résistance et le module des fibres diminuent

avec l’accroissement du taux d’humidité.

Bisanda et ses collaborateurs [34] ont étudié l’effet du traitement chimique de la

surface des fibres de sisal par le silane et par la méthode de mercerisation, sur l'évolution des


16

propriétés mécaniques et physiques des composites époxyde/fibres de sisal. Les résultats ont

montré que les deux traitements montrent une amélioration de la résistance à l’absorption

d’eau des composites. Un taux d’absorption d’eau élevé, réduit considérablement les

propriétés mécaniques des composites.

Nekkaa et ses collaborateurs [35] ont étudié l’absorption d’eau dans les composites

PP/GE traitées par le silane Z-6020 et par l’acide stéarique. Les résultats ont montré que le

taux d’absorption d’eau dépend du temps et du taux de fibres de Genêt d'Espagne dans le

matériau composite. Ainsi, les composites PP/GE à un taux de fibres élevées ont le taux

d’absorption d’eau le plus élevé. Le taux d’absorption d’eau des matériaux composites

PP/GE dépend aussi de la température. L’augmentation de la température, accélère la

mobilité des segments ce qui facilite la diffusion de l’eau dans le matériau. D’autre part, les

résultats ont montré que le traitement des fibres contribue à une décroissance du taux

d’absorption d’eau des composites. Ceci est dû à une diminution des groupements

hydroxyles qui réagissent avec l’agent de couplage. Le taux d’absorption d’eau dans les

composites PP/GE suit la loi de Fick (Cas I), où la valeur de n pour presque tous les

échantillons est égale à 0,5.

Scida et ses collaborateurs [36] ont étudié l’influence du vieillissement dans l’eau

sur les propriétés mécaniques d’éco-composites à base de résine époxyde et de fibres de lin.

Deux matériaux ont été étudiés: le premier est un stratifié à fibres quasi-unidirectionnelles et

le second est à renfort de type sergé. Les résultats ont montré que le vieillissement change le

comportement mécanique des deux matériaux, en provoquant une diminution du module

élastique et une augmentation de la déformation lorsque l’eau diffuse dans le matériau. Ces

variations de comportement sont également liées à la nature du renfort puisque les variations

constatées sur le composite à renfort sergé sont plus élevées par rapport au composite

unidirectionnel.


17

I.3.4. Adhésion fibre-matrice

Les phénomènes d’adhésion aux interfaces fibre-matrice jouent un rôle essentiel sur

les propriétés des matériaux composites. De telles interfaces sont le siège de phénomènes

physico-chimiques complexes dus aux interactions moléculaires entre deux matériaux de

nature et de propriétés différentes, pouvant conduire à la formation de véritables interphases

aux propriétés intrinsèques. Ces interfaces et interphases doivent être en mesure de supporter

toutes les contraintes mécaniques, résiduelles ou externes, et de les transmettre de la matrice

à la fibre pour que les matériaux composites présentent les propriétés mécaniques à l’usage

requises [37].

Liao et ses collaborateurs [31] ont étudié l’influence des fibres de bois modifiées

chimiquement sur les propriétés des composites de polyéthylène à basse densité/fibres de

bois. La modification des fibres a été effectuée soit par un traitement avec un agent de

couplage qui est le titanate, soit greffée par l’acrylonitrile. Les deux traitements ont montré

une amélioration des propriétés mécaniques comparés aux composites à fibres de bois non

traitées. Le greffage améliore efficacement les propriétés mécaniques que le traitement par

l’agent de couplage. Ceci est attribué à la destruction de la structure cristalline des fibres de

bois par le greffage d’acrylonitrile. Ainsi, la partie amorphe des fibres est facilement

déformée afin d’augmenter l’adhésion avec la matrice du Polyéthylène basse densité PEBD.

Habibi et ses collaborateurs [38] ont utilisé diverses fibres lignocellulosiques:

cotton, bagasse et banane. Les matériaux composites ont été préparés avec l’utilisation du

polyéthylène comme matrice et l’acide stéarique ou le polyéthylène greffé par l’anhydride

maléique (PEBD-g-AM) comme compatibilisant. Les propriétés thermiques, mécaniques et

morphologiques ont été étudiées par l’analyse calorimétrique différentielle, les tests de

traction et par le microscope électronique respectivement. Les résultats ont montré une

bonne compatibilité et une amélioration des propriétés mécaniques avec l’utilisation du

PEBD-g-AM. Les propriétés thermiques ont montré que la température de fusion n’a pas

changé avec l’addition de fibres lignocellulosiques. Une amélioration significative du degré

de cristallinité a été observée pour les composites à base de fibres de cotton.

L’étude de Bengtsson et ses collaborateurs [39] a porté sur la possibilité d’utilisation

du silane pour le greffage de la farine de bois et le polyéthylène. Les composites de

polyéthylène haute densité/farine de bois/vinyltriméthoxysilane ont été préparés dans une

extrudeuse double vis. Les propriétés mécaniques des composites greffés ont montré une

augmentation de la résistance à la traction avec l’augmentation du taux de farine de bois.


18

Ceci confirme une amélioration de l’adhésion entre la matrice polymérique et la farine de

bois. La rigidité des composites a aussi augmenté avec le taux de farine de bois avec une

diminution de la déformation à la rupture. L’observation au microscope électronique a

montré une bonne compatibilité et adhésion entre le polymère et la farine de bois pour les

composites greffés.

Freire et ses collaborateurs [40] ont étudié les propriétés mécaniques,

morphologiques et l’absorption d’eau des composites polyéthylène basse densité chargé de

fibres cellulosiques non modifiées et modifiées par estérification avec des acides

hexanoique, dodecanoique, octadecanoique et docasanoique. La modification de la surface

des fibres améliore l’adhésion interfaciale avec la matrice polymérique, augmente les

propriétés mécaniques et diminue le taux d’absorption d’eau.

I.3.5. Influence de la morphologie des fibres

La morphologie des fibres inclut aussi d’autres paramètres que la longueur des fibres,

comme leur diamètre, l’épaisseur des cellules et le diamètre des lumens. Ces paramètres

varient tous à divers niveaux, en fonction de la nature des fibres. Les fibres de bois sont

caractérisées par un rapport L/D élevé, mais sont souvent réduites en farine pour en faire des

composites bois/polymère. La réduction de la taille des fibres en farine favorise

l’écoulement du mélange bois/polymère et augmente du même coup le retrait au moulage.

Les traitements de surface des fibres réduisent considérablement le rapport (L/D), mais

augmentent considérablement l’adhésion et les propriétés mécaniques [41].

Abdelmouleh et ses collaborateurs [42] ont étudié les propriétés des composites

préparés avec différents types de fibres et avec différentes longueurs. Deux thermoplastiques

sont été utilisés: le polyéthylène basse densité et le caoutchouc naturel. Pour l’amélioration

de l’adhésion interfaciale trois agents de couplage de type silane qui ont été utilisés: γ–

méthacryloxypropyltrimethoxy (MPγS), –mércaptoproyltrimthoxy (MRPS)

ethexadecyltrimthoxy-silanes (HDS). Les résultats trouvés ont montré que les propriétés

mécaniques de ces composites augmentent avec l’augmentation de la longueur des fibres et

avec l’utilisation des fibres traitées avec MPS et MRPS.

Ashori et Nourbakhsh [43] se sont intéressés à l’étude des effets de la nature de du

bois et la taille des particules sur les propriétés physiques et mécaniques des composites

bois/plastique. Le polypropylène et le polypropylène greffé par l’anhydride maléique on été

utilisés comme matrice polymérique et agent de couplage respectivement. Les résultats ont

montré que la contrainte à la rupture et le module augmente avec l’ajout des fibres, mais les


19

composites à fibres longues ont les meilleures propriétés à cause de leur pouvoir de

transmettre les contraintes de la matrice. Ce résultat explique l’importance de la longueur

des fibres comme paramètre influençant sur les propriétés des composites polymère/fibres

végétales. Les résultats de ce travail ont montré aussi que les matières cellulosiques sous

forme de farine ou fibre peuvent être utilisées comme éléments de renforcement dans la

matrice polymérique.

I.4. Mise en œuvre des matériaux composites

Les fibres végétales sont mélangées aux matrices thermoplastiques ou

thermodurcissables de résine par extrusion ou par compression moulée dans une variété de

formes utiles [44].

Trois types de procédés permettent de fabriquer des matériaux composites constitués

de fibres cellulosiques et d’un polymère thermoplastique: le mélange par fusion, le mélange

à froid et la polymérisation in situ.

Dans le procédé de mélange par fusion, le polymère thermoplastique fondu est

mélangé avec le renfort cellulosique dans une extrudeuse ou un broyeur préchauffé, on

obtient un matériau capable d’être thermoformé [45].

Dans le cas de l’extrusion, les produits, initialement sous forme de poudre, flocons,

paillettes, granulés, fibres, … sont préchauffés avant d’être introduits en amont d’une vis

extrudeuse qui permet de disperser la charge dans la matrice et d’effectuer ainsi un mélange

intime entre les constituants. Plusieurs matériaux composites à charge dégradables ont été

produits par extrusion. Cette méthode nécessite une compatibilité thermique entre les

produits. En particulier, lorsque plusieurs polymères sont utilisés, il ne faut pas que l’un

d’eux soit thermiquement dégradé tandis que d’autres ne sont pas fondus. En outre, les

contraintes de cisaillement doivent être choisies pour disperser parfaitement la charge dans

la matrice et éviter les points de concentration de charge résultant de l’agglomération de

celle-ci. Enfin, se pose également le problème de compatibilité d’interface entre les

constituants. Pour pallier ce problème, des agents couplages peuvent être introduits dans le

mélange afin de modifier la surface des charges et améliorer l’adhésion à l’interface

matrice–charge [46].

Dans le procédé de mélange à froid, le polymère thermoplastique est mélangé par un

courant d’air à froid avec les fibres végétales. On obtient un lit homogène. L’incorporation

du polymère aux fibres végétales est réalisée par pressage à chaud [47]. Lors de la


20

polymérisation in situ, les monomères liquides sont directement mélangés par aspiration

avec les fibres végétales avant de procéder au moulage. Les monomères les plus utilisés

sont: le styrène, les dérivés acryliques et vinyliques [48, 49].

La conception d’un matériau composite dépend du type d’application, de

chargement, etc, ce qui le diffère fortement des matériaux classiques, où la conception d’une

structure est adaptée en fonction du matériau constitutif. Il est évident de voir que la qualité

et la convenance d’un matériau composite dépendent du choix de ces deux composants de

base, (matrice et fibres) en fonction des applications spécifiques qui lui sont envisagées [50].

I.5. Principaux avantages et inconvénients des matériaux composites à

charges végétales

L’utilisation des matériaux composites à fibres végétales sous différentes conditions

environnementales est devenue populaire ces dernières années.

Beaucoup de fibres végétales ont été employées en tant que renfort efficace dans des

matrices polymériques [31, 50, 51].

Les composites sont préférés à d’autres matériaux parce qu’ils offrent des atouts liés

à:

• Leur légèreté;

• Leur résistance à la corrosion et aussi à la fatigue;

• Leur insensibilité aux produits comme les graisses, les liquides hydrauliques, les peintures

et les solvants;

• Leur possibilité de prendre plusieurs formes, d’intégrer des accessoires et permettre la

réduction de bruit.

Cependant, certains inconvénients freinent leur diffusion:

• Les coûts des matières premières et des procédés de fabrication;

• La gestion des déchets engendrés et la réglementation de plus en plus stricte;

• Faible stabilité dimensionnelle;

• Absorption de l’eau.

I.6. Application des composites à base des fibres végétales

L'utilisation des matériaux composites s’inscrit dans une démarche d’éco-conception.

On note enfin le développement de granulés thermoplastiques renforcés par des fibres

naturelles végétales est utilisé dans différents domaines (cosmétique, automobile,

horticulture, électroménager, mobilier urbain, outillage…) [2].


21

a) En automobile

L’utilisation des fibres naturelles dans les matériaux composites est de plus en plus

courante, notamment, chez l’équipementier automobile Faurecia, le projet de recherche Nafi

(Natural fiber for injection), lancé en 2008, a permis de mettre au point des pièces en

composites de lin ou en chanvre avec un gain de masse de 25%. Aussi que Alstom

Transport équipera en 2014 ses nouvelles rames TGV de panneaux et de cloisons en lin

composite et en 2016 le « nez » des locomotives sera fabriqué à partir du même matériau,

avec d’autres éléments extérieurs [51].

Les principales applications sont les suivantes: garnissage des coffres, revêtements

pour plancher, revêtement pour paroi intérieur (habillage des toits d'habitacle par la

technique de contre collage/compression), revêtement pour avant et arrière, revêtement pour

passage de roue, revêtements de garnissage pour plage arrière, habillage de sièges,

garnitures, housse, rembourrages en mousse, filtre à huile (pour la transmission), moquette

de garnissage des panneaux de portières, capitonnage des panneaux de portières routières et

ferroviaires, tableaux de bord (injection de granulés).

Mercedes-Benz à Bayer, utilisait des composites à fibres de lin et de sisal pour les

garnitures intérieures des portières de la Mercedes classe.

Mégane: Les constructeurs Français présentent la tablette arrière de la Mégane, les

panneaux de portes de l’habillage du coffre de la Xantia.

AUDI: Dossier de siège, panneaux des portières latérales et arrières, garnitures de coffre,

revêtement de roue de secours dans les modèles suivants : A3, A4, A6, A8, A4.

BMW: Panneaux de portière, garnitures de pavillon, garnitures de coffre, dossiers de siège

dans les modèles suivants: séries 3, 5 et 7.

Volkswagen: Panneaux de portières, dossiers de siège, panneau de finition du couvercle du

coffre, garnitures de coffre dans les modèles suivants: Golf, Passat, Bora.

OPEL GM: Panneaux de pavillon, panneaux de portières, panneau de revêtement des

montants, groupe d'instruments, dans les modèles suivants: Vectra, Astra.

Ford: Panneaux de portières, montant central, garnitures de coffre dans les modèles suivant

:Mondeo, Focus, Zafira.


22

Fiat: Punto, Brava, Marea, Alfa Romeo 146, 156.

b) En construction

Les fibres végétales sont utilisées comme renfort de matériaux, notamment

d'isolation, de produits en ciment.

c) Autres applications

Les palettes, le mobilier (table de camping Lafuma ou chaise IKEA), et

FUTURAMAT, une société Française, produit des pièces techniques en résine

thermoplastique renforcée de fibres de bois (ainsi que des matériaux biodégradables à base

de farines céréalières).

La recherche porte sur la caractérisation des fibres, la capacité à les utiliser à des

conditions économiques comme renforts de composites structuraux tels que des hublots

d'avion, et les moyens permettant d'améliorer l'interaction entre les fibres et la matrice dans

laquelle elles sont noyées [52].


23

I.7. Conclusion

Le présent chapitre met l’accent sur la ressource lignocellulosique employée comme

charge ou renfort dans un matériau composite à base de matrice polymère. Cette ressource

végétale constitue une ressource renouvelable, naturellement biodégradable, et dispose de

nombreuses qualités techniques élevées.

