計算科学による⾼分⼦材料設計の展望 - high...

計算科学による⾼分⼦材料設計の展望

2016-10-4 RIST第2回材料系WS ＠秋葉原UDX NEXT-1東レ株式会社先端材料研究所茂本勇

1Copyright © 2016 Toray Industries, Inc.

ご紹介内容

１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る２．代理指標を活⽤した材料設計３．Materials informaticsをどう考えるか４．まとめ


企業における⾼分⼦シミュレーションの歴史１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

⼭本，分⼦シミュレーションで⾒る⾼分⼦鎖の熱運動，⾼分⼦１本鎖のサイエンス〔みる・はかる〕（2004）

均⼀系触媒設計(オレフィン重合)ポリマー解析

⾮均⼀系触媒設計共重合ポリマー

タンパク質ナノテクポリマーアロイ

NAREGI・ナノ統合

勃興期縮⼩期普及期

企業の計算化学開始

⼟井プロジェクト

1970 1980 1990 2000 20051995

企業計算化学の歴史

グループ縮⼩傾向

参考：WTEC Panel Report on Applications of Molecular and Materials ModelingInternational Technology Research Institute (2002).

2010 2015

HPCI戦略PG

新エネルギー(FC, OPV)


材料ユーザによる材料シミュレーションの拡がり１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る


⾼分⼦材料の特性（１）構造のマルチスケール性１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

１次構造（構造式）

CF2CF2FC

F2C

OCF2CF OCF2CF2SO3H

CF3

n x

m

Poly(ethyleneoxide)

Nafion®

２次構造（局所構造）

３次構造（⽴体構造）

ナイロンの分⼦間⽔素結合 Poly(ethyleneoxide)の螺旋構造

H2C

CH2

OPoly(ethylene-oxide)結晶構造

Nafion®

相分離構造


⾼分⼦材料の特性（１）構造のマルチスケール性１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

３次構造（多結晶）

⾼分⼦材料の物性は⾼次構造に⼤きく依存


化学構造／プロセス／⾼次構造／材料物性１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

化学構造

プロセス

⾼次構造材料物性

)(xgy 説明変数（記述⼦）特性値応答関数

基本原理から構成→シミュレーション（deductive）応答関係のみ考慮→インフォマティクス（inductive）

特性予測技術の基本的枠組み

応答関数 g

応答モデルの原理的な正しさは問わない

⾼分⼦の物性予測

何が x で何が y なのか？


⾼分⼦材料の特性（２）時間のマルチスケール性１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

応⼒緩和多様な運動モードの存在を想定



動的粘弾性Inoue et al., Macromolecules, 24 (1991) 5670.

⾼分⼦の難しさ：•極短時間から⻑時間まで幅広い時間スケールの多様な運動モード•同じ構造式でも，プロセス履歴が異なると物性が異なる



理論的に妥当な推論だが・・・分⼦の構造や動きを⽬で⾒たい→ 分⼦シミュレーション！


分⼦シミュレーションで何ができるか１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

局所的な短時間の挙動• ⾼分⼦溶融体（メルト）の構造，ガラス転移• ⾼分⼦中の低分⼦挙動（拡散・透過，吸着）• ⾼分⼦結晶の構造，物性（弾性率，融解熱），

核⽣成→ atomistic (or united atom) MDで対応できる（場合が多い）

⼤域的な⻑時間の挙動• からみあい• 粘度，応⼒緩和• 結晶化

→ MDでは厳しい（場合が多い）


⾼分⼦材料の計算⼿法の位置づけ１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

量子化学

空間スケール

時間スケール

ns μs ms

CAE(Computer Aided Engineering)

