Title 六体交換まで含めた三角格子多スピン交換模型における理論的研究( Text_全文 )

Author(s) 平良, 翔吾

Citation

Issue Date 2019-03

URL http://hdl.handle.net/20.500.12000/44448

Rights

博士（理学）学位論文Doctoral Dissertation of Science

六体交換まで含めた三角格子多スピン交換模型における理論的研究

Theoretical Study of the Multiple-Spin ExchangeModel with Up to the Six-Spin Exchange

Interactions on a Triangular Lattice

2019年 3月March 2019

平良翔吾Shogo Taira

琉球大学大学院理工学研究科

生産エネルギー工学専攻

Material, Structural and Energy Engineering CourseGraduate School of Engineering and Sciences

University of the Ryukyus

博士 (理学)学位論文Doctoral Dissertation of Science

六体交換まで含めた三角格子多スピン交換模型における理論的研究

Theoretical Study of the Multiple-Spin ExchangeModel with Up to the Six-Spin Exchange

Interactions on a Triangular Lattice

2019年 3月March 2019

平良翔吾Shogo Taira

琉球大学大学院理工学研究科

生産エネルギー工学専攻

Material, Structural and Energy Engineering CourseGraduate School of Engineering and Sciences

University of the Ryukyus

指導教員：准教授　安田千寿Supervisor : Assoc. Prof.　Chitoshi Yasuda

概 要固体 3He原子をグラファイト上に敷き詰めると、3He原子のある濃度において第二層目

で整合固体相ができることが分かっており、この層の 3He 原子は三角格子上のスピン 1/2

の量子スピン系に従うと見なすことができる。また、3He原子の交換過程は二個の隣接原子

が交換するだけでなく、三個以上の隣接原子がリング状に位置を交換することが分かってい

る。さらに、二体よりも三体や四体交換相互作用の交換積分が大きくなる。また、実験と理

論の比較から、固体 3Heにおいて五体と六体交換の効果が無視できないと考えられている。

このため、3He薄膜の研究に関連して、多体のスピン交換相互作用をもつ三角格子多スピン

交換 (MSE)模型に興味が持たれている。また、最近では、電子が磁性を担う有機三角格子

系の κ-(BEDT-TTF)2X や Y [Pd(dmit)2]2 において、長距離磁気秩序相や量子スピン液体

相が観測されており、この有機三角格子系の有効模型としても三角格子MSE模型に興味が

持たれている。しかし、この模型には、格子が三角格子であることに起因するフラストレー

ションの効果と複数のスピン交換相互作用の競合があるため、その解析が極めて困難であ

る。平均場近似やスピン波理論による三角格子MSE模型におけるこれまでの研究では、四

体交換相互作用まで含めた系に限った研究が主になされてきた。本論文では、六体交換相互

作用まで含めた三角格子MSE模型において、平均場近似を用いて古典的基底状態を評価し、

さらに、スピン波理論を用いて量子揺らぎに対する古典的な相の安定性を明らかにした。

二体、三体、四体からなる三角格子MSE模型の基底状態は、平均場近似の範囲内で強磁

性、四面体構造、六副格子構造、120◦ 構造状態などになることが分かっている。二体交換

相互作用の交換積分が負に大きな領域では強磁性状態が実現し、正の大きな領域では反強磁

性的な 120◦ 構造状態が実現する。さらに、磁場中では 1/2 プラトーをもつ uuud構造相、

1/3 プラトーをもつ uud構造相、スカラーカイラリティーをもつ mushroom構造相、ベク

トルカイラリティーとスタッガードスカラーカイラリティーの両方をもつ六副格子構造相な

どが現れる。本研究では、広いパラメーター領域において定性的理解を得るために、平均場

近似を用いて六体交換まで含めた三角格子MSE模型における磁場中の基底状態相図を評価

した。その結果、固体 3He薄膜で評価されている五体と六体交換のパラメーター領域におい

て、uuud構造相が四体交換まで含めた系と比べて狭まることが分かった。この結果は、実

験で得られている 1/2 プラトー相の領域が四体交換まで含めた系で評価した領域より狭い

という問題を解決する。さらに、副格子のスピンが同一平面上に存在するような構造をもつ

相も、四体交換を含めた系と比べて狭まることが分かった。また、今まで見られなった 2 つ

の新奇な相が現れた。1 つは、今まで現れていた十二副格子構造とは異なった対称性の低い

十二副格子構造相であり、高磁場領域に現れる。もう 1 つは、磁場と平行な 7 つのスピンと

磁場と反平行な 5 つのスピンから成る u7d5構造相であり、強磁性相と mushroom構造相

の間の低磁場領域に現れる。さらに、六体交換相互作用の値を大きくすると、副格子のスピ

ンが立体的なスピン構造をもつ相が広がることが分かった。

また、本研究では次近接、次々近接、六体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型に

iii

おいて、一様で有限なスカラーカイラリティーをもつ四面体構造状態に着目した。この構造

状態に着目する理由は 4 つある。1 つ目は、平均場近似で評価された四面体構造の古典的

基底状態の領域は、二次元固体 3He が実現する領域と重なることである。2 つ目は、古典

系における四面体構造相の強磁性側と反強磁性側の領域が、六体交換まで含めたMSE模型

における厳密対角化の先行研究の結果から示唆されている量子スピン液体相の領域と重なる

ことである。3 つ目は、隣接するスピンによって形成されたカイラル秩序は量子揺らぎの影

響をあまり受けない場合があることである。4 つ目は、四面体構造状態のカイラル秩序が遍

歴系における特異な輸送現象を生じさせるということが知られていることである。本研究で

は、線形スピン波理論を用いることで量子揺らぎに対する四面体構造状態の安定性を調べ

た。その結果、四面体構造状態が安定となる古典的な領域においてスピン波のソフト化が見

られず、四面体構造状態は線形スピン波近似の範囲内で量子揺らぎの下でも存在することが

分かった。また、基底状態エネルギーと副格子磁化において、五体交換相互作用の交換積分

の絶対値が大きくなるほど、次近接相互作用が反強磁性的であるほど、次々近接相互作用が

強磁性的であるほど、量子揺らぎの効果が小さくなることが分かった。さらに、基底状態エ

ネルギーと副格子磁化において、六体交換相互作用は四面体構造状態に対して量子揺らぎの

効果をほとんど与えないことが分かった。一方、スカラーカイラリティーにおいて、基底状

態エネルギーと副格子磁化では見られなかった減少が、二体交換相互作用の値が小さくなる

ほど、または五体交換相互作用の大きさが大きくなるほど見られた。また、六体交換相互作

用が大きくなるほど、次近接相互作用が反強磁性的であるほど、次々近接相互作用が強磁性

的であるほど、スカラーカイラリティーは量子揺らぎに対して安定であることが分かった。

iv

Abstract

The solid 3He layers adsorbed on graphite form the commensurate solid layer regarded

as the spin-1/2 quantum spin system on the triangular lattice for the certain concen-

tration of 3He. In the exchange process of 3He atoms, furthermore, there are not only

an exchange between two neighbor atoms but also that among three or more neigh-

bor atoms. The exchange integrals of three- and four-spin cyclic exchange interactions

are larger than that of two-spin exchange interaction. Furthermore, the comparison

between the theoretical and experimental studies shows that effects of the five- and six-

spin exchange interactions are not negligible. Thus, in relation to the solid helium 3He,

the multiple-spin exchange (MSE) model on the triangular lattice has been extensively

studied. Recently, in the organic triangular-lattice systems, e.g., κ-(BEDT-TTF)2X

and Y [Pd(demit)2]2, the long-range magnetic order and the spin-liquid state are exper-

imentally observed. The MSE model on the triangular lattice is also interested as an

effective model of the organic triangular-lattice systems. In the MSE model, however,

the existences of lattice frustration and competition among various interactions make

the understanding difficult. In the previous works, the MSE model in the mean-field

and spin-wave theories was investigated by the system with up to the four-spin exchange

interactions. In this paper, we estimate the classical ground state by using the mean-

field theory and reveal the stability of the classical phase against quantum fluctuations

in the MSE model with up to the six-spin exchange interactions.

The ground-state phases have found for the MSE model with the two-, three-, and

four-spin exchange interactions within the mean-field approximation: ferromagnetic,

tetrahedral-structure, 6-sublattice-structure, and 120◦-structure phases. When the ex-

change integral of the two-spin exchange interactions is negative and the strength is

large, the ferromagnetic phase is stable. On the other hand, when that is positive

and the strength is large, the antiferromagnetic 120◦-structure phase is stable. Fur-

thermore, the ground-state phases have also found for the model in the magnetic field:

uuud-structure phase with the 1/2 plateau, uud-structure phase with the 1/3 plateau,

mushroom-structure phase with the scalar chirality, and 6-sublattice-structure phase

with the vector and staggered scalar chirality. In the present work, we estimated the

ground-state phase for the MSE model with up to the six-spin exchange interactions

in the magnetic field within the mean-field approximation to advance quantitative un-

derstanding in a region of various parameters. As the result, we found that the region

of the uuud state for the regions of the five- and six-spin exchange interactions evalu-

ated the solid 3He layer is smaller than that of the previous model. This result solves

the problem that the region of the 1/2 plateau phase investigated by the experimental

v

study is smaller than that estimated by the theoretical study on the MSE model with

up to the four-spin exchange interactions. In addition, we found that the region of the

phase with a coplanar spin configuration is smaller than that of the previous model.

Furthermore, the two phases that have not yet been reported for the previous model

appear in the present model. One is the low-symmetry twelve-sublattice phase. It has

the lower symmetry than that in the twelve-sublattice phase appearing in the previous

model and appears at a high magnetic field. The other is the u7d5 phase which consists

of seven spins parallel to and five spins antiparallel to the magnetic field. It appears at

a low magnetic field between the ferromagnetic and mushroom phases. In addition, we

found that the region of the phase with a non-coplanar spin configuration expands for

the large value of the six-spin exchange interactions.

In the present work, we focus the tetrahedral structure with a finite value of the

uniform scalar chirality in the zero magnetic field for the MSE model with the second-

and third-nearest-neighbor interactions and with the five- and six-spin exchange inter-

actions. There are four reasons that we investigate the structure. First, the region of

the classical ground-state for the tetrahedral structure overlaps the region where the

two-dimensional solid 3He is realized. Second, the regions on the ferromagnetic and

antiferromagnetic sides of the tetrahedral structure for the classical system overlap the

region of the quantum spin liquid phase suggested by the exact-diagonalization result

of the MSE model with up to the six-spin exchange interactions. Third, it is known

that quantum fluctuations have weak effects on the ordered phase with the chirality

formed by an adjacent spin structure. Fourth, it is known that the peculiar transport

properties in itinerant systems are occurred by scalar chiral ordering of the tetrahedral

structure. In this work, we investigate the stability of the tetrahedral structure against

quantum fluctuations by using the linear spin-wave theory. As the result, we found

that the tetrahedral structure survives the quantum fluctuations within the linear spin-

wave approximation because spin waves do not soften in the whole parameter region

of the tetrahedral-structure phase evaluated for the classical system. Furthermore, we

found that the effects of quantum fluctuations on the ground-state energy and sublat-

tice magnetization become small with increasing the magnitude of the exchange integral

of the five-spin interactions, for antiferromagnetic second-nearest-neighbor interactions,

and for ferromagnetic third-nearest-neighbor interactions. Moreover, we found that

the six-spin exchange interactions have little effect on the quantum fluctuations in the

ground-state energy and sublattice magnetization. On the other hand, the decrease of

the scalar chirality which is not seen in the ground-state energy and sublattice mag-

netization is seen for decreasing the value of the two-spin exchange interactions and

vi

for increasing the value of the five-spin interactions. In addition, we found that the

scalar chirality is stabilized by the quantum fluctuations for increasing the six-spin ex-

change interactions, for antiferromagnetic second-nearest-neighbor interactions, and for

ferromagnetic third-nearest-neighbor interactions.

vii

研究関連論文業績• Chitoshi Yasuda, Yuma Uchihira, Shogo Taira, and Kenn Kubo,

“Ground-State Phase Diagram of the Multiple-Spin Exchange Model with Up to

the Six-Spin Exchange Interactions on the Triangular Lattice”

Journal of the Physical Society of Japan 87, 104704 (2018).

DOI：10.7566/jpsj.87.104704

• Shogo Taira, Chitoshi Yasuda, Tsutomu Momoi, and Kenn Kubo,

“Spin-Wave Theory for the Scalar Chiral Phase in the Multiple-Spin Exchange

Model on a Triangular Lattice”

Journal of the Physical Society of Japan 88, 014701 (2019).

DOI：10.7566/jpsj.88.014701

viii

謝 辞大学での研究活動や日常生活において、学部四年生の頃から長きにわたり丁寧かつ親密に

指導して頂いた安田千寿准教授には大変お世話になりました。毎週のように行われた研究発

表のゼミ、琉球物性研究会、学会発表、学術論文作成、本論文作成など、大学生活の多くの

面で指導して頂いたことに心より感謝致しております。また、稲岡毅教授と眞榮平孝裕教授

には、本論文の審査にあたり沢山のご意見やご指導をして頂き、深く感謝しております。さ

らに、青山学院大学の久保健教授、理化学研究所の桃井勉先生、青山学院大学大学院を修了

された内平雄真さんには、本論文の基となる研究や学会発表、学術論文作成を行うにあた

り、様々なご意見やご指導をして頂き、深く感謝致します。また、昨年まで同研究グループ

で既に退官された梯祥郎教授には、研究室での生活においてのアドバイスを始め、研究や就

職について丁寧な指導をして頂いたことに心から感謝致します。物質地球科学科物理系の先

生方にも、講義を始めとして、様々な面においてお世話になりましたことに深く感謝致しま

す。さらに、同研究室で研究生活を共に過ごして下さった博士課程三年の宮良翔太君、昨年

に修士課程を修了した同研究室の清水元貴君と梯研究室の古謝大輝君、一昨年に学士課程を

修了した同研究室の永山美里さん、一昨々年に修士課程を修了した同研究室の大仲潤一郎君

とは、普段から研究に関して議論を行い、知識を深めることができました。また、同学部の

同期や先輩方や後輩、他学部の学生、さらに、学習サポートルームで長年お世話になりまし

た教育支援課の職員の方々など、今まで琉球大学で関わって頂いた皆様のお陰で、学生生活

を楽しく有意義に過ごすことができました。本当にありがとうございました。

最後に、食料と日用品の仕送りや学会発表における支援など、様々な面で何度も日々の研

究生活を支えて頂いた両親と祖父母、また、県内外から支援して頂いた兄夫婦と身内の方々

に心から感謝しています。

ix

目次

1 はじめに 3

1.1 二次元固体ヘリウム 3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.2 有機三角格子系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

1.3 多スピン交換模型におけるこれまでの理論的研究 . . . . . . . . . . . . . . . 6

1.3.1 平均場近似 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

1.3.2 スピン波理論 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

1.3.3 厳密対角化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

1.4 多スピン交換模型における量子スピン液体とカイラリティー . . . . . . . . . 7

1.5 本論文の目的と構成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8

2 三角格子多スピン交換模型 9

3 四体交換相互作用まで含めた三角格子磁場中多スピン交換模型における平均

場近似による基底状態相図 14

3.1 基底状態相図と様々な相 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

3.2 mushroom相と uuud相の間の相転移 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

3.3 十二副格子構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

4 六体交換相互作用まで含めた三角格子磁場中多スピン交換模型における平均

場近似による基底状態相図 21

4.1 基底状態相図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

4.2 対称性の低い十二副格子構造相 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

4.3 様々な J/K における磁化過程 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

4.4 u7d5相 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

4.5 磁場中の平均場近似のまとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

5 スカラーカイラリティーをもつ四面体構造相の平均場近似による評価 34

5.1 四体交換相互作用まで含めた系の零磁場における基底状態相図 . . . . . . . 34

5.2 J2nd = J3rd = 0における J-K-L-M 模型 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

5.3 L = M = 0における J-K-J2nd-J3rd 模型 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

6 四面体構造状態における線形スピン波理論解析 40

6.1 スピン波理論 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

6.2 Holstein–Primakoff変換 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

6.3 四面体構造状態を基底状態と仮定した線形スピン波理論解析 . . . . . . . . . 42

1

7 四面体構造状態における量子力学的効果 48

7.1 J-K-L-M 模型 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

7.1.1 基底状態エネルギー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

7.1.2 基底状態エネルギーの量子補正 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

7.1.3 副格子磁化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

7.1.4 スカラーカイラリティー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

7.2 J-K-J2nd-J3rd 模型 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

7.2.1 基底状態エネルギーの量子補正 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

7.2.2 副格子磁化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

7.2.3 スカラーカイラリティー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

7.3 四面体構造状態におけるスピン波理論のまとめ . . . . . . . . . . . . . . . . 55

8 まとめ 57

付録 A 多スピン交換模型のハミルトニアンの導出 63

A.1 二体交換相互作用のハミルトニアン . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

A.2 三体交換相互作用のハミルトニアン . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

A.3 四体交換相互作用のハミルトニアン . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

A.4 五体交換相互作用のハミルトニアン . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

A.5 六体交換相互作用のハミルトニアン . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

A.6 (A.21)、(A.27)、(A.36)式の導出方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

付録 B 四面体構造状態における線形スピン波理論の計算 76

B.1 四面体構造状態における Holstein–Primakoff変換 . . . . . . . . . . . . . . 76

B.2 Bogoliubov変換 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

付録 C スカラーカイラリティーの導出 79

2

1 はじめに

様々な物質の磁性は、電子や原子が持つ磁気モーメントのマクロな性質として現れる。多

くの場合、この磁気モーメントは電子や原子のスピンに起因しており、様々な物質の磁気的

な性質はスピンの配列によって決定される。これらのスピンが位置を交換すると、交換相互

作用という量子力学的なエネルギーが生じる。高次元系においては、このスピン間の交換相

互作用が最小となるような基底状態で系の対称性が破れ、長距離秩序が存在すると考えられ

ている。しかし、フラストレーションの強い系では、スピンの揺らぎの効果により絶対零度

でも長距離秩序が抑制されることがある。この章では、量子効果とフラストレーションが強

いと考えられる二次元固体 3He について説明し、この物質の有効模型とされている三角格

子多スピン交換 (MSE)模型の先行研究の内容について述べる。

1.1 二次元固体ヘリウム 3

質量が小さく、希ガス元素である He同士の相互作用は弱い。そのため、量子力学的効果

が固体の性質に極めて顕著に影響する。特に、核スピン 1/2 が固体を形成する二次元固体3Heにおける研究は、強い量子揺らぎとフラストレーションによって引き起こされる量子的

な多体現象と新奇な量子相の存在の期待から、強く興味が持たれている [1]。数 mKの極低

温において、Fig. 1.1のように 3He原子をグラファイト上に敷き詰めると、その原子密度 ρ

に依存して第一層、二層、三層で薄膜が形成される。第一層目の 3He原子は、グラファイト

に対し非整合固体相を形成する。また、グラファイトからの引力により表面と強く結合して

いるため、3Heの交換は起こりにくい。つまり、第一層目の核スピンの交換相互作用は小さ

く、数 µK程度である。一方、ρ ≃ 6.4 nm−2 の濃度で実現される第二層目で、第一層に対

し粒子数比が 4/7 の整合固体相を形成することが分かっており、理想的な二次元のスピン

系が実現される [2–4]。この第二層目では、基盤であるグラファイトからの効果を無視でき

るため、第二層目の 3He 原子は比較的自由に動き回ることができる。また、第一層目の吸

着に 4He原子や重水素化水素 (HD)分子を用いることもできる。この HD分子は、水素の

同位体である軽水素と重水素から構成される二原子分子であり、この場合、第一層目にスピ

ンがない状態を実現できる。固体 3He原子の 4/7 整合固体相における各原子はほとんど格

Graphite

Fig. 1.1 Solid 3He layers adsorbed on graphite.

3

子点に局在しているが、3He原子は零点振動が非常に大きいため、隣接原子同士の波動関数

の重なりが無視できず、隣接原子がトンネル効果によりその位置を交換する性質がある。ま

た、3He原子は大きさが 1/2の核スピンを持つため、原子の位置の交換をスピンの交換と見

なすことができる。さらに、その交換は二個の隣接原子が交換するだけでなく、三個以上の

隣接原子がリング状に位置を交換する [5–7]。トンネル効果よりも原子の位置を交換する方

が、系のエネルギーの変化を大きくするため、3He原子のスピン間には交換相互作用が有効

的に働く。3He薄膜がMSE模型で表されることは、比熱の実験結果からも予想されている。第二層

目が実現する濃度における比熱の温度依存性の実験結果からダブルピークが観測されてい

る [8]。この比熱の測定では、3He原子の密度が ρ = 16.0 nm−2、17.5 nm−2、18.4 nm−2

で測定されているが、このとき第二層目の 3He原子は完全に固化し、第三層目には 3He原

子が存在しないと考えられている。この比熱のダブルピークの温度スケールと核スピンの交

換相互作用のエネルギースケールが同程度であるため、固体 3He薄膜は核スピン 1/2が三

角格子を形成し、その相互作用は単純な二体のスピン間相互作用で表せない量子スピン系だ

ろうと予想される [9, 10]。また、比熱のダブルピークはスピンの低エネルギー励起状態が複

雑であることを示しており、これはフラストレーションの強い二次元反強磁性体に特徴的

なものと考えられる。Elserは、3He薄膜の第二層目では Fig. 1.2のような√7 ×

√7構造

の 4/7 整合固体層が実現することを提案した [11]。赤丸の 3Heが第一層目の三角格子を形

成し、青丸と緑丸の 3Heが第二層目を形成している。第一層目の三角格子の一辺を 1とす

ると、第二層目を形成する 3He原子の距離が√7であることより、その構造が

√7×

√7構

造と呼ばれている。第二層目は異なった A サイト (青丸)と B サイト (緑丸)で区別されて

おり、A サイトではカゴメ格子を形成する。Elserは、3He薄膜の第二層目においてカゴメ

格子反強磁性 Heisenberg模型が実現していることを提案し、有限クラスターの数値的研究

により、カゴメ格子反強磁性 Heisenberg模型が低温において比熱のダブルピークを実現す

Fig. 1.2 Illustration of the√7 ×

√7 structure of the 3He second layer. The 3He

atoms described by the red circles form the first layer, and those described by the

blue and green circles form the second layer.

