相関を考慮すること

相関を考慮すること (1)

akakak H

ak akak

ak i 1Im)()(

相関がない時 ( バンド理論たとえば密度汎関数理論など ) の一電子エネルギーおよび波動関数

相関がない時のスペクトル

ピークの位置 ak

非摂動グリーン関数

ak ak i

))((

1Im)(

相関を考慮すること (2)　　相関を考慮すること＝グリーン関数論の文脈では「自己エネルギー補正」　　を考慮すること

自己エネルギー

相関を考慮すること (3)実部

,0)](Re[ F

)( F F

| 虚部 |

0F

F around 0)(Im

)(

)()()(

F

FF

F

自己エネルギーは基本的にこんな感じ

複素数！

注意！マイナス∵傾き負


ak

F

ak

F

akak

F

ak Fak

ak ak

i

i

i

i

)(1

)(1

1

Im

)(1

1Im

)(1Im

))((1Im)(

ピークの位置

)(1 F

ak


占有バンドの場合

Fak

)(1 F

ak

非占有バンドの場合

F

)(1 F

ak

ak

F

自己エネルギー補正を考慮するとピークが EF近傍に集まってくる

バンドが縮む

ピークの位置 :

)(1

F

akak

注意！分母 >1


実部

)(

| 虚部 |

もともとのバンド幅

こういう場合どうなるか ?

ak ak i

))((

1Im)(

この場合は直接計算するしかない ( 強相関 )

相関を考慮すること (7)自己エネルギーの虚部 = “ 電子の散乱”

“ 素励起”のエネルギースケール

“ 素励起” = フォノン、ポーラロン、ポラリトン、プラズモン、マグノン、ソリトン、スピノン、ホロン、ダブロン , フェイゾン , etc

| 虚部 |

相関を考慮すること (8)ハバードモデル1963 年にジョン・ハバードによって提出された、電子相関の効果の強い固体中の電子の振る舞いを量子論的に記述するモデルである。元々は、遷移金属の様に最外殻電子が d 軌道や f 軌道にあり、電子の波動関数の広がりが大きく、電子同士の波動関数の重なりのために生じる電子相関が大きな固体中の電子を良く記述するモデルとして提出されたものである。ハバードモデルは非常に単純なハミルトニアンを持つモデルであるにも関わらず、非常に多様な電子の振る舞いを表現できる。この様な電子の振る舞いの多様さは電子同士の相互作用 ( 電子相関 ) によってもたらされていると考えられている。

局所 ( オンサイト ) クーロン相互作用

“ 素励起” = フォノン、ポーラロン、ポラリトン、プラズモン、マグノン、ソリトン、スピノン、ホロン、ダブロン , フェイゾン , etc

“ 素励起”のエネルギースケール| 虚部 |

相関を考慮すること (9)自己エネルギーの虚部 = “ 電子の散乱”

+ + + + +

プラズマ振動ある場所の電子集団が局所的に動くとそこで電気的中性が破れて電荷密度を生じ、電子を引き戻す方向に電場を生ずる . イオンは電子より質量がはるかに大きいので、電場によって加速されるのは電子だけである . こうしてその電場により電子群が動いて、電気的中性を取り戻す . しかし、電子には慣性があるので、中性を取り戻した時点では止まらず、逆の方向に行き過ぎる . そこでまた中性が破れて電場が生じまた電子群が引き戻される。かくして電子群の往復運動、すなわち振動が起こる . これは巨視的には電荷密度の波動となる。これがプラズマ振動である

長距離クーロン相互作用


+ + + + +

低エネルギープラズマロン状態の GW 解析

中村和磨 ( 九工大 )共同研究者 : 酒井志朗 ( 東大 ), 吉本芳英 ( 鳥取大 ), 野原善郎 (MPI), 野村悠祐 ( 東大 ), 有田亮太郎 ( 東大 ), 黒木和彦 (阪大 )

PHYSICAL REVIEW B 88, 125128 (2013)

有機導体 TMTSF 遷移金属酸化物 (SrVO3)

研究目的 :強相関物質の特徴

・狭バンド幅

・バンド幅に匹敵する局所（オンサイト）　クーロン相互作用

・相互作用による自己エネルギー補正大

有機導体 : EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2

W = 0.44 eVU = 0.61 eVV = 0.20 eV

PRB 86, 205117 (2012)

・電子状態変化 ( 金属絶縁体転移、　高温超伝導 , etc)

SrVO3 K3C60Na封入ゼオライト

W = 0.85eVU = 2.71eVV = 0.61eV

W = 0.62 eVU = 0.82 eVU’= 0.76 eVJ = 0.031 eVV = 0.25 eV

研究目的 :

W = 2.55 eVU = 3.48eVU’= 2.37eVJ = 0.51eVV = 0.79eV

PRB 80, 043941 (2009)