製品・プラント設計

分子動力学

s h

nm

μm

mm

m

粗視化分子動力学

絡み合い動力学

平均場理論

粗視化シミュレーション高次構造

高次構造に依存した物性

有限要素法

量子化学・分子シミュレーション材料設計，医薬設計

﹁京﹂が得意

やりたい計算の⽅向性→ 超並列スパコンには不向き


衝撃破壊のMDシミュレーション１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る

第19回理論化学討論会（2016/5, 東京）


住友ゴム⼯業様 “ADVANCED 4D NANO DESIGN”１．⾼分⼦材料の分⼦シミュレーションを振り返る


代理指標２．代理指標を活⽤した材料設計

材料構成

プロセス物性

材料設計（逆解析）

遠い

代理指標（中間物性）

計算負荷の軽いシミュレーション

物理モデル or予測モデル


代理指標を活⽤した材料設計の例２．代理指標を活⽤した材料設計

共重合ポリマー（19万）

屈折率分極率密度

DFT計算, vdW体積 Lorenz-Lorentz式

Computational and data-driven discovery of novel, high-refractive index polymers, J. Hachmann et al. (SUNY), 251st ACS

化合物（230万）変換効率HOMO

LUMO

DFT計算（補正有） Scharberモデル

Lead candidates for high-performance organic photovoltaics from high-throughput quantum chemistry – the Harvard Clean Energy Project,J. Hachmann et al. (SUNY), Energy Environ. Sci., 7 (2013) 698.


⾮平衡ＭＤの例

吉岡朋久「多孔性無機膜の分⼦シミュレーションと気体透過性予測」，膜（MEMBRANE), 39 (6) , 357-365 (2014)

２．代理指標を活⽤した材料設計


分⼦シミュレーションによる機能膜設計

選択的透過膜供給側透過側

膜分離系の模式図

化学ポテンシャル勾配

膜分離シミュレーション

１．分離系全体を⾮平衡ＭＤ

２．膜単独について平衡ＭＤ

圧⼒濃度電位

…

○直観的 ×計算負荷⼤

○計算負荷⼩ ×現象モデル必要

供給側／膜界⾯における透過物質の浸⼊をどのようにモデル化するか？

×現象モデル必要



溶解・拡散理論に基づく物質透過性解析

⾼分⼦膜

分配係数材料への親和性

拡散係数材料中の拡散性

透過係数材料の透過性

K � D P

拡散係数＝分⼦運動性

分配係数＝⾼分⼦と低分⼦との親和性

(⾃由エネルギーΔG)

Solubility Diffusion Model(溶解・拡散理論)

分極の⼤きさ、⽔素結合の有無、密度

低分⼦運動性、⾼分⼦の分⼦鎖の運動性、Tg

低分⼦

⾼分⼦に対する透過分⼦の溶解⾃由エネルギーが計算できれば分⼦シミュレーションによる分離膜設計が可能に



⾃由エネルギーの計算精度

-5 -4 -3 -2 -1 0

-5

-4

-3

-2

-1

0

'Gexp : ⾼分⼦に対する⽔の溶解⾃由エネルギー'Gwater : ⽔に対する⽔の溶解⾃由エネルギー*3

Uwater : ⽔の密度Upolymer : ⾼分⼦の密度*4

W : 吸⽔率*4

100water

polymer

water

polymer WC

CK 　

UU

|

100dry

drywet u�

M

MMW

PE

PP

PPS

PC

PMMA

PVAC

PET

PES

Nylon6

*3 JSME STEAM TABLES, The Japan Society of Mechanical Engineers (1999).*4 https://polymer.nims.go.jp/

⾃由エネルギーの実験値

waterexp ln1 GKG '�� 'E

'Gcal = 1.0'Gexp + 0.5correlation coefficient: 0.96

'Gexp / kcal mol-1

'Gca

l/ k

cal m

ol-1

† T. Kawakami, IS, N. Matubayasi, JCP, 137, 234903 (2012).

計算値は実験値を良好に再現 (誤差の平均 = 0.5 kcal/mol)