4

ることを示した [11, 12]。一方、Rogerは 16 スピンの厳密対角化において、固体 3Heの系

で考慮すべきである多体交換の効果からでもダブルピークを得ることを示した [13]。Elser

が調べたカゴメ格子のエントロピーの結果 [11]は、石田らが調べた固体 3He薄膜のエント

ロピーの実験結果 [10] と矛盾するため、3He 薄膜はカゴメ格子 Heisenberg 模型ではなく

MSE相互作用をもつスピン系であると最終的には考えられている。

固体 3He 原子間の交換は、二体交換相互作用よりも三体や四体のリング交換相互作用の

方が交換積分の値が大きくなる。このことは、ある体積をもつ原子が密接に詰められている

とき、二つの原子の位置を交換するより、三つ以上の原子がサイクリックに位置を移動する

ほうが容易であることから理解できる。さらに、ρ ≃ 7.85 nm−2 の原子密度における 3He

薄膜において、三体交換相互作用の寄与は二体や四体交換相互作用よりも大きくなることが

経路積分モンテカルロ法によって見積もられている [14]。また、Bernuらは 16 スピンにお

ける厳密対角化から、高温における比熱の振る舞いは二体、三体、四体交換相互作用により

決定されるが、熱力学的量を高温展開したときの係数を正確に見積もるためには六体交換相

互作用も考慮する必要があると述べている。二次元固体 3He において、二体の交換積分は

低密度領域で大きくなり、3He原子の密度が増加することによって二体の交換積分は三体の

交換積分よりも速く減少する [7, 13]。また、固体 3He 薄膜において濃度を変化させること

により、二体交換が支配的である反強磁性的な系から三体交換が支配的である強磁性的な系

まで変化するということが、比熱と磁化率の実験結果から知られている [9]。さらに、以上

の結果に加え、MSE模型における 16 スピンの厳密対角化による比熱と帯磁率の結果 [13]、

MSE模型における最大 36 サイトの厳密対角化による基底状態の解析結果 [15, 16]、4He薄

膜上の 3He薄膜における磁化曲線の実験結果 [17]など、様々な実験と理論の結果の比較か

ら、二次元固体 3He において五体と六体交換相互作用は無視できないということが知られ

ている。これらの結果は、様々な値をもつ MSE 相互作用パラメーターが固体 3He 薄膜で

実現することを示す。このように、三角格子MSE模型では、二次元固体 3Heに関連して、

様々なパラメーター領域を研究する必要がある。

1.2 有機三角格子系

三角格子 MSE 模型は、κ-(BEDT-TTF)2X や Y [Pd(demit)2]2 の有機三角格子系の有

効模型としても興味が持たれている。κ-(ET)2Cu2(CN)3 や EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2 におい

て、比熱や磁化率などが実験的に調べられており、これらの物質はスピン液体を実現させる

重要な物質であることが報告されている [18]。Motrunichは、四体のリング交換を含めたス

ピン 1/2の三角格子MSE模型を変分的アプローチで調べた [19]。具体的には、スピン液体

を試行関数とする場合と磁気秩序状態を試行関数とする場合のエネルギーを比較し、スピン

液体状態のパラメータ領域を提案している。また、スピン液体状態から変分的に得られた状

態が有機化合物 κ-(ET)2Cu2(CN)3 で観測された非磁性状態 [20]であることを提案してい

る。この有機化合物 κ-(ET)2Cu2(CN)3 は、固体 3He薄膜と異なるパラメーター領域で実

5

現していると考えられているため、様々なパラメーター領域で三角格子MSE模型の基底状

態を調べる必要がある。さらに、有機三角格子系と関連して、四体のリング交換を含めたス

ピン 1/2の異方的三角格子 Heisenberg模型において線形スピン波理論を用いた解析が行わ

れており、長距離磁気秩序相とスピン液体相の両方の存在が示唆されている [21]。

1.3 多スピン交換模型におけるこれまでの理論的研究

三角格子MSE模型は、強い幾何学的フラストレーションや多くの相互作用をもつ量子ス

ピン系である。そのため、現時点で有効な理論的研究の手法が少なく、平均場近似、スピン

波理論、小さいサイズの厳密対角化などに限られてくる。本研究では、定性的な理解を得る

ために、平均場近似の範囲内で三角格子MSE模型の基底状態を評価し、さらに、線形スピ

ン波理論を用いて量子揺らぎの効果を調べる。平均場近似で得られる古典的基底状態は、ス

ピン波理論で解析する際にも使われる [22]。以下の小節では、MSE模型における平均場近

似、スピン波理論、厳密対角化を用いた先行研究について述べる。

1.3.1 平均場近似

四体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型における基底状態相図は、系のサイズを

12 × 12 副格子と仮定した平均場近似の範囲内で強磁性状態、四面体構造、六副格子構造、

120◦ 構造相などが現れることが既に調べられている [23–25]。二体交換相互作用の交換積分

が負に大きな領域では強磁性相が実現し、正に大きな領域では反強磁性的な 120◦ 構造相が

実現する。強磁性相と四面体構造相の間の領域には 12、18、24、72、144 副格子構造が縮

退した中間相と呼ばれる相が存在するが、これは系のサイズを 6× 6 副格子と仮定した場合

の平均場近似では現れなかった構造も含まれているため、仮定した系のサイズに依存する可

能性がある。これらの相の詳細は 5 章で説明する。さらに、磁場中における基底状態相図

も調べられており [23–25]、1/2 プラトーをもつ uuud構造相、1/3 プラトーをもつ uud構

造相、スカラーカイラリティーをもつ mushroom構造相、ベクトルカイラリティーをもつ

umbrella構造相、ベクトルカイラリティーとスタッガードスカラーカイラリティーの両方

をもつ六副格子構造相などが現れる。これらの相の詳細は 3 章で説明する。

1.3.2 スピン波理論

四体交換相互作用まで含めた三角格子 MSE 模型におけるスピン波理論による研究は、

uuud構造 [24,26]、四面体構造 [26–28]、umbrella構造状態 [26,29]などを基底状態とする

場合で既に調べられている。零磁場における uuud構造状態を基底状態とした解析では、フ

ラットな分散が現れ、量子揺らぎにより uuud 相は消える可能性があることを示唆してい

る。四面体構造状態を基底状態とした解析では、スカラーカイラリティーをもつ四面体構造

が量子揺らぎに対して安定であることを示している。umbrella構造状態を基底状態とした

解析では、隣接する六副格子構造相との相転移点が評価されており、この結果は平均場近似

6

で得られた六副格子構造相と umbrella構造相の相境界の結果とよく一致している。

1.3.3 厳密対角化

1.1節でも述べたように、三角格子MSE模型における 16 スピンの厳密対角化による比熱

と磁化率の結果から、五体と六体交換相互作用の効果が無視できないということが知られて

いる [13, 14]。六体交換相互作用まで含めた MSE模型において、厳密対角化を用いて最大

36 サイトの系が調べられており、二体交換相互作用が強磁性的な uuud構造相の低磁場領

域では非磁性な量子スピン液体相 [15, 16]の存在が示唆されている。さらに、四体交換相互

作用まで含めた系において、二体交換相互作用が反強磁性的な umbrella構造相の近くの低

磁場領域ではギャップレスな量子スピン液体相 [30] が実現することが示唆されている。こ

れらの量子スピン液体相の領域は、平均場近似で得られた四面体構造相の領域 [23, 25]と重

なる部分が存在する。

1.4 多スピン交換模型における量子スピン液体とカイラリティー

これまでの固体 3He の実験結果や MSE 模型の理論的研究結果において、特に注目され

ているのは「量子スピン液体相の可能性」と「カイラリティーのある相の出現」である。こ

こで、量子スピン液体は量子系で実現されるいかなる秩序も存在しない状態であり、なぜ固

体において液体的な状態が実現されるのか興味が持たれている。この量子スピン液体は、二

次元系や三次元系で実現されるかどうかが注目されており、固体 3He や有機三角格子系な

どのフラストレート系において実験的にその存在が示唆されている。また、カイラリティー

はスピン回転と時間反転に対しては不変であるが、空間反転に対しては符号を変える物理量

であり、フラストレート系においてスピン秩序はないがカイラル秩序をもつ系が発見され、

その性質に興味が持たれている。さらに、二次元系における三角格子反強磁性 XXZ 模型

における先行研究 [31] によると、カイラリティーのある状態では量子力学的効果が小さく

なるということが知られている。カイラリティーは、Dzyaloshinsky–守谷 (DM) 相互作用

を有するカイラルらせん磁性体等で研究されているが、MSE模型では DM相互作用がなく

てもカイラル秩序を生じさせることができる。この点においても、MSE相互作用の役割を

明らかにすることは重要な課題であると考えられる。このように、MSE模型の性質を明ら

かにすることは、量子スピン液体相やカイラリティーをもつ相の性質やその発現機構など、

様々な疑問に対する答えに繋がると我々は考えている。

また、三角格子MSE模型の古典的基底状態の 1 つである四面体構造状態のように、スカ

ラーカイラリティーをもつ相における量子揺らぎの効果にも強く興味が持たれている。先程

も述べたが、カイラリティーのある状態では量子力学的効果が小さくなるということが知ら

れているため [31]、平均場近似の範囲内で得られたカイラリティーが、量子揺らぎの下で存

在することができるかどうかは非常に興味深い。さらに、四面体構造のスカラーカイラリ

ティーは遍歴系における特異な輸送現象を生じさせるとして、その量子揺らぎの効果に興味

7

が持たれている [32]。

1.5 本論文の目的と構成

以上のことから、MSE相互作用のある磁性体を調べ、その特異な性質を明らかにするこ

とが本研究の目的である。本研究では、六体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型を

調べることによって、基底状態における五体と六体交換相互作用の効果を明らかにする。ま

ず最初に、広いパラメーター領域において定性的理解を得るため、六体交換相互作用まで含

めた三角格子磁場中MSE模型において、平均場近似の範囲内で基底状態相図を評価し、四

体交換相互作用まで含めた系と比較することで五体と六体交換相互作用の効果を調べる。ま

た、六体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型において、スカラーカイラリティーを

もつ四面体構造状態に焦点を当て、線形スピン波理論を用いて量子揺らぎに対する四面体構

造状態の安定性とMSE相互作用の効果を調べる。

本論文の構成は以下のようになる。まず、2 章では本研究で用いた三角格子MSE模型の

ハミルトニアンを紹介する。次に、平均場近似を用いて、3 章では四体交換相互作用まで含

めた三角格子磁場中MSE模型における基底状態相図を、4 章では六体交換相互作用まで含

めた系における基底状態相図を評価し、これらの相図を比較することで、古典系における五

体と六体交換相互作用の効果を説明する。5 章では、平均場近似を用いて、次近接、次々近

接、六体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型における四面体構造状態の古典的な基

底状態相図を紹介する。次に、6 章では四面体構造状態における線形スピン波理論による解

析結果を紹介し、7 章では様々な物理量における量子力学的効果を説明する。最後に、8 章

では本論文のまとめを述べる。

8

2 三角格子多スピン交換模型

この章では、三角格子MSE模型における二体、三体、四体、五体、六体交換相互作用の

ハミルトニアンを 1 つずつ紹介し、これらをまとめたハミルトニアンを示す。また、零磁場

において次近接と次々近接相互作用の項を追加した三角格子MSE模型のハミルトニアンも

紹介する。二体から六体までのスピン交換相互作用のハミルトニアンの導出は、付録 Aで

説明する。

まず、六体交換相互作用まで含めたスピン 1/2の三角格子MSE模型のハミルトニアンは、

H =

6∑n=2

Hn (2.1)

で与えられ、

Hn = (−1)nJn∑

n-spin ring

(Pn + P−1n ) (2.2)

である。ここで、Jn は nスピンのリング交換を行う正の交換積分であり、Pn と P−1n はそ

れぞれ正回転と反回転の nスピンのリング交換演算子である [33]。(−1)n は二粒子の交換

に対する波動関数の反対称性に由来している。奇数個と偶数個の粒子の交換相互作用はそれ

ぞれ強磁性的、反強磁性的であるため、この系は多体交換相互作用が競合することによりフ

ラストレーションが生じる。

二体交換相互作用のハミルトニアン H2 は、サイト i におけるスピン 1/2 の粒子を表す

Pauli行列 σi (以後、σi をスピンと呼ぶ)を用いると、

H2 =J22

∑bond

(1 + σ1 · σ2) (2.3)

と書ける。ここで、∑

bond は三角格子上にある 3N 個の全ての最近接ボンドの和、σ1 と

σ2 は最近接ボンドで結合される 2 サイトのスピンであり、N はサイト数を表す。三体交換

相互作用のハミルトニアンもまた二体交換を用いて書くことができ、

H3 = −J32

∑triangle

(1 + σ1 · σ2 + σ2 · σ3 + σ3 · σ1) (2.4)

である。ここで、∑

triangle は 2N 個の全ての三角形の和であり、σ1、σ2、σ3 は三角形の

3 つの頂点のスピンである。四体交換相互作用のハミルトニアンは

H4 =J44

∑plaq

{1 +

∑1≤α<β≤4

σα · σβ

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)

}(2.5)

9

1

2 3

4

1

2

3

4

2 3

41

Fig. 2.1 Illustration of three types of plaquettes for the four-spin interactions.

1 2

3

4

5

1

2 3

45

1

34

5 2

14 5

2312

53

4

1

2

3 4

5

Fig. 2.2 Illustration of six types of trapezoids for the five-spin interactions.

1

2 3

45

2 3

451

3

45

1

2

451

2 3

51

2 3

4

Fig. 2.3 All combinations of four spins in a trapezoid. The four solid circles for

each trapezoid describe four spins.

と書ける。ここで、∑

plaq は 3N 個の全てのひし形の和であり、σ1、σ2、σ3、σ4 はひし

形の 4 つの頂点のスピンである。このひし形は Fig. 2.1のように三種類ある。 五体交換相

互作用のハミルトニアンは

H5 = −J58

∑trap

[1 +

∑1≤α<β≤5

σα · σβ

+5∑

l=1

{(σαl· σβl

)(σγl· σδl

) + (σαl· σδl

)(σβl· σγl

)− (σαl· σγl

)(σβl· σδl

)}

](2.6)

と書ける。ここで、∑

trap は 6N 個の全ての台形の和であり、αl = l、βl = mod(l, 5) + 1、

10

γl = mod(l + 1, 5) + 1、δl = mod(l + 2, 5) + 1 である (MOD 関数は mod(x, y) のとき

x を y で割ったときの余りを意味する)。この台形は Fig. 2.2 のように六種類ある。また、

(2.6) 式の∑5

l=1 の和は、Fig. 2.3のように台形の 4 スピンの全ての組み合わせの和である。

六体交換相互作用のハミルトニアンは、

H6 =J616

∑hexa

[1 +

∑1≤α<β≤6

σα · σβ

+

6∑l=1

{(σαl· σβl

)(σγl· σδl

) + (σαl· σδl

)(σβl· σγl

)− (σαl· σγl

)(σβl· σδl

)}

+6∑

l=1

{(σαl· σβl

)(σγl· σζl

) + (σαl· σζl

)(σβl· σγl

)− (σαl· σγl

)(σβl· σζl

)}

+3∑

l=1

{(σαl· σβl

)(σδl· σζl

) + (σαl· σζl

)(σβl· σδl

)− (σαl· σδl

)(σβl· σζl

)}

+2∑

l=1

(σαl· σβl

)(σγl· σδl

)(σζl· σκl

) +3∑

l=1

(σαl· σδl

)(σβl· σγl

)(σζl· σκl

)

+3∑

l=1

(σαl· σδl

)(σγl· σζl

)(σβl· σκl

)−6∑

l=1

(σαl· σβl

)(σγl· σζl

)(σδl· σκl

)

− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)(σ3 · σ6)

](2.7)

と書ける。ここで、∑

hexa はN 個の全ての六角形の和であり、αl = l、βl = mod(l, 6)+1、

γl = mod(l+1, 6)+1、δl = mod(l+2, 6)+1、ζl = mod(l+3, 6)+1、κl = mod(l+4, 6)+1

である。固体 3He において、経路積分モンテカルロ法による評価から他の六体交換の種類

1

2 3

4

56

1

2

56

1 4

56

3

4

56

2 3

4

5

1

2 3

4

1

2

4

6

1

3

56

2

4

56

1

3

4

5

1

2 3

6

1

3

4

6

2 3

56

1

2

4

5

2 3

4

6

1

2 3

5

Fig. 2.4 Illustration of the six-spin interactions and all combinations of four spins

in a hexagon.

11

Fig. 2.5 All combinations of six spins in a hexagon. The six solid circles included

in three solid bonds describe six spins.

の出現確率は無視できるという結果が得られているため [14, 34]、我々は正六角形における

6 スピンの循環的な交換のみ適用する。(2.7) 式における 4 スピンの内積の和は、Fig. 2.4

のように六角形の 4 スピンの全ての組み合わせの和である。(2.7) 式における 6 スピンの内

積の和は、Fig. 2.5のように六角形の 6 スピンの全ての和である。

定数項を無視し、また

H4 =J44

∑plaq

h4 , H5 = −J58

∑trap

h5 , H6 =J616

∑hexa

h6 , (2.8)

J =J22

− J3 , K =J44

, L = −J58

, M =J616

(2.9)

の変形を適用し、さらに外部磁場H をもつ Zeeman項を追加すると、ハミルトニアンは

H = J∑n.n

σi · σj +K∑plaq

h4 + L∑trap

h5 +M∑hexa

h6 −∑i

H · σi (2.10)

となる。ここで、∑

n.n は全ての最近接ボンドの和である。また、磁場H の向きを +z 軸と

する。我々は、零磁場における (2.10) 式の模型を J-K-L-M 模型と呼ぶ。K とM は常に

正であり、Lは常に負だが、J は正も負もとる。原子密度が低いとき、J2 の大きさは J3 よ

り大きくなると予想されているため [7,13]、パラメーター J は低密度で正になり、高密度で

負になると予想される。本研究では、四体交換相互作用K または J4 をエネルギーの単位と

する。

また、本研究において、零磁場における四面体構造状態に着目するとき、我々は次近接と

次々近接相互作用の効果も調べた。これらの相互作用が五体と六体交換相互作用に含まれる

一方、有機三角格子系の有効模型としてこれらの相互作用が関係しており、興味が持たれて

いる。このため、我々はこれらの相互作用が含まれた系の次のハミルトニアン

H = J∑n.n

σi · σj + J2nd∑n.n.n

σi · σj + J3rd∑

n.n.n.n

σi · σj +K∑plaq

h4 + L∑trap

h5 +M∑hexa

h6

(2.11)

12

について調べた。ここで、J2nd と J3rd はそれぞれ次近接と次々近接相互作用の交換積分で

あり、∑

n.n.n と∑

n.n.n.n はそれぞれ次近接と次々近接ボンドの全ての組み合わせの和であ

る。我々は、L = M = 0における (2.11) 式の模型を J-K-J2nd-J3rd 模型と呼び、7.2 節で

J-K-J2nd-J3rd 模型について調べた結果を述べる。

13

3 四体交換相互作用まで含めた三角格子磁場中多スピン交換

模型における平均場近似による基底状態相図

本研究において、我々は系のサイズを 6× 6 副格子と仮定した平均場近似の範囲内の基底

状態における五体と六体交換相互作用の効果を調べた。ここで、量子揺らぎを無視し、単位

ベクトル σi を用いた。つまり、問題は最小な古典的エネルギーの探索になる。この章では、

五体と六体交換相互作用を除いた相図と比較するため、L = M = 0における基底状態相図

を示す。相図上のいくつかの結果は先行研究で調べられているが [23–25,38]、我々はより広

いパラメーター領域における相図と相転移の次数も新たに示す [39]。また、二体交換相互作

用 J/K の値によってmushroom相と uuud相の間の相転移の次数が変化することが分かっ

たため、この詳細について説明する。さらに、先行研究で報告されていなかった十二副格子

構造についても詳しく説明する。

本研究で得られた相転移点は共役勾配 (CG)法によって見積もられている。この方法で、

我々は初期状態として約 102 ～ 104 のランダムなスピン状態を準備した。初期状態の数は

パラメーターに依存する。さらに、ランダム状態に加えて、予想されるいくつかの状態を初

期状態として準備した。以上の取り扱いにより、予想されなかった相転移を CG法により見

つけることができる。これらの相転移を見積もるときに基底状態エネルギー、副格子磁化、

ベクトルカイラリティー、スカラーカイラリティーの物理量を用いた。ベクトルカイラリ

ティーは、

χv =1

N

∑△

(σ1 × σ2 + σ2 × σ3 + σ3 × σ1) (3.1)

で定義され、波数Qをもつスカラーカイラリティーは、

χs(Q) =1

N

∑△i

e−iQ·ri σ1 · (σ2 × σ3) (3.2)

で定義される。ここで、σ1、σ2、σ3 は三角形の頂点にあるスピンを表す。また、(3.1)と

(3.2) 式の和は全ての上三角形の和である。

3.1 基底状態相図と様々な相

Fig. 3.1に、二体交換相互作用 J/K と磁場の大きさ H/K によって表記された基底状態

相図を示す。主な 9 つの相が現れ、Fig. 3.1にそれぞれの相が記載されている。初めに、そ

れぞれの相について説明する。

1. ferro: 基底状態は完全磁化状態の強磁性状態である。

2. mushroom: 1 つの副格子のスピンが下向きであり、残り 3 つの副格子のスピンが上

向きだが、Fig. 3.2のように磁場軸から角度 θ だけ傾いている。この相は磁場軸に対

して三回回転対称性をもつ。また、零磁場ではスピン間の角度が全て cosα = −1/3

14

0

10

20

30

40

50

60

-10 -5 0 5 10 15

ferro

uud

umbrella

c3

mushroom

c4

uuud12sl

6sl

H /

K

J / K

Fig. 3.1 Ground-state phase diagram of the system with up to the four-spin

exchange interactions (L=M=0) calculated assuming 6 × 6 sites. The horizontal

and vertical axes are the magnitudes of the two-spin interactions and magnetic

field divided by that of the four-spin interactions, respectively. The triangles and

circles with error bars show the first- and second-order phase transitions estimated

by the CG method, respectively. The lines are the phase-transition lines obtained

within some assumptions.

mushroom umbrella c4uud c3uuud

θ1θ1

θ2θ2

θ1θ1θ

H

Fig. 3.2 Spin states appearing as the ground state for the multiple-spin exchange

model in the magnetic field within the mean-field approximation. The direction of

the magnetic field H is also described by the thick arrow.

となるような四面体構造状態である。この相は有限の一様なスカラーカイラリティー

χs(0)をもつ。

3. umbrella: スピンが同一平面上に存在する。1 つの副格子のスピンが下向きであり、

残り 2 つの副格子のスピンが上向きだが、磁場軸からある角度だけ傾いている。この

相は有限のベクトルカイラリティー χv をもつ。また、零磁場では 120◦ 構造状態に

なる。

4. uuud: collinearな 3 つの副格子のスピンが上向きであるが、残り 1 つの副格子のス

ピンは下向きである。この状態は磁化過程において 1/2 プラトーをもつ。

15

5. uud: uuud状態と同様に collinearなスピン構造であり、磁化過程において 1/3 プラ

トーをもつ。

6. c4: スピンが同一平面上に存在する四副格子構造状態である。3 つの副格子のスピン

は互いに平行であり、全てのスピンは磁場軸から傾いている。スピンの 2 つの角度は

sin θ2 = 3 sin θ1 の関係を満たす。ここで、Fig. 3.2のように θ1 は 3 つの平行なスピ

ンの z 軸からの角度であり、θ2 は残り 1 つのスピンの z 軸からの角度である。

7. c3: c4状態と同様にスピンが同一平面上に存在する。スピンの 2 つの角度は sin θ2 =

2 sin θ1 の関係を満たす。

8. 6sl: 6 つの副格子のスピンが同一平面上でない構造状態であり、一様なベクトルカイ

ラリティー χv とQ = (π, π)、(π, 0)、(0, π) のスタッガードスカラーカイラリティー

χs(Q)をもつ。この詳細は先行研究で既に調べられている [35]。

9. 12sl: 十二副格子構造状態である。この詳細は 3.3 節で説明する。

上記で述べた相に加えて、様々な小さな相が −9 < J/K < −2.6 の低磁場領域に現れ

る。この詳細は本研究の目的から外れるため、我々は正確に評価していない。系のサイズを

12× 12 副格子と仮定した先行研究 [25]において、−8.61 < J/K < −2.26の領域でさらに

多くの相が見つかっている。これらの小さな相は、有限の副格子を仮定した結果得られた人

工的な構造相だろう。平均場近似の範囲内でも、このパラメーター領域における本当の基底

状態は明らかになっていない。

Fig. 3.1の三角と丸は、それぞれ CG法によって評価された一次転移点と二次転移点を表

す。また、エラーバーは計算したデータ点の間隔に相当している。さらに、Fig. 3.1の実線

は、相転移する 2 つの相とこれらの相転移の次数を仮定することによって得られた解析的

な相転移のラインである。Table. I に、臨界磁場 Hc における具体的な式を示す。ここで、

これらの関数は五体と六体交換相互作用を含めた系の結果であることに注意せよ。強磁性相

Table. I Critical magnetic field Hc on the phase transition between phases 1 and

2. The phase transition between the ferro and uuud phases is evaluated assuming

the first-order phase transition, and the others are evaluated assuming the second-

order phase transition.

