ナノスケール磁性体の表面化学的磁化制御と評価

分子研　　　横山　利彦分子研　　　横山　利彦

1. 表面分子吸着によって誘起されるスピン転移2. 磁化誘起第二高調波発生法とその応用例

POST-ICMM2004－分子磁性の新しい動向を探る研究会－2005年9月5,6日エピナール那須

磁性薄膜の特徴ある物性磁性薄膜の特徴ある物性

垂直磁気異方性 (PMA) near-future HDD 　

easy axis surface normal (PMA)some other origins related to orbital moment

easy axis surface parallelmagnetic dipole-dipole interactionshape anisotropy -2πMs

2

巨大磁気抵抗 (GMR) present HDD read-head

Weak field antiferromagnetic large magnetoresistanceStrong field ferromagnetic small magnetoresistance

Exchange interaction antiferromagnetic

Coersive field layer 1 > layer 2

Layer 1 large Hc

Layer 2 small Hc

Non-magnetic layer

Antiferromagnetic layer

J < 0

磁性薄膜の磁気異方性：巨視的起源磁性薄膜の磁気異方性：巨視的起源Phenomelogical description of anisotropic energy

Shapeanisotropy

BulkMagnetoelastic

anisotropy

Surface & interfaceMagnetocrystalline

anisotropy

Bulk magnetoelastic anisotropy stabilizes PMANi/Cu(001) K2v > 0, K2s < 0, K2i <0

Interface anisotropy stabilizes PMACo/Pd(111), Co/Pt(111), Co/Au(111) etc. K2v < 0, K2s < 0, K2i > 0

Surface anisotropy that favors in-plane magnetizationcan be controlled by surface chemical treatments.

形状異方性 薄膜内部磁気弾性異方性

表面界面結晶磁気異方性

磁気異方性の微視的起源磁気異方性の微視的起源スピン軌道相互作用　　 anisotropic

cf. 交換 (spin-spin) 相互作用 not anisotropic- Jij Si・Sj scalar product

same energies without spin-orbit interaction

軌道角運動量　　 Lianisotropic in ultrathin films or more generally, except for spherical symmetry spin-orbit interaction ξiLi・Si

different energies with spin-orbit interaction

磁性薄膜の異方性に関する分子吸着の効果磁性薄膜の異方性に関する分子吸着の効果

H adsorption on Ni/Cu(001)R. Vollmer, Th. Gutjahr-Loeser, J. Kirschner, S. van Dijken, and B. Poelsema,Phys. Rev. B60 (1999) 6277.

dc=10 ML

dc=7 ML

H2 ads.

H2 ads. H2 des.

Stabilization of PMA by H2 ads.

XX線磁気円二色性線磁気円二色性((XMCD)XMCD)

μ+　円偏光ヘリシティ

　　　と試料スピンが　　　平行μ− 　円偏光ヘリシティ

　　　と試料スピンが　　　反平行

XX線磁気円二色性線磁気円二色性((XMCD)XMCD)

元素選択性partial magnetizationof each element

軌道選択性partial magnetization of each orbitalcf. SQUID total magnetization

MOKE purely defined

スピン・軌道磁気モーメント　分離観測可能

suitable to studies onmagnetic anisotropy

表面敏感suitable to ultrathin films

UVSORUVSORにおけるにおけるXMCDXMCD--MOKEMOKE測定系測定系

Laser635 nm

MOKEDetector

Magnet sample

Magnet

X rays

PolarizerPolarizerDetector

for in-plane magnetization

H

DetectorPolarizer

for perpendicular magnetization

Polar Kerr

Logitudinal KerrLaser

Laser

XMCDCircularly polarized X rays

Au coated pure FeMax. 3000 Oe

30 mm

RHEED

Evaporator

Ar+ gun

Manipulator

Base pressure 1x10-10 Torr

Co/Pd(111) Co/Pd(111) 薄膜の薄膜のCOCO吸着における吸着における

スピン再配列転移スピン再配列転移

Co L-edge XMCD of 4.5 ML Co/Pd(111) at 200 K

Change ofmagnetic easy axis

30°

９0° Clean Co/Pd(111)

D. Matsumura et al. Phys. Rev. 66 (2002) 024402.T. Yokoyama et al. J.Phys. Condens. Matter 15 (2003) S537.

９0°

30°

CO-ads. Co/Pd(111)

Co/Pd(111)Co/Pd(111)薄膜の薄膜のCOCO吸着前後における吸着前後における

スピン磁気モーメントスピン磁気モーメント

CO adsorption extends the PMAstable region.dc = 3.5 ML →　6.5 ML

Above the critical thickness dc,the easy axis is in plane.

清浄および清浄およびCOCO吸着した吸着したCo/Pd(111)Co/Pd(111)薄膜の薄膜のCo 3dCo 3d軌道磁気モーメント軌道磁気モーメント

T=200 K

CO adsorption reduces only thein-plane orbitalmoments.

Co/Pd(111)Co/Pd(111)へのへのCOCO吸着における吸着におけるCoCo軌道磁気モーメントの変化軌道磁気モーメントの変化

Out-of-plane orbital moment

In-plane orbital moment

In-plane orbital moment is larger on clean surface.

In-plane orbital moment is more significantly reducedupon CO adsorption.