PRB 85, 155452 (2012)JPSJ 77, 093711 (2008)

孤立バンド性

物質 ω ｐ l(bare) 　　　 W UcRPA 　　 VcRPA 　　 U-V 　　　実験

SrVO3 3.54 2.55 3.48 0.79 2.69 金属

Na-SOD 1.34 0.85 2.71 0.61 2.10 AF絶縁体

K3C60 1.22 0.62 0.82 0.25 0.57 金属・超伝導

TMTSF 1.26 - - - 金属・ SDW

Al 11.73 - - - - 金属

1.25 (qx→0)0.41 (qy→0)

,

2,,

8k

kk FKSbare

pl pV

kkk

xVx

ip NL ,,

unit: eV

研究目的：　 Plasmon excitation

SrVO3

反射率 EELS

○ 理論○ 理論

Expt. 1.4eVTheory 1.9eV

反射率・ EELS はプラズモン励起を観測する実験手段

　　　　 Energy (eV)1 1.5 2

0.05 0.1 1 10

1.0

K3C60

○ 理論 q=(2π/5a)(1,0,0)

Energy (eV)

反射率反射率・ EELS はプラズモン励起を観測する実験手段

y

x

(TMTSF)2PF6

E//x

E//y

○ 理論× 実験

1000 cm-1 = 0.12 eV

反射率

反射率・ EELS はプラズモン励起を観測する実験手段

孤立狭バンド系では、　

　バンド幅～プラズモン励起エネルギー～相互作用であり、エネルギー的に拮抗状態にある

プラズモン励起は実験でも実際に観測されている

この問題を第一原理計算の観点から検討したい

研究目的

ゆえに、この励起は低エネルギー物性に本質的(“relevant” という ) な影響を与えうる

プラズモン励起による自己エネルギー

G

ΣWGW 自己エネルギー

21arctan1

2

21arctan1cos14

2

2

2

GWX

qk

qG

qkqk

Grqk

kkk

Gq

Gq

nFC

n

nFcn

i

allXa

RV

Re

V

)0'(,0

2

)0',0(,0

,

0

,

GWC

)sgn()(2

)sgn()()(

)sgn()()(

)()(

GGq

kk

GGq

kk

k,k

q qkqk

qk,k

kkk

egrid

j Fj

jC

n

egrid

j Fnjn

nj

N

n

egrid

j Fnjn

nj

allCa

izg

RViz

a

iza

allniCn

egrid

iijnj Wa kqkqkk

qkk b )()( 1,

,

jijiij zzb

11

'

''

'1

' |'|

'cos1),(

||

cos14)(GG

krG

qkGGGG

qkGr

kkqkqkk Gq

Gqq

Gq

Gq Ci

ni

Cni

allniCn

RueuRueu

VW

egrid

iiijjg 1),0()( 1

001 b

GW calculation detailFock exchange

RPA correlation

do q = 1, Nk (MPI)do n = 1, Ni (MPI) do = 1, No do k = 1, Nk (omp) call 　 FFT enddo enddo

enddo nenndo q

do k = 1, Nk

do = 1, No

do b = 1, No do ω = 1, Nω

enddo wdo ωj = 1, Nωenddo w enddo aenddo benddo k

do G=1, NPW

do G’=1, NPW (omp)Enddoenddo

GW

do q = 1, Nk (MPI)do b = 1, Npair (MPI+omp) do k = 1, Nk

call FFT enddo call TETRAHEDRON　 do G=1, NPW　 do G’=1, NPW　 do = 1,N　 do k=1, Nk　 Enddo　 enddo 　 enddo 　 enddo enndo enddo

RPA

並列化

京速コンピュータ

y

x

(TMTSF)2PF6PRB 88, 125128 (2013)

y

x

反射率： TMTSF

E//x

E//y

○ 理論× 実験

1000 cm-1 = 0.12 eV

1eV

Spectral function

DFT

PRB 88, 125128 (2013)

Red: Kohn-Sham band

GW

Origin of polesB. I. Lundqvist, Phys. Kondens. Mater. 6, 193 (1967).D. C. Langreth, Phys. Rev. B 1, 471 (1970).

因果関係

ImΣ(k,w) A(k,w)

Red: Kohn-Sham band

Plasma frequency

1000 cm-1 = 0.12 eV

ωp～ ((10074+3331)/2)*0.12～ 0.8eV

この「 0.8eV 」というエネルギースケールの「外側」でスペクトル関数が明るくなっている

A(k,w)

グリーン関数の精度

δ=0.01eVδ=0.10eV

Y G X M GY G X M GRed: Kohn-Sham band

まとめ : TMTSF有機化合物 (TMTSF)2PF6 の反射率を計算したところ、電場偏光を a軸に取った場合のプラズマ周波数は 1 eV 、 ab 面内でかつ a 軸に垂直な場合は 0.2 eV であり、実験を再現した .