Phase 1 Phase 2 Hc

umbrella uud 3(J − 4K + 8L+ 32M)

uud c3 3(J + 4K + 8L)

ferro c3 9(J + 8K + 40L+ 16M)

mushroom uuud 4(J + 2K + 12M)

uuud c4 4(J + 8K + 24L)

ferro uuud 6(J + 8K + 32L+ 8M)

16

と uuud相の間の臨界磁場 Hc は、一次転移を仮定した基底状態エネルギーの交点から導出

される。また、Table. Iにおけるその他の臨界磁場は、二次転移を仮定することによって導

出される。L = M = 0 において、強磁性相と uuud 相の間の相転移は実現されていない。

Fig. 3.1 において実線によって示された結果は、CG 法によって得られた結果と一致する。

本研究において、我々はmushroom相と uuud相の間の相転移が J/K において二次転移か

ら一次転移へ変化するということが分かった。この詳細は 3.2 節で説明する。

Fig. 3.1 における相転移点は、以下の CG 法の結果によって評価されている。強磁性、

uuud、uud、c3、c4相の相転移点は、主に磁化過程によって評価されている。mushroom、

6sl、umbrella相の相転移点はそれぞれ、主にスカラーカイラリティー χs(0)、Q = (π, π)、

(π, 0)、(0, π)のスタッガードスカラーカイラリティー χs(Q)、ベクトルカイラリティー χv

によって評価されている。また、本研究において我々は全ての相転移における基底状態エネ

ルギーも確かめた。数値計算による相転移の次数の厳密な確認は難しい。計算したパラメー

ターの間の距離の範囲内で、相転移の次数のタイプを確認したことに注意する必要がある。

次に、Fig. 3.1 の相図について説明する。|J |/K ≫ 1 かつ強磁性的な J < 0 におい

て、強磁性状態が安定化される。また、|J |/K ≫ 1 かつ反強磁性的な J > 0 において、

umbrella状態が安定化される。この模型は、二体交換相互作用 J が支配的な領域では三角

格子 Heisenberg模型と見なせるため、これらの状態が安定化されることは簡単に理解する

ことができる。|J |/K ≪ 1において、mushroom構造状態が反強磁性的な四体交換相互作

用によって安定化する。二体と四体相互作用は反強磁性的であるが、これらの相互作用はそ

れぞれ三副格子と四副格子構造を安定化させるため、これらの相互作用は競合する。また、

磁場もこれらの相互作用と競合する。二体と四体交換相互作用と磁場が競合することによっ

て、uuud、c3、c4相が強磁性相とmushroom相の間に現れ、十二副格子構造相と六副格子

構造相が umbrella相とmushroom相の間に現れる。

磁場が大きくなると、この系は umbrella、6sl、12sl、mushroom相から uud、uuud相へ

と相転移する。固体 3He 層が実現する領域のパラメーターにおいて、1/2 磁化プラトーを

もつ uuud相が現れることが興味深い振る舞いの 1 つである [15, 23, 24, 36]。さらに磁場を

大きくすると、uud相は c3相へ、uuud相は c4相へと相転移する。これは、c3相や c4相

になることにより、磁場エネルギーは uud相や uuud相に比べて損をするが、四体相互作用

等の利得を稼ぐためである。umbrella相と 6sl相の間の相転移において、この相境界はスピ

ン波理論によって既に決定されており [29]、この結果は本研究の結果と一致する。

3.2 mushroom相と uuud相の間の相転移

上記で述べたように、mushroom相と uuud相の間の相転移は J/K = 0の近傍で二次転

移から一次転移へ変化する。Fig. 3.3 に、J/K = −2 と 1 における基底状態エネルギーの

H/K 依存性を示す。ここで、丸は CG法によって計算された結果である。また、実線と破

線はそれぞれ mushroom構造と uuud構造を仮定して解析的に計算された結果である。こ

17

-4

-3.95

-3.9

-3.85

-3.8

-3.75

-3.7

-3.65

-3.6

0 0.5 1 1.5 2

J / K = -2

(a)

grou

nd-s

tate

ene

rgy

per

site

H / K

-9.6

-9.4

-9.2

-9

-8.8

-8.6

-8.4

11 11.5 12 12.5 13

J / K = 1

(b)

grou

nd-s

tate

ene

rgy

per

site

H / K

Fig. 3.3 Dependences of the ground-state energy per site on the magnetic field

H/K for (a) J/K = −2 and (b) 1. The circles are the results calculated by the CG

method. The solid and broken lines are the results analytically calculated assuming

the mushroom and uuud structures, respectively.

れらの線の交点は、mushroom相と uuud相の間の相転移点を示している。J/K = −2に

おいて 2 つの状態の基底状態エネルギーが交差する一方、J/K = 1 において mushroom

状態のエネルギーは uuud 状態のエネルギーとなめらかに繋がる。J/K > 0 において、

mushroom 構造の 3 つのスピンの磁場軸との角度 θ は H/K の増加とともに 0 に近づき、

θ = 0 のとき uuud状態に相転移する。一方、J/K < 0においては、この角度が 0に達す

る前に相転移が起こる。

3.3 十二副格子構造

Fig. 3.1のように、十二副格子構造相は mushroom相、6sl相、uud相に囲まれている。

6sl構造相は平均場近似の範囲内で既に調べられているが [35]、12sl構造相はまだ調べられ

ていない。この 12sl構造は三副格子、四副格子、六副格子構造と繋がる。ここで、12sl構

造の単位胞は Fig. 3.4(a) のように表される。実線で囲まれた単位胞は 12 スピンで構成さ

れているが、スピンの種類は八種類である。Fig. 3.4において、スピンの種類は A、B、C、

D、AA、BB、CC、DDで表される。また、単位胞は Fig. 3.4(a)のように A、B、C、D 副

格子のスピンがそれぞれ 2 つずつと AA、BB、CC、DD 副格子のスピンがそれぞれ 1 つず

つで構成されている。Fig. 3.5のように、Aと AA 副格子のスピンは xy 平面と垂直な面内

に存在し、これらの z 成分は逆符号であることが分かる。Bと BB、Cと CC、Dと DD 副

格子のスピンも同様である。

Fig. 3.4(b)に、最近接の相関関数 ⟨σi · σj⟩を示す。ここで、Fig. 3.4(b)における実線、

波線、点線、破線はそれぞれ ⟨σi ·σj⟩ ≈ 0.65、0.29、−0.77、−0.95を表し、J/K = 7かつ

H/K = 10で計算されている。この系は ⟨h4⟩によって定義された 4つの 4 スピン相関関数

を持つ。h4 は、(2.5) 式で表される H4 に 4/J4 を掛け、ひし形の和を削除し、さらに定数

項を無視した 4 スピン演算子である。対角ボンドによりそれぞれのひし形の相関を分類す

18

A

A

A A

B

AA

BBD

B

BB

D B

C CC

DD B D BB

C AA C A

D B DD

CC A C

DD

D

B D

C

CC

AA C(a)

A

A

A A

B

AA

BBD

B

BB

D B

C CC

DD B D BB

C AA C A

D B DD

CC A C

DD

D

B D

C

CC

AA C(b)

Fig. 3.4 (a) Example of the spin configuration of the twelve-sublattice structure

and (b) the correlations between the nearest-neighbor spins. Although the unit cell

surrounded by the solid line in the left panel consists of twelve spins, the number

of types of spin orientation is eight. The marks A, B, C, D, AA, BB, CC, and

DD describe the types of spin orientation. The solid, wavy, dotted, and broken

bonds in the right panel denote the nearest-neighbor correlation functions with the

strengths of approximately 0.65, 0.29, −0.77, and −0.95, respectively.

-1-0.5

0 0.5

1 -1-0.5

0 0.5

1

-1-0.5

0 0.5

1

σx σy

σz

J / K = 7, H / K = 10(a)

A

BC

D

AABB

CCDD

-1

-0.5

0

0.5

1

-1 -0.5 0 0.5 1

J / K = 7, H / K = 10

(b) A

B

C

D AA

BBCC

DD

σ y

σx

Fig. 3.5 Example of eight types of spin orientation forming the and twelve-

sublattice structure for J/K = 7 and H/K = 10. The right panel (b) is the

view from the z-axis direction for the left panel (a). The AA, BB, CC, and DD

spins have the negative z component for this parameters. The magnitude of the

spin vectors is fixed to unity.

ることができる。実線、波線、点線、破線を対角ボンドにもつひし形の ⟨h4⟩の値がそれぞれ −0.98、−1.02、−1.17、−1.60であることが分かる。また、J/K = 15かつ H/K = 10

の umbrella状態において、⟨σi · σj⟩ ≈ −0.63と −0.22の二種類の強さが存在し、それぞ

れ ⟨h4⟩ ≈ −0.41 と −0.72 の強さに対応する。12sl 構造状態における実線と波線のボンド

によって表された相関関数 ⟨σi · σj⟩の σi と σj は +z 成分をもつ A、B、C、D副格子の

スピンであり、その相関関数の値は umbrella 状態の相関関数の値より大きい。そのため、

⟨σi ·σj⟩のフラストレーションの効果は、実線と波線のボンド上で大きくなると言えるだろう。さらに、J/K = 2かつ H/K = 10の mushroom構造状態において、⟨σi · σj⟩ ≈ 0.17

と −0.67の二種類の強さが存在し、⟨h4⟩ ≈ −1.61の一種類だけ存在する。12sl構造状態の

19

A

A

A

A

B

AABB

B BB

BC

CC B BB

C

AA

C

A

B

CC

A

BC

CCAA

C

C

CC

AABB

CC

AA

AA

BB

BB

CC

Fig. 3.6 Example of the spin configuration of the six-sublattice structure. The

marks A, B, C, AA, BB, and CC describe six types of spin orientation and the

region surrounded by the solid line is the unit cell.

全ての ⟨h4⟩の値は、mushroom構造状態の相関関数の値より大きくなる。ここで、負の相

関関数の絶対値が大きいほど強い相関を示すため、mushroom構造状態における 4 スピンの

相関は 12sl構造状態の 4 スピンの相関より強くなる。そのため、⟨h4⟩のフラストレーションの効果は 12sl構造状態で大きくなると推定される。

磁場の大きさが増加するにつれて、A、B、C、D副格子のスピンは磁場の向きに回転し、

AA、BB、CC、DD副格子のスピンは磁場と逆向きに回転する。その結果、12sl構造相は

uud 相へ二次転移する。また、二体交換相互作用 J/K が減少するにつれて、A と AA (B

と BB、Cと CC、Dと DD)副格子のスピンは互いに近づき、12sl構造相は mushroom構

造相へ一次転移する。一方、J/K が増加するにつれて、12sl構造状態は Fig. 3.6のような

6sl構造状態へ一次転移する。この 6sl構造状態は A、B、C、AA、BB、CC副格子の六種

類のスピンからなる状態である。例えば、Cと CC副格子のスピンが −z 方向であるとき、

A、B、AA、BB副格子のスピンは +z 方向である [35]。J/K がさらに増加すると、Aと

AA、Bと BB、Cと CC副格子のスピンは互いに近づき、6sl構造状態は umbrella構造状

態へ二次転移する。

12slと 6sl構造状態は、四体交換相互作用が大きくなることによって安定化される四副格

子構造の mushroom構造状態と、二体交換相互作用が大きくなることによって安定化され

る三副格子構造の umbrella構造状態を繋げる役割を担っている。12sl構造状態には存在し

ないベクトルカイラリティーをもつ 6sl構造状態が、umbrella構造状態へ二次転移すること

は理解しやすい。一方、12sl 構造状態において +z 方向のスピンの数が −z 方向のスピン

の数の二倍であり、後述するが、磁場によるエネルギーの増加は 6sl構造状態のエネルギー

の増加より顕著である。これは、磁場が増加することによって 12sl構造相が広がる原因の

1 つであろう。このように、12sl構造相へ近づくことで、二体と四体交換相互作用と磁場が

互いに競合することが顕著に現れる。

20

4 六体交換相互作用まで含めた三角格子磁場中多スピン交換

模型における平均場近似による基底状態相図

この章において、我々は五体と六体交換相互作用を含めた三角格子MSE模型の基底状態

相図と、基底状態における様々な相互作用の効果を示す。また、四体交換相互作用まで含め

た系の相図と比較し、さらに六体交換相互作用の大きさを変化させることにより、五体と六

体交換相互作用の効果を説明する。また、我々は六体交換相互作用まで含めることにより、

先行研究で報告されていなかった 2 つの新奇な相を得た。これらの相の詳細は、それぞれ

4.2 節と 4.4 節で説明する。また、様々な J/K における磁化過程の結果の詳細についても

述べる。

比熱と磁化率における実験結果と経路積分モンテカルロ法、厳密対角化、高温展開の理

論的な結果との比較から、3He 薄膜における J/J4、J5/J4、J6/J4 の値が評価されてい

る [14,15,17,37]。これらの結果において、J/J4 ≈ −0.45または −1、つまり J/K ≈ −1.8

または −4 である。また、敷き詰められた 3He 原子の状態はそれぞれの研究で異なるが、

全ての研究において J5/J4 ≈ 0.3、つまり L/K ≈ −0.15 である。一方、J6/J4 は 0.08 か

ら 1まで、つまりM/K は 0.02から 0.25まで変化する。この J6/J4 の変化は、3He原子

の密度の変化によって引き起こされるものだろう。本研究において、我々は主に先行研究

を下にした J5/J4 = J6/J4 = 0.3、つまり L/K = −0.15 かつM/K = 0.075 の系を調べ

た [38, 39]。さらに、J6/J4 の影響を議論するため、我々は J5/J4 = 0.3かつ J6/J4 = 0.6、

つまり L/K = −0.15かつM/K = 0.15の系の相図を評価した [39]。

4.1 基底状態相図

Fig. 4.1に、五体と六体交換まで含めた三角格子MSE模型の基底状態相図を示す。ここ

で、L/K と M/K の値はそれぞれ −0.15 と 0.075、つまり J5/J4 = J6/J4 = 0.3 で固定

されている [14, 15, 17, 37]。また、我々は 3 章で説明した方法と同様に相転移点を評価して

いる。Figs. 3.1 と 4.1 を比較すると、五体と六体交換が含まれるかどうかに関わらず、基

底状態で存在する相の形は基本的に変化しないことが分かる。Figs. 3.1 と 4.1 の違いは、

Fig. 3.1における mushroom、uuud、c3、uud相の四重臨界点が存在する領域において新

たな十二副格子構造相が現れることである。この新たな十二副格子構造状態は、四体交換ま

で含めた模型で現れた十二副格子構造状態と比べて対称性が低いことから、我々はこの相

を対称性の低い十二副格子 (LS12sl)構造相と呼ぶ。uuud相と c3相の間にあった一次転移

は、LS12sl構造相が存在することから二度の相転移に変わる。さらに、磁化過程で 1/6 プ

ラトーをもつ u7d5相が強磁性相と mushroom相の間の低磁場領域に現れる。LS12sl構造

相と u7d5相の詳細は、それぞれ 4.2 節と 4.4 節で説明する。

基底状態エネルギーは、(2.10) 式のハミルトニアンの右辺にある 5 つのエネルギーの和

によって計算することができる。Fig. 4.1に現れる相における各エネルギーの寄与を調べる

21

0

10

20

30

40

50

60

-5 0 5 10 15

ferrouud

umbrella

c3

mushroom

c4

uuud

12sl

6sl

LS12slu7d5

H /

K

J / K

Fig. 4.1 Ground-state phase diagram parametrized by J/K and H/K for L/K =

−0.15 and M/K = 0.075, i.e., J5/J4 = J6/J4 = 0.3 calculated assuming 6 × 6

sites. The triangles and circles with error bars show the first- and second-order

phase transitions estimated by the CG method, respectively. The solid lines are

the phase-transition lines listed in Table I.

-20

-10

0

10

20

-5 0 5 10 15

H / K = 10

ferro mushroom

12sl

6sl

c4 uuud umbrella

ener

gies

per

site

/ K

J / K

2spin4spin

mf5spin6spin

Fig. 4.2 Dependences of each energy per site on J/K for H/K = 10 with L/K =

−0.15 and M/K = 0.075. The solid line shows the total energy per site. The

squares, diamonds, crosses, triangles, and inverted triangles denote the energies per

site of the two-spin, four-spin, magnetic-field, five-spin, and six-spin interactions,

respectively. The vertical broken lines show the phase-transition points.

ため、Figs. 4.2と 4.3にそれぞれ H/K = 10と 30におけるサイト当たりのエネルギーの

J/K 依存性を示す。ここで、実線はサイト当たりの全エネルギーである。また、四角、ひし

形、プラス印、三角、逆三角はそれぞれ二体、四体、磁場、五体、六体のサイト当たりのエネ

ルギーを表す。二体と四体交換相互作用のエネルギーを比較すると、強磁性相と umbrella

相において二体交換相互作用のエネルギーは低くなり、これらはそれぞれ相図の左端と右

22

-40

-30

-20

-10

0

10

20

30

40

-5 0 5 10 15

H / K = 30

ferro c3c4 c3

uud12sl

umbrellauuud LS12sl

ener

gies

per

site

/ K

J / K

2spin4spin

mf5spin6spin

Fig. 4.3 Dependences of each energy per site on J/K for H/K = 30 with L/K =

−0.15 and M/K = 0.075. The lines and points denote the same as those of Fig. 4.2.

端に存在する。一方、Fig. 4.2 における uuud 相と mushroom 構造相と Fig. 4.3 における

uuud相において、四体交換相互作用のエネルギーは低くなる。この結果から、強磁性相と

uuud 相の間と umbrella 相と uuud 相の間で二体と四体交換相互作用のエネルギーの値が

交差するような相が存在する。磁場のエネルギーの値は、H/K の増加によって減少するだ

けでなく、J/K の値の増加とともに増加する傾向をもつ。強磁性相と c3相以外では五体と

六体交換相互作用のエネルギーの大きさは小さいが、これらの相互作用は Figs. 3.1 と 4.1

のように相図を変えることはできる。この結果から、フラストレーションが強い系におい

て、全エネルギーに寄与するエネルギーが小さな相互作用でも、全体のバランスを変えてス

ピン構造を変化させる可能性があると考えられる。

Fig. 4.4 のように、四体交換まで含めた系と六体交換まで含めた系の 2 つの相図を重

ねて比べることで、五体と六体交換相互作用が強磁性相の領域を広げる一方、反強磁性

的な相の領域は狭まることが分かる。この結果は、五体と六体交換相互作用の大きさが

J5/J4 = J6/J4 = 0.3の等しい値であったとしても、強磁性的な五体交換相互作用が反強磁

性的な六体交換相互作用より支配的であることを示す。粒子の交換において五体交換の種類

が六体交換の種類よりも多くなるという違いがあるため、五体交換相互作用は六体交換相互

作用より支配的である。ここで、我々の模型において六体の循環的な交換は 1 つの正六角

形しか取り入れておらず、五体の循環的な交換は 6 つの台形を取り入れているため、五体

交換における種類の数は六体交換の六倍である。このように、五体と六体交換相互作用を含

む系では強磁性相が広がる。また、強磁性相の他にも、副格子のスピンが立体的なスピン

構造をもつ 6sl構造相と 12sl構造相の領域も、五体と六体交換の効果によって広げられる。

しかし、同じく立体的なスピン構造であるにも関わらず、スカラーカイラリティーをもつ

mushroom構造相の領域はほとんど変化しない。一方、強磁性相を除き、副格子のスピンが

23

0

10

20

30

40

50

60

-10 -5 0 5 10 15

H /

K

J / K

Fig. 4.4 Comparison between two overlapped ground-state phase diagrams shown

in Figs. 3.1 and 4.1. The circles and solid triangles are the phase-transition points

for the multiple-spin exchange model without and with the five- and six-spin inter-

actions, respectively.

0

10

20

30

40

50

60

-5 0 5 10 15

ferro uud

umbrella

c3

mushroom

c4

uuud

12sl

LS12sl

6sl

H /

K

J / K

Fig. 4.5 Ground-state phase diagram parametrized by J/K and H/K for L/K =

−0.15 and M/K = 0.15, i.e., J5/J4 = 0.3 and J6/J4 = 0.6 calculated assuming

6 × 6 sites. The triangles and circles with error bars show the first- and second-

order phase transitions estimated by the CG method, respectively. The solid lines

are the phase-transition lines listed in Table I.

平面的なスピン構造をもつ uuud相、c4相、c3相、uud相、umbrella相の領域は、五体と

六体交換の効果によって狭められる。

六体交換相互作用の効果を調べるため、Fig. 4.5に L/K = −0.15かつM/K = 0.15、つ

まり J5/J4 = 0.3かつ J6/J4 = 0.6の系の相図を示す。Fig. 4.1において J/K = 5で存在

していた uud相の領域は J/K の領域が大きい方へ移動し、また、Fig. 4.5において、立体

24

的なスピン構造をもつ LS12sl構造相と 12sl構造相の領域は広がり、互いに隣接し合う。基

底状態エネルギーから LS12sl相と 12sl相の間の相転移の次数を決めることができなかった

が、我々は磁化過程において磁化の小さな飛びを見つけた。ゆえに、これは弱い一次転移

だろう。この詳細については 4.3 節で説明する。同じく立体的なスピン構造であるにも関

わらず、スカラーカイラリティーをもつ mushroom構造相の領域はあまり変化しない。ま

た、uuud相の領域は狭まる。Fig. 4.5において、新たな十二副格子構造相の小さな領域が

uuud、c4、c3、強磁性相によって囲まれた低磁場領域で現れる。

根間らはグラファイトの表面上に吸着した 3Heの二層目の磁化を 1 mK以下で 11 Tまで

計測した結果、飽和磁場を 10 T付近で、1/2 プラトーを 1 T付近で見つけた [36]。四体交

換相互作用まで含めたMSE模型における結果 [24]では、飽和磁場が 20 T程度であり、磁

場の値が過大評価されている。また、六体交換相互作用まで含めたMSE模型における厳密

対角化の結果 [15]では、飽和磁場が 5 T程度であり、磁場の値が過小評価されている。さ

らに、プラトーが観測される磁場の範囲の理論値は実験値の二倍程度である。この違いは、

固体 3Heで評価された六体交換相互作用の値より理論で計算された値が小さいからだと予

想されている [36]。本研究の結果では、六体交換相互作用の値を大きくした結果、1/2 プラ

トーを示す領域の低磁場側の磁場の値は大きくなり、プラトーがある磁場の範囲は小さくな

る。この結果は実験から予想されたことと一致しており、平均場近似の範囲内でも、その傾

向が現れることを示している。

4.2 対称性の低い十二副格子構造相

四体交換まで含めた系において観測されなかった LS12sl 構造相が、L/K = −0.15 か

つM/K = 0.075 のとき、mushroom、uuud、c3 相によって囲まれて現れる。uuud 相と

LS12sl 構造相の間で二次転移が起こるため、スピン構造は uuud 構造から LS12sl 構造相

へ連続的に変化する。また、LS12sl 構造相と c3 相の間の相転移は弱い一次転移である。

LS12sl構造相におけるスピン構造は Fig. 4.6のように表され、これは十二副格子から成る

単位胞をもつことが分かる。この単位胞は八種類のスピンから成り、3.3 節で説明された

12sl構造と同じである。この LS12sl構造相における八種類のスピンは Fig. 4.7のようにな

る。Fig. 3.5 と比較すると、LS12sl 構造相は 12sl 構造相より対称性が低いことが分かる。

Figs. 4.6(a)と (c)はそれぞれ四副格子構造と三副格子構造を表しており、Fig. 4.6(b)に示

されている LS12sl構造は Fig. 4.6(a)の四副格子構造と Fig. 4.6(c)の三副格子構造の間を

結ぶ。この系においてmushroom相から LS12sl構造相へ一次転移するとき、mushroom相

の四種類のスピンはそれぞれ二種類のスピンに分けられる。例えば、Fig. 4.6(a) における

A副格子のスピンは、Fig. 4.6(b)の Aと AA副格子のスピンに分けられる。また、LS12sl

構造相のスピン構造は c3相へ近づくと、同一平面上に存在するようなスピン構造へと近づ

く。この系において LS12sl構造相から c3相へ相転移するとき、A、B、C、D副格子のス

ピンは同じスピンになり、AA、BB、CC、DD副格子のスピンでも同様に変化する。一方、

25

A A AB BB

C D CC D D

AAA B B B

CCC D D D

AAA BBB

CCC DDD

A AB B

D CC D

AAAA B B

CC D D

AA BB

CC DD

BB

CC

DD

DD

CC

BB

BB

CC

AA

DD

AA

A A B

AAA B

B

B

AAA

B

BB

A B

A A AB B A

A

A A AA B

A

A A A AB

A

(a) (b) (c)

Fig. 4.6 Example of the twelve-sublattice structure between the four- and three-

sublattice structures. The left panel (a) and the right panel (c) are examples of

the four- and three-sublattice structures, respectively. The region surrounded by

the solid line in the central panel is the unit cell of the LS12sl state. The marks

denote the types of spin orientation, and A, B, C, and D in the three panels do

not mean the same type of spin orientation. If the A (B, C, D) spin of the four-

sublattice structure is divided into A and AA (B and BB, C and CC, D and DD)

spins, the twelve-sublattice structure appears. If the A, B, C, and D (AA, BB, CC,

and DD) spins in the central panel become the same spin described by A (B), the

three-sublattice structure appears.