CO/Co/Pd(111)CO/Co/Pd(111)ののXPSXPS

C1s XPS

200 K スピン転移300 K 転移なし

atop

bridge

C1s XPS 直入射XMCD

CO/Co/Pd(111)CO/Co/Pd(111)ののXPSXPSC1s XPS 直入射XMCD

bridge吸着が転移を引き起こし、atop吸着は転移に全く寄与しない

CO/Co/Pd(111)CO/Co/Pd(111)ののXX線光電子回折線光電子回折200 K300 K

atop atop

bridge

200 K

300 Katopのみ

atop + bridge

CuCuステップ面上のステップ面上のCoCo薄膜薄膜

Easy axis // stepWeber et al. in Phys. Rev. B52, R14400 (1995).

Co(5ML)/ Cu(1 1 17)

LEED of clean Cu(1 1 17)

LEED of 5 ML Coon Cu(1 1 17)

Layer-by-Layer growthconfirmed

Splitting

Co/Cu(1 1 17)Co/Cu(1 1 17)薄膜の薄膜のNONO吸着効果：吸着効果：MOKEMOKE

Strong uniaxialanisotropy

NO No easy axisas if 4 fold symmetry

Coercivity reducedsignificantly

一軸異方性の消失

Co/Cu(1 1 17)Co/Cu(1 1 17)へのへのNONO吸着効果：吸着効果：XMCDXMCD

direction ml (μB) ms (μB)

// step 0.256 1.459⊥ step 0.224 1.454// step 0.116 0.866⊥ step 0.123 0.879

NO-ads.

Clean

Orbital moment

Clean // step > ⊥stepStrong uniaxial anisotropy

NO-ads. // step ~ ⊥stepnearly 4 fold symmetry

磁化誘起第二高調波発生磁化誘起第二高調波発生((MSHG)MSHG)測定装置の製作と応用例測定装置の製作と応用例

c(2x2)S/Ni(110)　S 0.5 ML

SとNiの化学結合による表面磁化の顕著な減衰

Magnetically induced Second Harmonic Generation

表面敏感　反転中心のあるバルクではSHG禁制

磁化方向　偏光依存性と選択則

Output: S or P

Input: S or P

入射フィルタ　　２次光カット出射フィルタ　　１次光カット

CuCuステップ面上のステップ面上のCoCo薄膜の薄膜のMSHGMSHG

MSHGにより磁化反転

経過が追跡できた

選択則Sin-Pout, Pin-Pout　　主に磁場に垂直で基板に平行な磁化Pin-Sout　　　　　　　 磁場に平行な磁化

MOKE

Fe/Ni/Cu(001)Fe/Ni/Cu(001)系における系における

非平行交換相互作用非平行交換相互作用X. Liu et al. Phys. Rev. B65 (2002) 224413.

Cu(001)

Ni 7 ML

FeS1 S2 E = J (S1・S2)2

非平行交換相互作用Biquadratic exchange

?

J. Hunter Dunn et al. Phys. Rev. Lett.94, 217202 (2005)

Ni(2ML)/Fe(2ML)/Ni(8ML)/Cu(001)

2.7ML, 3.8MLで交換バイアス

直接相互作用する強磁性２層膜ではこれまで例がない

Fe/Ni/Cu(001)Fe/Ni/Cu(001)ののMSHGMSHG

Sin-Pout, Pin-Pout　　主に磁場に垂直で基板に平行な磁化Pin-Sout　　　　　　　 磁場に平行な磁化

Fe/Ni/Cu(001)Fe/Ni/Cu(001)系における非平行交換系における非平行交換

相互作用とらせん磁化の観測相互作用とらせん磁化の観測

磁化反転はFe1がFe2やNiと垂直な配置を経由

Fe 4 MLと8 MLで残留磁化に極小

Feの磁化は層毎に90度回転し

４層で反強磁性体を形成８層で２周期の反強磁性体

Liuらの提唱した非平行交換相互作用(biquadratic exchange interaction)を実験的に証明

謝辞謝辞

研究室メンバー　　　中川剛志　助手　丸山耕一　博士研究員　渡邊廣憲　技術職員　馬暁東　　総研大博士課程2年

東京大学・大学院理学系研究科・化学専攻・太田研究室（旧所属）　太田俊明　教授　雨宮健太　助手　松村大樹　元院生・学振研究員(現:原研関西・播磨)

科研費特定領域「分子スピン」(代表:阿波賀邦夫・名大院理教授)

1) 1) 磁気光学磁気光学KerrKerr効果効果((MOKEMOKE))測定系測定系

　　　薄膜磁性の標準的測定手段　　　薄膜磁性の標準的測定手段

2) 2) XX線磁気円二色性線磁気円二色性((XMCDXMCD))測定系測定系　　　　　　UVSORUVSOR放射光利用　放射光利用　

　　　軌道磁気モーメント、元素選択性　　　軌道磁気モーメント、元素選択性

3) 3) 磁化誘起第二高調波発生磁化誘起第二高調波発生((MSHGMSHG))測定系測定系

　　　表面敏感磁化測定　　　表面敏感磁化測定

4) 4) XMCDXMCD測定用超伝導磁石測定用超伝導磁石　　　　　　7 7 T, 4.2 K 17T, 4.2 K 17年導入予定年導入予定

5) 5) 円偏光レーザー励起光電子収量円偏光レーザー励起光電子収量

　　磁化測定法の開発　　磁化測定法の開発

6) 6) 極低温走査トンネル顕微鏡極低温走査トンネル顕微鏡((STMSTM))　　　　　　~10 K, ~10 K, 薄膜表面構造薄膜表面構造　　　円偏光レーザー誘起スピン　　　円偏光レーザー誘起スピンSTMSTM

実験手法実験手法