Materials Genome Initiative３．Materials informaticsをどう考えるか


Materials Genomeの衝撃３．Materials informaticsをどう考えるか

2015/6/22 日経科学面


⽇本の対応３．Materials informaticsをどう考えるか

• 2012年ごろから，⽶MGIの動きに危機感を抱き，物性物理・材料科学を中⼼に国家PJ⽴案の動きが活発化（JST-CRDS戦略プロポーザル等）

• 産業界でも，2013年度COCN研究会で材料インフォマティクスの重要性をアピールする報告書を公表

リーダー：佐々⽊直哉（⽇⽴）メンバー：産総研，京⼤，東レ，東芝，三菱電機，新⽇鐵住⾦，JSR

MI2I，超超PJの⽴ち上げとして結実


超先端材料超⾼速開発基盤技術ＰＪ３．Materials informaticsをどう考えるか


Materials Informatics３．Materials informaticsをどう考えるか

)(xgy 説明変数（記述⼦）特性値応答関数

基本原理から構成→シミュレーション（deductive）応答関係のみ考慮→インフォマティクス（inductive）

特性予測技術の基本的枠組み

応答関数 g

応答モデルの原理的な正しさは問わない

材料構成

プロセス物性

物性予測（スクリーニング）


)(xgy 予測モデル

やりたいこと


Materials Informaticsの構成要素３．Materials informaticsをどう考えるか

① データベース• 特性値ＤＢ：特性値と記述⼦とのセット• 実データの取得，蓄積• 共通データ形式（汎⽤性，拡張性）• 物性予測候補ＤＢ

② 応答関数• 応答モデル（統計モデル，⼈⼯知能）• 学習⽅法

③ 統合プラットフォーム

材料のデータはあるのか？


材料データの現状３．Materials informaticsをどう考えるか

低分⼦化合物の⽣理活性：公的DBが充実しているPubMed (US)，ChEMBL (EU)

⾼分⼦化合物の物性：データ数，APIとも未整備PoLyInfo (JP;NIMS)企業内データ体系的な形では蓄積されていない・⽤途／材料の組み合わせは，ほぼ決まっている・材料や⽤途があまりに多様・サンプル作成／物性評価に時間と⼿間を要する

・物性のプロセス（⾼次構造）依存性が⼤きい

物性A 物性B 物性C .....ポリマーA ⽤途A ？？

ポリマーB ？⽤途B ？

ポリマーC ？？⽤途C.....

網羅的なDBは存在しない

（・シミュレーションは当てにならない）


Materials Informatics の「成功例」３．Materials informaticsをどう考えるか

化学構造（部分構造，構成要素）

プロセス⾼次構造実験（分析）結果

シミュレーション結果材料物性

順問題機能設計

構造形成

データ科学⼤規模計算マルチスケール

逆問題

東⼤・岡⽥教授による MI の定義

ベイズ推論有効モデル抽出

スパースモデリング応⽤幾何学

○無機結晶，低分⼦化合物・広範な DB が存在

スクリーニングの⺟集団・分⼦構造 or 部分構造＝⾼次構造

プロセスを気にする必要がない原⼦座標＝記述⼦

・「機能設計」部分に注⼒すればよい

○⾦属材料（鉄鋼，合⾦）・冶⾦学（metallurgy）における蓄積

プロセス←→⾼次構造←→材料物性TEMで詳細解析可能

・TEM画像を記述⼦とするスキームが可能cf. 「鉄鋼ゲノム」PJ＠⿅児島⼤

⽶国の先⾏事例は，ほぼ全て無機結晶（結晶構造DBを活⽤できる）


Materials Informatics の課題３．Materials informaticsをどう考えるか

化学構造（部分構造，構成要素）

プロセス⾼次構造実験（分析）結果

シミュレーション結果材料物性

順問題機能設計

構造形成

データ科学⼤規模計算マルチスケール

逆問題ベイズ推論

有効モデル抽出

スパースモデリング応⽤幾何学

要素技術が開発されつつある無機結晶や低分⼦化合物の場合，プロセスを気にする必要がない

（分⼦構造 or 部分構造＝⾼次構造）

プロセスによる⾼次構造形成：実材料に応⽤する上で最も重要だが，現状は⼿つかず

• ⾼分⼦• 複合材料• 表⾯・界⾯・粒界・⽋陥• 微量不純物

⼤規模計算マルチスケール

正攻法⾼次構造や物性の計算精度？時空間スケールの制限？


代理指標（再掲）３．Materials informaticsをどう考えるか

材料構成

プロセス物性


遠い

代理指標（中間物性）

計算負荷の軽いシミュレーション

物理モデル or予測モデル

計算科学による⾼分⼦材料設計の展望 - high...

Documents