-1-0.5

0 0.5

1 -1-0.5

0 0.5

1

-1-0.5

0 0.5

1

σx σy

σz

J / K = 4.4, H / K = 24(a)

ADC

AADD

CCB

BB

-1

-0.5

0

0.5

1

-1 -0.5 0 0.5 1

J / K = 4.4, H / K = 24

(b)

A

B

AA

BB

CCD

C

DD

σ y

σx

Fig. 4.7 Example of eight types of spin orientation forming the twelve-sublattice

(LS12sl) structure for J/K = 4.4, H/K = 24, L/K = −0.15, and M/K = 0.075.

The right panel (b) is the view from the z-axis direction for the left panel (a).

Only the B and BB spins have the negative z component for this parameter. The

magnitude of the spin vectors is fixed to unity.

LS12sl構造相から uuud相へ近づくとき、LS12sl構造相のスピン状態は colinearなスピン

状態へ近づく。また、LS12sl構造相から uuud相へ二次転移するとき、Aと AA (Bと BB、

Cと CC、Dと DD)副格子のスピン配向は同じになる。

26

4.3 様々な J/K における磁化過程

この節では、L/K = −0.15 かつ M/K = 0.075 における磁化過程について議論する。

Fig. 4.8に、J/K = −3における磁化過程を示す。ここで、横軸と縦軸はそれぞれ磁場の大

きさと飽和磁化当たりの磁化を表し、Msat は飽和磁化の値である。この磁化過程から、低

磁場領域で 1/6 プラトーが現れる。1/6 プラトーをもつスピン構造は十二副格子構造であ

り、単位胞は磁場と平行な 7 つのスピンと磁場と反平行な 5 つのスピンから成る。我々は

この相を u7d5 相と呼び、詳細を 4.4 節で説明する。この 1/6 プラトーは五体と六体交換

相互作用が含まれない系では現れず、五体と六体交換相互作用によって実現される。また、

H/K = 0 における基底状態は様々な磁化をもつ状態が縮退している。u7d5 相と uuud 相

の間の相は、スピンの向きが磁場軸から傾いた canted u7d5相である。磁場の大きさが増加

すると、二度の一次転移が起こり、強磁性相になる。

J/K = 2における磁化過程とスカラーカイラリティー χs(0)のH/K依存性を Fig. 4.9に

示す。ここで、丸と四角はそれぞれ磁化とスカラーカイラリティーを表す。0 ≤ H/K < 20

において、有限の χs(0) はその領域で mushroom 構造相が存在することを示す。また、

H/K ≥ 20 において、M/Msat = 0.5 と 1 のプラトーをもつ領域はそれぞれ uuud 相と強

磁性相である。磁化の飛びが見られる一次転移が c4 相と c3 相の間に存在する。さらに、

J/K = 5における磁化過程とスカラーカイラリティー χs(0)のH/K 依存性を Fig. 4.10に

示す。この系では相転移が最も多く起こる。0 ≤ H/K < 10において、有限の χs(0)をも

つmushroom構造相が現れる。磁化の飛びが見られる一次転移が mushroom構造相と 12sl

構造相の間に存在する。また、c3相と LS12sl構造相は uud相と uuud相の間に現れ、弱い

一次転移が見られる。磁場の大きさが増加すると、この系は uuud相から c3相へ一次転移

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 2 4 6 8 10

J / K = -3

M /

Msa

t

u7d5 canted u7d5

uuud ferro

H / K

Fig. 4.8 Magnetization process for J/K = −3, L/K = −0.15, and M/K = 0.075.

The system has the 1/6, 1/2, and 1 plateaus. The solid lines show the phase-

transition points in the finite magnetic field.

27

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

J / K = 2

M /

Msa

t

χs (0)

mush-room

uuud

c4

c3ferro

H / K

Fig. 4.9 Magnetization process and dependence of the scalar chirality χs(0) on the

magnetic field for J/K = 2, L/K = −0.15, and M/K = 0.075. The left and right

y-axes denote the magnetization (circles) and χs(0) (solid squares), respectively.

The solid lines show the phase-transition points.

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 10 20 30 40 50 60 70 80 0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

J / K = 5

M /

Msa

t

χs (0)c3

c3

uud

uuud

12sl

LS12slH / K

Fig. 4.10 Magnetization process and dependence of the scalar chirality χs(0)

on the magnetic field for J/K = 5, L/K = −0.15, and M/K = 0.075. The

left and right y-axes denote the magnetization (circles) and χs(0) (solid squares),

respectively. The solid lines show the phase-transition points.

し、c3相から強磁性相になる。

Fig. 4.11に、J/K = 13における磁化過程とスタッガードスカラーカイラリティー χs(Q)

の H/K 依存性を示す。ここで、Q = (π, π)、(π, 0)、(0, π) のスタッガードスカラーカイ

ラリティー χs(Q) で観測された最大値を、Fig. 4.11 の χs(Q) の値としてプロットしてい

る。有限の χs(Q) をもつ 6sl 構造状態は 0 ≤ H/K < 20 に存在し、12sl 構造状態へ一次

転移する。また、H/K ≥ 20 において、M/Msat = 1/3 の磁化プラトーをもつ uud 相と

M/Msat = 1の磁化プラトーをもつ強磁性相が現れる。最後に、Fig. 4.12に J/K = 15に

28

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 40 80 120 160 0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

J / K = 13

M /

Msa

t

χs (Q)

6sl

12sl

uud c3

H / K

Fig. 4.11 Magnetization process and dependence of the staggered scalar chirality

χs(Q) on the magnetic field for J/K = 13, L/K = −0.15, and M/K = 0.075. The

left and right y-axes denote the magnetization (circles) and χs(Q) (solid squares),

respectively. The solid lines show the phase-transition points.

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 40 80 120 160 0

0.5

1

1.5

2

2.5

3

3.5

4

J / K = 15

M /

Msa

t

χvumb-rella

uud

c3

H / K

Fig. 4.12 Magnetization process and dependence of the vector chirality χv on the

magnetic field for J/K = 15, L/K = −0.15, and M/K = 0.075. The left and right

y-axes denote the magnetization (circles) and χv (solid squares), respectively. The

solid lines show the phase-transition points.

おける磁化過程とベクトルカイラリティー χv = |χv| の H/K 依存性を示す。有限の χv

をもつ umbrella 相は 0 ≤ H/K < 37 に現れる。磁場の大きさが増加すると、この系は

umbrella相から uud相へ、uud相から c3相へ二次転移し、強磁性相になる。

29

4.4 u7d5相

五体と六体を考慮すると、L/K = −0.15、M/K = 0.075における −4 < J/K < −2.8、

0 < H/K < 1の領域で u7d5相が現れる。Fig. 4.13に Fig. 4.1の一部を拡大した相図を示

す。Fig. 4.8の磁化過程のように、M/Msat = 1/6の磁化プラトーが u7d5相で現れる。ま

た、u7d5相は H/K = 0で現れず、磁場によって誘起される。−4 < J/K ≤ −3.7におい

て、磁場が増加すると u7d5相から強磁性相へ一次転移する。一方、−3.6 ≤ J/K ≤ −2.9

において、u7d5相はM/Msat > 1/6をもつ相へ二次転移し、uuud相へ一次転移する。ま

た、u7d5 相と uuud 相の間の相は、スピンが磁場軸から傾いた canted u7d5 相である。

Fig. 4.14 に u7d5 相のスピン構造と副格子構造の一例を示す。このスピン構造は、一次元

反強磁性鎖と強磁性鎖が交互に結合することで実現しており、u7d5 構造状態の単位胞は

0

0.5

1

1.5

2

2.5

3

3.5

4

-4.5 -4 -3.5 -3 -2.5

ferro

mush-room

uuud

u7d5

canted u7d5

H /

K

J / K

Fig. 4.13 Ground-state phase diagram parametrized by J/K and H/K for L/K =

−0.15 and M/K = 0.075, i.e., J5/J4 = J6/J4 = 0.3. The triangles and circles with

error bars denote the first- and second-order phase transitions, respectively. The

phase between the u7d5 and uuud phases is the canted u7d5 phase.

Fig. 4.14 Example of the spin configuration of the u7d5 structure. The region

surrounded by the solid line is the unit cell.

30

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

-8 -7 -6 -5 -4 -3 -2 -1

ferro

mush-room

uuud

u7d5

H /

K

J / K

Fig. 4.15 Ground-state phase diagram parametrized by J/K and H/K for L/K =

−0.05 and M/K = 0.025, i.e., J5/J4 = J6/J4 = 0.1. The triangles denote the

first-order phase transitions. In the region surrounded by the u7d5, uuud, and

ferromagnetic phases, there are small phases with various magnetizations.

0 0.2 0.4 0.6 0.8

1 1.2 1.4 1.6

0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4

J / K = -3.5

uuudu7d5

ferrocanted u7d5

H /

K

J5 / J4 = J6 / J4

Fig. 4.16 Ground-state phase diagram parametrized by J5/J4 = J6/J4 and H/K

for J/K = −3.5. The triangles and circles denote the first- and second-order

phase transitions, respectively. The phase surrounded by the u7d5, uuud, and

ferromagnetic phases is the canted u7d5 phase. The solid line is the phase-transition

line between the uuud and ferromagnetic phases calculated analytically. The broken

lines are guides to the eyes.

Fig. 4.14の実線枠で表される。三本の強磁性鎖の一部が単位胞に含まれ、磁場と平行な強

磁性鎖二本と反平行な強磁性鎖一本から成る。

u7d5 相における五体と六体交換の効果を調べるため、Fig. 4.15 に L/K = −0.05 かつ

M/K = 0.025、つまり J5/J4 = J6/J4 = 0.1における基底状態相図を示す。L/K = −0.15

かつM/K = 0.075の系と比べると、u7d5相の大きさはH/K 軸にそって狭まり、J/K 軸

31

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4

J / K = -3.5

J5 / J4 = 0

uuud u7d5 canted u7d5

9sl

H /

K

J6 / J4

Fig. 4.17 Ground-state phase diagram parametrized by J6/J4 and H/K for

L/K = 0 (J5/J4 = 0) and J/K = −3.5. The triangles and circles denote the

first- and second-order phase transitions, respectively. The lines are guides to the

eyes.

にそって広がる。また、u7d5、uuud、強磁性相によって囲まれた −7 < J/K < −6.3の三

角の領域において、J/K に依存する様々な構造をもつ小さな相が存在する。J/K = −3.5

における J5/J4 = J6/J4 とH/K で表記された相図を Fig. 4.16に示す。五体と六体交換相

互作用がない系で存在しなかった u7d5相の領域は、J5/J4 により広がり、J5/J4 = 0.3付

近から急速に小さくなる。u7d5、uuud、強磁性相によって囲まれた相は、スピンが磁場軸

から傾いた canted u7d5相である。

J5 = J6 = 0のとき u7d5相は現れないが、Fig. 4.17のように J5 = 0かつ有限の J6 の

ときは現れる。このように、六体交換相互作用が寄与することで u7d5相が実現することが

分かる。J5 = 0において、canted u7d5相と九副格子構造相が u7d5相の低磁場領域に現れ

る。ここで、九副格子構造の単位胞は三種類のスピンから構成される。この三種類のスピン

構造は、120◦ 構造に近い umbrella構造を構成するスピン構造と似ている。ゆえに、この相

の磁化は常に 0 であり、基底状態エネルギーは磁場を与えてもほとんど変化しない。さら

に、九副格子構造相は J5/J4 = J6/J4 のとき現れないので、五体交換相互作用がこの相を

壊す役割を果たすと考えられる。

4.5 磁場中の平均場近似のまとめ

3 章と 4 章では、系のサイズを 6× 6 副格子と仮定した CG法を用いて、四体交換相互作

用まで含めた系と六体交換相互作用まで含めた系の基底状態相図を評価し、これらの相図を

比較することによって五体と六体交換相互作用の効果を調べた。その結果、固体 3He 薄膜

で評価されている五体と六体交換のパラメーター領域において、2 つの新奇な相が現れた。

1 つは、今まで現れていた 12sl構造相とは異なった対称性の低い十二副格子 (LS12sl)構造

32

であり、mushroom、uuud、c3相に挟まれた高磁場領域で現れた。もう 1 つは、磁場と平

行な 7 つのスピンと磁場と反平行な 5 つのスピンから成る十二副格子 (u7d5) 構造相であ

り、強磁性相と mushroom構造相の間の低磁場領域で現れた。さらに、六体交換相互作用

の値を大きくすると、副格子のスピンが立体的なスピン構造をもつ 12ls構造相と LS12sl構

造相の領域が広がることが分かった。しかし、同じく立体的なスピン構造でありながら、ス

カラーカイラリティーをもつ mushroom構造相の領域はあまり変化しなかった。一方、強

磁性相を除き、副格子のスピンが平面的に存在するような uuud相、c4相、c3相、uud相、

umbrella相の領域は、四体交換まで含めた系と比べて狭まることが分かった。

33

5 スカラーカイラリティーをもつ四面体構造相の平均場近似

による評価

MSE模型における実験と理論の結果の比較から、二次元固体 3Heにおいて五体と六体交

換相互作用は無視できないということが知られている [9, 13–17]。前章では、五体と六体交

換まで含めた系における古典的な基底状態相図を評価し、スカラーカイラリティーをもつ

mushroom 構造相の領域は四体交換まで含めた系と比べてあまり変化しないことが分かっ

た。このようなカイラリティーをもつ相は、MSE模型の理論的研究結果において注目され

ており、二次元系における三角格子反強磁性 XXZ 模型における先行研究 [31] によると、

カイラリティーのある状態では量子力学的効果が小さくなるということが知られている。ま

た、六体交換相互作用まで含めたMSE模型における厳密対角化の研究によると、二体交換

相互作用が強磁性的な uuud 構造相の低磁場領域では非磁性な量子スピン液体相 [15, 16]、

さらに、二体交換相互作用が反強磁性的な umbrella構造相の近くの低磁場領域ではギャッ

プレスな量子スピン液体相が実現することが示唆されている [30]。これらの量子スピン液体

相の領域は、3 章と 4 章の平均場近似によって得られた四面体構造相の領域と重なる部分

が存在する [23, 25]。ここで、零磁場における mushroom構造を四面体構造と呼ぶ。今回、

我々はスカラーカイラリティーをもつ四面体構造状態に着目した。次章で、線形スピン波

理論を用いて三角格子MSE模型における四面体構造状態の安定性を調べるため、この章で

は、六体交換相互作用まで含めた系における四面体構造相の古典的基底状態の領域を評価し

た [22]。さらに、五体と六体交換相互作用の代わりに次近接と次々近接相互作用を与え、五

体と六体交換を含めた系と同様に四面体構造相の古典的基底状態の領域を評価した。

5.1 四体交換相互作用まで含めた系の零磁場における基底状態相図

四体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型における古典的基底状態の相図は、系の

サイズを 12× 12 副格子と仮定した平均場近似の範囲内で調べられており [23, 25]、その相

図を Fig. 5.1に示す。J/K < −8.61では強磁性相、−8.61 ≤ J/K < −2.26では 12、18、

24、72、144 副格子構造相が縮退する中間相、−2.26 ≤ J/K < 8.22 では四面体構造相、

8.22 ≤ J/K < 10 では六副格子構造相、J/K ≥ 10 では 120◦ 構造相が存在する。強磁性

状態は二体交換相互作用の交換積分が負に大きいほど安定し、120◦ 構造状態は正に大きい

ほど安定する。120◦ 構造状態は有限のベクトルカイラル長距離秩序を、四面体構造状態は

一様なスカラーカイラル秩序を、六副格子構造状態はベクトルカイラル秩序とスタッガード

スカラーカイラル秩序の両方をもつ [35]。四面体構造状態のスピン構造は四副格子構造か

らなり、これらの 4 つのスピンは Fig. 5.2 のように四面体を形成する。ここで、副格子上

にあるスピンの間の角度 αはどの副格子の間でも同じであり、cosα = −1/3を満たす。四

体交換相互作用まで含めた系における三角格子MSE模型の基底状態相図は、系のサイズを

6 × 6 副格子と仮定した平均場近似の範囲内で調べられており [23–25, 38, 39]、その結果は

34

Fig. 5.1 Phase diagram of the classical ground state parametrized by the two-spin

exchange integral J/K for J2nd = J3rd = L = M = 0. The tetrahedral and six-

sublattice structures have a non-coplanar spin configuration, and the 120◦ structure

has a coplanar spin configuration.

(a) (b)

Fig. 5.2 Example of (a) the tetrahedral-structure state on a triangular lattice and

(b) the spin orientations of the state for three-dimensional coordinates. The four

marks A, B, C, and D denote the four sublattices and δ1 and δ2 are the unit vectors.

The solid, dotted, and broken lines in the left panel denote the first-, second-, and

third-nearest-neighbor interactions, respectively. One example is drawn about the

second- and third-nearest-neighbor interactions. The angle α represented between

the spin vectors satisfies cosα = −1/3. The spin vectors of sublattices A and B

are in the xz-plane and those of sublattices C and D are in the yz-plane.

3 章の Fig. 3.1に示されている。Fig. 5.1と Fig. 3.1の H/K = 0における相図を比較する

と、相転移する J/K の値がほとんど一致していると思われる。

本研究では、l × l (l = 6、12)の CG法を用いて、三角格子MSE模型における四面体構

造相の領域を平均場近似の範囲内で調べた。この章では、初期状態の数を 3 章と 4 章で用

いた数より多くし、約 102 ∼ 105 個の初期状態を用いた。四面体構造相と他の相との相転移

点の値は、3 章と 4 章と同様に基底状態エネルギーとスカラーカイラリティー

κs =∑△

σi · (σj × σk) (5.1)

35

によって評価されており、△の和は三角格子上の全ての上三角形で取られる。四面体構造相では、サイト当たりの古典的基底状態のエネルギーが

E

N= −

(J + J2nd − 3J3rd +

17

3K + 6L+

59

27M

)(5.2)

で表され、サイト当たりのスカラーカイラリティーの値は ⟨κs⟩/N = 4/3√3 ≃ 0.77である。

ここで、N はサイト数である。

5.2 J2nd = J3rd = 0における J-K-L-M 模型

前節では、四体交換相互作用まで含めた系の零磁場における基底状態相図を紹介した。こ

の節では、五体と六体交換相互作用を含めた系、また次節では、五体と六体交換相互作用の

代わりに次近接と次々近接相互作用を含めた系における零磁場の基底状態相図をそれぞれ紹

介する。ここで、2 章でも説明したが、次近接、次々近接、六体交換相互作用まで含めた三

角格子MSE模型のハミルトニアンは、

H = J∑n.n

σi · σj + J2nd∑n.n.n

σi · σj + J3rd∑

n.n.n.n

σi · σj +K∑plaq

h4 + L∑trap

h5 +M∑hexa

h6

(5.3)

で表される。ここで、J は二体と三体、J2nd は次近接、J3rd は次々近接、K は四体、Lは五

体、M は六体交換相互作用の交換積分である。h4、h5、h6 はそれぞれ三角格子上の最小の

ひし形、台形、正六角形から得られるハミルトニアンであり、詳細は 2 章で説明されている。

我々は、J2nd = J3rd = 0における (5.3) 式の模型を J-K-L-M 模型、また、L = M = 0に

おける (5.3) 式の模型を J-K-J2nd-J3rd 模型と呼ぶ。この節と次節では、J-K-L-M 模型と

J-K-J2nd-J3rd 模型における四面体構造状態の基底状態相図についてそれぞれ紹介する。

Fig. 5.3に、J2nd = J3rd = 0におけるM = −L/2 (J5 = J6)、M = 0、L = 0の 3 つ

の系の古典的基底状態の相図を示す。ここで、四角と三角はそれぞれ l = 6と 12において

CG法によって計算された相転移点である。Fig. 5.3(a)から、|L|/K とM/K が大きいほ

ど四面体構造相の領域は狭まる。これは、五体交換を生成する台形の数が六体交換を生成

する正六角形の数よりも多く、さらに、五体交換が強磁性的な相互作用であるためと考え

られる。M = 0の系において、四面体構造相の領域はM = −L/2の系と同様に狭まるが、

Fig. 5.3(b)のようにこの系で四面体構造相となる |L|/K の最大値はM = −L/2の系の最

大値よりも小さくなる。一方、L = 0の系において、M/K に対する四面体構造相の領域の

著しい変化は Fig. 5.3(c)から観測されない。これらの結果は、六体交換相互作用は四面体

構造状態にほとんど影響を与えず、五体交換相互作用は四面体構造状態を不安定化させるこ

とを示す。

前節でも説明したが、|L|/K = M/K = 0において、l = 12の系で −8 ≤ J/K ≤ −2.26

では 12、18、72、144 副格子構造相が、8.22 ≤ J/K ≤ 10では六副格子構造相が存在する

36

-6-4-2 0 2 4 6 8

10

0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5

tetrahedral phase

M = - L / 2

(a)J

/ K

|L| / K

l × l = 6 × 612 × 12

SW

-6-4-2 0 2 4 6 8

10

0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5

tetrahedral phase

M = 0

(b)

J / K

|L| / K

l × l = 6 × 612 × 12

SW

-6-4-2 0 2 4 6 8

10 12

0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5

tetrahedral phaseL = 0

(c)J

/ K

M / K

l × l = 6 × 612 × 12

Fig. 5.3 Phase diagrams of the classical ground state for (a) M = −L/2, (b)

M = 0, and (c) L = 0 with J2nd = J3rd = 0. The squares and triangles are the

phase-transition points calculated by the CG method for l = 6 and 12, respectively.

The solid line is the boundary between the ferromagnetic and tetrahedral-structure

phases estimated by Eqs. (5.2) and (5.4). The crosses labeled by SW are the phase-

transition points estimated by the crossing points of the energy curves, which are

obtained by the spin-wave theory for the ferromagnetic and tetrahedral-structure

phases. The broken and dotted lines are guides to the eyes.