「低エネルギープラズモン励起」の電子構造への効果をGW 計算コードを用いて調べたところ、以下が確認された :

(i) 占有 / 非占有バンドの約 0.5eV下 /上に、プラズモン励起に由来する新たな状態が出現する ( プラズマロン状態 ).

(ii) X-M線に沿った電子占有領域において特に大きな電子散乱が生じている .

(iii)温度効果（グリーン関数に導入されるボケ ) が顕著である .

他の物性 (磁性・超伝導など )への影響・競合効果の検討が将来課題 .

SrVO3

反射率 EELS

○ 理論○ 理論

Expt. 1.4eVTheory 1.9eV

Ener

gy (e

V)

F

電子構造 : ARPES: SrVO3SrOV

1.4eV付近に状態がある

ARPES and LDA+DMFT: SrVO3

LDA+DMFT

ExptLDAonly

Lower Hubbard band

Nekrasov, PRB 72, 155106 (2005)

(U=5.5eV)

ω (eV)-2 -1 0 1 2

GW+DMFT: SrVO3Sakuma-Werner-Aryasetiawan, PRB 88, 235110 (2013)

(U=5.5eV)ReΣ(k=Γ,ω) ImΣ(k=Γ,ω)

=0.01eV=0.05eV=0.10eV=0.20eV

ReΣ(k=Γ,ω) ImΣ(k=Γ,ω)

自分の計算 : SrVO3

dependence of the ImΣ DOS

=0.01eV=0.05eV=0.10eV=0.20eV

ImΣ(

ω)

EF

A(kw): δ=0.20eV, sht=2.20eV (EF=8.14eV)

KS (EF=8.13eV)


KS (EF=8.13eV)

0.2eV 0.1eV

0.05eV 0.01eV

dependence of A(kw)

dependence of the GW band KS=0.01eV=0.05eV=0.10eV=0.20eV

dependence of the GW DOS KS=0.01eV=0.05eV=0.10eV=0.20eV

Photoemission & inverse photoemission: SrVO3

Photoemission Inverse photoemission

=0.01eV =0.05eV =0.10eV =0.20eV

Photoemission: SrVO3

まとめ : SrVO3「低エネルギープラズモン励起」の電子構造への効果を GW 計算コードを用いて調べた

(i) プラズマロン状態 (ii)δ依存性に鋭敏 (準粒子バンド幅 ) (iii) 強相関効果との競合

ImΣ(kw): dlt=0.20eV, sht=2.20eV (EF=8.14eV)

KS (EF=8.13eV)


KS (EF=8.13eV)

Progress report 2013.12.7: SrVO3, 11x11x11, n=1/24

Kazuma Nakamura

計算条件：- SrVO3, 11x11x11, GGA, - 1/24 filling - Ecut = 10 Ry for χ, Ecut = 49 Ry for ψ, - Nb=50 (docc:12, pocc=t2g=3, uocc=35), -χ grid 0-71-142 (110+10 点 ), -Σ grid -22～ 38 eV (6000 点 ), -δ=0.01eV

n=1/6 (t2g=1 electron) n=1/24 (t2g=0.25 electron)

Band structure

n=1/6 (t2g=1 electron) n=1/24 (t2g=0.25 electron)

Inverse of dielectric function q=(2π/11a)(1,0,0)

EF

EF

n=1/6n=1/24

ImΣ DOS

GW-DOS sht=0.0eV (EF=7.86eV)

KS (EF=6.846eV)


KS (EF=6.846eV)

フェルミ準位、どうもうまく決まらない。しょうがないから、シフト =+3 eV についてA(kω) と ImΣ(kω) を描いてみた。

A(kw): sht=3eV (EF=1.45eV)

KS (EF=6.846eV)

ImΣ(kw): sht=3eV (EF=1.45eV)

KS (EF=6.846eV)

Progress report 2013.12.14: SrVO3, 11x11x11, n=1/3

Kazuma Nakamura

計算条件：- SrVO3, 11x11x11, GGA, - 1/3 filling - Ecut = 10 Ry for χ, Ecut = 49 Ry for ψ, - Nb=50 (docc:12, pocc=t2g=3, uocc=35), -χ grid 0-71-142 (110+10 点 ), -Σ grid -22～ 38 eV (6000 点 ), -δ=0.01eV

n=1/6 (t2g=1 electron) n=1/3 (t2g=2 electron)

Band structure

n=1/6 (t2g=1 electron) n=1/3 (t2g=2 electron)

Inverse of dielectric function q=(2π/11a)(1,0,0)

EF

n=1/6n=1/24

ImΣ DOS

EF

n=1/3


KS (EF=9.55eV)

A(kw): sht=2.98eV (EF=9.55eV)

KS (EF=9.55eV)

ImΣ(kw): sht=2.98eV (EF=9.55eV)

KS (EF=9.55eV)

相関 を考慮すること

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