La biomasse végétale est constituée de plusieurs macromolécules étroitement liées

entre elles au sein de la paroi végétale. Dans le cas de la tige de genêt, au sein de sa paroi,

quatre composés majoritaires se distinguent: la cellulose, les hémicelluloses, les pectines et

la lignine.

L’incorporation de fibres végétales à base de cellulose (coton, lin, chanvre, jute,

ramie, sisal, kenaf, coco, abaca, bois…) dans des matériaux thermoplastiques ou

thermodurcissables en remplacement des fibres de verre est un concept déjà industrialisé et

commercialisé. On trouve ces composites dans des objets aussi variés que des pièces

d’habillage intérieures d’automobiles, des coques de bateau, des meubles, des pièces de

capotage, des bardages, etc.

Cependant, les propriétés mécaniques des matériaux composites à charges végétales

sont très sensibles à différents paramètres notamment: la nature et la quantité des

constituants, leur morphologie, le taux de fibres, ainsi que leur orientation et leur état de

dispersion dans la matrice, en plus de l’humidité et de la température.


24

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Chapitre II Amélioration de la Compatibilité Charge-Matrice

30

Amélioration de la compatibilité charge-matrice

II.1. Introduction

Une des difficultés de la fabrication des composites est de créer une bonne adhésion entre

les fibres et la matrice. La nature hydrophile des fibres végétales est à l’origine du manque

de compatibilité avec la matrice plus hydrophobe. Très peu de liaisons existent entre la

phase renfort et la phase matrice. Cette incompatibilité provoque une mauvaise dispersion

des fibres dans la matrice et la formation d’un matériau hétérogène [1].

La cellulose, principal constituant de la fibre végétale, est peu compatible avec les

matrices thermoplastiques, en particulier avec le polypropylène PP, le polyéthylène haute

densité PEHD et le polychlorure de vinyle PVC [2]. Pour pallier à cet inconvénient et

parvenir à une parfaite dispersion de la fibre dans la matrice polymérique et une

amélioration de l’adhésion entre les fibres végétales et les matrices thermoplastiques, il est

apparu intéressant de modifier les fibres végétales [3,4].

Plusieurs études ont déjà tenté de modifier les propriétés de surface des fibres de

cellulose afin d’améliorer leur adhésion avec une matrice polymérique. Des méthodes

variées comme les traitements corona, plasma, alcalin, thermique, la greffe par

copolymérisation, le traitement avec des silanes ou encore avec d’autres produits chimiques

ont permis d’améliorer la compatibilité des fibres avec la matrice. Cependant, certaines de

ces méthodes posent les inconvénients d’utiliser des équipements et/ou des produits

chimiques onéreux [5].

II.2. Le rôle de prétraitements et des traitements chimiques

La cellulose et l’hémicellulose sont composées de groupements oscidiques; à la surface des

fibres des groupements hydroxyles les rendent hydrophiles. Avec des fibres végétales brutes

on trouve des substances peu compatibles pour la réalisation de matériaux composites

performants tels que des restes de rouissage. Les fibres se présentent sous forme de

faisceaux, associés les uns aux autres par la lignine. Un prétraitement chimique pour

nettoyer et séparer les fibres est nécessaire.

Le rôle des traitements chimiques est de modifier la surface des fibres, amélioration du

mouillage des fibres par la matrice et de la liaison interfaciale [6].

Les résultats des études de Torres et Cubillas [7] ont montré que le prétraitement de

la fibre de sisal par l’acide stéarique augmente la déformation à la rupture du composite

polyéthylène PEBD /fibres de sisal de 23% par rapport au composite à fibres de sisal non

traitées et la contrainte à la rupture est plus grande dans le cas de composite à fibres traitées.


31

II.3. Traitement des fibres

Il existe de nombreuses techniques afin de rendre compatible les fibres et les polymères,

permettant ainsi la mise en place de liaisons chimiques au niveau de l’interface.

Ces diverses techniques peuvent être divisées en deux catégories: les méthodes de

modification physiques et les méthodes chimiques. Le but de ces modifications est

l’amélioration de l’adhésion par la création de liaisons. La surface est donc élément

important de l’adhésion et subit les modifications [8].

Ces modifications ont pour objectif de:

Créer des liaisons fortes entre la fibre et la matrice;

Abaisser le caractère hydrophile des fibres végétales.

II.3.1. Les méthodes physiques de modification de la surface des fibres

Les méthodes physiques telles que le calandrage, l’étirement, les traitements

thermiques et autres techniques n’entraînent pas de modification chimique. Cependant, les

traitements physiques induisent un changement des propriétés structurales et surfaciques de

la fibre cellulosique ou de la matrice polymérique [9].

Ces méthodes sont utilisées surtout pour purifier les fibres lignocellulosiques c'est à

dire enlever les fragments de lignine et les impuretés restantes de sa surface. Il existe une

technique utilisée très récemment et qui consiste à envelopper la fibre par une couche très

mince de polymère et de les mettre en suspension dans une solution d’eau et de surfactants

cationiques pour générer des radicaux libres. En ajoutant un monomère, une nouvelle

couche peut se former par l’intermédiaire des radicaux libres [10].

Les agents dispersifs (cires, paraffine) sont utilisés dans les polymères renforcés à

base de fibres naturelles. D’autres additifs comme les élastomères et les plastifiants sont

aussi utilisés. Ces produits agissent sur des propriétés spécifiques qui entraînent des

modifications de surface permettant d’améliorer directement le polymère renforcé, ou alors,

en facilitant sa fabrication (changements des paramètres du procédé: baisse de la

température, homogénéisation du mélange, diminution des contraintes mécaniques lors du

processus [11, 12].

Une méthode développée par l’équipe de Simonsen [13], consiste à induire une

couche de polystyrène sur la fibre de sapin en poudre. Avec cela, ils ont montré en étudiant

l’interface par spectroscopie de photoélectron X (XPS) et chromatographie gazeuse inverse

(IGC) que la surface a été changée. Contre toute attente, la constante dispersive de l’énergie

de surface augmente alors qu’elle ne devait pas changer puisque le polystyrène et la fibre ont

des constantes dispersives similaires [14].

Les fibres cellulosiques modifiées physiquement sont toujours traitées successivement

par voie chimique ce qui permet de bénéficier pleinement du résultat obtenu. On parle ainsi

de modification physico‐chimique [10].


32

II.3.2. Les modifications chimiques

La modification de la surface des fibres par des méthodes chimiques a pour objectif de

rendre compatibles deux matériaux par l’introduction d’un troisième aux propriétés

intermédiaires. Le couplage réalisé permet l’association des fibres cellulosiques fortement

hydrophiles avec les polymères hydrophobes [9].

II.3.2.1 Oxydation

Les oxycelluloses sont les produits de l’oxydation de la cellulose. Cette

oxydation réduit sa taille. C’est l’un des problèmes rencontrés lors du blanchiment du coton

et des fibres lignocellulosiques. En milieu acide ou neutre, l’oxydation de la cellulose donne

des celluloses oxydées de type réducteur. En milieu alcalin, un nombre important de

groupes d’acide se forme. La réaction se fait par une attaque des hydroxyles en position C2,

C3 et C

6 et il s’en suit une formation de groupes carbonyles. L’aldéhyde en C

6 peut être

oxydé une seconde fois pour former un groupe carboxylique. Ce processus peut se

poursuivre sur les aldéhydes en C2

et /ou en C3 pour aboutir à la formation de cétone.

Ceci conduit, si le processus se poursuit à une dépolymérisation de la cellulose et donc à

une réduction des masses molaires. Par exemple la cellulose microcristalline est obtenue

par oxydation acide suivie d’une dégradation alcaline [15].

II.3.2.2. Estérification

L’estérification de la cellulose est plus souvent réalisée dans un milieu acide avec

des anhydrides correspondant à l’acide dans la plupart des cas. Elle permet d’obtenir les

sulfates, phosphates, carbamates et acétates de cellulose et d’autres types de cellulose esters.

Les modifications chimiques en profondeur permettent de rendre la cellulose

thermoplastique. Mais néanmoins, il existe des traitements de surface de la cellulose

nécessitant soit une étape d’activation par une réaction d’estérification suivie du traitement

de surface, soit une estérification (correspondant dans ce cas au traitement de surface).

La réaction est limitée à la surface en choisissant les conditions de greffage appropriées

(solvant non gonflant, température et pression modeste, force ionique faible, etc.) [13].

Lu et ses collaborateurs [16] ont présenté un travail concernant l’effet des couplages

chimiques sur les propriétés du composite polymère/fibres de bois. Les résultats ont montré

que le traitement avec un composé contenant des groupes méthylols (-CH2OH) aboutit à la

formation de liaisons covalentes stables et de liaisons hydrogène avec les fibres

cellulosiques.

Les traitements aux anhydrides comme l’anhydride maléique (AM), l’anhydride

succinique (AS) sont très utilisés dans les composites à base de fibres cellulosiques [17, 18].

Les anhydrides possèdent deux groupes fonctionnels. Les deux groupes carboxyles peuvent

se lier à la surface de la fibre cellulosique par estérification ou par liaison hydrogène.

L’anhydride maléique, en plus des carboxyles, contient une double liaison (C=C). Cette

structure conjuguée augmente beaucoup la réactivité de greffage de la double liaison


33

carbone-carbone sur le noyau hétérocyclique avec la matrice polymérique par l’addition

conjugué d’un radical initiateur [19].

Cependant, la chaîne hydrocarbonée de l'AM est plus courte que celle de la matrice

polymérique et la fibre cellulosique. Cette chaîne réduite de l'AM atténue les

améliorations d’adhésion et conduit à son utilisation dans les copolymères greffés [20, 21].

Les applications du greffage de l'AM se font sur plusieurs polymères (polystyrène (PS),

polyéthylène (PE), polypropylène (PP) et styrène-ethylène-butylène-styrène (SEBS)).

Le polypropylène greffé par l’anhydride maléique (PP-g-AM) est le copolymère greffé

le plus largement utilisé dans les composites à base de fibres végétales [19, 22].Le

processus de liaison de (PP-g-AM) avec la fibre cellulosique est représenté sur le

schéma II-1 [9]. Le mécanisme de la réaction peut être divisé en deux étapes:

a- Activation du copolymère par chauffage (à T= 170°C)

b- Estérification de la cellulose

Schéma II-1. Liaison chimique PP-g-AM/fibre cellulosique [9].


34

II.3.2.3. Ethérification

La réaction d’éthérification de la cellulose se fait en milieu alcalin par

substitution nucléophile [23, 24]. Les éthers classiques (exemple la carboxyméthyl

cellulose) obtenus sont les alkyles celluloses par des chlorures d’alkyl et les hydroxy-

alkyles celluloses par des époxydes. L’action des époxydes ou des chlorures d’alkyl est

précédée par un traitement de la cellulose à la soude (la mercerisation) [25].

La mercerisation a été découverte par John Mercer, qui a fait un brevet sur le processus

en 1850. Elle a été utilisée pour améliorer des propriétés telles que l'affinité de colorant, la

réactivité chimique, la stabilité dimensionnelle, la résistance à la traction et la lisse des tissus

de coton [26].

La mercerisation est un traitement alcalin de fibre cellulosique. Elle dépend de la

concentration de la solution alcaline, la température et le temps de traitement et sur les

additifs [27].

Baley et Lamy [6] ont montré que l’utilisation des fibres de lin en tant que renfort de

matériaux composites, impose une sélection des fibres et différents traitements chimiques

ayant pour rôles: de nettoyer et séparer les fibres, et d’améliorer la liaison interfaciale entre

fibre et matrice. Pour la réalisation de composites lin/résine polyester différents traitements

chimiques ont été étudiés. L’influence du traitement sur la liaison fibre/matrice est

caractérisée par un test de déchaussement. Les traitements chimiques subis par les fibres

(soude et anhydride acétique) entraînent une augmentation de la contrainte de cisaillement

de 20% par rapport à des fibres de lin brut. D’autre part, les résultats obtenus avec des fibres

de verre sont quasiment les mêmes pour les fibres de lin traitées pour une résine polyester

thermodurcissable.

Paul et ses collaborateurs [28] ont étudié l’effet du taux de fibres et leurs traitements

chimiques sur les propriétés thermophysiques (conductivité et diffusivité thermique) des

matériaux composites fibres de banane/polypropylène. Parmi les traitements utilisé, ils ont

immergés les fibres dans une solution alcaline à des concentrations différentes (2% et 10%)

pendant 1 h, après les fibres ont été lavées complètement avec de l'eau pour enlever l'excès

du NaOH. Le lavage final a été fait avec de l'eau contenant peu d'acide acétique. Les fibres

ont été séchées dans un four d'air à 70 °C pendant 3 h. Les résultats ont montré que la

concentration en NaOH a une influence sur les propriétés thermophysiques des composites.

Les composites à base de fibres traitées par NaOH de 10% présentent les meilleures

propriétés thermophysiques que celles à base des fibres traitées par NaOH de 2%.


35

Figure II-1. Observation au microscope électronique à balayage de traitement par le NaOH

des fibres de banane : (a) 2% ; (b) 10% [28].

Pour optimiser l’interface fibre de lin/résine polyester insaturé dans des

composites, Balnois et ses collaborateurs [29] ont traité les fibres de lin par des

traitements successifs : à base de soude (10g/l), d’anhydride acétique et d’acide

formique. La modification apporte une augmentation des propriétés d’adhésion entre la

fibre et la matrice polymère. De plus, le traitement des fibres de lin par ce procédé

rend la surface des fibres plus lisse et diminue sa rugosité.

Joshy et ses collaborateurs[30] ont traité les fibres d’Isora par 1% d’une solution

alcaline à 30°C pendant 4h pour les utiliser comme renfort dans une matrice polyester.

Les propriétés mécaniques des composites formés sont meilleures avec les fibres traitées

qu’avec les fibres non traitées. Le traitement alcalin des fibres d’Isora conduit à un matériau

composite avec des modules de conservation E’ et de perte E’’ élevés.

D'après les travaux de Stocchi et ses collaborateurs [31], une amélioration

significative de la rigidité a été réalisée par les composites vinylester lamine/fibres de jute

traitées avec NaOH pendant 4 heures. Cependant, aucune différence significative entre la

rigidité des composites à base de fibres non traitées et les composites à base de fibres

traitées pendant 24 heures n'a été trouvée. D'autre part, un temps de traitement élevé a

montré des valeurs de la contrainte à la rupture et l'allongement à la rupture les plus élevées.


36

Ikhlef [32] s'est intéressée à l'élaboration et la caractérisation des composites à base

de polyéthylène base densité renforcé par différents taux de farine de Genêt d’Espagne

obtenue à partir des tiges de l’arbuste. La charge a été traitée avec une solution d'hydroxyde

de sodium (1,25 N) à différents temps et à différentes températures. Les composites obtenus

ont été soumis à plusieurs techniques de caractérisations à savoir le test structural

(Infrarouge à Transformée de Fourier IRTF), les essais mécaniques (choc, traction et

dureté), l'essai rhéologique (l'indice de fluidité), l'essai thermique (Calorimétrie

Différentielle à Balayage DSC), test de densité et les essais d'environnement (absorption

d'eau et la biodégradation).