ことが分かっている [23,25]。平均場近似で得られた強磁性状態のエネルギー Eferro は、

Eferro

N= 3J + 21K + 90L+ 31M (5.4)

で書かれる。ここで、Fig. 5.3の実線は、(5.2)と (5.4) 式によって計算された強磁性相と四

面体構造相の間の相境界である。三角と実線の重なりは、M = −L/2とM = 0のとき、そ

れぞれ 0.25 ≤ |L|/K ≤ 0.4375と 0.1875 ≤ |L|/K ≤ 0.35の範囲で強磁性相が四面体構造

相と隣接していることを示す。また、Figs. 5.3(a)と 5.3(b)のバツ印は、強磁性相と四面体

構造相のスピン波理論から得られるエネルギークロスによって評価された相転移点である。

この結果の詳細は 6 章で説明する。上記で説明した強磁性相以外にも四面体構造相と隣接

する相があり、Fig. 5.3より、六・十二副格子構造相と様々な磁化をもつ構造相がそれぞれ

四面体構造相の上部と下部に隣接して現れる。例外として、Fig. 5.3(c)では四面体構造相の

上部でM/K が大きいほど umbrella構造相が現れる。しかし、四面体構造相の周りの構造

37

相についての詳しい解析は本研究の目的から外れるため、四面体構造相ほど詳細には評価し

ていない。

5.3 L = M = 0における J-K-J2nd-J3rd 模型

本研究では、五体と六体交換相互作用の他に次近接と次々近接相互作用の効果も調べる。

Fig. 5.4 に、L = M = 0 における J3rd = 0 と J2nd = 0 の 2 つの系についての古典的

基底状態の相図を示す。J3rd = 0の系において、Fig. 5.4(a)に示すように、反強磁性的な

J2nd/K > 0 のとき四面体構造相の領域は広がり、強磁性的な J2nd/K < 0 のときは狭ま

る。つまり、平均場近似の範囲内で反強磁性的な次近接相互作用は四面体構造状態を安定

化させる。この結果は、J2nd が働く 2 つのサイトが常に異なる副格子に属していることか

ら予想される結果と矛盾しない。また、相境界の下部は J2nd/K の変化に対して鈍感であ

り、上部は J2nd/K の変化に敏感である。J2nd = 0のとき、四面体構造相の下側の状態は

多数の副格子からなる様々な状態である [23, 25]。本研究の結果である Fig. 5.4(a)もまた、

四面体構造相の下側の状態は多数の副格子からなる様々な状態である。また、J2nd = 0の

とき、四面体構造相の上側の状態は六副格子構造状態である [23, 25]。本研究の結果である

Fig. 5.4(a)のとき、四面体構造相の上側の状態では J2nd > −0.2の領域で六副格子構造状

態が実現される。J2nd/K ≤ −0.2のとき、十二副格子構造のスピン構造をもつ状態が現れ

る。J2nd/K ≃ −0.6において相図の上部と下部は直線で繋がる。また、l = 6の系において

J2nd/K < −0.6における四面体構造相の外側の構造相は有限なスカラーカイラリティーを

もち、その値は四面体構造の値の半分程度である。これらの構造相ついての詳しい解析は本

研究の目的から外れるため、四面体構造相ほど詳細には評価していない。

J2nd = 0 の系において、Fig. 5.4(b) に示すように四面体構造相の領域は反強磁性的な

-6-4-2 0 2 4 6 8

10

-0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

tetrahedral phase

J3rd = 0

(a)

J / K

J2nd / K

l × l = 6 × 612 × 12

-6-4-2 0 2 4 6 8

10

-1 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0 0.2 0.4 0.6 0.8

tetrahedral phase

J2nd = 0

(b)

J / K

J3rd / K

l × l = 6 × 612 × 12

Fig. 5.4 Phase diagrams of the classical ground state for (a) J3rd = 0 and (b)

J2nd = 0 with L = M = 0. The squares and triangles are the phase-transition

points calculated by the CG method for l = 6 and 12, respectively. The lines are

guides to the eyes.

38

J3rd/K > 0 のとき狭まり、強磁性的な J3rd/K < 0 のときは広がる。つまり、強磁性的

な次々近接相互作用は平均場近似の範囲内で四面体構造状態を安定化させる。この結果は、

J3rd が働く 2 つのサイトが常に同じ副格子に属していることから予想される結果と矛盾

しない。また、J3rd = 0 の場合と同様に、相境界の下部は J3rd/K の変化に対して鈍感で

あり、上部は J3rd/K の変化に敏感である。さらに、四面体構造相の下側の状態は多数の

副格子からなる構造状態であり、上側の状態は J3rd/K < 0.2 のとき六副格子構造状態、

J3rd/K ≥ 0.2 のとき十二副格子構造状態である。J3rd/K ≃ 0.3 において相図の上部と下

部は直線で繋がる。また、l = 6の系において J3rd/K > 0.3における四面体構造相の外側

の構造相は有限なスカラーカイラリティーをもち、その値は四面体構造の値の半分程度であ

る。これらの構造相についての詳しい解析は本研究の目的から外れるため、四面体構造相ほ

ど詳細には評価していない。

39

6 四面体構造状態における線形スピン波理論解析

この章では、初めに、スピン波理論と本研究で用いた Holstein–Primakoff変換 [40]につ

いて簡単に説明し、その次に、四面体構造状態を古典的基底状態と仮定し、線形スピン波理

論を用いて量子揺らぎに対する四面体構造状態の安定性を調べる [22]。

6.1 スピン波理論

この節では、スピン波理論について説明する。強磁性や反強磁性秩序など、スピンの平均

値が有限に存在する磁気秩序状態における低エネルギー励起は、Fig. 6.1のように秩序状態

からのスピンの小さな揺らぎが波として伝わる状態である [41]。この波をスピン波と言い、

その波を量子化して粒子と見なしたものをマグノン、秩序状態からのスピンの小さな揺らぎ

を波で表した理論をスピン波理論と言う。従来、スピン波理論による解析は、スピン波の低

励起エネルギーがソフト化するかどうかによって、初めに仮定した基底状態はスピン波理論

の範囲内において量子揺らぎの下でも安定化するかどうかを調べることに使用され、本研究

においてもこの考えを用いて量子揺らぎに対する四面体構造状態の安定性を調べる。また、

スピン波理論による解析は、スピン波の低励起エネルギーが初めに仮定した基底状態の領域

内でソフト化するかどうかを調査することによって、その基底状態からの転移を調べること

にも使用される。

Fig. 6.1 Spin wave on a one-dimensional lattice. The arrows are spins of the z axis

displayed the dotted lines and denote the state fluctuated quantum effects. The

solid circles denote the points of the several arrows. The dashed line connected the

solid circles is spin wave.

6.2 Holstein–Primakoff変換

この節では、スピン波理論で広く用いられている Holstein–Primakoff変換について説明

する。マグノンは Bose粒子なので、スピン演算子をあらかじめ Bose演算子で書き表す変

換を用いると、スピン波を議論するのに便利である。従って、スピン演算子を Bose演算子

40

に変換するため、初めに Bose演算子を定義する。Bose粒子の生成・消滅演算子 a†、aを

[a, a†] = 1 (6.1)

と定義し、また、Bose粒子の個数を表す数演算子を

n = a†a (6.2)

と定義すると、a†、a、nの間には、

[n, a†] = a† , [n, a] = −a (6.3)

の交換関係が成り立つ。a† と aを用いると、スピン演算子 Sz、S+、S− はそれぞれ、

Sz = S − n ,

S+ =√2S

(1− n

2S

) 12

,

S− = (S+)† =√2Sa†

(1− n

2S

) 12

(6.4)

と表すことができる。これを Holstein–Primakoff 変換と呼ぶ。ここで、S は 0、1/2、1、

3/2、· · · のようにスピン演算子の大きさを表す。これらのスピン演算子が角運動量の交換関係を満たしているか確認するため、(6.2) と (6.3) 式を用いてこれらのスピン演算子の交

換関係を計算すると、

[Sz, S+] = S+ , [Sz, S−] = −S− , [S+, S−] = 2Sz (6.5)

となる。さらに、

Sx =1

2(S+ + S−) , Sy =

1

2i(S+ − S−) (6.6)

を用いると

[Sy, Sz] = iSx , [Sz, Sx] = iSy , [Sx, Sy] = iSz (6.7)

となる。従って、a† と aで表されたスピン演算子 Sz、S+、S− は角運動量の交換関係を満

たす。さらに、これらを二乗して和をとると、

(Sx)2 + (Sy)2 + (Sz)2 = S(S + 1) (6.8)

が成り立ち、大きさ S のスピン演算子が Bose演算子により表されたことになる。実際、こ

の変換でスピン波近似を行う場合は (6.4)式を用いるが、本研究では Bose粒子が二次の項

までの線形スピン波近似を扱うため、(6.4)式の代わりに

Sz = S − n , S+ =√2Sa , S− =

√2Sa† (6.9)

41

を用いる。ここで、スピン演算子の大きさが 1/2の場合、Pauli演算子で表すことができ、

S =1

2σ (6.10)

と書ける。本研究で扱われているスピン演算子は、全て Pauli演算子を用いている。

6.3 四面体構造状態を基底状態と仮定した線形スピン波理論解析

この節では、四面体構造状態を古典的基底状態と仮定し、線形スピン波理論を用いて量子揺

らぎに対する四面体構造状態の安定性を調べる。まず、前節で説明した Holstein–Primakoff

変換 [40]を行うことでハミルトニアンを Bose演算子で表記し、Fourier変換を行うことに

よりハミルトニアンを波数空間で表示する。次に、ユニタリー変換を用いてハミルトニアン

を対称行列に変形し、最後に Bogoliubov変換を用いてハミルトニアンを対角化する。これ

らの変換を行うことで、低励起エネルギーを表すスピン波のスペクトルを調べることがで

き、量子揺らぎに対する四面体構造状態の安定性を調べることができる。この節の詳しい計

算は付録 Bで説明する。

Fig. 5.2(b)に示すように、四面体構造状態は 4 つの副格子のスピンをもつ四副格子構造

状態である。Holstein–Primakoff変換 [40]と Fourier変換を用いると、ハミルトニアンは

H = −

(J + J2nd − 3J3rd +

17

3K + 6L+

59

27M

)N

+∑k

[A(k)

(a†kak + b†

kbk + c†

kck + d†

kdk

)+B1(k)

(a†kbk + c†

kdk + h.c.

)+B2(k)

(a†kck + b†

kdk + h.c.

)+B3(k)

(a†kdk + b†

kck + h.c.

)+ C1(k)

(a−kbk + c−kdk + h.c.

)+ C2(k)

{ϕ∗(a−kck + b−kdk

)+ h.c.

}+ C3(k)

{ϕ(a−kdk + b−kck

)+ h.c.

}+D(k)

(a−kak + b−kbk + c−kck + d−kdk

)+ h.c.

}](6.11)

となる。ここで、

A(k) =4

9(9J + 9J2nd − 27J3rd + 48K + 32M)

+4

27(27J3rd + 24L+ 16M){cos 2k2 + cos 2(k1 − k2) + cos 2k1} ,

B1(k) =4

27(−9J − 12K − 24L+ 32M) cos k2

+4

27(−9J2nd + 12K − 16M) cos(2k1 − k2) ,

42

B2(k) =4

27(−9J − 12K − 24L+ 32M) cos(k1 − k2)

+4

27(−9J2nd + 12K − 16M) cos(k1 + k2) ,

B3(k) =4

27(−9J − 12K − 24L+ 32M) cos k1

+4

27(−9J2nd + 12K − 16M) cos(−k1 + 2k2) ,

C1(k) =8

27(9J + 30K + 24L+ 16M) cos k2

+8

27(9J2nd + 6K + 16M) cos(2k1 − k2) ,

C2(k) =8

27(9J + 30K + 24L+ 16M) cos(k1 − k2)

+8

27(9J2nd + 6K + 16M) cos(k1 + k2) ,

C3(k) =8

27(9J + 30K + 24L+ 16M) cos k1

+8

27(9J2nd + 6K + 16M) cos(−k1 + 2k2) ,

D(k) = −64

27(3L−M){cos 2k2 + ϕ∗ cos 2(k1 − k2) + ϕ cos 2k1} ,

ϕ = exp(−2πi/3) (6.12)

である。また、k = (k1, k2)は ki = k · δi となる波数であり、δ1 と δ2 は Fig. 5.2(a)に示

された単位ベクトルである。a†k、b†

k、c†

k、d†

kはそれぞれ四副格子のボゾンの生成演算子で

あり、ak、bk、ck、dk はそれぞれ四副格子のボゾンの消滅演算子である。

ユニタリー変換を用いて (6.11) 式のハミルトニアンを変形すると、

H = −

(J + J2nd − 3J3rd +

17

3K + 6L+

59

27M

)N

+4∑

µ=1

∑k

′{Xµ(k)

(a†µ,k

aµ,k + a†

µ,−kaµ,−k

)+ Yµ(k)aµ,−kaµ,k + Y ∗

µ (k)a†µ,−k

a†µ,k

}(6.13)

となる。ここで、

X1(k) = A(k) +B1(k) +B2(k) +B3(k) ,

X2(k) = A(k) +B1(k)−B2(k)−B3(k) ,

X3(k) = A(k)−B1(k) +B2(k)−B3(k) ,

X4(k) = A(k)−B1(k)−B2(k) +B3(k) ,

Y1(k) = D(k) + C1(k) + ϕ∗C2(k) + ϕC3(k) ,

Y2(k) = D(k) + C1(k)− ϕ∗C2(k)− ϕC3(k) ,

Y3(k) = D(k)− C1(k) + ϕ∗C2(k)− ϕC3(k) ,

Y4(k) = D(k)− C1(k)− ϕ∗C2(k) + ϕC3(k) (6.14)

43

であり、∑′

k は第一 Brillouinゾーンの半分の領域における波数の和である。ボゾン演算子

a†µ,kは、

a†1,k

a†2,k

a†3,k

a†4,k

=1

2

1 1 1 11 1 −1 −11 −1 1 −11 −1 −1 1

a†kb†kc†kd†k

(6.15)

で定義される。最終的に、Bogoliubov 変換を用いて (6.13) 式のハミルトニアンを変形す

ると、

H = −

(J + J2nd − 3J3rd +

17

3K + 6L+

59

27M

)N

+1

2

4∑µ=1

∑k

{ωµ(k) −Xµ(k)}+4∑

µ=1

∑k

ωµ(k)ᆵ,k

αµ,k (6.16)

と表される。ここで、スピン波は

ωµ(k) =√{Xµ(k)}2 − |Yµ(k)|2 (6.17)

で書け、ᆵ,kと α

µ,k はそれぞれ µモードにおけるスピン波の生成・消滅演算子である。

Fig. 6.2 に、J/K = 2, L/K = −0.25、M/K = 0.125、J2nd = J3rd = 0 における

ω1(k1, k2)/K の波数依存性を示す。ここで、L/K = −0.25 かつM/K = 0.125 の系とは

J5/J4 = J6/J4 = 0.5の系である。µ = 1のスピン波 ω1(k)の分散関係は六回回転対称性を

0 45

k1 / πk2 / π

ω1(k1, k2) / K

-2-1.5

-1-0.5

0 0.5

1 1.5

2-2-1.5

-1-0.5

0 0.5

1 1.5

2

Fig. 6.2 Wave-number dependences of ω1(k1, k2)/K for J/K = 2, L/K = −0.25,

and M/K = 0.125 with J2nd = J3rd = 0.

44

もつ。我々は、4 つのスピン波のうちの 1 つを解析することで残りのスピン波を表すことが

できる。つまり、

ω1(k1, k2) = ω2(k1 − π, k2) = ω3(k1 − π, k2 − π) = ω4(k1, k2 − π) (6.18)

の関係を得る。µ = 1のスピン波が ω1(k1, k2) = 0になるときの波数は (±π, 0)、(0,±π)、

(±π,±π)であり、k = 0のスピン波 ω1(0, 0)は有限、つまりギャップをもつ。µ = 1のス

ピン波は、k = |k|が十分小さいとき

ω1(k1, k2) ≃64

9(3K + 4M)

+4

9(3J + 9J2nd − 36J3rd − 8K − 24L− 16M)(k21 − k1k2 + k22) (6.19)

と書ける。k = 0における ω1(k1, k2)の値は六体交換相互作用M に依存し、五体交換相互

作用 Lには依存しない。一方、ωµ(k1, k2) (µ = 2、3、4)はギャップレスであり、k が十分

小さいとき k に比例する。µ = 2のスピン波は、k が十分小さいとき、

ω2(k1, k2) ≃8

27

√(9J + 9J2nd + 36K + 24L+ 32M)(u1k

21 − u1k1k2 + u2k

22) , (6.20)

u1 = 12(9J2nd − 18J3rd + 6K + 8M) ,

u2 = 9(3J + 3J2nd − 24J3rd + 20K − 24L) (6.21)

と書ける。また、ゼロ点における µ = 2、3、4 のスピン波の位置関係から、

ω4(k1, k2) = ω2(k1 − k2, k1) , ω3(k1, k2) = ω4(k1 − k2, k1) (6.22)

が得られる。

Fig. 6.3(a)に、J/K = 2、L/K = −0.25、M/K = 0.125、J2nd = J3rd = 0における Γ-

A-B-Γライン上での ωµ(k)/K の波数依存性を示す。ここで、Γ = (0, 0)、A = π/2(1,−1)、

B = π/2(1, 1)を通る Γ-A-B-Γラインは、Fig. 6.3(b)のように第一 Brillouinゾーン内に存

在する。実空間の並進ベクトルは、Fig. 5.2(a)のように δ1 = (1, 0)と δ2 = (0, 1)で取られ

ている。また、Fig. 6.3(b)の四角は µ = 1のスピン波 ω1(k)の零点を示す。L/K とM/K

を固定したとき、J/K が大きくなると ωµ(k)/K の値は増加する。さらに、J/K を固定さ

せて様々な L/K とM/K で調べた限りでは、スピン波スペクトルはほとんど変化しない。

もしスピン波がソフト化するならば相転移が起こるが、古典系の四面体構造相の領域全体に

おいて、全てのスピン波スペクトルはいかなる k でもソフト化しないことが分かった。一

方、四面体構造相の外側でスピン波のソフト化が観測された。

我々は、J2nd = J3rd = 0 において M = −L/2、M = 0、L = 0 の 3 つの系のソフト

化を調べた。例えば、Figs. 6.4(a)と 6.4(b)それぞれに、J/K = −3.78かつ L = M = 0

と J/K = −2.96かつ L/K = −0.375かつM/K = 0.1875における Γ-A-B-Γライン上で

の ωµ(k)/K の波数依存性を示す。|J |/K が強磁性的に大きくなるほど µ = 1 のスピン波

ω1(k)は減少し、Figs. 6.4(a)と 6.4(b)のようにそれぞれ J/K ≃ −3.78、−2.96のときに

45

0 5

10 15 20 25 30 35 40 45

(a)

Γ A B Γ

ωµ(

k) /

K

k

µ = 1234

-2-1.5

-1-0.5

0 0.5

1 1.5

2

-2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5 2

Γ

A

B

(b)

k 2 /

π

k1 / π

Fig. 6.3 (a) Wave-number dependences of ωµ(k)/K on the Γ-A-B-Γ lines for

J/K = 2, L/K = −0.25, and M/K = 0.125 with J2nd = J3rd = 0, and (b) the

Γ-A-B-Γ lines in the first Brillouin zone drawn with the broken-line square. The

translational vectors in real space are taken to be δ1 = (1, 0) and δ2 = (0, 1).

The bold squares in the right panel denote the zero points of the energy frequency

ω1(k).

0

5

10

15

20

25

Γ A B Γ

(a)

ωµ(

k) /

K

k

µ = 1234

0

5

10

15

20

25

30

Γ A B Γ

(b)

ωµ(

k) /

K

k

µ = 1234

Fig. 6.4 Wave-number dependences of ωµ(k)/K on the Γ-A-B-Γ lines for (a)

J/K = −3.78 with L = M = 0 and for (b) J/K = −2.96 with L/K = −0.375 and

M/K = 0.1875 in the J-K-L-M system.

k ≃ π/2(0.8,−0.8)、π/2(0.9,−0.9)の近傍でゼロになる。他のパラメーターにおける結果

でも、四面体構造相の外側の J/K = −4 近傍において様々な波数 k でソフト化が観測さ

れた。

我々は、L = M = 0において J3rd = 0と J2nd = 0の 2 つの系でもスピン波スペクトル

の波数依存性を調べた。その結果、J2nd/K と J3rd/K を固定したとき、J/K が大きくなる

ほどスピン波 ωµ(k)増加する。また、J/K を固定させて様々な J2nd/K と J3rd/K で調べ

た限りでは、スピン波スペクトルはほとんど変化しない。さらに、古典系の四面体構造相の

領域全体において、全てのスピン波スペクトルはいかなる k でもソフト化しないことが分

かった。一方、四面体構造相の外側でスピン波のソフト化が観測された。また、J-K-L-M

46

の系と同様に、J/K = −4 近傍の J/K の値において様々な波数 k でソフト化が観測され

た。J-K-L-M と J-K-J2nd-J3rd の系で観測されたこれらの不安定性は平均場相の外側で

起こり、これらは本研究の目的から外れるため、詳細には調べていない。

47

7 四面体構造状態における量子力学的効果

この章では、6 章の線形スピン波理論によって得られた結果から、J-K-L-M 模型と

J-K-J2nd-J3rd 模型における様々な物理量について議論することにより、量子揺らぎに対す

る四面体構造状態の安定性を調べる [22]。ここで、以下で示されている基底状態エネルギー

の量子補正、副格子磁化、スカラーカイラリティーのグラフは全て四面体構造相の外側の領

域における結果もプロットされている。

7.1 J-K-L-M 模型

この節では、J2nd = J3rd = 0とし、J-K-L-M 模型の様々な物理量を調べる。具体的に

は、強磁性状態と四面体構造状態の基底状態エネルギーを比較し、量子揺らぎに対する四面

体構造状態の安定性を議論する。また、基底状態エネルギーの量子補正、副格子磁化、スカ

ラーカイラリティーの 3 つの物理量における J/K 依存性と、これらの物理量に対する五体

と六体交換相互作用の効果について調べる。

7.1.1 基底状態エネルギー

強磁性状態と四面体構造状態のスピン波理論で得られた基底状態エネルギーを比較する

ため、Fig. 7.1 に L/K = −0.25 かつM/K = 0.125 における 2 つの基底状態エネルギー

の J/K 依存性を示す。ここで、四角はスピン波理論によって得られた四面体構造状態の結

果であり、実線は (5.4) 式の強磁性状態の解析結果である。また、Fig. 7.1のエネルギーク

-7-6-5-4-3-2-1 0 1 2 3

-3 -2.5 -2 -1.5 -1 -0.5 0

L / K = -0.25M / K = 0.125

ferro tetrahedral

E /

KN

J / K

ferrotetra

Fig. 7.1 J/K dependences of the ground-state energies of the ferromagnetic and

tetrahedral-structure states for L/K = −0.25 and M/K = 0.125. The squares are

the results for the tetrahedral-structure state obtained by the spin-wave theory, and

the solid line is the analytical result for the ferromagnetic state. The vertical dotted

line at J/K = −1.7 is the classical phase boundary between the ferromagnetic and

tetrahedral-structure phases. The broken line is the guide to the eyes.

48

ロスによって評価された相転移点は J/K ≃ −1.86 である。さらに、J/K = −1.7 の縦線

は強磁性相と四面体構造相の古典的な相境界である。Fig. 7.1 より、スピン波理論によっ

て得られた J/K の相転移点は平均場近似で得られた相転移点より小さくなる。この結果

は、四面体構造状態が線形スピン波近似の範囲内で量子揺らぎの下でも安定化することを

示す。0.1875 ≤ |L|/K ≤ 0.4375の領域におけるエネルギークロスで得られた相転移点を、

Figs. 5.3(a)と 5.3(b)に示す。四面体構造相と強磁性相の相境界は、わずかに J/K の強磁

性的に大きくなる方へ移動する。この変化は |L|/K が大きくなるほど大きい。強磁性相以外との相境界を調べるためには、十二副格子構造などの様々な相におけるスピン波解析を行

う必要がある。しかし、四副格子構造状態のスピン波理論でさえも膨大な量の計算が必要で

あったため、六体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型におけるスピン波理論の解析

を行うにあたって、六副格子構造や十二副格子構造状態の場合は様々なアイデアが必要とさ

れる。これは本研究の目的から外れるため、今後の課題とする。

7.1.2 基底状態エネルギーの量子補正

基底状態エネルギーの量子補正は、

∆E =1

2

4∑µ=1

∑k

{ωµ(k)−Xµ(k)} (7.1)

で定義され、これはスピン波理論で得られた基底状態エネルギーと古典的基底状態のエネル

ギーとの差と一致する。Fig. 7.2(a)に、M = −L/2におけるサイト当たりの基底状態エネ

ルギーの量子補正の J/K 依存性を示す。さらに、それぞれの相互作用の効果を確かめるた

め、Figs. 7.2(b)と 7.2(c)にそれぞれM = 0と L = 0の結果を示す。Fig. 7.2より、全て

のパラメーターにおいて J/K が減少するほど ∆E の大きさは小さくなる。つまり、J/K

が正に大きくなるほど量子力学的効果は顕著である。これは、二体交換の値が大きくなる

ほど反強磁性的な相互作用が大きくなるためと考えられる。例えば、L = M = 0 におい

て J/K = −2 と 8 のとき、それぞれ ∆E/KN ≃ −0.63 と −7.73 である。∆E/Ecl の減

少量は J/K = −2のとき約 17.2 %であるが、J/K = 8のときは約 56.6 %である。ここ

で、Ecl は古典系の基底状態エネルギーである。三角格子反強磁性 Heisenberg模型におけ

る ∆E/Ecl の減少量は 43.9 %である [42]。M = −L/2とM = 0のとき、|L|/K が増加するほど ∆E の大きさは減少する。これは、五体交換を生成する台形の数が六体交換を生

成する正六角形の数よりも多く、さらに、五体交換が強磁性的な相互作用であるためと考え

られる。一方、L = 0の系ではM/K を変化させても ∆E はほとんど変化しない。つまり、

六体交換相互作用は四面体構造状態に対して量子揺らぎの効果をほとんど与えないというこ

とが分かる。

49

-10-9-8-7-6-5-4-3-2-1 0

-2 0 2 4 6 8 10

M = -L / 2

(a)

∆E /

KN

J / K

L / K = 0-0.125-0.25

-0.375

-10-9-8-7-6-5-4-3-2-1 0

-2 0 2 4 6 8 10

M = 0

(b)

∆E /

KN

J / K

L / K = 0-0.125-0.25

-0.375

-10-9-8-7-6-5-4-3-2-1 0

-2 0 2 4 6 8 10

L = 0

(c)

∆E /

KN

J / K

M / K = 00.06250.125

0.1875

Fig. 7.2 J/K dependences of quantum correction to the ground-state energy

obtained by the spin-wave theory for (a) M = −L/2, (b) M = 0, and (c) L = 0,

with J2nd = J3rd = 0. The lines are guides to the eyes.

7.1.3 副格子磁化

古典的な値によって規格化されたサイト当たりの副格子磁化は、基底状態で

Ms = 1− 1

N

4∑µ=1

∑k

(Xµ(k)

ωµ(k)− 1

)(7.2)

となる。四副格子の副格子磁化はそれぞれ異なる方向を向いているが、四面体構造状態の

副格子磁化の大きさは同じ Ms で表すことができる。Figs. 7.3(a)、7.3(b)、7.3(c) にそれ

ぞれ、J2nd = J3rd = 0におけるM = −L/2、M = 0、L = 0のスピン波理論によって得

られた副格子磁化の J/K 依存性を示す。Fig. 7.3 より、J/K が増加するほど Ms の値は

減少する。つまり、J/K が正に大きくなるほど量子力学的効果は顕著である。これは、二

体交換の値が大きくなるほど反強磁性的な相互作用が大きくなるためと考えられる。例え

ば、L = M = 0 において J/K = −2 と 8 のとき、それぞれ Ms ≃ 0.74 と 0.28 である。

Ms の減少量は J/K = −2 のとき約 26 % であるが、J/K = 8 のとき約 72 % である。

有限系の数値的研究において、基底状態の長距離秩序の存在が示唆されている [43–45] 三

角格子反強磁性 Heisenberg模型のMs の減少量は、スピン波理論の範囲内で 52.2 %であ

る [31, 42]。また、三角格子反強磁性体の XY 模型におけるMs の減少量は線形スピン波理

50

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

-2 0 2 4 6 8 10

M = -L / 2

(a)Ms

J / K

L / K = 0-0.125-0.25

-0.375

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

-2 0 2 4 6 8 10

M = 0

(b)Ms

J / K

L / K = 0-0.125-0.25

-0.375

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

-2 0 2 4 6 8 10

L = 0

(c)Ms

J / K

M / K = 00.06250.125

0.1875

Fig. 7.3 J/K dependences of the sublattice magnetizations obtained by the spin-

wave theory for (a) M = −L/2, (b) M = 0, and (c) L = 0 with J2nd = J3rd = 0.

The lines are guides to the eyes.

論で 56 % [46]、有限サイズ系で 59 % [45]と評価されている。

さらに、Figs. 7.3(a)と 7.3(b)は |L|/K が減少するほど量子力学的効果が顕著であることを示す。これは、五体交換を生成する台形の数が六体交換を生成する正六角形の数よりも

多く、さらに、五体交換が強磁性的な相互作用であるためと考えられる。一方、M = 0の系

における副格子磁化と比較すると、L = 0の系における副格子磁化はほとんど変化しない。

つまり、六体交換相互作用は四面体構造状態に対して量子揺らぎの効果をほとんど与えない

ということが分かる。

7.1.4 スカラーカイラリティー

(5.1) 式で定義されるスカラーカイラリティーの期待値は、スピン波理論から

κs ≡ ⟨κs⟩ = 4

3√3N − 4

4∑µ=1

∑k

{Fµ(k) +Gµ(k)

⟨ᆵ,k

αµ,k

⟩}, (7.3)

と書くことができる。ここで、Fµ(k)と Gµ(k)は多体交換、次近接、次々近接相互作用の

交換積分と波数に依存する量であり、これらの詳細は付録 Cで説明されている。基底状態

において⟨ᆵ,k

αµ,k

⟩= 0 のため、基底状態における上三角形当たりのスカラーカイラリ

51

0.75

0.8

0.85

0.9

0.95

1

1.05

-2 0 2 4 6 8 10

M = -L / 2(a)

κs / N

J / K

L / K = 0-0.125

-0.25-0.375

0.75

0.8

0.85

0.9

0.95

1

1.05

-2 0 2 4 6 8 10

M = 0(b)

κs / N

J / K

L / K = 0-0.125

-0.25-0.375

0.75

0.8

0.85

0.9

0.95

1

1.05

-2 0 2 4 6 8 10

L = 0(c)

κs / N

J / K

M / K = 00.06250.125

0.1875

Fig. 7.4 J/K dependences of the scalar chirality obtained by the spin-wave theory

for (a) M = −L/2, (b) M = 0, and (c) L = 0. The horizontal broken lines denote

the classical value of the scalar chirality κs/N = 4/3√3 ≃ 0.77. The solid, dotted,

chain, and broken lines are guides to the eyes.

ティーは、

κs

N=

4

3√3− 4

N

4∑µ=1

∑k

Fµ(k) . (7.4)

と表される。Figs. 7.4(a)、7.4(b)、7.4(c)にそれぞれ、J2nd = J3rd = 0におけるM = −L/2、

M = 0、L = 0 のスピン波理論によって得られたスカラーカイラリティーの J/K 依存

性を示す。ここで、Fig. 7.4 の水平線はスカラーカイラリティーの古典的な値を示し、

κs/N = 4/3√3 ≃ 0.77である。量子系の κs の値は、我々が計算したパラメーター領域にお

いて古典系の値よりも大きくなる。量子模型において、三角格子上の σ1 · (σ2 ×σ3)の最大

固有値は副格子磁化と異なり、古典的な値よりも大きくなる。ゆえに、量子系のスカラーカ

イラリティーも古典系の値よりも大きくなり得る。三角格子反強磁性体の XXZ 模型にお

けるベクトルカイラリティーでも同様な傾向が現れる [31]。L = M = 0におけるスカラー

カイラリティーの J/K 依存性 [27, 28]が先行研究で報告されているが、この結果は我々の

結果と一致しない。先行研究に含まれる間違いを本研究で修正した。

量子系のスカラーカイラリティー κs の値が古典系の値よりも大きくなるため、エネル

52

ギーや副格子磁化と比べるとスカラーカイラリティーの量子揺らぎの効果を解釈することは

難しい。∆E とMs の結果から、古典系の値と比べず、κs 自体の大小関係で量子揺らぎの

効果を調べることが妥当である。Fig. 7.4のように、κs の同様な J/K 依存性が全てのパラ

メーター領域で観測される。特に、κs の最高点は J/K の中間点に存在し、J/K が −2も

しくは 10に近づくにつれ κs の値は減少する。反強磁性的な J/K の領域におけるスカラー

カイラリティーの減少は、J/K が正に大きくなるほど量子力学的効果が顕著であることを

示し、これは ∆E とMs と同様の結果である。一方、∆E とMs では観測されていない強

磁性的な J/K の負の領域における減少は、古典系における四面体構造相の外側の領域にあ

るソフト化する点に近づくため、四面体構造状態の不安定性によって引き起こされた結果だ

ろう。

Fig. 7.4(b)は、M = 0において |L|/K が大きくなるほど κs が減少することを示し、こ

の傾向は J/K の値が −2に近づくほど顕著である。この結果は、強磁性的な J/K と共存

している強磁性的な五体交換相互作用から理解することができる。一方、Fig. 7.4(c) は、

L = 0においてM/K が大きくなるほど κs が増加することを示し、この傾向は J/K の値

が 10に近づくほど顕著である。この結果は、六体交換相互作用が量子揺らぎに対して四面

体構造状態を安定化させることを示す。M = −L/2において J/K、L/K、M/K を変化さ

せたときの κs の依存性もまた、Figs. 7.4(b)と 7.4(c)で見られる同様の傾向を示す。

7.2 J-K-J2nd-J3rd 模型

この節では、L = M = 0とし、J-K-J2nd-J3rd 模型における基底状態エネルギーの量子

補正、副格子磁化、スカラーカイラリティーの 3 つの物理量における J/K 依存性と、こ

れらの物理量に対する次近接と次々近接相互作用の効果について議論する。前節において、

|L|/K が大きくなるほど様々な物理量に対する量子揺らぎの効果は弱くなるということを調べた。これと同様に、J-K-J2nd-J3rd 模型において、反強磁性的な次近接相互作用と強磁

性的な次々近接相互作用が増加するほど、様々な物理量に対する量子揺らぎの効果は弱くな

る。この結果の詳細は以下で説明する。

7.2.1 基底状態エネルギーの量子補正

Figs. 7.5(a)と 7.5(b)にそれぞれ、J3rd = 0と J2nd = 0のスピン波理論によって得られ

た基底状態エネルギーの量子補正の J/K 依存性を示す。J3rd = 0と J2nd = 0の両方の系

において、J/K が増加するほど ∆E の大きさは増加する。ゆえに、J/K が正に大きくな

るほど量子力学的効果は顕著である。これは、二体交換の値が大きくなるほど反強磁性的

な相互作用が大きくなるためと考えられる。また、J3rd = 0 で J2nd/K が減少するほど、

J2nd = 0で J3rd/K が増加するほど、∆E の大きさは増加する。この結果は、J2nd と J3rd

で結合される 2 つのサイトが常に異なる副格子と同じ副格子にそれぞれ属していることか

ら予想される結果と矛盾しない。

53

-11-10-9-8-7-6-5-4-3-2-1 0

-2 0 2 4 6 8 10

J3rd = 0

(a)

∆E /

KN

J / K

J2nd / K = 0.20

-0.2-0.4-0.6

-11-10-9-8-7-6-5-4-3-2-1 0

-2 0 2 4 6 8 10

J2nd = 0

(b)

∆E /

KN

J / K

J3rd / K = -0.10

0.10.20.3

Fig. 7.5 J/K dependences of the quantum correction to the ground-state energy

per site obtained by the spin-wave theory for (a) J3rd = 0 and (b) J2nd = 0 with

L = M = 0. The lines are guides to the eyes.

7.2.2 副格子磁化

Figs. 7.6(a)と 7.6(b)にそれぞれ、L = M = 0における J3rd = 0と J2nd = 0のスピン

波理論によって得られた副格子磁化の J/K 依存性を示す。J3rd = 0と J2nd = 0の両方の

系において、J/K のが増加するほどMs の値は減少する。ゆえに、J/K が正に大きくなる

ほど量子力学的効果は顕著である。また、J3rd = 0で J2nd/K が減少するほど、J2nd = 0

で J3rd/K が増加するほど、Ms の値は減少する。これらの傾向は基底状態エネルギーの量

子補正の結果と同様である。

-0.2

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

-2 0 2 4 6 8 10

J3rd = 0

(a)

Ms

J / K

J2nd / K = 0.20

-0.2-0.4-0.6

-0.2

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

-2 0 2 4 6 8 10

J2nd = 0

(b)

Ms

J / K

J3rd / K = -0.10.00.10.20.3

Fig. 7.6 J/K dependences of the sublattice magnetization obtained by the spin-

wave theory for (a) J3rd = 0 and (b) J2nd = 0 with L = M = 0. The lines are

guides to the eyes.

7.2.3 スカラーカイラリティー

Figs. 7.7(a)と 7.7(b)にそれぞれ、L = M = 0における J3rd = 0と J2nd = 0のスピン

波理論によって得られたスカラーカイラリティーの J/K 依存性を示す。また、Fig. 7.7の

54

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1

1.1

-2 0 2 4 6 8 10

J3rd = 0

(a)

κs / N

J / K

J2nd / K = 0.20

-0.2-0.4-0.6

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1

1.1

-2 0 2 4 6 8 10

J2nd = 0

(b)

κs / N

J / K

J3rd / K = -0.10

0.10.20.3

Fig. 7.7 J/K dependences of the scalar chirality obtained by the spin-wave theory

for (a) J3rd = 0 and (b) J2nd = 0 with L = M = 0. The horizontal broken

lines denote the classical value κs/N = 4/3√3 ≃ 0.77. The lines, except for the

horizontal broken line, are guides to the eyes.

水平線はスカラーカイラリティーの古典的な値を示し、κs/N = 4/3√3 ≃ 0.77である。量

子系の κs の値が古典的な値よりも大きくなる J/K の領域が存在する。J/K が負で大きな

領域を除いて、スカラーカイラリティーの量子揺らぎに対する効果はエネルギーの量子補正

と副格子磁化の結果と同様である。つまり、J3rd = 0の系において J/K ≥ 0で J2nd/K が

減少するほど、また、J2nd = 0の系において J/K ≥ −0.5で J3rd/K が増加するほど、量

子力学的効果は顕著である。また、J/K が負の領域における減少は、7.1.4 節で述べたよう

に、古典系における四面体構造相の外側の領域にあるソフト化する点に近づくため、四面体

構造状態の不安定性によって引き起こされた結果だろう。

7.3 四面体構造状態におけるスピン波理論のまとめ

5章から 7章では、144副格子を仮定した CG法を用いて、J-K-L-M 模型と J-K-J2nd-

J3rd 模型の 2 つの系において、四面体構造が古典的基底状態となる領域を評価した。また、

四面体構造を基底状態と仮定した線形スピン波理論解析を行うことにより、低励起エネル

ギーであるスピン波を導出し、量子揺らぎに対する四面体構造状態の安定性を調べた。さら

に、これらの 2 つの模型の様々な物理量におけるパラメーター依存性を議論することによ

り、四面体構造状態に対する量子揺らぎの効果を調べた。その結果、四面体構造状態が安定

となる古典的な領域においてスピン波のソフト化が見られず、四面体構造状態は線形スピン

波近似の範囲内で量子揺らぎの下でも存在することが分かった。また、基底状態エネルギー

と副格子磁化において、五体交換相互作用の交換積分の絶対値が大きいほど、次近接相互作

用が反強磁性的であるほど、次々近接相互作用が強磁性的であるほど、量子揺らぎの効果が

小さくなることが分かった。さらに、基底状態エネルギーと副格子磁化において、六体交換

相互作用は四面体構造状態に対して量子揺らぎの効果をほとんど与えないということが分

かった。一方、スカラーカイラリティーにおいて、基底状態エネルギーと副格子磁化では見

55

られなかった減少が、J/K の値が小さくなるほど、または五体交換相互作用の大きさが大

きくなるほど見られた。また、六体交換相互作用が大きくなるほど、次近接相互作用が反強

磁性的であるほど、次々近接相互作用が強磁性的であるほど、スカラーカイラリティーは量

子揺らぎに対して安定であることが分かった。さらに、四体交換相互作用まで含めた三角格

子MSE模型において、先行研究で報告されていたスカラーカイラリティーの J/K 依存性

の結果を正しい値に修正した。

56

8 まとめ

本研究において、我々は六体交換相互作用まで含めた三角格子多スピン交換模型におい

て、平均場近似の範囲内で系のサイズを 6× 6 副格子と仮定した基底状態エネルギーを計算

することで、二体交換相互作用 J/K と外部磁場 H/K によって表記された磁場中の基底状

態相図を評価し、さらに、五体と六体交換相互作用の効果を調べた。まず、四体交換相互作

用まで含めた模型において、我々は相転移の次数を決定した。その結果、mushroom構造相

と uuud相の間の相転移の次数は J/K に依存することが分かった。さらに、mushuroom、

uud、6sl構造相によって囲まれた 12sl構造相の詳細を調べた。

次に、(L/K, M/K) = (0, 0)、(−0.15, 0.075)、(−0.15, 0.15) の 3 つの系における相

図を比較することにより、五体と六体交換相互作用は強磁性相を広げる一方、反強磁性的な

相が狭まることが分かった。この傾向は、六体交換が行われる六角形の数よりも五体交換が

行われる台形の数の方が多く存在するために起こる。さらに、五体と六体交換相互作用によ

り 2つの新たな相を見つけた。1つは LS12sl構造相であり、これは mushroom相と c3相

の間を結ぶ。また、12sl構造相と LS12sl構造相の領域は六体交換相互作用によって広げら

れる。もう 1つは u7d5相であり、これは uuud相の下の低磁場領域で安定化する。この相

は、コリニアなスピン構造をもつ uud相や uuud相のようにアップスピンとダウンスピンか

ら成り、磁化過程で 1/6 プラトーが現れる。u7d5相の領域は六体交換相互作用によって広

げられるが、この相は五体交換相互作用の下で不安定化する。

本研究において、この系における強磁性的な相の臨界磁場 Hsat は五体と六体交換相互作

用によって小さくなり、1/2 プラトーをもつ uuud相はこれらの相互作用によって狭まるこ

とが分かった。根間らは、グラファイトの表面上に吸着した 3He の二層目の磁化を 1 mK

以下で 11 Tまで計測した結果、飽和磁場を 10 T付近で、1/2 プラトーを 1 T付近で見つけ

た [36]。四体交換相互作用まで含めたMSE模型における結果 [24]では、飽和磁場が 20 T

程度であり、磁場の値が過大評価されている。また、六体交換相互作用まで含めたMSE模

型における厳密対角化の結果 [15]では、飽和磁場が 5 T程度であり、磁場の値が過小評価さ

れている。さらに、プラトーが観測される磁場の範囲の理論値は実験値の二倍程度である。

この違いは、固体 3Heで評価された六体交換相互作用の値より理論で計算された値が小さ

いからだと予想されている [36]。本研究の結果では、六体交換相互作用の値を大きくした結

果、1/2 プラトーを示す領域の低磁場側の磁場の値は大きくなり、プラトーがある磁場の範

囲は小さくなる。この結果は実験から予想されたことと一致しており、平均場近似の範囲内

でも、その傾向が現れることを示している。

次に、6× 6 副格子と 12× 12 副格子を仮定し、平均場近似の範囲内で四面体構造状態が

古典的基底状態として安定する J/K の領域を決定した。その結果、五体交換相互作用の大

きさ |L|/K が大きくなるほど四面体構造相が縮まる一方、六体交換相互作用M/K にはほ

とんど依存しないことが分かった。これは、五体交換が強磁性的な相互作用であるためと

考えられる。さらに、我々は五体と六体交換相互作用の代わりに、古典的基底状態におけ

57

る次近接 J2nd と次々近接相互作用 J3rd の効果を調べた。その結果、J3rd = 0の系のとき、

J2nd/K > 0において四面体構造相が基底状態となる J/K の領域が、J2nd/K と共に広が

ることが分かった。一方、J2nd/K < 0において |J2nd|/K が増加するほど四面体構造相の領域は狭まる。また、J2nd = 0の系において J3rd/K の値を変化させたとき、J3rd = 0の系

で見られた傾向と対象的な結果を得た。J2nd と J3rd によって結合する 2サイトの状態が、

常に異なる副格子と同じ副格子にそれぞれ属することから、これらの結果を理解することが

できる。

次に、我々は四面体構造状態が古典的基底状態となるパラメーター領域において線形スピ

ン波理論による解析を行った。その結果、古典的な四面体構造相の領域全体においてスピン

波のソフト化が見られなかったため、四面体構造状態は線形スピン波近似の範囲内で量子揺

らぎの下でも存在することが分かった。また、基底状態エネルギーの量子補正と副格子磁化

の計算から、J/K の値が小さくなるほど、または |L|/K が大きくなるほど、量子力学的効果は弱くなることが分かった。これは、二体交換が反強磁性的な相互作用であり、五体交換

が強磁性的な相互作用であるためと考えられる。さらに、J2nd/K が反強磁性的で J3rd/K

が強磁性的であるほど、量子力学的効果は弱くなることが分かった。この結果は、平均場近

似の結果と同様の解釈をすることができる。一方、六体交換相互作用M/K は量子揺らぎの

効果をほとんど与えない。この結果は、平均場近似だけでなくスピン波理論の範囲内におい

ても、四面体構造状態がM/K に左右されにくいということを示す。

量子系のスカラーカイラリティー κs の値が古典系の値よりも大きくなるため、エネル

ギーや副格子磁化と比べるとスカラーカイラリティーの量子揺らぎの効果を解釈すること

は難しい。本研究で、四体交換相互作用まで含めた三角格子MSE模型において、先行研究

で報告されていたスカラーカイラリティーの J/K 依存性の結果を正しい値に修正した。ま

た、エネルギーや副格子磁化で見られなかったスカラーカイラリティーの減少が、J/K の

値が小さくなるほど、または |L|/K が大きくなるほど見られた。この結果は、古典系における四面体構造相の外側の領域でソフト化する点に近づくため、四面体構造状態の不安定性

によって引き起こされた結果だろう。さらに、六体交換相互作用が大きくなるほど、次近接

相互作用が反強磁性的であるほど、次々近接相互作用が強磁性的であるほど、スカラーカイ

ラリティーは量子揺らぎに対して安定であることが分かった。これは、基底状態エネルギー

の量子補正と副格子磁化と同様の解釈をすることができる。

我々は、平均場近似を用いて六体交換相互作用まで含めた三角格子多スピン交換模型にお

ける古典的基底状態を調べ、さらに、線形スピン波理論を用いて四面体構造状態が量子揺ら

ぎの下でも安定化されることが分かった。しかし、六体交換相互作用まで含めた多スピン交

換模型における 24 サイトの量子系の厳密対角化の研究結果では、J/K < 0 のとき磁化過

程で 1/2 プラトーが現れ、1/2 プラトー相の下の低磁場領域の基底状態では非磁性な量子

スピン液体相であると示唆されている [15, 16]。高磁場領域では比較的古典的な描像が成り

立つと考えられるため、古典系で得られた 1/2 プラトーが量子揺らぎの下でも存在すると

58

いうことは理解できる。一方、本研究で見つかった 1/6 プラトー相は有限の量子系でまだ

見つかっていないため、低磁場領域で現れる 1/6 プラトー相は量子揺らぎに対して壊れや

すいだろう。さらに、1/6 プラトーの存在は ANNNI模型 [47]で観測されるような計算の

有限サイズ効果による結果の可能性がある。ゆえに、量子揺らぎと有限サイズ効果に対する

1/6 プラトー相の不安定性について調べることが今後の課題である。実際の化合物において

1/6 プラトーの発見は、四体、五体、六体交換相互作用を評価することにおいて役立つであ

ろう。また、非磁性な量子スピン液体相と示唆されている領域は、平均場近似の範囲内で四

面体構造状態が基底状態となるパラメーター領域とも重なるため、もし量子系の基底状態が

量子スピン液体状態であるならば、四面体構造状態を不安定化させる量子力学的効果は非常

に興味深い。

さらに、四体交換相互作用まで含めた多スピン交換模型における 27 サイトの量子系の厳

密対角化の研究結果では、J/K > 0 のとき磁化過程で 1/3 プラトーが現れ、J/K > 0 の

低磁場領域の基底状態はギャップレスな量子スピン液体相であると示唆されている [30]。こ

の 1/3 プラトー相は、平均場近似の範囲内でも現れる [23, 25]。一方、同じパラメーター領

域において平均場近似の範囲内で得られた基底状態は、カイラル秩序をもつ六副格子構造や

十二副格子構造である。しかし、隣接するスピンでカイラリティーをもつような相の量子揺

らぎの効果は弱くなることが知られている [31]。平均場近似の範囲内で得られるカイラル

秩序が量子揺らぎの下でも存在することができるかどうか研究することは興味深い。また、

ギャップレスな量子スピン液体相と示唆されている領域は、平均場近似の範囲内で四面体構

造状態が基底状態となるパラメーター領域とも重なるため、この領域においても四面体構造

状態を不安定化させる量子力学的効果は非常に興味深い。

本研究において、線形スピン波近似の範囲内で四面体構造状態は量子揺らぎに対して安定

であることが分かったが、厳密対角化による研究では、四面体構造相の強磁性側と反強磁性

側において量子スピン液体相が現れると示唆されている。我々の線形スピン波近似と厳密

対角化の結果の違いの原因の候補として、スピン波展開の線形近似の不十分さや厳密対角

化で調べた有限系のサイズの小ささが考えられるが、現時点では結果の違いの原因は分か

らず、今後の課題である。スピン波理論における高次の効果については、二体の正方格子

Heisenberg模型に四体交換相互作用が少し含まれるパラメーター領域において、Neel相へ

の相転移点が線形スピン波理論の結果よりも 1/S2 の効果で小さくなることが示唆されるな

ど、既にいくつか議論されている [48, 49]。マグノン間相互作用が四面体構造状態にも影響

する可能性があるため、本研究の系での高次の効果は興味深い課題である。

59

　

60

参考文献

[1] H. Fukuyama, J. Phys. Soc. Jpn. 77, 111013 (2008).