Les résultats obtenus en infrarouge ont montré que la structure de farine de Genêt

d’Espagne a changé après le processus de traitement. Le pic à 3400 cm-1

assigné à la

vibration du groupe hydroxyle (-OH) et le pic à 1052 cm-1

assigné à la vibration du groupe

(C-O) de l’hémicellulose et de la lignine sont nettement réduits de fait de l’élimination

partielle de l'hémicellulose et de la lignine. La bande d’absorption à 1644 cm-1

qui

correspond à l’absorption d’eau, due au caractère hydrophilique de la farine de Genêt

d’Espagne disparaît après le traitement. Aussi, la présence d’un pic à 1248 cm-

1caractéristique de l’élongation des liaisons C–O–C du groupement d’éther de la lignine qui

a également disparait après le traitement. L’évolution du pourcentage de perte en masse est

progressivement importante au cours des 48 premières heures de traitement, puis elle

commence à se stabiliser après une durée de traitement de 48 heures. L’étude des propriétés

mécaniques (traction) a montré que la contrainte et l’allongement à la rupture des

composites diminuent avec l’augmentation du taux de farine. Mais il y a une certaine

amélioration de ces derniers par le traitement. Le module d’élasticité croit progressivement.

L’augmentation de la température de traitement (40°C) a provoqué une diminution des

propriétés en traction.

D'après les travaux de Rokbi et ses collaborateurs [33], le traitement alcalin des

fibres Alfa améliorent la qualité de l’interface fibre-matrice. Par conséquent l’adhésion des

fibres Alfa traitées avec la matrice polymère est importante. Le renforcement par des fibres

traitées avec 10% de NaOH durant 24h conduit à l’amélioration de la contrainte et du

module de flexion d’environ 60% et de 62%, respectivement. Le traitement des fibres pour

des durées prolongées les rend plus rigides. Les résultats de ce travail suggèrent que les

fibres locales Alfa sont comparables à d'autres fibres naturelles utilisées comme renfort dans


37

des matrices polymériques. Elles sont complètement aptes à l’utilisation comme renfort dans

les matériaux composites.

Lu et ses collaborateurs [34] ont étudié l’effet du traitement par le silane et par NaOH de

fibres de chanvre sur les propriétés thermiques et thermomécaniques des composites

polyéthylènes haute densité /chanvre. Les résultats ont montré que la stabilité thermique des

composites a diminué avec l'augmentation du taux de fibres et les composites à fibres

traitées ont présenté une stabilité thermique plus élevée par rapport aux ceux à fibres non

traitées. L'analyse mécanique dynamique a montré une augmentation des modules de

conservation et de perte des composites à fibres traitées. D’autre part, es composites à fibres

de chanvre traitées par le silane ont présenté une amélioration des propriétés mécaniques.

Abdal-Hay et ses collaborateurs [35]ont étudié l'effet de la taille des diamètres des fibres de

palmier et le traitement alcalin sur les propriétés mécaniques des fibres et des composites

époxydes renforcés par des fibres de palmier. Les résultats ont montré qu’après le

traitement alcalin, la résistance à la traction et la déformation à la rupture de la fibre ont

augmenté de 57% et de 24.7%, respectivement. D’autre part, les propriétés en traction des

composites ont augmenté après le traitement, dû à la diminution de la taille du diamètre des

fibres.


38

II.3.2.4. Greffage chimique

Selon Bledzki et Gassan [9], trois méthodes permettent de préparer la fibre

cellulosique par modification en vue de leur utilisation dans les matériaux composites:

Modification de la tension de surface c'est à dire hydrophobisation de la surface

de la fibre. Par exemple, l’utilisation de l’acide stéarique sur la fibre rend celle-ci

hydrophobe et facilite également sa dispersion dans les polyoléfines. Le même

effet est observé dans les composites jute-résine polyester. Des traitements avec

le polyvinyle acétate ou les silanes (époxy et uréthane) ont apportés des résultats

satisfaisants.

Imprégnation des fibres pour avoir une meilleure compatibilisation avec le

polymère résine. L’exemple le plus parlant est l’imprégnation de la cellulose

avec du poly (chlorure de vinyle) (PVC) plastifié, une bonne dispersion a été

observée dans le polystyrène (PS).

Couplage chimique pour augmenter l’adhésion interfaciale. La surface de la fibre

est traitée par un composé qui fera la connexion entre les constituants du

matériau. Cette dernière est très développée dans la préparation des fibres pour

les matériaux composites notamment le greffage par copolymérisation.

Le greffage par copolymérisation consiste en une réaction chimique en deux étapes.

Une initiation au niveau de la surface de la fibre par le biais d’un radical libre crée par un

traitement aqueux le plus souvent car des procédés électrochimiques peuvent être utilisés

pour cette étape. La seconde étape est le greffage de l’agent de couplage.

On a donc une compatibilisation de la surface suivie d’un greffage d’une molécule qui :

si c’est un monomère, pourra polymériser dans une solution de monomère;

si c’est une molécule bi-fonctionnelle, pourra réagir avec un polymère ou une

matrice;

si c’est un copolymère, permet d’obtenir directement le composite.

La modification par les silanes est une des techniques beaucoup étudiées dans la

bibliographie la modification directe des fibres cellulosiques [36].

Grâce à leurs réactivités, les silanes peuvent se coupler chimiquement avec les

groupements de la matrice polymère, la modification chimique des fibres par les silanes se

fait par réaction des alcoxysilanes avec les groupes hydroxyle de la cellulose en milieu

aqueux acide ou basique.

En vue d’améliorer l’ancrage des fibres de sisal et de coco dans le caoutchouc naturel

(NR), Haseena et ses collaborateurs [37] procèdent par trempage de ces fibres dans une

solution de KMnO4 (1%) dans l’acétone pendant deux minutes suivi par un séchage à l’air

ambiant. Le principe de ce traitement est la création de sites radicalaires dans la cellulose

des fibres ce qui augmente sa réactivité avec les matrices polymères.


39

Schéma II-2. Activation du greffage Polymère (NR)/cellulose par le permanganate [37].

La haute réactivité des ions permanganates Mn7+

facilite le greffage de la matrice polymère

sur la cellulose des fibres.

II.3.2.5. Traitement par acétylation

Le traitement par acétylation a été adopté par Haseena et ses collaborateurs [37], sur

les fibres d ecoco et de sisal. La présence du groupement acétyl rend les hydrogènes du

carbone C6 plus réactifs. Par conséquent des liens chimiques peuvent être engendrés avec les

sites actifs du caoutchouc naturel (NR) améliorant l'adhésion Schéma II-4.

Schéma II-3.Acétylation des fibres cellulosiques [37].

Djilali [38] s'est intéressée aux composites à base de PVC et la farine de grignons

d’olive (PVC/FGO). Les résultats ont montré que la modification chimique de la farine de

grignons d’olive avec le dichlorodiméthylesilane (DCDMS) améliore les propriétés

mécaniques des composites PVC/FGO. L’allongement, la résistance à la rupture et la

résistance au choc sont nettement supérieurs pour les composites à base de la farine traitée.

A partir de la caractérisation thermique, il est conclu que la farine de grignons d’olive joue

le rôle d’inhibiteur de dégradation thermique, elle retarde la décomposition du composite.

L’effet de la modification de la farine sur l’absorption d’eau a été réalisé. Les

résultats ont montré que le taux d’absorption d’eau dépend du taux de la farine de grignons

d’olive mais aussi du traitement de la farine qui confère un caractère plus ou moins

hydrophobe aux matériaux.


40

Abdelmouh et ses collaborateurs [39] ont travaillé sur la modification chimique de la

surface des fibres cellulosiques avec les silanes organofonctionnels dans un milieu liquide

(éthanol/eau), suivi par le traitement à chaud. Les fibres modifiées ont été caractérisées par

la spectroscopie infrarouge à transformée fourrier (IRTF) et par la mesure de l’angle de

contact. La présence des liaisons Si-O-Si sur la surface des fibres lignocellulosiques

confirme que le silane adhère efficacement à la surface des fibres cellulosiques par la

réaction de condensation entre les groupes hydroxyles de la cellulose et ceux de silanols. Les

résultats de mesure de l’angle de contact ont montré que le caractère hydrophile des fibres

cellulosiques a diminué après le traitement par le silane, car l’énergie de surface a diminué.

Ming et ses collaborateurs[40] ont étudié l’influence des différents paramètres de réaction

tel que la température, la concentration de la solution sodique ainsi que l’effet de catalyseur

sur le gain de masse de la sciure de bois, autrement dit sur le rendement de la réaction, lors

de la thermoplastification de la sciure de bois en utilisant le chlorure de benzyle. L’étude a

montré que le meilleur rendement est obtenu avec 4h de traitement à une température de

100°C et une concentration optimale de NaOH de 35 %. Aussi, la présence de catalyseur

augmente le rendement. L’utilisation d’iodure tétraméthylammonium (CH3)4 NI permet un

gain de masse de l’ordre de 79 % pendant 4h, qui est plus élevé que celui obtenu lors de

traitement pendant 8h sans catalyseur. La caractérisation de la sciure traitée révèle une

diminution de la densité qui est attribuée à la substitution des groupements hydroxyles par

des groupements benzyles.

Abdul khalil et Ismail [41] ont présenté un travail concernant l’effet du traitement

par acétylation et par silanisation sur la dégradation biologique des composites polyesters

renforcés par des fibres naturelles (l'huile de palme), à un taux de 45 (% m) de fibres. Les

mats de fibres ont été modifiés par acétylation ou traitées avec 5 (% m) de

3–méthacryloxypropyltriméthoxysilane dans une solution de méthanol. Les tests ont été

performés pendant 3, 6 et 12 mois d’exposition souterraine pour évaluer l'effet des micro-

organismes sur les propriétés des composites. Selon les tests effectués, la variation des

propriétés en traction dépend du traitement de la fibre. Avec les fibres non traitées, une

diminution des propriétés en traction a été observée. Les composites avec les fibres ayant

subi acétylation n’ont pas présenté de pertes des propriétés durant ces tests. Le traitement

par le silane montre aussi une protection efficace des composites.

Matuana et ses collaborateurs [42] ont étudié l’amélioration des propriétés mécaniques des

formulations de PVC/farine de bois en appliquant des modifications chimiques des

interfaces polymère-bois. Ce traitement est réalisé par des agents modifiants :

aminopropyltriethoxysilane, le dichlorodiethylsilane,le polypropylène greffé par l’anhydride

maléique et l’anhydride phtalique. La caractérisation de la farine de bois a été menée en

utilisant la spectroscopie photoélectron rayon X (XPS) et la spectroscopie infrarouge à

transformée de fourrier (IRTF). D’après les résultats de la XPS, ils ont confirmé qu’une

réaction d’estérification a eu lieu et que le type d’ester formé est un mono ester.


41

II.3.3. Les modifications physico‐chimiques

L’intérêt de ces modifications est la purification des fibres cellulosiques, l’oxydation et

l’activation des sites à leur surface. Le traitement corona, les décharges diélectriques et

plasma sont parmi les plus connus. De nouvelles techniques sont utilisées de plus en plus

comme les irradiations laser, lumière ultraviolette (UV) ou même par les rayons gamma (γ).

Ces modifications physico-chimiques font l’objet de plusieurs études [10].

Les traitements par décharges électriques, sont très efficaces sur les polymères non

actifs comme les polyoléfines. Ils ont été essayés avec succès pour la modification des fibres

cellulosiques dans les composites polymère–bois, mais ils représentent une solution

coûteuse [24].

II.3.3.1. Le traitement corona

Le traitement corona est l'un des procédés les plus utilisés dans le traitement des

surfaces. Il consiste à appliquer un champ électrique très puissant (haute tension 1300 à

1500 Volts) et à haute fréquence à travers un espace d’air situé entre deux électrodes. Le

support à traiter défile et ses particules en surface sont ionisées par l’accélération des

électrons présents naturellement dans l’espace. Ainsi des radicaux libres sont créés sur la

surface du support. En fait, ce sont des peroxydes qui se forment par ce traitement mais qui

se décomposent rapidement. Il y a aussi formation au niveau de la surface d’époxydes, de

carbonyles, d’hydroxyles et de carboxyles [32].Ce traitement se traduit aussi par une

augmentation de l’énergie de surface du matériau d’où sa modification physique et

chimique. Plusieurs types de matériaux peuvent être traités, par exemple les papiers et

cartons, les polymères, l’aluminium, ainsi que les textiles.

Foerch et ses collaborateurs [43] ont étudié l’effet d’une post-décharge O2 sur le PE.

Après 1 seconde de traitement a une puissance de 45 Watts, 30% d’oxygène est greffé à la

surface du PE. Des traitements plus longs ne permettent pas d’améliorer ce résultat. Dans ce

cas-ci, l’identification des espèces greffées est beaucoup plus simple que dans le cas de

traitement par plasma azote. En effet, seul de l’oxygène est greffé à la surface de

l’échantillon. Les types de groupements greffés à la surface sont: des hydroxyles (R-OH),

des éthers (R-O-R), des carbonyles (C=O) et des esters (O=C-OR). Les traitements oxygène

sont plus rapides que les traitements azote pour modifier les surfaces du poly (fluorure de

vinylidène) (PVDF). Dans le cas du traitement N2, c’est après 5 secondes de traitement que

la quantité d’azote maximale a été greffée. Dans le cas des plasmas O2, la valeur maximale

d’oxygène greffé est atteinte après seulement 1 seconde.


42

II.3.3.2. Traitement plasma froid

Ce traitement modifie la surface des fibres sans affecter les propriétés intrinsèques du

matériau. De plus, cette technique ne nécessite pas l’usage de solvant et les temps de

traitements sont courts. Le gaz plasmagène utilisé est l’hélium He, il permet d’introduire des

radicaux libres à la surface sans générer de nouvelles fonctionnalités dues à la nature du gaz

(exemple : création de fonctions fluorés dans le cas d’un traitement CF4). Les paramètres

optimaux de la phase plasmagène ont été déterminés et correspondent à une puissance de 50

W et un temps de traitement de5min [44].