[2] H. Godfrin, R. R. Ruel, and D. D. Osheroff, Phys. Rev. Lett. 60, 305 (1988).

[3] D. S. Greywall, Phys. Rev. B 41, 1842 (1990).

[4] H. Franco, R. E. Rapp, and H. Godfrin, Phys. Rev. Lett. 57, 1161 (1986).

[5] J. M. Delrieu, M. Roger, and J. H. Hetherington, J. Low Temp. Phys. 40, 71 (1980).

[6] M. Roger, Phys. Rev. B 30, 6432 (1984).

[7] M. Roger, J. H. Hetherington, and J. M. Delrieu, Rev. Mod. Phys. 55, 1 (1983).

[8] D. S. Greywall and P. A. Busch, Phys. Rev. Lett. 62, 1868 (1989).

[9] M. Siqueira, J. Nyeki, B. Cowan, and J. Saunders, Phys. Rev. Lett. 76, 1884 (1996).

[10] K. Ishida, M. Morishita, K. Yawata, and H. Fukuyama, Phys. Rev. Lett. 79, 3451

(1997).

[11] V. Elser, Phys. Rev. Lett. 62, 2405 (1989).

[12] T. Nakamura and S. Miyashita, Phys. Rev. B 52, 9174 (1995).

[13] M. Roger, Phys. Rev. Lett. 64, 297 (1990).

[14] B. Bernu, D. Ceperley, and C. Lhuillier, J. Low. Temp. Phys. 89, 589 (1992).

[15] G. Misguich, B. Bernu, C. Lhuillier, and C. Waldtmann, Phys. Rev. Lett. 81, 1098

(1998).

[16] G. Misguich, C. Lhuillier, B. Bernu, and C. Waldtmann, Phys. Rev. B 60, 1064

(1999).

[17] R. Masutomi, Y. Karaki, and H. Ishimoto, Phys. Rev. Lett. 92, 025301 (2004).

[18] K. Kanoda and R. Kato, Annu. Rev. Condens. Matter Phys. 2, 167 (2011).

[19] O. I. Motrunich, Phys. Rev. B 72, 045105 (2005).

[20] Y. Shimizu, K. Miyagawa, K. Kanoda, M. Maesato, and G. Saito, Phys. Rev. Lett.

91, 107001 (2003).

[21] M. Holt, B. J. Powell, and J. Merino, Phys. Rev. B 89, 174415 (2014).

[22] S. Taira, C. Yasuda, T. Momoi, and K. Kubo, J. Phys. Soc. Jpn. 88, 014701 (2019).

[23] K. Kubo and T. Momoi, Z. Phys. B 103, 485 (1997).

[24] T. Momoi, H. Sakamoto, and K. Kubo, Phys. Rev. B 59, 9491 (1999).

[25] K. Kubo and T. Momoi, Physica B 329-333, 142 (2003).

[26] K. Kubo, H. Sakamoto, T. Momoi, and K. Niki, J. Low Temp. Phys. 111, 583

(1998).

[27] T. Momoi, K. Kubo, and K. Niki, Phys. Rev. Lett. 79, 2081 (1997).

[28] K. Kubo, T. Momoi, and K. Niki, J. Low Temp. Phys. 110, 339 (1998).

[29] C. Yasuda, D. Kinouchi, and K. Kubo, J. Phys. Soc. Jpn 75, 104705 (2006).

[30] W. LiMing, G. Misguich, P. Sindzingre, and C. Lhuillier, Phys. Rev. B 62, 6372

61

(2000).

[31] T. Momoi and M. Suzuki, J. Phys. Soc. Jpn. 61, 3732 (1992).

[32] Y. Akagi, M. Udagawa, and Y. Motome, J. Phys. Soc. Jpn. 82, 123709 (2013).

[33] D. J. Thouless, Proc. Phys. Soc. (London) 86, 893 (1965).

[34] D. M. Ceperley and G. Jacucci, Phys. Rev. Lett. 58, 1648 (1987).

[35] C. Yasuda, Y. Uchihira, and K. Kubo, J. Magn. Magn. Mater. 310, 1285 (2007).

[36] H. Nema, A. Yamaguchi, T. Hayakawa, and H. Ishimoto, Phys. Rev. Lett. 102,

075301 (2009).

[37] M. Roger, C. Bauerle, Yu. M. Bunkov, A.-S. Chen and H. Godfrin, Phys. Rev.

Lett. 80, 1308 (1998).

[38] 内平雄真，青山学院大学大学院理工学研究科　修士論文 (2006)．

[39] C. Yasuda, Y. Uchihira, S. Taira, and K. Kubo, J. Phys. Soc. Jpn. 87, 104704

(2018).

[40] T. Holstein and H. Primakoff, Phys. Rev. 58, 1098 (1940).

[41] 久保健，田中秀数，磁性 I，朝倉書店 (2009)．

[42] Th. Jolicoeur and J. C. Le Guillou, Phys. Rev. B 40, 2727 (1989).

[43] R. R. P. Singh and D. A. Huse, Phys. Rev. Lett. 68, 1766 (1992).

[44] B. Bernu, C. Lhuillier, and L. Pierre, Phys. Rev. Lett. 69, 2590 (1992).

[45] T. Momoi, J. Stat. Phys. 75, 707 (1994).

[46] P. W. Leung and K. J. Runge, Phys. Rev. B 47, 5861 (1993).

[47] W. Selke, Phys. Rep. 170, 213 (1988).

[48] A. A. Katanin and A. P. Kampf, Phys. Rev. B 66, 100403(R) (2002).

[49] K. Majumdar, D. Furton, and G. S. Uhrig, Phys. Rev. B 85, 144420 (2012).

62

付録A 多スピン交換模型のハミルトニアンの導出

この章では、2章の (2.1)と (2.2) 式で与えられたハミルトニアンにおいて、六体交換相

互作用まで含めた系のハミルトニアン

H = J2∑

P2 − J3∑

(P3 + P−13 ) + J4

∑(P4 + P−1

4 )

− J5∑

(P5 + P−15 ) + J6

∑(P6 + P−1

6 ) (A.1)

の各項について、Pn = P123···n として計算し、それぞれの項のハミルトニアンを導出する。

ここで、Pn の交換演算子はサイト iと j のスピンを交換する前の状態と交換した後の状態

で挟んだとき、その期待値が 1となる。また、交換積分の符号は、交換する粒子の数が 1つ

増えるごとに反転するので、偶数個の粒子における交換相互作用は反強磁性的、奇数個の粒

子における交換相互作用は強磁性的である。

A.1 二体交換相互作用のハミルトニアン

この節では、二体の交換演算子 Pij を導出し、二体交換相互作用のハミルトニアン H2 を

示す。スピン 1/2における粒子の交換は、次の Pauli行列

σxi =

[0 11 0

], σy

i =

[0 −ii 0

], σz

i =

[1 00 −1

](A.2)

を用いると、

σi · σj = 2(σ+i σ

−j + σ−

i σ+j ) + σz

i σzj (A.3)

と書ける。ここで、

σ+i =

1

2(σx

i + iσyi ) , σ−

i =1

2(σx

i − iσyi ) (A.4)

である。また、サイト iと j のそれぞれのスピンの状態を作用させると、

σi · σj | ↑⟩i| ↑⟩j = | ↑⟩i| ↑⟩j ,

σi · σj | ↑⟩i| ↓⟩j = −| ↑⟩i| ↓⟩j + 2| ↓⟩i| ↑⟩j ,

σi · σj | ↓⟩i| ↑⟩j = 2| ↑⟩i| ↓⟩j − | ↓⟩i| ↑⟩j ,

σi · σj | ↓⟩i| ↓⟩j = | ↓⟩i| ↓⟩j (A.5)

が成り立つので、(A.3) 式は、

σi · σj =

1 0 0 00 −1 2 00 2 −1 00 0 0 1

(A.6)

63

と書ける。よって、

Pij =

1 0 0 00 0 1 00 1 0 00 0 0 1

=1

2(1 + σi · σj) (A.7)

と表すことができる。ゆえに、二体交換相互作用のハミルトニアンは

H2 =J22

∑2-spin ring

(1 + σ1 · σ2) (A.8)

となる。

A.2 三体交換相互作用のハミルトニアン

この節では、三体交換相互作用のハミルトニアンH3 を導出する。三体の交換演算子 P123

を用いると、ハミルトニアンH3 は、

H3 = −J3(P123 + P−1123) (A.9)

と書ける。ここで、P123 と P−1123 は Fig. A.1のように交換する。三体以上の交換演算子は、

二体の交換演算子の掛け合わせで書くことができるので、(A.7) 式を用いると P123 は、

P123 = P32P21 =1

4{1 + σ1 · σ2 + σ2 · σ3 + (σ3 · σ2)(σ2 · σ1)} (A.10)

と表される。ここで、

Fig. A.1 Processes of the three-spin exchanges.

64

σ−i σ

+i =

1

2(1− σz

i ) ,

σ+i σ

−i =

1

2(1 + σz

i ) ,

σ−i σ

−i = σ+

i σ+i = 0 ,

σ−i σ

zi = −σz

i σ−i = σ−

i ,

σ+i σ

zi = −σz

i σ+i = −σ+

i (A.11)

の関係式を用いると、(A.10) 式の第四項は、

(σ3 · σ2)(σ2 · σ1) = σ1 · σ3

+ 2{σ+3 (σ

−2 σ

z1 − σz

2σ−1 ) + σ−

3 (σz2σ

+1 − σ+

2 σz1) + σz

3(σ+2 σ

−1 − σ−

2 σ+1 )}

(A.12)

と変形できる。(A.12) 式の第二項は、

2{σ+3 (σ

−2 σ

z1 − σz

2σ−1 ) + σ−

3 (σz2σ

+1 − σ+

2 σz1) + σz

3(σ+2 σ

−1 − σ−

2 σ+1 )} = iσ1 · (σ2 × σ3)

(A.13)

となるので、

(σ3 · σ2)(σ2 · σ1) = σ1 · σ3 + iσ1 · (σ2 × σ3) (A.14)

と書ける。よって、三体の交換演算子 P123 は、

P123 =1

4{1 + σ1 · σ2 + σ1 · σ3 + σ2 · σ3 + iσ1 · (σ2 × σ3)} (A.15)

となる。反回転 P−1123 も同様に計算すると、

P−1123 = [P32P21 : 1 ↔ 3]

=1

4{1 + σ1 · σ2 + σ1 · σ3 + σ2 · σ3 − iσ1 · (σ2 × σ3)} (A.16)

となる。三体以上の交換は正回転と反回転を区別する必要があるが、J は回転に対して非対

称な Coulomb相互作用がないため、交換積分の値は等しいと考えてよい。ゆえに、三体交

換相互作用のハミルトニアンH3 は、

H3 = −J32

∑3-spin ring

(1 + σ1 · σ2 + σ1 · σ3 + σ2 · σ3) (A.17)

となる。よって、三体交換相互作用のハミルトニアンは二体交換と同様に Heisenberg型の

相互作用を与えることが分かる。三角格子の場合、2N 個の全ての最小の三角形の和を取る

ことになるため、(A.17) 式の∑

3-spin ring が∑

triangle に変わり、(2.4) 式が導出される。

65

A.3 四体交換相互作用のハミルトニアン

この節では、四体交換相互作用のハミルトニアン H4 を導出する。四体の交換演算子

P1234 を用いると、ハミルトニアンH4 は、

H4 = J4(P1234 + P−11234) (A.18)

と書ける。ここで、P1234 と P−11234 は Fig. A.2のように交換する。P1234 を計算すると、

P1234 = P43P32P21

=1

8{1 + (σ1 · σ2) + (σ2 · σ3) + (σ3 · σ4)

+ (σ4 · σ3)(σ3 · σ2) + (σ4 · σ3)(σ2 · σ1) + (σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ4 · σ3)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)} (A.19)

となる。ここで、(A.14) 式を一般化した

(σk · σj)(σj · σi) = σi · σk + iσi · (σj × σk) (A.20)

と、次の関係式

(σl · σk)(σk · σj)(σj · σi) = (σi · σl) + iσi · (σj × σl) + iσi · (σk × σl)

− (σi · σk)(σj · σl) + (σi · σl)(σj · σk) (A.21)

を用いると、

P1234 =1

8{1 + (σ1 · σ2) + (σ1 · σ3) + (σ1 · σ4) + (σ2 · σ3) + (σ2 · σ4) + (σ3 · σ4)

+ iσ1 · (σ2 × σ3) + iσ1 · (σ2 × σ4) + iσ1 · (σ3 × σ4) + iσ2 · (σ3 × σ4)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)} (A.22)

Fig. A.2 Processes of the four-spin exchanges.

66

となる。反回転 P−11234 も同様に計算すると、

P−11234 = [P43P32P21 : 1 ↔ 4, 2 ↔ 3]

=1

8{1 + (σ1 · σ2) + (σ1 · σ3) + (σ1 · σ4) + (σ2 · σ3) + (σ2 · σ4) + (σ3 · σ4)

− iσ1 · (σ2 × σ3)− iσ1 · (σ2 × σ4)− iσ1 · (σ3 × σ4)− iσ2 · (σ3 × σ4)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)} (A.23)

となる。ゆえに、四体交換相互作用のハミルトニアンH4 は、

H4 =J44

∑4-spin ring

{1 +

∑1≤α<β≤4

(σα · σβ)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)

}(A.24)

となる。よって、四体交換相互作用のハミルトニアンは二体と四体で表すことができる。

三角格子の場合、3N 個の全ての最小のひし形の和を取ることになるため、(A.24) 式の∑4-spin ring が

∑plaq に変わり、(2.5) 式が導出される。

A.4 五体交換相互作用のハミルトニアン

この節では、五体交換相互作用のハミルトニアン H5 を導出する。五体の交換演算子

P12345 を用いると、ハミルトニアンH5 は、

H5 = −J5(P12345 + P−112345) (A.25)

と書ける。ここで、P12345 と P−112345 は Fig. A.3のように交換する。P12345 を計算すると、

P12345 = P54P43P32P21

=1

16{1 + (σ1 · σ2) + (σ2 · σ3) + (σ3 · σ4) + (σ4 · σ5)

+ (σ5 · σ4)(σ4 · σ3) + (σ5 · σ4)(σ3 · σ2) + (σ5 · σ4)(σ2 · σ1)

+ (σ4 · σ3)(σ3 · σ2) + (σ4 · σ3)(σ2 · σ1) + (σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2) + (σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ2 · σ1)

+ (σ5 · σ4)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1) + (σ4 · σ3)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)} (A.26)

となる。ここで、(A.20)、(A.21) 式と、

(σm · σl)(σl · σk)(σk · σj)(σj · σi)

= (σi · σm) + iσi · (σj × σm) + iσi · (σk × σm) + iσi · (σl × σm)

− (σi · σk)(σj · σm)− (σi · σl)(σj · σm)− (σi · σl)(σk · σm)

+ (σi · σm)(σj · σk) + (σi · σm)(σj · σl) + (σi · σm)(σk · σl)

− i(σi · σk)σj · (σl × σm) + i(σj · σk)σi · (σl × σm) (A.27)

67

Fig. A.3 Processes of the five-spin exchanges.

の関係式を用いると、

P12345 =1

16{1 + (σ1 · σ2) + (σ1 · σ3) + (σ1 · σ4) + (σ1 · σ5) + (σ2 · σ3) + (σ2 · σ4)

+ (σ2 · σ5) + (σ3 · σ4) + (σ3 · σ5) + (σ4 · σ5)

+ iσ1 · (σ2 × σ3) + iσ1 · (σ2 × σ4) + iσ1 · (σ2 × σ5) + iσ1 · (σ3 × σ4)

+ iσ1 · (σ3 × σ5) + iσ1 · (σ4 × σ5) + iσ2 · (σ3 × σ4) + iσ2 · (σ3 × σ5)

+ iσ2 · (σ4 × σ5) + iσ3 · (σ4 × σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ3 · σ5)

+ (σ2 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ2 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ2 · σ4)(σ3 · σ5)

+ i(σ1 · σ2)σ3 · (σ4 × σ5) + i(σ4 · σ5)σ1 · (σ2 × σ3)

− i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ5) + i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ5)} (A.28)

68

となる。反回転 P−112345 も同様に計算すると、

P−112345 = [P54P43P32P21 : 1 ↔ 5, 2 ↔ 4]

=1

16{1 + (σ1 · σ2) + (σ1 · σ3) + (σ1 · σ4) + (σ1 · σ5) + (σ2 · σ3) + (σ2 · σ4)

+ (σ2 · σ5) + (σ3 · σ4) + (σ3 · σ5) + (σ4 · σ5)

− iσ1 · (σ2 × σ3)− iσ1 · (σ2 × σ4)− iσ1 · (σ2 × σ5)− iσ1 · (σ3 × σ4)

− iσ1 · (σ3 × σ5)− iσ1 · (σ4 × σ5)− iσ2 · (σ3 × σ4)− iσ2 · (σ3 × σ5)

− iσ2 · (σ4 × σ5)− iσ3 · (σ4 × σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ3 · σ5)

+ (σ2 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ2 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ2 · σ4)(σ3 · σ5)

− i(σ1 · σ2)σ3 · (σ4 × σ5)− i(σ4 · σ5)σ1 · (σ2 × σ3)

+ i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ5)− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ5)} (A.29)

となる。ここで、(A.29) 式の最後の二項は、

(A×B) · (C ×D) = (A ·C)(B ·D)− (A ·D)(B ·C) , (A.30)

A× (B ×C) = (C ×B)×A = (A ·C)B − (A ·B)C (A.31)

の公式を用いて、

i(σ4 · σ3)σ5 · (σ2 × σ1)− i(σ5 · σ3)σ4 · (σ2 × σ1) = i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ5)

− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ5)(A.32)

と変形した。ゆえに、五体交換相互作用のハミルトニアンH5 は、

H5 = −J58

∑5-spin ring

[1 +

∑1≤α<β≤5

(σα · σβ)

+

5∑i=1

{(σαl· σβl

)(σγl· σδl

) + (σαl· σδl

)(σβl· σγl

)− (σαl· σγl

)(σβl· σδl

)}

](A.33)

となる。よって、五体交換相互作用のハミルトニアンは二体と四体で表すことができる。

三角格子の場合、6N 個の全ての最小の台形の和を取ることになるため、(A.33) 式の∑5-spin ring が

∑trap に変わり、(2.6) 式が導出される。

69

A.5 六体交換相互作用のハミルトニアン

この節では、六体交換相互作用のハミルトニアン H6 を導出する。六体の交換演算子

P123456 を用いると、ハミルトニアンH6 は、

H6 = J6(P123456 + P−1123456) (A.34)

と書ける。ここで、P123456 と P−1123456 は Fig. A.4 のように交換する。P123456 を計算す

ると、

Fig. A.4 Processes of the six-spin exchanges.