Oraji [45] a étudié l'effet de traitement plasma sur les fibres de lin, il a montré que

ce traitement a exposé une capacité significative dans le changement des caractéristiques

superficielles de fibres de lin. Les résultats de la microscopie électronique à balayage ont

montré que le traitement plasma a modifié la surface de fibre bientôt (15 minutes) que le

traitement chimique (4 heures). La modification chimique a enlevé des matières non

cellulosiques des craquements et le présent de fosses sur la surface de fibre. Tandis que, la

modification plasma a affecté la surface de fibre dans une façon différente surtout comme la

gravure de plasma et la séparation de couches minces de la surface de fibre. Les résultats de

diffraction des rayons x (DRX) ont montré que la structure des fibres traitées par plasma a

été significativement changée (en 15 minutes) (par exemple la cristallinité) en comparaison

à des fibres traitées chimiquement (4 heures). Autrement dit, le processus de modification

plasma semble être achevé dans environ 15 minutes tandis que dans le traitement chimique

beaucoup d'étapes comme le lavage et le séchage sont impliquées après le traitement

chimique consommant un grand temps et une énergie. Les températures de dégradation de

fibres traitées plasma/chimiques ont été légèrement diminuées. Dans le cas des fibres de lin

chimiquement traitées, la diminution de la température de dégradation a été attribuée au

déplacement de la matière non-cellulosique. Tandis que cette perte de poids dans le

traitement plasma est surtout attribuée à la gravure de surface de fibres. En diminuant la

température de dégradation de fibre de lin après que le traitement plasma/chimique implique

que dans le procédé de fabrication biocomposite, la température de traitement devrait être

inférieure à celle de dégradation pour éviter la décoloration ainsi que la dégradation de

fibres de lin.

Gouanvé et ses collaborateurs [46] ont évalué les effets de traitement plasma froid qui

modifie la surface sans affecter les propriétés intrinsèques du matériau. De plus cette

technique ne nécessite pas l’usage de solvant et les temps de traitements sont courts. Ils ont

choisi comme gaz plasmagène l’hélium He. Avant chaque manipulation, le système est

placé sous vide secondaire pendant au moins deux heures afin de purger le réacteur de toute

impureté. Le non-tissé de fibres est alors introduit dans le système ramené à une pression de

10-4

bars. Le passage de la pression atmosphérique à cette pression demande environ 5

minutes. Le gaz plasmagène (Hélium) est ensuite introduit à un débit de 10 sccm et la

décharge est générée. Les paramètres dans ce cas à une puissance de 50 watts et un temps de

traitement de 5 minutes. L’analyse gravimétrique et les mesures de perméation ont permis

de mettre en évidence la capacité des fibres de lin à sorber l’eau. Le traitement plasma

n’affecte pratiquement pas la sorption de l’eau, ce qui tend à montrer que les modifications

apportées ne concernent qu’une couche superficielle des fibres. Ce traitement crée de

nouvelles fonctionnalités à la surface des fibres qui peuvent réagir avec la matrice et générer

une meilleure adhésion fibre/matrice.


43

II.3.2.3. Traitement au rayonnement Ultraviolet (UV) vide et traitement aux rayons γ

Le traitement à l’UV vide est une technique qui n’a pas été beaucoup utilisée dans la

préparation des surfaces. Elle permet d’oxyder des surfaces et s’avère aussi efficace que les

traitements d’oxydation avec les acides chromique et nitrique [46].

Gassan et Gutowski [47] ont étudié l’effet du traitement par décharge électrique et lumière

ultraviolette (UV) sur les propriétés des composites époxyde/fibres de jute. Les résultats ont

montré que les fibres traitées par corona augmentent légèrement l’énergie libre de surface

des constituants polaires avec l’augmentation de l’énergie de traitement, ceci est dû à la

difficulté du traitement avec corona.

Pour améliorer les propriétés mécaniques des composites époxyde/fibres de jute, un

compromis doit être obtenu entre l’augmentation de la polarité de la surface des fibres et la

diminution de leur rigidité causée par une oxydation excessive de la surface des fibres lors

du traitement (corona, UV). Aux conditions de traitement optimales, une augmentation de

30 % est obtenue pour la contrainte en flexion des composites.

La technique de modification liée aux rayons γ entraîne une exposition de la surface

à de fortes énergies. Ceci peut se traduire dans le cas des matériaux cellulosiques par des

ruptures au niveau des ponts de rattachement des monomères d’où une diminution des

masses moléculaires. Par ailleurs, ce traitement peut induire une dégradation de la cellulose.

Ce traitement ne semble pas être approprié ou adapté aux matériaux à structure

lignocellulosique. Au regard de toutes les techniques physico-chimiques, les modifications

des propriétés de surface des matériaux sont la conséquence de celle subie sous l’effet de

l’énergie apportée par les ions ou particules chargées. Des liaisons peuvent être rompues et

par conséquent les chaînes de polymère ou au contraire en créant de nouvelles. Des

réticulations peuvent aussi être provoquées au niveau des surfaces. Les effets possibles sont

par exemple une augmentation de la conductivité électrique rendant ainsi les polymères

semi-conducteurs voir même conducteurs. Une modification de l’énergie de surface ou une

amélioration des propriétés optiques, mécaniques ou chimiques [32].


44

II.3.2.4. Le traitement laser

Les techniques lasers ont été tardivement utilisés en traitement de surface.

Initialement, on les retrouvait dans la découpe des matériaux, puis dans la soudure. C’est

une technique très pointue car elle permet de travailler sur des parties très spécifiques d’une

surface. Les traitements au laser se retrouvent le plus souvent dans les métaux pour faire des

dépôts (de diamant, de supraconducteur, etc.), pour diminuer ou augmenter la rugosité des

surfaces, etc. ; mais il n’empêche qu’ils peuvent également être utilisés dans les fibres [32].


45

II.4. Conclusion

Les fibres végétales présentent cependant plusieurs inconvénients techniques majeurs

qui limitent leur utilisation massive dans les matériaux composites. Tout d’abord, elles ne

sont pas fabriquées par un processus industriel traditionnel et le manque de reproductibilité

quant à leurs propriétés est un frein important à leur diffusion. Elles présentent une grande

affinité avec l’eau et une perte drastique de leurs propriétés mécaniques est observée en

présence d’eau (reprise jusqu’à 8 ou 10 % d’humidité selon les fibres). Elles sont difficiles à

disperser dans des polymères apolaires et présentent souvent des problèmes de compatibilité

à l’interface. De plus, la dégradation thermique de ces fibres est un facteur limitant des

procédés de mise en œuvre des composites.

Pour pallier au manque d’adhésion à l’interface entre les constituants, des

modifications peuvent se faire soit au niveau de la fibre, soit au niveau du polymère lui-

même. Le choix du type de modification doit prendre en compte à la fois les caractéristiques

des fibres mais également les propriétés finales recherchées. Ces modifications de surface

jouent un rôle majeur dans la liaison entre la matrice et les fibres lors de l’élaboration de

matériaux composites, et peuvent ainsi influencer considérablement leurs propriétés

mécaniques.


46


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Chapitre III Matériaux Utilises Et Techniques Expérimentales

52

Matériaux utilisés et techniques expérimentales

III.1. L’objectif

Le but de cette étude est l'élaboration et la caractérisation d'un nouveau matériau

composite à base de polyéthylène basse densité PEBD renforcé par une charge végétale de

Genêt d'Espagne (GE) à différents taux 20,25,30 et 35 (% m). Néanmoins, l’inconvénient

majeur que l’on rencontre est l’incompatibilité entre la charge de nature polaire

hydrophylique et le polyéthylène non polaire hydrophobique. Pour pallier cet inconvénient,

la surface de la charge de Genêt d’Espagne a été modifiée chimiquement par un traitement

alcalin par une solution de NaOH et KOH à une concentration de 1,25 N et par l’utilisation

d’un agent de couplage du type silane Vinyltrimethoxysilane (VTMS) à une concentration

5(%m). Nous avons étudié l’évolution des propriétés structurales, rhéologiques, mécaniques,

thermiques et effet d’absorption d’eau des composites PEBD/GE en fonction du taux de

farine et du type de traitement.


53

III.2. Organigramme

Figure III-1. (a)Plan de travail expérimental, partie A.

Récolte de la fibre végétale

Séchage

Broyage

Tamisage

Farine de taille< 200µm

Prétraitement par l’eau distillée +

gouttes du détergent et l’eau de

javel à T=50°C et t= 24h

Lavage: eau distillée

Traitement de la farine par une

solution de NaOH 1,25

N,t=24h

Etuvage à T=60°C et t=24h

Etuvage à T=60°C et t=24h


solution de KOH 1,25 N,

t=24h


solution de VTMS5% t=24h

Lavage: eau distillée

Neutralisation par

l’acide acétique,

t=30min

Neutralisation par

l’acide acétique,

t=30min

Caractérisation par IRTF


54

Figure III-2. (b) Plan de travail expérimental, partie B.

Mélangeur à deux cylindres

Préparation des éprouvettes sur la Presse Hydraulique T= 165°C,

t préch =10 min,t dégaz =1 min et t compr = 5 min

Broyage mécanique

Composites avec 20 %, 25 %,30% et 35 % de farine

Résultats et discussions

Conclusions

Farine Prétraitée + PEBD Farine Traitée + PEBD

PEBD

Eprouvettes

Caractérisations

Structurales :DRX

Rhéologique :IF

Mécaniques: Traction, Choc

Thermiques : DSC, ATG

Absorption d’eau


55

III. 3. Matériaux utilisés

III.3.1. Le polyéthylène basse densité

Le polyéthylène utilisé au cours de cette étude est un produit commercialisé sous la

marque PE, ‘B-21’, sous forme de granulés translucide. Son indice de fluidité est de 1,51

g/10min à 190°C et de densité 0,92 g/cm3.

III.3.2. Farine de Genêt d’Espagne

L’arbuste de la famille des papilionacées très courant dans les bandes à tiges raides, parfois

épineuses. Originaires d’Europe, d’Afrique du nord et d’Asie occidentales, arbuste

atteignant 3m de hauteur, glabre, à rameaux verts dressés, cylindrique et flexibles, feuilles

simples peu nombreuses disposition éparses de 2 à 3 cm de long, et tôt caduques [1, 2].Elle

n’apparaît qui en avril au moment de la floraison et elles disparaissent en été.

III.3.3. L'hydroxyde de sodium

La soude caustique est un produit fourni par Biochem-Chemopharma

Formule chimique: NaOH

Mw = 40 g/mol

III.3.4. Silane

Le silane est un agent de couplage fournis par la société Aldrich. Ses caractéristiques

sont les suivantes :

Nom: Vinyltrimethoxysilane (VTMS) ;

Formule: CH2=CH-Si(OCH3)3 ;

Etat et couleur: liquide, transparent ;

Densité : 0.971.

III.3.5. l’hydroxyde de potassium

La potasse caustique est un produit fourni par Biochem-Chemopharma

Formule chimique: KOH

Mw = 56g/mol


56

III.3.6. L'éthanol

L'éthanol est un produit fourni par Biochem-Chemopharma

Les caractéristiques de l'éthanol sont les suivantes:

Formule chimique: C2H6O

Mw = 46.07 g/mol

Densité (à 20°C) : 0.805 à 0.811

III.3.7. L'acide acétique

L'acide acétique est un produit fourni par Biochem-Chemopharma

Formule chimique: C2H4O2

Mw = 60.04 g/mol

Densité (à 20°C) : 1.0480 à 1.051

Notre technique expérimentale est subdivisée en deux parties:

1) Partie A: Préparation et traitement de la farine

2) Partie B: Préparation des composites et leurs caractérisations.

III.4. La mise en œuvre des matériaux

III.4.1. Préparation de farine de Genêt d’Espagne

III.4.1.1.La récolte de l’arbuste de Genêt d’Espagne

La récolte pour la production de farine s’effectue entre le début et la fin de floraison

afin d’obtenir la meilleure qualité de farine. La récolte a été faite au niveau de la région de

Sétif, commune Ain Roua.

III.4.1.2. Broyage

Après la récolte, les tiges du Genêt d’Espagne ont été laissées pour quelques jours afin de

réduire leur taux d’humidité. Ensuite, ont été coupées en petit morceau, étuvées à une

température de 60°C pendant 24 heures, enfin ont subi un broyage en utilisant un broyeur de

la marque Dreher Brabender.

III.4.1.3. Tamisage

Les tiges ainsi broyées ont été tamisées dans un tamis de la marque RTSCH de la

norme ISO 3310 afin d’obtenir une farine ayant un diamètre inférieure à 200µm.


57

III.4.1.4. Prétraitement de la farine

Le prétraitement de la farine a été fait par lavage en utilisant comme solvant l’eau

distillée, des gouttes de détergent et des gouttes de l’eau javel, avec agitation pendant 24

heures à 50°C. Après filtration, la farine a été lavée avec de l’eau distillée, puis séchée dans

une étuve à 60°C pendant 24 heures.

III.4.1.5. Traitement de la farine

III.4.1.5.1.Traitement alcalin par NaOH et KOH

La farine de genêt d'Espagne a été immergée dans une solution de NaOH ou KOH à une

concentration de 1,25 N, pendant 24 h et à la température ambiante. Ensuite, la farine a été

lavée complètement avec de l'eau pour enlever l'excès du NaOH et KOH. Puis elle a été

immergée dans une solution d’acide acétique, avec agitation pendant 30 minutes et après

filtration elle a subis un étuvage à T =60°C pendant 24h.

III.4.1.5.2.Traitement par le silane

Une concentration de 5% massique de silane a été diluée dans une solution de

50v/50vl’eau/éthanol (le PH ajusté entre 3et 4 par l’acide acétique), la solution a été agitée

pendant 1h. Ensuite, la farine a été immergée dans cette solution pendant 24h, après lavage

la farine a subis un étuvage à T = 60°C pendant 24h.

III.4.2.Préparation des composites

Les composites PEBD/farine de Genêt ont été préparés avec la farine non traitée et

traitée par NaOH, KOH et silane à différents taux de farine20, 25, 30et 35%.

III.4.3.Méthode de préparation des échantillons

III.4.3.1. Malaxage

La préparation des composites a été faite sur le mélangeur à deux cylindres de

marque: BUSTOARSIZIO, avec une vitesse de rotation de 32 tr/min à la température de

mise en œuvre la mieux adaptée au polyéthylène basse densité est de 158°C, et un temps de

mélangeage de 10 min à l’aide d’une spatule jusqu'à fusion du polymère puis incorporation

de la farine.


58

Figure III-3. Présentation du

mélangeur à deux cylindres

utilisés dans la préparation des composites.

III.4.3.2. Broyage

Les feuilles obtenues ont été découpées en petits bandelettes de 2 à 3 cm de

longueur, puis on a broyé ces bandelettes en particule de petites tailles.

III.4.3.3.Compression

A partir des différents composites à farine non traitée et traitée, préalablement

étuvée, on a fabriqué des films pour le test de traction et des éprouvettes pour le test de choc

selon la norme ISO 179 R à l'aide d'une presse hydraulique de Marque "CARVER 3856CE"

sous une pression de 150 Kg/cm², une température de 165°C et un temps (préchauffage: 10

min, dégazage: 1 min et compression: 5 min). Les films ont été découpés suivant la norme

ISO 727 à l’aide d’une coupeuse de la marque "CEAST".

III.5.Méthode de caractérisation et mode opératoire

Les différentes techniques expérimentales utilisées dans ce travail sont:

· Caractérisation structurale : l’essai spectroscopique, Spectroscopie Infrarouge à

Transformée de Fourier IRTF et Diffraction à Rayons X (DRX);

· L’essai rhéologique: indice de fluidité;

· Les essais mécaniques: test de traction et de choc;

· Les essais thermiques: Calorimétrie Différentielle à Balayage DSC, Analyse

Thermogravimétrique (ATG);

· L’essai d'environnement: l'absorption d'eau.


59

III.5.1. Caractérisation structurale

III.5.1.1.L'essai spectrométrique (Spectroscopie Infrarouge à Transformée de Fourier

IRTF)

L’appareil utilisé est un spectromètre de marque (Perkin Elmer). Nombre de scan =

40 et résolution = 4cm-1

.Pour appliquer cette technique dans le cas d’échantillons solides, il

est nécessaire, au préalable, de mélanger une petite quantité de farine finement broyé a un

composé transparent dans le domaine spectral étudie (4000 - 400 cm-1

). A cette fin, nous

employons le bromure de potassium (KBr). Les échantillons à analyser sont préparés sous

forme de pastilles en mélangeant 2,5 % en masse de farines préalablement broyées (traitées

ou non) avec 97,5 % en masse de KBr. La spectroscopie IR est une des méthodes les plus

efficaces pour l’identification des molécules organiques et inorganiques à partir de leurs

propriétés vibrationnelles. En effet, le rayonnement IR, excite des modes de vibration

(déformation, élongation) spécifiques de liaisons chimiques [3]. Les différents spectres

montrant la transmittance (%) en fonction du nombre d’onde (cm-1

) ont été obtenus pour la

farine brute, non traitée et traitée.

III.5.1.2. Diffraction des rayons X (DRX)

Les mesures de diffraction des rayons X ont été effectuées sur un appareil Bruker

D8, en utilisant la raie Cu-Kα de longueur d’onde λ= 1,54056 Å. La source de rayons X est

un tube en céramique muni d’une anode de cuivre et alimenté par un courant de 30 kV et

une intensité de 25 mA. Chaque balayage est effectué avec un pas de 0,05° et un temps de

mesure de 0,08 secondes/pas. Tous les essais ont été exécutés avec 2θ = 5° et 2θ = 70°. Les

échantillons ont été préparés sous la forme de films de 1 mm d’épaisseur environ, par

compression sur une presse manuelle à 190°C.

Elle est utilisée, essentiellement, pour identifier les distances interlamellaires notée d, et ce

grâce à la formule de Bragg donnée comme suit [4]:

Kλ =2d sinθ(III-1)

Où :

K: l'ordre de la diffraction (nombre entier positif).

Comme on peut déterminer la taille des cristaux (L) à partir de la loi de Bravais [4]

L = Kλ/β cosθ (III-2)

β: la largeur du pic en radian.

De nombreuses études citent la méthode de Ségal afin d’estimer l’indice de

cristallinité des fibres naturelles. Cet indice, Ic, est déterminé d’après l’équation (1II-3) en

utilisant les intensités des raies 002 (I002, 2θ = 22,7°), et 110 (IAM, 2θ = 18°). I002 représente à

la fois le matériau amorphe et cristallin alors que IAM représente seulement la partie amorphe

[5].


60

Ic= [(I002-IAM)/I002].100 (III-3)

D’autre part, L’utilisation de la DRX offre une facilité pour évaluer les indices

cristallins (Cr) des composites en utilisant l’équation [6] :

Cr%= (AC/AT).100 (III-4)

Où :

AC : est l'aire en dessous du pic de diffraction du plan (002), pic à 2θ = 22,5°, et à partir du

plan (101), pic à (13-18°).

AT : est l’aire au-dessous de toute la région dans les spectres DRX.

III.5.2. Caractérisation rhéologique

L’objet cet essai est de mesurer, en unités arbitraires, la fluidité à chaud des matières

thermoplastiques dans des conditions définies de température et de pression. Donc l’indice

fluidité est une grandeur très indispensable pour pouvoir étudier du point de vue pratique, le

comportement à l’état fondu d’un polymère.

Le test a été réalisé au moyen d'un appareil type "MELT-INDEXER modèle 5", qui

consiste en un cylindre d'axe vertical placé dans un four et se termine à son extrémité par

une filière standard de longueur 8 mm et de diamètre 2,09 mm. L’indice de fluidité est le

débit gravimétrique mesuré de l’échantillon extrudé à travers cette filière. Les essais ont été

effectués selon la norme ASTM D-1238 sous une charge de 2,16 Kg et la température utilisé

190 °C.

Calcul de l’indice de fluidité: L’indice de fluidité est calculé en utilisant la formule:

IF = 600m/t (g/10min) (III-5)

IF: Indice de fluidité;

m: Poids moyen de l’extrudât (g);

t: Temps (s).


61

III.5.3. Essais mécaniques

III.5.3.1. Test de Traction

Les essais de traction ont été effectués avec des éprouvettes obtenues selon la norme

ISO 727sur une machine de la marque DYNAMOMETRE WDT-20KN. Les éprouvettes ont

été testées à la température ambiante à la vitesse de déplacement de 10 mm/min. Les

propriétés en traction (module d’élasticité (E), contrainte à la rupture r, déformation à la

rupture r) sont évaluées à partir des courbes contrainte- déformation.

Module d'élasticité: C'est le rapport de la contrainte de traction à la déformation

correspondante dans la limite de contrainte maximale qu’une matière peut supporter. Il

représente un critère de rigidité, il s’exprime comme suit :

E = / (N/m2) (III-6)

E: Module d’élasticité (MPa);

: Contrainte (N/m2);

: Déformation (%).

Contrainte à la rupture: C’est la charge de traction supportée par l’éprouvette à l’instant

de sa rupture par unité de surface, elle est donnée par l’expression suivante:

r= F/S (N/m2) (III-7)

F: Charge de traction supportée par l’éprouvette (N);

S: Section initiale (m2).

Allongement à la rupture: C’est l’augmentation de la distance entre les repères sur la

partie calibrée de l’éprouvette produite par une charge de traction au moment de la rupture

de l’éprouvette. Il est indiqué en pourcentage sous la forme suivante:

r = l/lo (%) (III-8)

l = l - lo: Allongement à la rupture;

lo: Longueur initiale de l’éprouvette;

l : Longueur finale de l’éprouvette.


62

III.5.3.2. Test de choc

Les essais ont été réalisés à l'aide d'un appareil de marque CEAST et de type (RESIL

IMPACTOR), qui consiste fondamentalement en un pendule lourd portant à son extrémité

libre un matériau, un emplacement pour éprouvette, ainsi qu'un cadran indicateur de

l'énergie absorbée au cours du choc.

L'entaille que l'on introduit pour concentrer les contraintes et fragiliser l'éprouvette

est de 2mm. Le choc est donné au centre de l'éprouvette par un marteau de 7,5 Kg.

a) Détermination de la résistance au choc an

an: La résilience pour éprouvette sans entaille (KJ/m2).

an=An/b.h (KJ/m2) (III-9)

Avec:

An: L'énergie cinétique absorbé par l'éprouvette sans entaille au moment de l’impact(KJ);

b: Largeur de l’éprouvette mesurée au centre de celle-ci en (m) ;

h: L’épaisseur de l’éprouvette en (m) ;

b) Détermination de la résistance au choc ak

ak: La résilience pour éprouvette avec entaille (KJ/m2) ;

ak=Ak/(b-2).h (KJ/m2) (III-10)

Ak: L'énergie cinétique absorbée par l'éprouvette entaillée au moment de l’impact (KJ);

b-2: La largeur de l’éprouvette en (m).

h: L’épaisseur de l’éprouvette en (m) ;


63

III.5.4. L'essai thermique

III.5.4.1. Caractérisation thermique par l'Analyse Calorimétrique Différentielle (DSC)

Cette technique est utilisée pour étudier les différentes transitions thermiques des

polymères lorsqu'ils subissent une variation de température. Son principe de fonctionnement

est de mesurer la différence d'énergie entre un creuset contenant l'échantillon et un creuset

vide de référence, en fonction de la température. Lorsqu'une différence de température est

générée entre l'échantillon et la référence, le calorimètre ajuste la puissance d'entrée de

manière à réduire cette différence. Un signal proportionnel à la puissance fournie à

l'échantillon (ou à la référence) est enregistré [7].

Le principe de mesure consiste à déterminer la quantité d’énergie à apporter au

matériau pour que la température de l’échantillon soit identique à celle de l’échantillon de

référence. Le signal enregistré est proportionnel à la différence de chaleur fournie à

l’échantillon. Les mesures ont été effectuées au moyen d’un calorimètre différentiel à

balayage de marque "NETZSCH.DSC 200 PC" avec des échantillons de 15,5 mg dans la

gamme de température allant de 20°C à 220°C, pour une vitesse de chauffage de 10°C/min

niveau du laboratoire de Maprogaz à Eulma. Les enthalpies de fusion ΔHm ont été évaluées à

partir de l’aire des pics de fusion. Le taux de cristallinité Xc est alors déterminé par la

relation:

Xc(%) = (ΔHm/ΔH∞).100 (III-11)

Xc (%): Taux de cristallinité;

ΔHm: Enthalpie de fusion expérimentale;

ΔH∞: Enthalpie de fusion d’un échantillon de PE 100% cristallin, 280 (J/g) [7].

III.5.4.2 L’analyse thermogravimétrique (ATG)

Les analyses thermogravimétriques (ATG) sont réalisées à l’aide d’un équipement

Perkin Elmer TGA 4000. Toutes les caractérisations sont menées sur des échantillons des

composites avec une vitesse de montée en température de 10°C/min, de 25°C à 600°C et

sous azote. Cette méthode permet de déterminer la température de dégradation des

matériaux et donc la stabilité thermique des composites.


64

III.5.5.Test d’absorption d’eau

Toutes les éprouvettes ont été séchées durant 24h dans une étuve à 60°C avant

l’immersion dans l’eau distillée à la température ambiante. Puis, elles ont été tirées au fur et

à mesure de l’eau, essuyé soigneusement avec du papier, ensuite la masse des échantillons a

été mesuré. Le taux d’absorption d’eau a été calculé suivant la formule:

Taux d’absorption d’eau (%) = [(Me-Mo)/Mo].100 (III-12)

Mo: La masse de l’échantillon avant l’immersion (g);

Me: La masse de l’échantillon après l’immersion (g) ;


65


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[5]M.A. Sawpan , K.L. Piquekering et A. Fernyhough. . «Effect of various chemical

treatments on the fiber structure and tensile properties of industrial hemp fibers»,

Composites Part A: Applied Science and Manufacturing., Vol. 42, 2011, pp 888–955.

[6] E. M. Fernandes, J. F. Mano et R. L. Reis. « Hybridcork–polymer composites

containing sisal fibre: Morphology, effect of the fibre treatment on the mechanical

properties and tensile failure prediction.». Composite Structures., Vol. 105, 2013, pp.

153–162.

[7] ISO. « Analyse Calorimétrique Différentielle (DSC) ». EN ISO 11357-1:1997 F,

Belgique, 1997, pp. 1.



Chapitre IV Résultats et Discussions

66

Résultats et Discussions

Les résultats obtenus des différents tests effectués, sont présentés et discutés dans ce

chapitre. Nous avons étudié les caractérisations structurales par IRTF et DRX, l’évolution

des propriétés mécaniques, rhéologiques, thermiques et taux d’absorption d’eau, en fonction

du taux de farine non traitée et traitée par NaOH, par KOH, et par le Silane.

IV.1. Analyse spectroscopique par infrarouge à transformé de Fourier

La structure de la farine non traitée et traitée est analysée en transmission à partir des

pastilles Farine/KBr. Les spectres sont représentés sur la figure IV-1.

Figure IV-1. Spectres IRTF de farine de Genêt d’ Espagne (GE) non traitée et traitée.

Chaque bande d’absorption qui apparaît sur les spectres correspond à une fonction ou

groupement chimique. Ainsi, la bande qui s'étend de 3600 à 3000 cm-1

est assignée à la

vibration des groupes hydroxyles (-OH) liés. La bande d’intensité moyenne centrée vers

2926 cm-1

traduit les vibrations d’élongation symétrique et asymétriques des liaisons C-H du

groupe –CH2 des segments de la cellulose et de la lignine .On remarque aussi une bande à

2330 cm-1

qui peut être attribuée aux vibrations des groupements formant la structure du

dioxyde de carbone (CO2) se trouvant dans l’air de la chambre d’analyse.

Les spectres révèlent aussi une bande d'absorption centrée à 1739 cm-1

, associée aux

vibrations d'élongation des groupements carbonyles C=O des groupes acétyles des

4000 3500 3000 2500 2000 1500 1000 500

20

30

40

50

60

70

80

90

Tra

nsm

itta

nce

Nombre d'onde Cm-1

GE NT

GE NaOH

GE KOH

GE silane


67

substances d'hémicelluloses (xylanes) ou pectines se trouvant dans la farine du Genêt

d’Espagne. La bande d’absorption à 1633 cm-1

assigné à la déformation (H-O-H) de l'eau

absorbée par la fibre par suite à son caractère hydrophile très prononcé. On note également

l’apparition d'une bande d’absorption à 1512 cm-1

qui traduit la vibration de déformation de

C=C de la lignine l’élongation symétrique des liaisons C=C du cycle aromatique présent

dans la structure de la lignine. Les bandes d'absorption se trouvant entre 1453 et 1412 cm-1

et à 1383 cm-1

sont essentiellement dues aux vibrations de déformation des groupements -

CH2 et -CH3, contenus dans les structures de la lignine et l'hémicellulose. La bande à 1250

cm-1

est caractéristique de la déformation des groupes acétyle (xylane) de la lignine ou des

vibrations de la liaison Si‐O‐Cellulose. Après le traitement par le NaOH et KOH, on

observe la disparition de la bande à 1739 et 1250 cm-1

.

On constate aussi que la farine traitée par le silane présente des bandes d’absorption

à qui apparaissent à 1125 cm-1

qui est attribuée à des vibrations de la liaison -Si-O-Si-. Aussi

la bande à 807 cm‐1 pourra représenter la liaison Si‐O qui viendrait de la réaction entre le

silane et la farine.

Enfin, un pic vers 607 cm-1

lié à la déformation du groupement (-OH).

Ces résultats sont en accord avec ceux trouvés par Zhou et ses collaborateurs [1] et

Lu et ses collaborateurs [2].

IV.2. Diffraction des rayons X

IV.2.1. Diffraction des rayons X de la farine GE avant et après traitement

La diffraction des rayons X permet d’étudier la structure cristalline des fibres. La

cellulose existe sous plusieurs états polymorphiques, le plus connu étant la cellulose I encore

appelée cellulose native, constituant la partie cristalline de la cellulose [3].

La figure I V-2 présente les diffractogrammes de la farine de GE non traitée et

traitée. Tous les diffractogrammes présentent tous un pic cristallin majeur pour un angle 2θ

compris entre 20 et 24°, qui correspond au plan cristallographique (002) de la cellulose I.

L’autre pic présent à 2θ = 15,6° correspond au plan cristallographique (110) [4,5].

Le tableau IV-1 présente les indices de cristallinité (Ic) obtenus en utilisant la

méthode de Segal [6] et les tailles des cristaux de la farine GE avant et après traitements.