70

P123456 = P65P54P43P32P21

=1

32{1 + (σ1 · σ2) + (σ2 · σ3) + (σ3 · σ4) + (σ4 · σ5) + (σ5 · σ6)

+ (σ6 · σ5)(σ5 · σ4) + (σ6 · σ5)(σ4 · σ3) + (σ6 · σ5)(σ3 · σ2)

+ (σ6 · σ5)(σ2 · σ1) + (σ5 · σ4)(σ4 · σ3) + (σ5 · σ4)(σ3 · σ2)

+ (σ5 · σ4)(σ2 · σ1) + (σ4 · σ3)(σ3 · σ2) + (σ4 · σ3)(σ2 · σ1)

+ (σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ6 · σ5)(σ5 · σ4)(σ4 · σ3) + (σ6 · σ5)(σ5 · σ4)(σ3 · σ2)

+ (σ6 · σ5)(σ5 · σ4)(σ2 · σ1) + (σ6 · σ5)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2)

+ (σ6 · σ5)(σ4 · σ3)(σ2 · σ1) + (σ6 · σ5)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2) + (σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ2 · σ1)

+ (σ5 · σ4)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1) + (σ4 · σ3)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ6 · σ5)(σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2)

+ (σ6 · σ5)(σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ2 · σ1)

+ (σ6 · σ5)(σ5 · σ4)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ6 · σ5)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)

+ (σ6 · σ5)(σ5 · σ4)(σ4 · σ3)(σ3 · σ2)(σ2 · σ1)} (A.35)

となる。ここで、(A.20)、(A.21)、(A.27) 式と、

(σn · σm)(σm · σl)(σl · σk)(σk · σj)(σj · σi)

= (σi · σn) + iσi · (σj × σn) + iσi · (σk × σn) + iσi · (σl × σn) + iσi · (σm × σn)

− (σi · σk)(σj · σn)− (σi · σl)(σj · σn)− (σi · σl)(σk · σn)− (σi · σm)(σj · σn)

− (σi · σm)(σk · σn)− (σi · σm)(σl · σn) + (σi · σn)(σj · σk) + (σi · σn)(σj · σl)

+ (σi · σn)(σj · σm) + (σi · σn)(σk · σl) + (σi · σn)(σk · σm) + (σi · σn)(σl · σm)

− i(σi · σk)σj · (σl × σn)− i(σi · σk)σj · (σm × σn)− i(σi · σl)σj · (σm × σn)

− i(σi · σl)σk · (σm × σn) + i(σj · σk)σi · (σl × σn) + i(σj · σk)σi · (σm × σn)

+ i(σj · σl)σi · (σm × σn) + i(σk · σl)σi · (σm × σn)

+ (σi · σk)(σj · σm)(σl · σn)− (σi · σk)(σj · σn)(σl · σm)

− (σi · σm)(σj · σk)(σl · σn) + (σi · σn)(σj · σk)(σl · σm) (A.36)

の関係式を用いると、

P123456 =1

32{1 + (σ1 · σ2) + (σ1 · σ3) + (σ1 · σ4) + (σ1 · σ5) + (σ1 · σ6) + (σ2 · σ3)

+ (σ2 · σ4) + (σ2 · σ5) + (σ2 · σ6) + (σ3 · σ4) + (σ3 · σ5) + (σ3 · σ6)

+ (σ4 · σ5) + (σ4 · σ6) + (σ5 · σ6)

+ iσ1 · (σ2 × σ3) + iσ1 · (σ2 × σ4) + iσ1 · (σ2 × σ5) + iσ1 · (σ2 × σ6)

+ iσ1 · (σ3 × σ4) + iσ1 · (σ3 × σ5) + iσ1 · (σ3 × σ6) + iσ1 · (σ4 × σ5)

71

+ iσ1 · (σ4 × σ6) + iσ1 · (σ5 × σ6) + iσ2 · (σ3 × σ4) + iσ2 · (σ3 × σ5)

+ iσ2 · (σ3 × σ6) + iσ2 · (σ4 × σ5) + iσ2 · (σ4 × σ6) + iσ2 · (σ5 × σ6)

+ iσ3 · (σ4 × σ5) + iσ3 · (σ4 × σ6) + iσ3 · (σ5 × σ6) + iσ4 · (σ5 × σ6)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ6)

+ (σ1 · σ2)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ4 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ2 · σ6)

+ (σ1 · σ2)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ5)− (σ1 · σ5)(σ2 · σ6)

+ (σ1 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ3 · σ5)

+ (σ1 · σ3)(σ4 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ3 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ3 · σ6)

+ (σ1 · σ3)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ3 · σ5)− (σ1 · σ5)(σ3 · σ6)

+ (σ1 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ4 · σ5)− (σ1 · σ5)(σ4 · σ6)

+ (σ2 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ2 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ2 · σ4)(σ3 · σ5)

+ (σ2 · σ3)(σ4 · σ6) + (σ2 · σ6)(σ3 · σ4)− (σ2 · σ4)(σ3 · σ6)

+ (σ2 · σ3)(σ5 · σ6) + (σ2 · σ6)(σ3 · σ5)− (σ2 · σ5)(σ3 · σ6)

+ (σ2 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ2 · σ6)(σ4 · σ5)− (σ2 · σ5)(σ4 · σ6)

+ (σ3 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ3 · σ6)(σ4 · σ5)− (σ3 · σ5)(σ4 · σ6)

+ i(σ1 · σ2)σ3 · (σ4 × σ5) + i(σ1 · σ2)σ3 · (σ4 × σ6)

+ i(σ1 · σ2)σ3 · (σ5 × σ6) + i(σ1 · σ2)σ4 · (σ5 × σ6)

+ i(σ1 · σ3)σ4 · (σ5 × σ6) + i(σ2 · σ3)σ4 · (σ5 × σ6)

+ i(σ4 · σ5)σ1 · (σ2 × σ3) + i(σ4 · σ6)σ1 · (σ2 × σ3)

+ i(σ5 · σ6)σ1 · (σ2 × σ3) + i(σ5 · σ6)σ1 · (σ2 × σ4)

+ i(σ5 · σ6)σ1 · (σ3 × σ4) + i(σ5 · σ6)σ2 · (σ3 × σ4)

− i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ5) + i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ5)

− i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ6) + i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ6)

− i(σ1 · σ3)σ2 · (σ5 × σ6) + i(σ2 · σ3)σ1 · (σ5 × σ6)

− i(σ1 · σ4)σ2 · (σ5 × σ6) + i(σ2 · σ4)σ1 · (σ5 × σ6)

− i(σ1 · σ4)σ3 · (σ5 × σ6) + i(σ3 · σ4)σ1 · (σ5 × σ6)

− i(σ2 · σ4)σ3 · (σ5 × σ6) + i(σ3 · σ4)σ2 · (σ5 × σ6)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ2)(σ3 · σ6)(σ4 · σ5)

− (σ1 · σ2)(σ3 · σ5)(σ4 · σ6)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)(σ5 · σ6)

− (σ1 · σ3)(σ2 · σ6)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ3)(σ2 · σ5)(σ4 · σ6)

+ (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ6)(σ3 · σ5)

− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)(σ3 · σ6)− (σ1 · σ5)(σ2 · σ3)(σ4 · σ6)

− (σ1 · σ5)(σ2 · σ6)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ4)(σ3 · σ6)

+ (σ1 · σ6)(σ2 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ5)(σ3 · σ4)

− (σ1 · σ6)(σ2 · σ4)(σ3 · σ5)} (A.37)

72

となる。反回転 P−1123456 も同様に計算すると、

P−1123456 = [P12P23P34P45P56 : 1 ↔ 6, 2 ↔ 5, 3 ↔ 4]

=1

32{1 + (σ1 · σ2) + (σ1 · σ3) + (σ1 · σ4) + (σ1 · σ5) + (σ1 · σ6) + (σ2 · σ3)

+ (σ2 · σ4) + (σ2 · σ5) + (σ2 · σ6) + (σ3 · σ4) + (σ3 · σ5) + (σ3 · σ6)

+ (σ4 · σ5) + (σ4 · σ6) + (σ5 · σ6)

− iσ1 · (σ2 × σ3)− iσ1 · (σ2 × σ4)− iσ1 · (σ2 × σ5)− iσ1 · (σ2 × σ6)

− iσ1 · (σ3 × σ4)− iσ1 · (σ3 × σ5)− iσ1 · (σ3 × σ6)− iσ1 · (σ4 × σ5)

− iσ1 · (σ4 × σ6)− iσ1 · (σ5 × σ6)− iσ2 · (σ3 × σ4)− iσ2 · (σ3 × σ5)

− iσ2 · (σ3 × σ6)− iσ2 · (σ4 × σ5)− iσ2 · (σ4 × σ6)− iσ2 · (σ5 × σ6)

− iσ3 · (σ4 × σ5)− iσ3 · (σ4 × σ6)− iσ3 · (σ5 × σ6)− iσ4 · (σ5 × σ6)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ3)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ6)

+ (σ1 · σ2)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)

+ (σ1 · σ2)(σ4 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ2 · σ6)

+ (σ1 · σ2)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ5)− (σ1 · σ5)(σ2 · σ6)

+ (σ1 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ3 · σ5)

+ (σ1 · σ3)(σ4 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ3 · σ4)− (σ1 · σ4)(σ3 · σ6)

+ (σ1 · σ3)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ3 · σ5)− (σ1 · σ5)(σ3 · σ6)

+ (σ1 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ6)(σ4 · σ5)− (σ1 · σ5)(σ4 · σ6)

+ (σ2 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ2 · σ5)(σ3 · σ4)− (σ2 · σ4)(σ3 · σ5)

+ (σ2 · σ3)(σ4 · σ6) + (σ2 · σ6)(σ3 · σ4)− (σ2 · σ4)(σ3 · σ6)

+ (σ2 · σ3)(σ5 · σ6) + (σ2 · σ6)(σ3 · σ5)− (σ2 · σ5)(σ3 · σ6)

+ (σ2 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ2 · σ6)(σ4 · σ5)− (σ2 · σ5)(σ4 · σ6)

+ (σ3 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ3 · σ6)(σ4 · σ5)− (σ3 · σ5)(σ4 · σ6)

− i(σ1 · σ2)σ3 · (σ4 × σ5)− i(σ1 · σ2)σ3 · (σ4 × σ6)

− i(σ1 · σ2)σ3 · (σ5 × σ6)− i(σ1 · σ2)σ4 · (σ5 × σ6)

− i(σ1 · σ3)σ4 · (σ5 × σ6)− i(σ2 · σ3)σ4 · (σ5 × σ6)

− i(σ4 · σ5)σ1 · (σ2 × σ3)− i(σ4 · σ6)σ1 · (σ2 × σ3)

− i(σ5 · σ6)σ1 · (σ2 × σ3)− i(σ5 · σ6)σ1 · (σ2 × σ4)

− i(σ5 · σ6)σ1 · (σ3 × σ4)− i(σ5 · σ6)σ2 · (σ3 × σ4)

+ i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ5)− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ5)

+ i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ6)− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ6)

+ i(σ1 · σ3)σ2 · (σ5 × σ6)− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ5 × σ6)

+ i(σ1 · σ4)σ2 · (σ5 × σ6)− i(σ2 · σ4)σ1 · (σ5 × σ6)

+ i(σ1 · σ4)σ3 · (σ5 × σ6)− i(σ3 · σ4)σ1 · (σ5 × σ6)

+ i(σ2 · σ4)σ3 · (σ5 × σ6)− i(σ3 · σ4)σ2 · (σ5 × σ6)

73

+ (σ1 · σ2)(σ3 · σ4)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ2)(σ3 · σ6)(σ4 · σ5)

− (σ1 · σ2)(σ3 · σ5)(σ4 · σ6)− (σ1 · σ3)(σ2 · σ4)(σ5 · σ6)

− (σ1 · σ3)(σ2 · σ6)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ3)(σ2 · σ5)(σ4 · σ6)

+ (σ1 · σ4)(σ2 · σ3)(σ5 · σ6) + (σ1 · σ4)(σ2 · σ6)(σ3 · σ5)

− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)(σ3 · σ6)− (σ1 · σ5)(σ2 · σ3)(σ4 · σ6)

− (σ1 · σ5)(σ2 · σ6)(σ3 · σ4) + (σ1 · σ5)(σ2 · σ4)(σ3 · σ6)

+ (σ1 · σ6)(σ2 · σ3)(σ4 · σ5) + (σ1 · σ6)(σ2 · σ5)(σ3 · σ4)

− (σ1 · σ6)(σ2 · σ4)(σ3 · σ5)} (A.38)

となる。ここで、(A.30)、(A.31) 式を用いて、

i(σ4 · σ3)σ5 · (σ2 × σ1)− i(σ5 · σ3)σ4 · (σ2 × σ1) = i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ5)

− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ5) ,

i(σ4 · σ3)σ6 · (σ2 × σ1)− i(σ6 · σ3)σ4 · (σ2 × σ1) = i(σ1 · σ3)σ2 · (σ4 × σ6)

− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ4 × σ6) ,

i(σ5 · σ3)σ6 · (σ2 × σ1)− i(σ6 · σ3)σ5 · (σ2 × σ1) = i(σ1 · σ3)σ2 · (σ5 × σ6)

− i(σ2 · σ3)σ1 · (σ5 × σ6) ,

i(σ5 · σ4)σ6 · (σ2 × σ1)− i(σ6 · σ4)σ5 · (σ2 × σ1) = i(σ1 · σ4)σ2 · (σ5 × σ6)

− i(σ2 · σ4)σ1 · (σ5 × σ6) ,

i(σ5 · σ4)σ6 · (σ3 × σ1)− i(σ6 · σ4)σ5 · (σ3 × σ1) = i(σ1 · σ4)σ3 · (σ5 × σ6)

− i(σ3 · σ4)σ1 · (σ5 × σ6) ,

i(σ5 · σ4)σ6 · (σ3 × σ2)− i(σ6 · σ4)σ5 · (σ3 × σ2) = i(σ2 · σ4)σ3 · (σ5 × σ6)

− i(σ3 · σ4)σ2 · (σ5 × σ6)(A.39)

と変形した。ゆえに、六体交換相互作用のハミルトニアンH6 は、

74

H6 =J616

∑6-spin ring

[1 +

∑1≤α<β≤6

(σα · σβ)

+

6∑l=1

{(σαl· σβl

)(σγl· σδl

) + (σαl· σδl

)(σβl· σγl

)− (σαl· σγl

)(σβl· σδl

)}

+6∑

l=1

{(σαl· σβl

)(σγl· σζl

) + (σαl· σζl

)(σβl· σγl

)− (σαl· σγl

)(σβl· σζl

)}

+3∑

l=1

{(σαl· σβl

)(σδl· σζl

) + (σαl· σζl

)(σβl· σδl

)− (σαl· σδl

)(σβl· σζl

)}

+2∑

l=1

(σαl· σβl

)(σγl· σδl

)(σζl· σκl

) +3∑

l=1

(σαl· σδl

)(σβl· σγl

)(σζl· σκl

)

+3∑

l=1

(σαl· σδl

)(σγl· σζl

)(σβl· σκl

)−6∑

l=1

(σαl· σβl

)(σγl· σζl

)(σδl· σκl

)

− (σ1 · σ4)(σ2 · σ5)(σ3 · σ6)

](A.40)

となる。よって、六体交換相互作用のハミルトニアンは二体と四体と六体で表すことができ

る。三角格子の場合、N 個の全ての最小の正六角形の和を取ることになるため、(A.40) 式

の∑

6-spin ring が∑

hexa に変わり、(2.7) 式が導出される。

A.6 (A.21)、(A.27)、(A.36)式の導出方法

(A.21) 式は、(A.20)と (A.30) 式を用いることで導出できる。また、(A.27) 式は (A.20)、

(A.21) 式と

−iσi · (σj × σk)(σk · σl) = −iσi · (σj × σl) + (σi · σl)(σj · σk)− (σi · σk)(σj · σl)(A.41)

の関係式を、(A.36) 式は (A.20)、(A.27)、(A.41) 式を用いることで導出できる。

75

付録 B 四面体構造状態における線形スピン波理論の計算

この章では、6.3節の計算で用いた線形スピン波理論の計算の詳細を説明する。具体的に

は、各副格子のスピンをそれぞれ ξ、η、ζ 軸を用いた座標変換と、それぞれのスピンの揺ら

ぎを調べるために用いた Holstein–Primakoff変換 [40]、さらに、ハミルトニアンの対角化

を行うときに用いた Bogoliubov変換の計算を紹介する。

B.1 四面体構造状態におけるHolstein–Primakoff変換

この節では、Holstein–Primakoff変換を用いた計算の詳細について述べる。まず、四面体

構造のスピンの配置を Fig. 5.2(b)のように定めると、各副格子上の古典的スピンベクトル

の偏角 (θi, ϕi)は、

(θA , ϕA) =

(α

2, 0

), (θB , ϕB) =

(α

2, π

),

(θC , ϕC) =

(π +

α

2,π

2

), (θD , ϕD) =

(π +

α

2,−π

2

)(B.1)

と書ける。ここで、添字 i は A、B、C、D の各副格子を表し、θi は各副格子上のスピン

ベクトルと z 軸との成す角、ϕi はスピンベクトルを xy 平面に射影したベクトルと x 軸と

の成す角である。また、四面体構造を形成するスピンの間の角度は cosα = −1/3 となる

ことが分かっている。各副格子における古典的基底状態のスピンの向きを ζ 方向にし、ま

た、ζ 方向に直行する 2つの方向を ξ、η とすると、ξ、η、ζ 成分のスピン σξi、ση

i、σζi は

Holstein–Primakoff変換を用いて、

σξi = f†

i + fi , σηi = i(f†

i − fi) , σζi = 1− 2f†

i fi (fi = ai, bi, ci, di) (B.2)

と書ける。ここで、各副格子におけるボゾンの生成・消滅演算子を f†i と fi とする。さらに、 σx

i

σyi

σzi

=

βiqi −pi αiqiβipi qi αipi−αi 0 βi

σξi

σηi

σζi

(B.3)

の三次元の座標変換を用いると、σzi、σ+

i 、σ−i は、

σzi = −αi(f

†i + fi) + βi(1− 2f†

i fi) ,

σ±i =

1

2e±iϕi{(βi ∓ 1)f†

i + (βi ± 1)fi + αi(1− 2f†i fi)} (B.4)

と表させる。ここで、

αi = sin θi , βi = cos θi , pi = sinϕi , qi = cosϕi , e±iϕi = qi ± ipi (B.5)

76

である。(B.4) 式を用いると、スピンの内積は、

σi · σj = A∗ijfifj +Aijf

†i f

†j +B∗

ijf†i fj +Bijfif

†j − 2Eij(f

†i fi + f†

j fj)

+ C∗ijf

†i + Cijfi +Dijf

†j +D∗

ijfj + Eij , (B.6)

Aij = (βiβj − 1) cos(ϕi − ϕj) + αiαj + i(βi − βj) sin(ϕi − ϕj) ,

Bij = (βiβj + 1) cos(ϕi − ϕj) + αiαj + i(βi + βj) sin(ϕi − ϕj) ,

Cij = βiαj cos(ϕi − ϕj)− αiβj + iαj sin(ϕi − ϕj) ,

Dij = αiβj cos(ϕi − ϕj)− βiαj + iαi sin(ϕi − ϕj) ,

Eij = αiαj cos(ϕi − ϕj) + βiβj (B.7)

と書ける。このスピンの内積を用いて (2.11) 式の各項を計算し、

fi =

√4

N

∑k

fkeik·ri , f†

i =

√4

N

∑k

f†ke−ik·ri (B.8)

の Fourier変換を用いると、(6.11) 式のハミルトニアンを得ることができる。

B.2 Bogoliubov変換

この節では、Bogoliubov変換を用いた計算の詳細について述べる。まず、Bogoliubov変

換は、[aµ,k

a†µ,−k

]=

[z coshφ

µ,k −z sinhφµ,k

−z∗ sinhφµ,k z∗ coshφ

µ,k

][αµ,k

ᆵ,−k

] (z ≡

√{Yµ(k)}∗

|Yµ(k)|

)(B.9)

で表される。この行列を展開すると、

aµ,k = zα

µ,k coshφµ,k − zα†

µ,−ksinhφ

µ,k ,

a†µ,−k

= −z∗αµ,k sinhφ

µ,k + z∗ᆵ,−k

coshφµ,k (B.10)

となるので、ボゾンの 2次の項は、

a†µ,k

aµ,k = α†

µ,kαµ,k cosh2 φ

µ,k + ᆵ,−k

αµ,−k sinh2 φ

µ,k

− 1

2

(αµ,−kαµ,k + α†

µ,kᆵ,−k

)sinh 2φ

µ,k + sinh2 φµ,k ,

a†µ,−k

aµ,−k = α†

µ,kαµ,k sinh2 φ

µ,k + ᆵ,−k

αµ,−k cosh2 φ

µ,k

− 1

2

(αµ,−kαµ,k + α†

µ,kᆵ,−k

)sinh 2φ

µ,k + sinh2 φµ,k ,

aµ,−kaµ,k = −1

2z2(ᆵ,k

αµ,k + α†

µ,−kαµ,−k

)sinh 2φ

µ,k − 1

2z2 sinh 2φ

µ,k

+ z2αµ,−kαµ,k cosh2 φ

µ,k + z2ᆵ,k

ᆵ,−k

sinh2 φµ,k ,

77

a†µ,k

a†µ,−k

= −1

2(z∗)2

(ᆵ,k

αµ,k + α†

µ,−kαµ,−k

)sinh 2φ

µ,k − 1

2(z∗)2 sinh 2φ

µ,k

+ (z∗)2αµ,−kαµ,k sinh2 φ

µ,k + (z∗)2ᆵ,k

ᆵ,−k

cosh2 φµ,k (B.11)

と書ける。よって、これらを (6.13) 式のハミルトニアンに代入すると、

H = −

(J + J2nd − 3J3rd +

17

3K + 6L+

59

27M

)N

+1

2

4∑µ=1

∑k

{Xµ(k)

(cosh 2φ

µ,k − 1)− |Yµ(k)| sinh 2φµ,k

}

+4∑

µ=1

∑k

{(Xµ(k) cosh 2φµ,k − |Yµ(k)| sinh 2φµ,k

)(ᆵ,k

αµ,k + α†

µ,−kαµ,−k

)+(−Xµ(k) sinh 2φµ,k + |Yµ(k)| cosh 2φµ,k

)(αµ,−kαµ,k + α†

µ,kᆵ,−k

)}(B.12)

と変形できる。ここで、非対角項が 0になる条件を考えると、

sinh 2φµ,k

cosh 2φµ,k

= tanh 2φµ,k =

|Yµ(k)|Xµ(k)

(B.13)

となる。よって、(B.12) 式の量子補正項と対角項の係数は、

Xµ(k)(cosh 2φ

µ,k − 1)− |Yµ(k)| sinh 2φµ,k =

√{Xµ(k)}2 − |Yµ(k)|2 −Xµ(k) ,

(B.14)

Xµ(k) cosh 2φµ,k − |Yµ(k)| sinh 2φµ,k =√{Xµ(k)}2 − |Yµ(k)|2 (B.15)

と変形できる。ゆえに、対角化されたハミルトニアンは (6.16) 式で表される。

78

付録 C スカラーカイラリティーの導出

この章では、7 章で用いたスカラーカイラリティーを導出する。Holstein–Primakoff変換

とユニタリー変換から、スカラーカイラリティーは

κs =4

3√3N − 8

3√3

4∑µ=1

∑k

′{fµ(k)

(a†µ,k

aµ,k + a†

µ,−kaµ,−k

)+ yµ(k)aµ,−kaµ,k + y∗µ(k)a

†µ,−k

a†µ,k

}(C.1)

となる。ここで、

f1(k) = 3 + cos k2 + cos(k1 − k2) + cos k1 ,

f2(k) = 3 + cos k2 − cos(k1 − k2)− cos k1 ,

f3(k) = 3− cos k2 + cos(k1 − k2)− cos k1 ,

f4(k) = 3− cos k2 − cos(k1 − k2) + cos k1 ,

y1(k) = cos k2 + ϕ∗ cos(k1 − k2) + ϕ cos k1 ,

y2(k) = cos k2 − ϕ∗ cos(k1 − k2)− ϕ cos k1 ,

y3(k) = − cos k2 + ϕ∗ cos(k1 − k2)− ϕ cos k1 ,

y4(k) = − cos k2 − ϕ∗ cos(k1 − k2) + ϕ cos k1 (C.2)

である。さらに、Bogoliubov変換で変形し、平均値をとると、スカラーカイラリティーの

期待値は

κs =4

3√3N − 4

4∑µ=1

∑k

{Fµ(k) +Gµ(k)

⟨ᆵ,k

αµ,k

⟩}(C.3)

と表され、

Fµ(k) =1

2Gµ(k)−

1

3√3fµ(k) ,

Gµ(k) =2

3√3ωµ(k)

{fµ(k)Xµ(k)− gµ(k)} ,

g1(k) =1

2[{2 cos k2 − cos(k1 − k2)− cos k1}C1(k)

+ {− cos k2 + 2 cos(k1 − k2)− cos k1}C2(k)

+ {− cos k2 − cos(k1 − k2) + 2 cos k1}C3(k)] ,

g2(k) =1

2[{2 cos k2 + cos(k1 + k2) + cos k1}C1(k)

+ {cos k2 + 2 cos(k1 − k2)− cos k1}C2(k)

+ {cos k2 − cos(k1 − k2) + 2 cos k1}C3(k)] ,

79

g3(k) =1

2[{2 cos k2 + cos(k1 + k2)− cos k1}C1(k)

+ {cos k2 + 2 cos(k1 − k2) + cos k1}C2(k)

+ {− cos k2 + cos(k1 − k2) + 2 cos k1}C3(k)] ,

g4(k) =1

2[{2 cos k2 − cos(k1 + k2) + cos k1}C1(k)

+ {− cos k2 + 2 cos(k1 − k2) + cos k1}C2(k)

+ {cos k2 + cos(k1 − k2) + 2 cos k1}C3(k)] (C.4)

である。

我々は、k ≃ 0における Fµ(k)とGµ(k)の振る舞いを調べた。µ = 1のとき、f1(0) = 6、

g1(0) = 0、G1(0) = 4/√3、F1(0) = 0 である。f1(k)、f1(k)X1(k) − g1(k)、ω1(k) が

k2 に比例するため、G1(k)と F1(k)はそれぞれ k0 と k2 に比例する。µ = 2, 3, 4のとき、

fµ(0) = 2、g1(0) = 32(9J+9J2nd+36K+24L+32M)/27、Gµ(0) = 0、Fµ(0) = −2/3√3

である。fµ(k)Xµ(k)−gµ(k)と ωµ(k)がそれぞれ k2と kに比例するため、Gµ(k)と Fµ(k)

はそれぞれ k と k2 に比例する。

80