D’après les résultats du tableau, l’indice de cristallinité a augmenté avec le traitement. On

note aussi une légère augmentation de la taille des cristallites de farine traitée par rapport à

celle non traitée. Comme, on observe que les valeurs les plus élevées sont ceux de la farine

qui a subi un traitement alcalin. Ceci peut être expliqué par la réduction de la quantité de


68

matériaux amorphes présent dans la farine (solubilisation des hémicelluloses, graisses cires).

Nos résultats sont en accord avec ceux trouvés par, Mulinari et ses collaborateurs [7],

Dhakal et ces collaborateurs [8] et Matheus et ses collaborateurs [9].

Figure IV-2. Diffractogrammes de la farine de GE non traitée et traitée.

Tableau IV-1. Les valeurs des intensités des raies IAM et I002, valeurs des indices de

cristallinité et des tailles des cristaux de la farine GE avant et après traitements.

Farine I002 (2θ = 22,7°) IAM (2θ =18°) IC(%) β(rad) L (nm)

Farine de GE NT 1070,17 741,36 30,72 0,05 2,90

Farine de GE NaOH 805,84 384,48 52,28 0,04 3,38

Farine de GE KOH 373,56 220,20 41,05 0,04 3,13

Farine de GE silane 546,78 365,48 33,15 0,05 2,97

8 12 16 20 24 28 32 36 40 44 48 52 56 60 64 680

200

400

600

800

1000

1200

2218

Inte

nsité

(u.a

.)

Angle de diffraction 2 (°)

GE NT

GE NaOH

GE KOH

GE silane


69

IV.2.2. Diffraction des rayons X des composites

a) Effet du taux de farine

La figure IV-3 présente les diffractogrammes des composites PEBD/Farine de GE

en fonction du taux de farine non traitée, on constate qu’il n’y a pas un grand changement

dans l’allure général du spectre de diffraction X des composites par rapport à celle du

PEBD. Néanmoins, une augmentation de taux de cristallinité, calculé par l’équation (III-4 )

[10].Cela s’explique par la présence de la farine de GE jouant le rôle d’agent de nucléation,

qui modifie la cinétique de cristallisation du polymère. Les valeurs du taux de cristallinité du

PEBD et des composites PEBD/GE à farine non traitée sont illustrées sur le tableau IV-2.

20 40 60 80

0

1000

2000

3000

4000

Inte

nsit

é (u

.a.)


PEBD

PEBD/20 % GE NT

PEBD/25 % GE NT

PEBD/30 % GE NT

PEBD/35 % GE NT

Figure IV-3. Diffractogrammes des composites PEBD/Farine de GE non traitée.

b) Effet du traitement

Les figures IV-4- IV-7, montrent la comparaison des diffractogrammes des

composites PEBD/GE à farine non traitée et traitée. D’après, les valeurs du tableau IV-2, on

constate une légère augmentation du taux de cristallinité pour les composites à farine traitée.

Les travaux de Panaitescu et ses collaborateurs [11] ont observé ce comportement

avec du PP chargé avec des fibres de chanvre.

Tableau IV-2. Valeurs du taux de cristallinité du PEBD et des composites PEBD/GE à

farine non traitée et traitée.


70

Composites Cr (%)

PEBD Vierge

PEBD 31,68

Farine de GE non traitée

PEBD/GE (80/20) 36,97

PEBD/GE (75/25) 46,35

PEBD/GE (70/30) 46,66

PEBD/GE (65/35) 49,04

Farine de GE traitée par NaOH

PEBD/GE (80/20) 38,39

PEBD/GE (75/25) 46,87

PEBD/GE (70/30) 47,76

PEBD/GE (65/35) 56,61

Farine de GE traitée par KOH

PEBD/GE (80/20) 39,89

PEBD/GE (75/25) 46,79

PEBD/GE (70/30) 47,73

PEBD/GE (65/35) 53,51

Farine de GE traitée par silane

PEBD/GE (80/20) 39,74

PEBD/GE (75/25) 46,50

PEBD/GE (70/30) 47,59

PEBD/GE (65/35) 56,30


71

Figure IV-4. Diffractogrammes des composites PEBD/GE (80/20) à farine traitée.


20 40 60 80

0

1000

2000

3000

4000In

tens

ité

(u.a

.)


PEBD

PEBD/20 % GE NT

PEBD/20 % GE NaOH)

PEBD/20 % GE KOH

PEBD/20 % GE silane

20 40 60 80

0

1000

2000

3000

4000

Inte

nsi

té (

u.a

.)


PEBD

PEBD/25 % GE NT

PEBD/25 % GE NaOH)

PEBD/25 % GE KOH

PEBD/25 % GE silane


72

20 40 60 80

0

1000

2000

3000

4000

Inte

nsit

é (u

.a.)


PEBD

PEBD/30 % GE NT

PEBD/30 % GE NaOH)

PEBD/30 % GE KOH

PEBD/30 % GE silane


20 40 60 80

0

1000

2000

3000

4000

Inte

nsit

é (u

.a.)


PEBD

PEBD/35 % GE NT

PEBD/35 % GE NaOH)

PEBD/35 % GE KOH

PEBD/35 % GE silane



73

IV.2. Propriétés mécaniques

Les propriétés mécaniques des matériaux composites PEBD/GE (traction et choc)

ont été déterminées en fonction du taux d'incorporation du renfort et de son traitement de

surface par le NaOH, KOH et le Silane.

IV.2.1. Test de traction


La variation de la contrainte à la rupture en fonction du taux de farine non traitée est

représentée sur la figure IV-8. On constate une certaine amélioration de la contrainte à la

rupture pour des taux de farine égale à 20 et 25 (% m). Au-delà de cette concentration, une

faible diminution est observée. L'augmentation de la contrainte à la rupture pour des faibles

taux de farine est attribuée à la bonne répartition de la farine dans la matrice du PEBD qui

est la phase dominante; ce qui lui permet de bien jouer son rôle de liant. A des taux élevés

de farine, l'incompatibilité entre la matrice et la farine diminue l'adhésion entre les deux

phases, ce qui fragilise le système et provoque une diminution de la contrainte à la rupture

des composites.Ces résultats sont en bon accord avec ceux trouvés par Bendahou et ses

collaborateurs [12].

La figure IV-9 illustre l’évolution du module d’élasticité des composites

PEBD/Farine de GE en fonction du taux de farine non traitée. Le module marque une

augmentation considérable dans ses valeurs en fonction du taux de farine, due à la nature

rigide de ces dernières par rapport à la matrice thermoplastique.

La variation de l’allongement à la rupture en fonction du taux de farine de genêt

d’Espagne non traitée est représentée sur la figure IV-10. L’allongement à la rupture

diminue avec l’augmentation du taux de farine. Les charges végétales sont responsables de

cette diminution. Ces résultats sont en bon accord avec ceux trouvés par Pasquini et ses

collaborateurs [13] et ceux trouvés par Arrakhiz et ses collaborateurs [14].


74

0 5 10 15 20 25 30 35 400

2

4

6

8

10

12

14

r (M

Pa)

Taux de farine (% m)

Figure IV-8. Variation de la contrainte à la rupture des composites PEBD/Farine de GE en

fonction du taux de farine non traitée.

0 5 10 15 20 25 30 35 40

200

250

300

350

400

E(M

Pa)


Figure IV-9. Variation du module d’élasticité des composites PEBD /Farine de GE en



75

Figure IV-10. Variation de la déformation à la rupture des composites PEBD/Farine de GE

en fonction du taux de farine non traitée.

b) Effet du traitement :

Les figures IV-11 -IV-13 mettent en évidence la variation de la contrainte à la

rupture, le module d’élasticité et la déformation à la rupture des composites PEBD/GE en

fonction du taux de farine non traitée et traitée. On observe que les composites à farine

traitée présentent des propriétés mécaniques meilleures que ceux à farine non traitée. Le

traitement chimique de la surface de la farine, permet une meilleure dispersion de la farine

dans la matrice de PEBD. Ainsi, une amélioration de l’adhésion interfaciale entre la farine

végétale et la matrice polymérique et également un meilleur transfert de contrainte de la

matrice à la farine. Ces résultats sont en accord avec ceux trouvés de Herrera-franco et ses


Le traitement alcalin de la farine, diminue le taux des groupements d’hydroxyles et

de la lignine ce qui augmente le degré de fibrillation. Cette fibrillation augmente la

superficie efficace disponible pour le contact avec la matrice ce qui améliore l'interaction et

les propriétés mécaniques.

On peut établir le mécanisme de la réaction entre le NaOH et la charge de GE comme suit

(schéma IV.1)

Fibre-OH + NaOH Fibre-O-Na

+ + H2O

Schéma IV-1. Réaction entre le NaOH et la charge de GE.

Le schéma IV.2 montre les structures typiques des fibres non traitées et traitées par

le traitement alcalin.

0 5 10 15 20 25 30 35 40

0

5

10

15

20

25

30

35

40

r (%

)



76

Schéma IV-2. Structure typique de (i) fibres cellulosiques non traitées et (ii) et

traitées par le traitement alcalin [16].

D’autre part le traitement par le silane permet d'établir des liaisons chimiques avec la

farine de Genêt d’Espagne. Les groupes méthoxy (-OCH3) du silane, peuvent facilement

s’hydrolyser en groupes hydroxyles (silanols) qui réagissent avec les groupements

hydroxyles de la farine [17]. Donc l'utilisation du silane améliore le degré de liaisons dans la

région d'interface et augmente la superficie de la farine.

On peut établir le mécanisme de la réaction entre le silane et la fibre cellulosique

comme suit (schéma IV-3):

Lignine

Cire & Huile


77

Schéma IV-3. Mécanisme de la réaction entre le silane et la fibre cellulosique [18].


78

Les groupes hydroxyles de la farine sont de nature hydrophiliques et ainsi la surface

de la farine est mouillée par le silane hydrolysé. Des études ont montré que les agents de

couplage du type silane ont une bonne affinité avec les fibres cellulosiques. Les

triméthoxysilanes hydrolysés sont physiquement adsorbés à la surface de la fibre même à la

température ambiante [1].

Les résultats du test de traction sont en accord avec ceux trouvés par Arrakhiz et ses

collaborateurs [14], aussi par Sreekumar et ses collaborateurs [17].

Figure IV-11. Variations de la contrainte à la rupture des composites PEBD/Farine de GE

en fonction du taux de farine non traitée et traitée.

0 5 10 15 20 25 30 35 400

2

4

6

8

10

12

14

r (

MP

a)

PEBD/GE NT

PEBD/GE NaOH

PEBD/GE KOH

PEBD/GE silane



79

Figure IV-12. Variations du module d'élasticité des composites PEBD/Farine de GE en

fonction du taux de farine non traitée et traitée.

Figure IV-13. Variations de la déformation à la rupture des composites PEBD/Farine de GE

en fonction du taux de farine non traitée et traitée.

0 5 10 15 20 25 30 35 40

200

300

400

500

600

700

800

PEBD/GE NT

PEBD/GE NaOH

PEBD/GE KOH

PEBD/GE silane

E(M

Pa)


0 5 10 15 20 25 30 35 40

0

5

10

15

20

25

30

35

40

r (%

)

PEBD/GE NT

PEBD/GE NaOH

PEBD/GE KOH

PEBD/GE silane



80

IV.2.2.Test de choc


La figure IV-14 présente les résultats du test de choc Izod des échantillons des composites

PEBD/Farine de GE non entaillés et entaillés. On observe que les échantillons non entaillés

et entaillés de la matrice pure n’ont pas subi de rupture. Les résultats des propriétés au choc

sont similaires à ceux de la déformation à la rupture. Les composites avec un taux de charge

élevé ont des valeurs de la résistance au choc plus faible. La charge de Genêt d’Espagne qui

a une rigidité supérieure à celle du polyéthylène, augmente considérablement la rigidité du

matériau composite, ce qui provoque également une diminution de la résistance au choc.

Aussi, on remarque que les échantillons entaillés ont montré une résilience inférieure que

ceux non entaillés. Car l’énergie des échantillons entaillés présente seulement la propagation

de la fissure, tandis que celle des spécimens non entaillés comprend l’initiation et la

propagation de la fissure.


PEBD/Farine de GE non entaillés et entaillés en fonction du taux de farine non traitée.

15 20 25 30 35 40

5

10

15

20

25

30

a (KJ/

m2 )

Sans entaille

Avec entaille



81


L’effet du traitement de la farine sur la variation de la résistance au choc des

composites PEBD/GE est représenté sur les figures IV-15 et IV-16. La modification de la

surface de la charge végétale par le traitement alcalin et le traitement par le silane, a montré

une amélioration de la résistance au choc des composites. Il est clair que la résistance au

choc est très influencée par l’interface entre les deux phases. La charge à l’interface farine-

polymère absorbe une énergie au choc importante dans les composites à farine traitée. Le

traitement de la farine améliore la compatibilité et favorise la capacité à dissiper l’énergie

lors de la fracture.

Kuan et ses collaborateurs [19] ont modifié chimiquement la surface de fibres de

bois par l'utilisation d'agent de couplage (vinyltriméthoxysilane). Les résultats de test de

choc (Izod) ont montré une augmentation de la rigidité des matériaux composites

PEBD/fibres de bois traitées par rapport aux composites à fibres non traitées. Aussi les

travaux de Bengtsson et Oksman [20] ont montré que le traitement des fibres par le silane,

améliore la résistance au choc des composites PEHD/fibres de bois.


PEBD/Farine de GE non entaillés en fonction du taux de farine non traitée et traitée.

15 20 25 30 35 40

5

10

15

20

25

30

35

40

PEBD/GE NT

PEBD/GE NaOH

PEBD/GE KOH

PEBD/GE silane

a n(KJ/

m2 )



82

Figure IV-16.Variations de la résistance au choc des échantillons des composites

PEBD/Farine de GE entaillés en fonction du taux de farine non traitée et traitée.

IV.2.3. Effet d'absorption d'eau sur la résistance au choc des composites PEBD/GE


L’humidité est un paramètre important pour les fibres végétales utilisées comme renforts

dans les composites. Ces fibres présentent un caractère hydrophile et subissent ainsi des

déformations importantes lorsqu’elles se trouvent dans une atmosphère humide. Ceci a

plusieurs effets sur l’adhésion ainsi que sur les caractéristiques mécaniques du produit.

L’eau absorbée conduit à un gonflement de la farine et la structure de la matrice peut aussi

être affectée par l’absorption d’eau telle qu’une réorientation de la chaîne et son

rétrécissement.

La figure IV-17 montre l’évolution de la résistance au choc des échantillons non entaillés

des composites PEBD/Farine de GE non traitée avant et après absorption d’eau. Cette figure

mette en évidence une augmentation de la résistance au choc de ces matériaux après

l’absorption d’eau. Cette augmentation est liée à l'effet plastifiant de l’eau.

15 20 25 30 35 40

5

10

15

20

25

30

35

40

PEBD/GE NT

PEBD/GE NaOH

PEBD/GE KOH

PEBD/GE silane

a k(KJ/

m2 )



83

Figure V-17. Variations de la résistance au choc des composites PEBD/Farine de GE non

entaillés en fonction du taux de farine non traitée avant et après absorption d’eau.


La figure IV-18 illustre la variation de la résistance au choc des composites PE/GE

en fonction du taux de farine non traitée et traitée, après absorption d’eau. On remarque qu’il

y a une amélioration de la résilience avec le traitement. Ceci est dû à l’effet de la

modification de la surface de la farine qui diminue les groupements hydroxyles de la charge

et l’effet plastifiant de l’eau, d’une part. D’autre part, ce phénomène est peut être aussi lié à

la plastification de la farine obtenue après modification.

15 20 25 30 35 40

5

10

15

20

25

30

35

40

45

50

a n(KJ/

m2 )


Avant absorption d'eau

Après absorption d'eau


84

Figure IV-18. Variations de la résistance au choc des composites PEBD/Farine de GE non

entaillés en fonction du taux de farine non traitée et traitée, après absorption d’eau.

IV.2. Propriétés rhéologiques (Indice de fluidité)


La figure IV-19 montre l’évolution de l’indice de fluidité des composites PEBD/Farine de

Genêt d’Espagne, en fonction du taux de farine non traitée. On observe une diminution de

l’indice de fluidité avec l’augmentation du taux de farine. Ceci est dû à l’agglomération de

la farine de Genêt d’Espagne qui constitue des obstacles aux mouvements libres des chaînes

polymériques et empêchent l’écoulement du matériau. Ces résultats concordent avec ceux

trouvés par Ikhlef [21].


85

0 5 10 15 20 25 30 35 400,0

0,5

1,0

1,5

2,0

IF(g

/10

min

)


Figure IV-19. Variation de l'indice de fluidité des composites PEBD/Farine de GE en



La figure IV-20 montre les variations de l’indice de fluidité des composites

PEBD/Farine de Genêt d’Espagne non traite et traitée. On constate une amélioration des

valeurs de l’indice de fluidité des composites à farine traitée que celles des composites à

farine non traitée. Ceci est peut-être dû au traitement qui améliore la dispersion de la farine

et une meilleure mouillabilité de cette dernière par la matrice. D’autre part on remarque que

l’indice de fluidité des composites préparés avec la farine traitée par le silane est légèrement

supérieur à celui des composites préparés avec la farine traitée par le traitement alcalin.


86

0 5 10 15 20 25 30 35 400,0

0,5

1,0

1,5

2,0

PEBD/GE NT

PEBD/GE NaOH)

PEBD/GE KOH)

PEBD/GE silane)

IF(g

/10

min

)


Figure IV-20. Variations de l'indice de fluidité des composites PEBD/Farine de GE en

fonction du taux de farine non traitée et traitée.

IV.4. Propriétés thermiques

IV.4.1. Analyse calorimétrique différentielle (DSC)


Les mesures de DSC ont été réalisées afin d'étudier l'effet de l’introduction de farine de

Genêt d'Espagne sur le point de fusion et le taux de cristallinité de la matrice

thermoplastique PEBD.

D'après la figure IV-21, on voit clairement que l'augmentation de la teneur en farine

non traitée des composites PEBD/GE n’a pas une grande influence sur l’allure du pic ou sur

la valeur de la température de fusion Tf. Ces résultats s’accordent avec ceux présentés par

Bendahou et ses collaborateurs [12], Avérous et ses collaborateurs [22] et Digabel et ses



87

40 60 80 100 120 140 160 180

-1,2

-1,0

-0,8

-0,6

-0,4

-0,2

0,0

0,2

Flux

de

chal

eur

(W/g

)

Température (°C)

PEBD/20% GE NT

PEBD/25% GE NT

PEBD/30% GE NT

PEBD/35% GE NT

Figure IV-21. Thermogrammes DSC du PEBD et des composites PEBD/GE à farine non

traitée.

Le point de fusion (Tf), l'enthalpie de fusion ΔHm et le taux de cristallinité des

composites PEBD/GE à farine non traitée sont illustrés sur le tableau IV-3.

Les enthalpies de fusion ΔHm ont été évaluées à partir de l’aire des pics de fusion. Dans cette

étude, la valeur retenue pour ΔH∞est celle déterminée par Sirisinha et Meksawat [24], égale

à 280 J/g.

D'après les résultats, on voit clairement que le taux de cristallinité χc augmente avec

le taux de charge non traitée. Généralement, l'incorporation de la charge cellulosique dans la

matrice polymérique se fait dans la zone amorphe du matériau et la surface de la charge agit

comme des sites de nucléation qui modifie la cinétique de cristallisation du polymère semi-

cristallin.

Ces résultats s’accordent avec ceux trouvés par Joseph et ses collaborateurs [25] qui

ont remarqué une légère augmentation du taux de cristallinité des composites PP/fibres de

sisal avec l'augmentation du taux de fibres.

Tableau IV-3. Comparaison de la température de fusion et du taux de cristallinité du PEBD

et des composites PEBD/GE à farine non traitée.

Echantillons Tf (°C) ΔHm (J/g) Xc (%)

PEBD 113,00 91,07 32,52

PEBD/GE (80/20) 115,10 80,39 35,88

PEBD/GE (75/25) 116,00 82,27 39,18

PEBD/GE (70/30) 116,10 94,72 48,33

PEBD/GE (65/35) 113,70 94,14 51,72


88


Les figures IV-22- IV-25, montrent la comparaison des thermogrammes des

composites PE/GE à farine non traitée et traitée. On remarque que le traitement n’a pas

d’effet notable sur la température de fusion.

40 60 80 100 120 140 160 180

-1,2

-1,0

-0,8

-0,6

-0,4

-0,2

0,0

0,2

Flu

x de

cha

leur

(W/g

)

Température (°C)

PEBD/20% GE NT

PEBD/20% GE NaOH

PEBD/20% GE KOH

PEBD/20% GE Silane

Figure IV-22. Thermogrammes DSC des composites PEBD/GE (80/20) à farine non traitée

et traitée.


89

40 60 80 100 120 140 160 180

-1,2

-1,0

-0,8

-0,6

-0,4

-0,2

0,0

0,2

F

lux

de

chal

eur

(W/g

)

Température (°C)

PEBD/25% GE NT

PEBD/25% GE NaOH

PEBD/25% GE KOH

PEBD/25% GE Silane


et traitée.

40 60 80 100 120 140 160 180

-1,2

-1,0

-0,8

-0,6

-0,4

-0,2

0,0

0,2

Flu

x de

cha

leur

(W/g

)

Température (°C)

PEBD/30% GE NT

PEBD/30% GE NaOH

PEBD/30% GE KOH

PEBD/30% GE Silane


et traitée.


90


et traitée.

Le tableau IV-4illustre les valeurs de la température de fusion, les enthalpies de

fusion et le taux de cristallinité des composites PEBD/GE à farine non traitée et traitée.

D'après les valeurs du tableau IV-4, on constate que le traitement alcalin de la surface

de la farine donne des composites avec une faible amélioration de taux de cristallinité. Cette

augmentation de taux de cristallinité est due à la diminution de la lignine.

Dans la littérature, différents auteurs Kabir et ses collaborateurs [26], Yu et ses

collaborateurs [27] et Barreto et ses collaborateurs [28] ont aussi observé ce comportement

avec des polymères chargé avec des fibres cellulosiques.

40 60 80 100 120 140 160 180

-1,2

-1,0

-0,8

-0,6

-0,4

-0,2

0,0

0,2

Flu

x de

cha

leur

(W

/g)

Température (°C)

PEBD/35% GE NT

PEBD/35% GE NaOH

PEBD/35% GE KOH

PEBD/35% GE Silane


91

Tableau IV-4. Comparaison de la température de fusion à différents passages et du taux de

cristallinité des composites PEBD/GE à farine traitée.

Composites Tf (°C)

ΔHm (J/g) Xc (%)

PEBD Vierge

PEBD/GE (100/0) 113,00 91,07 32,52

Farine de GE non traitée

PEBD/GE (80/20) 116,00 80,39 35,88

PEBD/GE (75/25) 116,10 82,27 39,18

PEBD/GE (70/30) 113,70 94,72 48,33

PEBD/GE (65/35) 115,10 94,14 51,72

Farine de GE traitée par NaOH

PEBD/GE (80/20) 114,70 77,17 34,45

PEBD/GE (75/25) 116,90 84,96 40,45

PEBD/GE (70/30) 115,40 96,53 49,25

PEBD/GE (65/35) 113,40 98,917 54,35

Farine de GE traitée par KOH

PEBD/GE (80/20) 116,00 85,42 38,13

PEBD/GE (75/25) 115,70 85,33 40,63

PEBD/GE (70/30) 115,70 94,87 48,40

PEBD/GE (65/35) 144,10 99,04 54,42

Farine de GE traitée par silane

PEBD/GE (80/20) 117,80 82,35 36,76

PEBD/GE (75/25) 117,60 84,76 40,36

PEBD/GE (70/30) 116,80 96,12 49,04

PEBD/GE (65/35) 116,80 98,38 54,05


92

IV.4.2. Etude thermique par thermogravimétrie (ATG)


Les figures IV-26 et IV-27 montrent les thermogrammes TG et DTG des composites

(PEBD/GE) à farine non traitée, en fonction de la température. La décomposition thermique

du PEBD montre un seul stade décomposition, alors que les composites présentent deux

stades de décomposition due à la charge (Figure IV-26). L’incorporation de la farine non

traitée dans la matrice polymérique conduit à une diminution de la température de début de

décomposition. Elle est de 464°C pour le PEBD vierge, de 264, 262, 259 et 257°C pour les

composites à un taux de charge 20, 25, 30 et 35 (% m) respectivement. Cette diminution de

Td est due au constituant principal de la farine (cellulose). Cette dernière possède une

température de décomposition inférieure à celle du polyéthylène; son introduction dans le

polymère diminue la température de décomposition du composite.

On note aussi, que les températures de décomposition maximales (figure IV-27) qui

correspondent à la température à laquelle on enregistre une vitesse de perte maximale

(Tdmax) n’ont pas subi un changement significatif. Ces résultats sont confirmés par ceux

trouvés par Arrakhiz et ses collaborateurs [14].

0 100 200 300 400 500 600 700

0

20

40

60

80

100

Per

te d

e po

ids

(%)

Temperature (°C)

PEBD

PEBD/20% GE

PEBD/25% GE

PEBD/30% GE

PEBD/35% GE

Figure IV-26. Thermogrammes TG du PEBD et des composites PEBD/GE à farine non

traitée.


93

0 100 200 300 400 500 600 700

-25

-20

-15

-10

-5

0

5

DT

G (

%/m

in)

Température (°C)

PEBD

PEBD/20% GE

PEBD/25% GE

PEBD/30% GE

PEBD/35% GE

Figure IV-27. Thermogrammes DTG du PEBD et des composites PEBD/GE à farine non

traitée.


Les figures IV-28 et IV-29, représentent les thermogrammes TG et DTG des composites à

farine non traitée et traitée, les résultats sont résumés sur le tableau IV-5. On observe une

diminution de Td pour les composites à farine traitée par rapport à ceux à farine non traitée.

Ceci peut être expliquée par le fait que le traitement qui est une modification chimique de la

surface de la farine, diminue les groupements (-OH) présents sur la surface, ce qui diminue

l’intensité de l’interaction charge-charge. Le traitement peut aussi éliminer les impuretés de

la surface de la farine, mais n’améliore pas la stabilité thermique de la cellulose, par

conséquent il n y a une diminution de Td des composites. Ces résultats sont conformes à

ceux obtenus par Ray et ses collaborateurs [29].On note aussi, que les températures de

décomposition maximales (figure IV-29) qui correspondent à la température à laquelle on

enregistre une vitesse de perte maximale (Tdmax) n’ont pas subit de changement.


94

0 100 200 300 400 500 600 700

0

20

40

60

80

100P

erte

de

poid

s (%

)

Température(°C)

PEBD/35% GE NT

PEBD/35% GE NaOH

PEBD/35% GE KOH

Figure IV-28. Thermogrammes TG des composites PEBD/GE à farine non traitée et traitée.

0 100 200 300 400 500 600 700

-25

-20

-15

-10

-5

0

5

DT

G (

%/m

in)

Température (°C)

PEBD/35% GE NT

PEBD/35% GE NaOH

PEBD/35% GE KOH

Figure IV-29. Thermogrammes DTG des composites PEBD/GE à farine non traitée et

traitée.


95

Tableau IV-5. Les valeurs cinétiques de la dégradation thermique des composites

PEBD/GE non traitée et traitée.

Echantillons Td (°C) Td max (°C) Résidus(%)

PEBD/35 % GE NT 257 481 7,03

PEBD/35 % GE NaOH 247 482 10,05

PEBD/35 % GE KOH 254 480 8,94

IV.4. Etude du caractère hydrophilique des composites PEBD/Farine de

Genêt d’Espagne par le test d'absorption d'eau

IV.4.1.Effet du taux de farine

L’absorption d’eau pour les différents échantillons des composites à farine non

traitée immergés dans l’eau est évaluée en fonction du temps. Les résultats sont présentés

par la figure IV-30. D’après cette figure, on remarque que la vitesse d’absorption d’eau des

échantillons est rapide dans l’intervalle de temps (0- 7 heures), puis elle diminue au fur et à

mesure que le temps augmente jusqu’à la saturation où le taux d’absorption d’eau devient

constant. Le caractère hydrophilique de la farine de Genêt d’Espagne est responsable de

l'absorption d’eau dans les composites. Ainsi, les composites PEBD/GE à un taux de farine

élevé ont le taux d’absorption d’eau le plus élevé.

La structure macromoléculaire et en particulier les groupes hydroxyles des

polysaccharides, fortement hydrophiles, peuvent également accueillir des molécules d’eau

liées par des liaisons hydrogènes. L’insertion des molécules d’eau au sein des

macromolécules hydrophiles entraîne le gonflement du matériau. Notons que les courbes

d’absorption d’eau des composites PEBD/GE présentent une partie initiale relativement

linéaire et un plateau à saturation.

Nos résultats sont conformes avec ceux trouvés par Pasquini et ses collaborateurs

[13] et Bessadok et ses collaborateurs [30].


96

Figure IV-30. Variations du taux d'absorption d'eau du PEBD et des composites PEBD/GE

à farine non traitée en fonction du temps.

IV.4.2 Effet du traitement

Les figures IV-31- IV-34 illustrent les courbes d’évolution du taux d’absorption

d’eau en fonction du temps, des composites PEBD/GE (80/20), (75/25), (70/30) et (65/35)

formulés à partir de farine non traitée et traitée respectivement. Nous remarquons que le

traitement contribue à une décroissance du taux d’absorption d’eau des composites. Comme

on constate que l’ordre d’absorption est FNT > FTS>FTNaOH> FTKOH. Ce comportement

est clairement dû à la diminution des groupements hydroxyles, après le traitement. Ce qui

provoque une augmentation considérable du caractère hydrophobe de la charge et

amélioration de l’interface charge-matrice des composites PEBD/GE. Ainsi, après chaque

traitement la topologie extérieure de la farine change et la farine devient plus hydrophobe en

nature mené à la bonne interaction de farine /matrice.

D’autre part on observe que les composites préparés à partir de farine traitée avec le

silane ont le taux d’absorption d’eau le plus élevé que celui des composites à farine traitée

avec le NaOH et avec le KOH. Ceci peut être expliqué par le fait que la surface de la farine

qui est mouillée par le silane hydrolysé, peut être des voies typiques de pénétration d’eau.

Nos résultats sont conformes avec ceux trouvés par Azwa et ses collaborateurs [31].

Aussi les résultats trouvés par Sreekumar et ses collaborateurs [17] sont accordent par nos

résultats.

0 12 24 36 48 60 72 84 96 108 120 132 144 156

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

PEBD

PEBD/20 % GE NT

PEBD/25 % GE NT

PEBD/30 % GE NT

PEBD/35 % GE NT

Tau

x d'

abso

rpti

on (

%)

Temps (heures)


97

0 12 24 36 48 60 72 84 96 108 120 132 144 156

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

PEBD

PEBD/20 % GE NT

PEBD/20 % GE NaOH

PEBD/20 % GE KOH

PEBD/20 % GE silane

Tau

x d'

abso

rpti

on d

'eau

(%

)

Temps (heures)

Figure IV-31. Variations du taux d'absorption d'eau des composites PEBD/GE (80/20) à

non farine traitée et traitée, en fonction du temps.

0 12 24 36 48 60 72 84 96 108 120 132 144 156

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

PEBD

PEBD/25 % GE NT

PEBD/25 % GE NaOH

PEBD/25 % GE KOH

PEBD/25 % GE silane

Tau

x d'

abso

rpti

on d

'eau

(%)

Temps (heures)


98

Figure IV-32.Variations du taux d'absorption d'eau des composites PEBD/GE (75/25) à

farine non traitée et traitée, en fonction du temps.

0 12 24 36 48 60 72 84 96 108 120 132 144 156

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

PEBD

PEBD/30 % GE NT

PEBD/30 % GE NaOH

PEBD/30 % GE KOH

PEBD/30 % GE silane

Tau

x d'

abso

rptio

n d'

eau

(%)

Temps (heures)



0 12 24 36 48 60 72 84 96 108 120 132 144 156

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

PEBD

PEBD/35 % GE NT

PEBD/35 % GE NaOH

PEBD/35 % GE KOH

PEBD/35 % GE silane

Tau

x d'

abso

rptio

n d'

eau

(%)

Temps (heures)


99



Conclusion Générale

100


L’étude réalisée dans ce travail avait pour objectif d'élaborer des composites à base

de polyéthylène basse densité renforcé par la farine de Genêt d’Espagne. Nous nous sommes

intéressés particulièrement au problème d’adhésion à l’interface farine /matrice. Par ailleurs,

deux modes de traitement ont été choisis. Le premier est un traitement alcalin par des solutions

de NaOH et de KOH. Le deuxième est l’utilisation d’un agent de couplage de type silane

VTMS. La mise en évidence de la modification a été examinée par l’analyse IRTF, DRX et

l’impact des traitements sur les propriétés mécaniques, rhéologique, thermiques et

environnementale des composites ont été de même étudiés.

Compte tenu des résultats obtenus, on peut conclure que :

Les résultats en infrarouge ont montré que la structure de la farine de Genêt

d'Espagne a changé après le processus de traitement. Cette modification a été

montrée par la disparition de pic à 1739 cm-1

après le traitement alcalin et

l’apparition de pic à 1250 cm-1

après le traitement par le silane.

L'analyse aux rayons X a montré une amélioration d'indice de cristallinité et la taille

des cristallites de la farine après traitements. Aussi une augmentation de taux de

cristallinité des composites PEBD/GE à farine non traitée comparé à celui de PEBD.

Cependant, une légère augmentation de cristallinité observée pour les composites à

farine traitée comparé à ceux à farine non traitée.

L’étude des propriétés mécaniques (traction) a montré que la contrainte et

l’allongement à la rupture des composites diminuent avec l’augmentation du taux de

farine. Mais il y a une certaine amélioration de ces derniers par le traitement. Le

module d’élasticité croit progressivement.

L’étude des propriétés mécaniques (choc) a montré que la résistance au choc a

diminué avec l’augmentation du taux de farine non traitée. Mais il y a une

amélioration de cette dernière par la modification. Aussi, les résultats de la résistance

au choc des composites ont montré une augmentation de cette dernière après

absorption d’eau.

La caractérisation rhéologique de différentes formulations des composites a montré

une diminution de l’indice de fluidité avec l’augmentation du taux de farine non

traitée. Le traitement par VTMS a montré une légère augmentation des valeurs de

l’indice de fluidité des composites.


101

Analyse calorimétrique différentielle a permet de montrer que l’incorporation de la

farine de Genêt d’Espagne non traitée à la matrice du polyéthylène n’a pas

d’influence sur la valeur de la température de fusion, mais une augmentation du taux

de cristallinité est observée. La surface de la farine agit comme des sites de

nucléation qui modifient la cinétique de cristallisation du polyéthylène.

L’analyse thermogravimétrique a montré que l’incorporation de la farine non traitée

dans la matrice polymérique a conduit à une diminution de la température de début

de décomposition des composites. D’autre part, les traitements ont montré une

diminution des températures de décomposition des composites.

Le taux d’absorption d’eau dépend du temps et du taux de farine de Genêt d'Espagne dans le

matériau composite. Les composites à un taux de charge élevé ont le taux d’absorption le plus

élevé. Les résultats ont montré aussi que le traitement a contribué à une décroissance du taux

d’absorption d’eau des composites.

Perspectives

102

Perspectives

Pour une poursuite de ce travail, nous avons formulé les perspectives suivantes:

Effectuer une caractérisation rhéologique des composites PEBD/Farine de Genêt

d’Espagne par l'analyse dynamique mécanique (DMA).

Faire une étude morphologique par microscopie électronique à balayage (MEB).

Surmonter le problème d’adhésion par l’utilisation d’autres traitements chimiques du

type fonctionnalisation

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103


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442.

Annexe

I

ANNEXE

Tableau 1: Valeurs du taux d’absorption d’eau du PEBD vierge et des composites

PEBD/farine de GE non traitée.

Temps

(heures)

PEBD PEBD/GE

(80/20)

PEBD/GE

(75/25)

PEBD/GE

(70/30)

PEBD/GE

(65/35) 1 0,00397 0,02764 0,04478 0,04941 0,04961

2 0,01181 0,06448 0,06941 0,04956 0,04892

3 0,01185 0,06448 0,06941 0,08876 0,1493

4 0,01187 0,05988 0,08792 0,10818 0,16589

5 0,01189 0,05527 0,10643 0,12116 0,17003

6 0,01191 0,06909 0,12031 0,14712 0,17418

12 0,01193 0,08291 0,12957 0,1601 0,18247

24 0,01197 0,08751 0,12494 0,17309 0,18662

36 0,01198 0,09673 0,12957 0,1601 0,19492

48 0,02084 0,09673 0,14808 0,16876 0,20321

60 0,02085 0,11515 0,15271 0,17309 0,20321

72 0,0209 0,11515 0,18047 0,18607 0,2115

84 0,02107 0,12436 0,17122 0,19039 0,21565

96 0,0211 0,12897 0,1851 0,19039 0,2198

108 0,02114 0,13357 0,19435 0,20338 0,22809

120 0,02117 0,13818 0,19435 0,22501 0,22809

132 0,02117 0,14278 0,20361 0,22068 0,23224

144 0,02117 0,14278 0,19898 0,22501 0,23224

156 0,02117 0,14739 0,20361 0,22068 0,23639

Tableau 2: Valeurs du taux d’absorption d’eau du PEBD vierge et des composites

PEBD/farine de GE traitée par le NaOH.

Temps

(heures)

PEBD PEBD/GE

(80/20)

PEBD/GE

(75/25)

PEBD/GE

(70/30)

PEBD/GE

(65/35) 1 0,00397 0,01342 0,01758 0,02131 0,03269

2 0,01181 0,02237 0,03077 0,0341 0,03678

3 0,01185 0,02237 0,03077 0,0341 0,03678

4 0,01187 0,02685 0,03956 0,04263 0,04495

5 0,01189 0,03132 0,04396 0,05115 0,05722

6 0,01191 0,03132 0,04835 0,06394 0,06539

12 0,01193 0,03579 0,05275 0,07246 0,07356

24 0,01197 0,03579 0,05714 0,08099 0,08174

36 0,01198 0,04027 0,06593 0,08525 0,08582

48 0,02084 0,04474 0,07912 0,09378 0,09808

60 0,02085 0,05369 0,08791 0,10656 0,11034

72 0,0209 0,06711 0,0967 0,11509 0,11852

84 0,02107 0,07606 0,1011 0,12361 0,12669

96 0,0211 0,08949 0,10549 0,11935 0,13078

108 0,02114 0,09396 0,11429 0,12788 0,15121

120 0,02117 0,09843 0,12747 0,14919 0,16756

132 0,02117 0,10291 0,13187 0,15345 0,16756

144 0,02117 0,10291 0,13187 0,15345 0,17165

156 0,02117 0,10291 0,13187 0,15345 0,17165

Annexe

II

Tableau 3: Valeurs du taux d'absorption d'eau des composites PEBD/Farine de GE traitées par

KOH.

Temps

(heures)

PEBD PEBD/GE

(80/20)

PEBD/GE

(75/25)

PEBD/GE

(70/30)

PEBD/GE

(65/35) 1 0,00397 0,01799 0,01866 0,03766 0,04027

2 0,01181 0,03599 0,03732 0,03766 0,04474

3 0,01185 0,03599 0,03732 0,03766 0,04474

4 0,01187 0,04049 0,05131 0,0612 0,06264

5 0,01189 0,04498 0,04665 0,06591 0,07159

6 0,01191 0,04948 0,05598 0,07062 0,08054

12 0,01193 0,04498 0,06531 0,08003 0,08501

24 0,01197 0,05848 0,07464 0,08945 0,08949

36 0,01198 0,06298 0,0793 0,09887 0,09396

48 0,02084 0,07647 0,08863 0,11299 0,11634

60 0,02085 0,08547 0,09796 0,1224 0,12529

72 0,0209 0,09447 0,10729 0,12711 0,12976

84 0,02107 0,10346 0,11662 0,13182 0,13871

96 0,0211 0,10796 0,12129 0,13653 0,14766

108 0,02114 0,11696 0,12595 0,14594 0,15661

120 0,02117 0,12596 0,13994 0,15065 0,17003

132 0,02117 0,13045 0,13994 0,15536 0,17003

144 0,02117 0,13045 0,14461 0,15536 0,1745

156 0,02117 0,13045 0,14461 0,15536 0,1745

Tableau 4: Valeurs du taux d'absorption d'eau des composites PEBD/Farine de GE traitées par le

silane.

Temps

(heures)

PEBD PEBD/GE

(80/20)

PEBD/GE

(75/25)

PEBD/GE

(70/30)

PEBD/GE

(65/35) 1 0,00397 0,02491 0,04945 0,05614 0,08442

2 0,01181 0,03203 0,05298 0,05988 0,06566

3 0,01185 0,03203 0,05298 0,05988 0,06566

4 0,01187 0,03558 0,05652 0,06737 0,07035

5 0,01189 0,0427 0,06358 0,07485 0,07973

6 0,01191 0,05693 0,07065 0,08234 0,08442

12 0,01193 0,06761 0,08478 0,09731 0,09849

24 0,01197 0,07473 0,09537 0,10853 0,11256

36 0,01198 0,0854 0,10597 0,11228 0,12194

48 0,02084 0,09252 0,1095 0,11976 0,12663

60 0,02085 0,10319 0,1201 0,1235 0,13132

72 0,0209 0,11387 0,12716 0,13099 0,1407

84 0,02107 0,12098 0,12363 0,13847 0,15008

96 0,0211 0,1281 0,12716 0,14596 0,15946

108 0,02114 0,1281 0,1307 0,14596 0,16884

120 0,02117 0,13522 0,14129 0,15344 0,17353

132 0,02117 0,13878 0,14483 0,15719 0,17353

144 0,02117 0,13166 0,14483 0,15719 0,17822

156 0,02117 0,13522 0,14483 0,15719 0,17822

Résumé:

L’utilisation croissante des matériaux composites engendre des problèmes de gestion

des déchets qui en résultent. On s’oriente alors de plus en plus vers la mise en œuvre de

produits biodégradables, soit en ayant recours à des polymères biodégradables, soit en

incorporant des fibres biodégradables dans des matériaux polymériques. Cette dernière

nécessite dans la plupart des cas une étape de comptabilisation par traitement chimique des

constituants, afin d’améliorer l’adhésion entre la matrice et la charge.

Dans la présente étude, nous proposons de valoriser la plante végétale de Genêt

d'Espagne, sous forme de farines en vue de renforcer des matrices thermoplastiques(le

Polyéthylène haute densité PEBD). L’élaboration de composites PEBD/GE après

traitement a permis de montrer que le taux et le type de traitement de farine de GE

influencent les propriétés du matériau.

Mots clés: Genêt d'Espagne, Matériaux composites, Modification chimique,

Polyéthylène basse densité,

Abstract:

The increasing use of composite materials generates problems of management of

waste which results from it. One directs oneself then more and more towards the

implementation of biodegradable products, either by having recourse to biodegradable

polymers, or by incorporating biodegradable fibers in polymeric materials. The latter

requires in the majority of the cases a stage of accounting by chemical treatment of the

components, in order to improve adhesion between the matrix and the load.

In this study, we propose to valorize Spartium Junceum, plant, form of flour to

reinforce thermoplastic matrices (high density polyethylene LDPE). The preparation of

composite LDPE / GE after treatment has shown that the rate and type of flour processing

GE influence material properties.

Keys words: Chemical modification, Composite materials, Low density polyethylene,

Spartium Junceum.

:مــــــــلـخص

تنفيذ إىل فأكثر أكثراجتهنا لذلك. الناجتة النفايات مشاكل تدوير خيلق املركبة املواد استخدام تزايد قابلة أليافإضافة خالل من للتحلل،أو القابلة البوليمرات استخدام خالل من سواء للتحلل، القابلة املنتجات

أجل منللمكونات، الكيميائية مرحلة املعاجلة احلاالت معظم يف األخري هذا يتطلب البوليمرية املواد للتحلل يف .واألليافالبوليمار بني تصاقلاال حتسني

لتقوية املواد البالستيكية بودرة ،املستعملة يف شكل الطر طاق – ألــيافنقرتح يف هذه الدراسة تثمني العالج أن نسبةبعدPEBD/GE املواد املركبة لقد أظهر إعدادPEBD) .البويل اثيلني منخفضة الكثافة)

.هلا تأثري علي خصائص املواد السطحية املعاجلة الطرطاق و نوع بودرة

.املواد املركبة ، منخفضة الكثافة البويل اثيلني، الكميائية مــــــــــعالجة، الطرطاق :كلمات مفتاحية

memoire - univ-setif.dz ahlem.pdf · les recherches qui font l¶objet de ce mémoire ont été...

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